5 Z 4, pp. 507∼514

 5 Z 4, pp. 507∼514

‰

˜ m+ s ÇX N Ë LiNbO 3 5 8 ý Mn ²⁺ T Æ X Ø8 ý ° Ë Ñ  ¹ ÅT ”  ôV ê s Ž ì ŏ Œ

ƒ

‘ š+ ä  G ž B ·  ™ »‡ ç ¡† : ; · T ) ç * ° · ‚ Ð0 ï F£ Ó · T 0 ï F ‘ š

 â

· ¡ ¤ @ /† < Ɠ § Ó ü t o † < Æõ 
” ¸6 £ x6   x ƒ  ½ ¨z  ´, @ /½ ¨ 702-701

(2011¸   1 Z 4 24{ 9  ~ à Î6 £ §, 2011¸   3 Z 4 8{ 9  à º& ñ ‘ : r ~ à Î6 £ §, 2011¸   5 Z 4 6{ 9  > F  S X ‰& ñ )



% ò ƒ  í ß –  ~ ½ ÓZ O Ü ¼– Ð LiNbO

3

? /_  Mn

²⁺

\  @ /ô  Ç „   Û ¼— 2 ;/ B N" î _  ‚  — ¸€ ª œ† < Êà ºü < s \    É r   & ñ ^ ‰ _

 ½ ¨› ¸\  ¦ › ¸  % i  . > \  ¦ l Õ ü t   H Û ¼— 2 ; K x 9 ž Ðm î ß –`  ¦  % ò ƒ  í ß – \  f ” ] X  & h 6   x ô  Ç ‚  — ¸€ ª œ† < Êà º

 

H „   “   _  / å L à º„  > h– Ð q “ §& h  ~ 1 >  ½ ¨½ + É Ã º e ” % 3  . „   Û ¼— 2 ; S = 5/2`  ¦ t “ ¦ e ”   H „  s F K5 Å q Mn“ É r G 0 >t t  · ú §  H 3d „   y Œ •s  þ j ü @y Œ •\  0 Au  † < ÊÜ ¼– Ð+ ‹ Û ¼— 2 ;-  & ñ ½ ¨› ¸_   © œ  ñ Œ •6   x s  ‚  — ¸€ ª œ† < Ê Ã

º\  ( f ” `  ¦ µ 1 ÏÒ q tr †   . ü @ Ò\ " f { 9    ) a „   l  _  ”  1 l x à º ν = 9.27 GHz\ " f ) ‡6   x 0 p x ô  Ç # Œ Q F 

g „  s  ×  æ +1/2 ↔ −1/2 ü < +5/2 ↔ −5/2\  @ /ô  Ç ‚  — ¸€ ª œ † < Êà º_  “ : r • ¸ _ ” > r$ í õ  / B N" î  l  © œ\  @ /ô  Ç F 

g f  ¨ à ºÖ  ¦`  ¦ “ : r • ¸ 150 Kü < 300 K\ " f › ¸  % i  . > í ß –  õ  > _  “ : r • ¸ 7 £ x † < Ê\     ‚  ; Ÿ ¤“ É r  

™

è y Œ ™™ è÷ &  H  ⠆ ¾ Ó`  ¦ ˜ Ðs   H X <, s   H “ : r • ¸_  7 £ x ü < † < Êa  Nb

⁵⁺

ü < Li

⁺

s “ : r[ þ t s  í ß –™ è8 £ x ×  æ ç ß –s 
 €   Ü

¼– Ð s 1 l x`  ¦ l  M :ë  H“    כ Ü ¼– Ð ˜ Ð# Œ”   .  % ò ƒ  í ß –  ~ ½ ÓZ O Ü ¼– Ð > _  ‚  — ¸€ ª œ † < Êà º\  ¦ % 3 `  ¦ à º e ” % 3  Ü

¼ 9, Mn

²⁺

s “ : r s  c» ¡ ¤ \  @ / # Œ » ¡ ¤ @ /g A`  ¦ t   H Li ¢ ¸  H Nb \  u  ¨ 8 Š “ ¦ [ þ t # Qy Œ ™`  ¦ · ú ˜ à º e ” % 3  .

Ù þ

˜d ” # Q: „   Û ¼— 2 ;/ B N" î , ‚  — ¸€ ª œ † < Êà º, Û ¼— 2 ; K x 9 ž Ðm î ß –,  % ò ƒ  í ß – , Mn

²⁺

s “ : r

Magneto-optical Transitions of Mn ²⁺ Ions in Single Crystals of LiNbO ₃

Jung-Il Park · Chang-Duk Kim · Sung-Youp Lee · Hyung-Geun Cho · Hyeong-Rag Lee ^∗

Nano Practical Application Physics Lab, Department of Physics, Kyungpook National University, Daegu 702-701

(Received 24 January 2011 : revised 8 March 2011 : accepted 6 May 2011)

We calculated the electron spin resonance lineshape (ESRLS) function for n = 1 and 2. The ESRLS of a Mn

²⁺

ferroelectric lithium niobate material was studied as a function of the temperature at a frequency of ν = 9.27 GHz (X-band) in the presence of an external field. The temperature dependence of the ESRLS was obtained by using the projection operator method developed by Argyres and Sigel. It is easier to obtain the linewidth by using this method than by using other methods because the linewidth can be obtained directly by using the projection operator, and the approximation L → L

d

is not needed. The ESRLS function is shown to be axially symmetric about the c-axis and is analyzed by using the spin Hamiltonian H

SP

= µ

B

(B · ← → g · S) + S · ← →

D · S with the parameters g = 1.972 and D = 0.395 cm

⁻¹

. From the temperature dependence of the linewidth, the linewidths can be seen to decrease with mcreasing temperature in an external field. This result implies that the scattering effect decreases with increasing temperature. Thus, the present method can be considered to be more convenient for explaining the scattering mechanism as in the case of other optical resonant systems.

PACS numbers: 76.20.+q, 76.30.-v

-507-

Keywords: Electron spin resonance, Spin Hamiltonian, Absorption power, Linewidth, Projection operator, Lithium niobate, Mn

²⁺

ion

I. " e  ] Ø

LiNbO ₃ é ß –  & ñ “ É r / B N ç ß –ç  H R3c \  5 Å q   H y © œÄ »„  $ í Ó ü t

| 9

– Ð" f Z  }“ É r · ú š„  $ í `  ¦ [1] t “ ¦ e ” Ü ¼ 9, Ç ©o “ : r • ¸

1210 ^◦ C – Ð B Ä º Z  }    © œ“ : r  H ~ ½ Ó\ " f  H „  l & h Ü ¼– Ð B Ä º î

ß –& ñ “ ¦, ¢ ¸ô  Ç   & ñ ? /\ " f 6 £ §5 Å q s    É r ì ø ̀  \  6 £ § † ¾ Ó

’

< Hz  ´s  & h Ü ¼Ù ¼– Ð œ í6 £ §  ™ è  [2]– Ð" f_  z  ´6   x$ í s  Z  } “ ¦,

œ

í6 £ §     ¨ 8 Š l  [3] x 9  „  l  F  g † < Æ& h    › ¸ [4, 5]\ • ¸ ´ ú §s  6

£

x6   x ÷ &  H Ó ü t| 9 s  . LiNbO ³ _  Mn ²⁺ s “ : r \  @ /ô  Ç „    Û

¼— 2 ;/ B N" î (Electron Spin Resonance: ESR)“ É r Takeda et al., [6] Petrov [7] Õ ªo “ ¦ Rexford et al. [8] 1 p x \  _ 

# Œ  7 H _ ÷ &# Q M ® o Ü ¼ 9, NMR, NQR, ù &Û ¼ Ä º# Q ´ òõ  Õ

ªo “ ¦ F  g „  s ‰ & ³ © œ ƒ  ½ ¨\ • ¸ s 6   x ÷ &# Q M ® o  . ESR“ É r

„

   t “ ¦ e ”   H  l — ¸F ' pà Ô\   l  © œ`  ¦  # Œ ] j ë

ß –(Zeeman)\  -t  ì  r o \  ¦ ë ß –[ þ t “ ¦ [9], s  \  -t  \  K  {

© œ   H „   l  \  ¦ { 9  r &  / B N" î f  ¨ à º\  ¦ { 9 Ü ¼v   H  l  /

B N" î ‰ & ³ © œ_  { 9 7 á x Ü ¼– Ð Ù þ ˜  l / B N" î õ  " é ¶ o & h Ü ¼– Ð ° ú   .

Õ

ª Q
 „   ü < " é ¶  Ù þ ˜_   l — ¸F ' pà ԍ  H Õ ª ß ¼l • ¸  Ø Ô

“

¦  Ҡ ñ ì ø Í@ /“    â Ä º• ¸ ´ ú § " f ¿ º / B N" î ~ ½ ÓZ O \   H  s

& h s  ” > r F ô  Ç . Ù þ ˜  l  / B N" î “ É r „   l  _  / B N" î f  ¨ à º

 à ºÑ þ ˜ MHz\ " f { 9 # Q
  H X < ì ø ÍK  ESR“ É r à º\ " f à ºÑ þ ˜ GHz @ /% i _   s ß ¼– Ð \ " f { 9 # Qè ß – . s   H " é ¶  Ù þ ˜_  | 9 

|

¾ Ós  „   ˜ Ð  €  • …  ; C  & ñ • ¸ Á º  l  M :ë  H s  .  © œ $ í Ó

ü t| 9 \ " f  H Û ¼— 2 ;-C • ¸  ½ + Ë y Œ •î  r1 l x | ¾ Ó\    É r  l — ¸F ' pà Ô

 % ò s   m  .  © œ $ í Ó ü t| 9 – Ѝ  H " é ¶  _  ? /Â Ò „   ,  | 9  s

 T q `  e ” t  · ú §“ É r F K5 Å q“   „  s F K5 Å q(transition metal),



Bž ÐÀ Ó(rare earth)
 Ä »l ì  r   1 p x s  e ”   H X <, s [ þ t“ É r ‹ Œ •

`

 ¦ s À Òt  3 l w ô  Ç „   \  ¦ Ÿ í† < Ê  
      † < Ê`  ¦ t 

“

¦ e ”  . 37 á ¤ „  s F K5 Å q > \ P “ É r 3d 3d ¹ (Ti ³⁺ ), 3d ³ (Cr ³⁺ , V ²⁺ ), 3d ⁴ (Mn ³⁺ , Cr ²⁺ ), 3d ⁵ (Fe ³⁺ , Mn ²⁺ ), 3d ⁶ (Fe ²⁺ ), 3d ⁷ (Co ²⁺ ), 3d ⁸ (Ni ²⁺ ), 3d ⁹ (Cu ²⁺ )1 p x s  e ”  . s [ þ t“ É r ¢ - a

„

 y  G 0 >t t  · ú §  H 3d „   y Œ •(electron shell) M :ë  H \   © œ



$ í `  ¦ t >  ÷ & 9, s “ : r _  þ j ü @y Œ •\  0 Au † < ÊÜ ¼– Ð+ ‹ Û ¼

—

2 ;-C • ¸_   © œ  ñ Œ •6   x ˜ Ð  “  ] X  ) a " é ¶  [ þ t _  C \ P \  _ ô  Ç

% ò

† ¾ Ó`  ¦  8 ´ ú §s  ~ à Î>   ) a  . s ü < ° ú  “ É r Ó ü t| 9 _  ESR ‚  — ¸

€

ª œ † < Êà º(lineshape function)  H   & ñ  © œ(crystal field)\  _ 

# Œ ( f ” (broadening)s  µ 1 ÏÒ q t  9, s  ( f ” _  “ : r • ¸ x 9 



l  © œ_ ” > r$ í õ  † < Êa  / B N" î ’    ñ_  — ¸€ ª œ, [ jl  Õ ªo “ ¦ 0 A u

\  ¦  [ jy  › ¸  † < ÊÜ ¼– Ð+ ‹ Mn ²⁺ s “ : r _  Û ¼— 2 ; x 9  C • ¸

†

< Êà º\  › ' a ô  Ç & ñ ˜ Ð\  ¦ % 3 `  ¦ à º e ”  .

∗

E-mail: [email protected]

‚

 — ¸€ ª œ † < Êà º_  „  > hõ & ñ \ " f • ¸{ 9 ÷ &  H # Œ Q ~ ½ ÓZ O  : r[ þ t

×

 æ Kubo [10] _  ‚  + þ A6 £ x ² ú šs  : r`  ¦ ] j 2 € ª œ  o ³ ð‰ & ³Ü ¼– Ð & ñ o

 # Œ Õ ªa Ë >~ ½ ÓZ O Ü ¼– Ð „  > hô  Ç ^ ‰> ü <, î  r1 l x ~ ½ Ó& ñ d ” _  K \ 

"

f  © œ › ' a † < Êà º\  ¦ > í ß –   H Mori [11] ^ ‰>  1 p x s  e ”  . Mori

^

‰> \   „ ½ Ó`  ¦ é  H s  : r„  > h ×  æ \   H  % ò ƒ  í ß – \  ¦ / B N" î s 



: r \  f ” ] X  & h 6   x ô  Ç Kawabata [12]ü < Argyres [13]1 p x _  s 



: r s  e ”  . s ü < ° ú  s   % ò ƒ  í ß – _  & ñ _  [14–20]\    



© œ  ñ Œ •6   x \  @ /ô  Ç „  > hõ & ñ s  › ¸F K“ É r ² ú ˜ t 
 €  •ô  Ç  © œ  

ñ Œ •6   x`  ¦ “ ¦ 9ô  Ç s   † ½ Ó t _  „  > h\  e ” # Q" f   õ   H t

F K  t  @ /^ ‰– Ð { 9 u  “ ¦ e ”  . ¢ ¸ô  Ç € ª œ  ^  ¦ Þ Ôë ß –à º5 Å x s

 : r Õ ªo “ ¦ Õ ª 2 ;† < Êà º~ ½ ÓZ O  1 p x • ¸ e ”  . þ j   H \   H Y Us $  ü

< y © œô  Ç  l  © œ`  ¦ % 3   H l Õ ü t _  µ 1 ϲ ú ˜– Ð " é ¶& h ü @‚   % ò % i \ 

"

f ´ ú §“ É r z  ´+ « >s  s À Ò# Qt “ ¦ e ” Ü ¼ 9, “ ¦ 9   H >   H Mn`  ¦ '

‘ r †   LiNbO ₃ é ß –  & ñ \  „   Û ¼— 2 ; S =5/2(3d ⁵ )\  ¦  t

  H ⁵⁵ Mn ²⁺ s “ : r _  ESRs  . ‘ : r ƒ  ½ ¨\ " f  H s \  ¦ l  Õ

ü

t   H Û ¼— 2 ; K x 9 ž Ðm î ß –(spin Hamiltonian)`  ¦ Argyres- Sigel [13] _   % ò ƒ  í ß –  ~ ½ ÓZ O \  & h 6   x # Œ ‚  — ¸€ ª œ † < Êà º\  ¦

>

í ß – % i  . s  s  : r _   © œ& h “ É r   É r s  : r õ  ² ú ˜o  “ ¦  † ½ Ó

`

 ¦ Ÿ í† < Ê   H ‚  — ¸€ ª œ † < Êà º\  ¦ q “ §& h  ~ 1 >  ½ ¨½ + É Ã º e ” Ü ¼ 9, F 

g f  ¨ à ºÖ  ¦ õ  y Œ •y Œ •_  F  g „  s \  @ /ô  Ç ‚  ; Ÿ ¤(linewidth) _  “ : r

•

¸ _ ” > r$ í 1 p x`  ¦ › ¸  % i  . ô  Ǽ # Ü ¼– Ð, / B N" î f  ¨ à º & ñ & h \ 

"

f ‚  — ¸€ ª œ † < Êà º_  µ 1 Ïí ß –ë  H ] j\  ¦ x  l  0 A # Œ s \  ¦ ƒ  ì  r Ã

º + þ Ad ” Ü ¼– Ð „  > h   H ƒ  ½ ¨ ´ ú §s  à º' Ÿ ÷ &% 3 t ë ß –, s   

„

 > h– Ѝ  H { 9 ì ø Í& h “   z  ´] j > _  & h 6   x \ " f B Ä º 4 Ÿ ¤ ¸ ú šô  Ç ƒ   í

ß –õ & ñ `  ¦ Ÿ í† < Ê “ ¦ e ”  .   " f s ü < ° ú  “ É r 4 Ÿ ¤ ¸ ú šô  Ç õ & ñ

`

 ¦ x  “ ¦ z  ´] j > _  & h 6   x`  ¦ 0 AK " f ‚  — ¸€ ª œ † < Êà º  H / å L Ã

º„  > h– Ð % i Ü ¼ 9, > h‚   ) a Ä »´ òô  Ç 2  † ½ Ó t  > í ß – % i 



.

II. 4 8 ý Ž ì ō ˜ m U ê s0 n É X ì Ä “ Ó Þ

LiNbO 3 é ß –  & ñ `  ¦ “  0 A& h Ü ¼– Ð $ í  © œr v   H X < $ í / B N ô  Ç s

Ê ê s  Qô  Ç Ó ü t| 9 “ É r F  g   ¨ 8 Š ™ è  ¢ ¸  H „  l ™ è – Ð V ,  o

 s 6   x ÷ &“ ¦ e ”  .   & ñ `  ¦ s À ҍ  H s “ : r[ þ t _  „     H Li <sup>+</sup> , Nb <sup>5+</sup> Õ ªo “ ¦ O <sup>2−</sup> – Ð" f s “ : r  ½ + Ë`  ¦ “ ¦ e ” Ü ¼ 9, s [ þ t“ É r

—

¸¿ º „   y Œ •s  ¢ - a„  y  G 0 >”    © œI  " f ESR`  ¦ µ 1 ÏÒ q t½ + É Ã

º \ O  . Õ ª Q
 é ß –  & ñ `  ¦ $ í  © œr v €   y Œ • s “ : r _  $ í ì  r s 



o† < Æ& h  › ¸$ í q (stoichiometry)\  ¦ ë ß –7 á ¤ r v t  3 l w “ ¦ Ó  o

^

‰ © œI _  › ¸$ í q (congruent composition)\  ¦ Ä »t  # Œ s  [

þ

t s “ : r[ þ t _  x 9 • ¸q  [Li]/[Nb] = 0.942s   ) a   [21]. Õ ª



QÙ ¼– Ð $ í  © œ  ) a é ß –  & ñ 5 Å q \   H Li s “ : r  o  Nb s “ : r  

o

˜ Ð   © œ@ /& h Ü ¼– Ð ´ ú §s  q # Qe ” `  ¦  כ Ü ¼– Ð \ V © œ  ) a  . Õ ª



QÙ ¼– Ð Ô  ¦í  HÓ ü t`  ¦ ' ‘  t  · ú § 8 • ¸ C ? /   † < Ê(intrinsic defect) Ü ¼– Ð Li ‘   o , Nb ‘   o  ¢ ¸  H Li  o \  ¦ Nb 

@

/’   “ ¦ e ”   H  â Ä º• ¸ e ”  . ESR ì  rF  g l   H ƒ  5 Å q& h “     s

ß ¼– Ð ü < ` O Û ¼\  ¦ æ ¼  H ¿ º t – Ð
¾ º# Q”   . €  • 1T _ 



l  © œ`  ¦ Ò q t$ í ½ + É Ã º e ”   H „   $ 3 õ  9 þ t  s Û ¼à ԏ : r`  ¦ s  6

 

x # Œ y © œô  Ç  s ß ¼– Ð  " é ¶`  ¦ % 3 `  ¦ à º e ”   H X- ü < Q- ½ ™

×

¼ ì  rF  g l  V , o   6   x ÷ &“ ¦ e ”  . þ j   H \   H œ í„  • ¸ $ 3  s


 ` O Û ¼ $ 3 `  ¦ s 6   x # Œ W- ½ ™× ¼ü < mm-@ /% i _  ì  rF  g l

• ¸ > hµ 1 Ï # Œ  6   x “ ¦ e ”  .  © œ V , o  æ ¼s “ ¦ e ”   H X- ½ ™× ¼ ESRì  rF  g l   H 9 þ t  s Û ¼à ԏ : r \ " f µ 1 ÏÒ q t ) a „    

 • ¸  › ' a`  ¦ : Ÿ x K " f r « Ñ 0 Au ô  Ç / B N”  l \  \  -t \  ¦ /

B

N/ å L  9 / B N" î › ¸| `  ¦ ë ß –7 á ¤ €   r « Ñ „   l   \  -t 

\

 ¦ f  ¨ à º >   ) a  . { 9 ì ø Í& h Ü ¼– Ð / B N" î › ¸| “ É r ”  1 l x à º\  ¦ “ ¦

&

ñ K Z  ~ “ ¦ ü @ Ò l  © œ`  ¦    or v   H ~ ½ ÓZ O `  ¦   H  . / B N" î f

 ¨ à º– Ð “  ô  Ç  s ß ¼– Ð  „  § 4    oÖ  ¦“ É r B Ä º  Œ • " f { 9 

&

ñ ô  Ç Å Ò à º– Ð ü @Â Ò  © œ`  ¦    or &  / B N" î f  ¨ à º { 9 # Q± ú ˜ M

:ë ß – ’    ñ\  ¦   y Œ ™ >   Ž Ø  ¦ “ ¦ Õ ªX O t  · ú §`  ¦ M :  H ’    ñ Ø

 ¦§ 4 s  % ò s  ÷ &>  ô  Ç . { 9 ì ø Í& h Ü ¼– Ð   „   > \  › ' a ô  Ç s 



: r \ " f > _  F  g f  ¨ à ºÖ  ¦“ É r

f

 ¨ Ã º> Ã º ∝







·„  s  S X ‰Ö  ¦

· È Ò Ö  ¦ _  ) ‡Ã ºÂ Òì  r

· Û ¼— 2 ;y Œ ™Ã ºÖ  ¦ _  z  ´Ã ºÂ Òì  r





 _

 › ' a > – РÒ'  f  ¨ à º/ B G‚  `  ¦ ½ ¨½ + É Ã º e ”  . y Œ • ”  1 l x à º ω\  ¦

t   H " é ¶¼ # F  g ) a ü @Â Ò „   l  © œ\  _ ô  Ç ESR_  ‚  — ¸€ ª œ

†

< Êà º  H 1 l x& h  „   Û ¼— 2 ; y Œ ™Ã ºÖ  ¦(dynamical electron spin susceptibility) χ +− (ω) = χ ⁰ ₊₋ (ω) + iχ ⁰⁰ ₊₋ (ω) _  ) ‡Ã ºÂ Ò [23–26]

χ ⁰⁰ ₊₋ (ω) = g _e ² β ² 4V ~ Re

Z ∞ 0

exp(−iωt)h[σ ₋ , σ ₊ (t)]i _EN dt , (1)

–

Ð ³ ð‰ & ³ ) a  . # Œl " f V   H > _   Òx , g e   H „   _  g- factor, ⍠ H ˜ Ð# Q  Õ ªW 1— : r (Bohr magneton), ω  H ü @ Ò

&

ñ  l  © œ\  à ºf ”  >  { 9    ) a „   l  _  y Œ • ”  1 l x à º, σ  H

„

  _   Ö  ¦ o  Û ¼— 2 ;ƒ  í ß – s  9, σ(t)  H σ _  Heisenberg

³

ð‰ & ³s  . Õ ªo “ ¦ h· · · i ^EN   H > _  € © œ © œ^  ¦¨ î ç  H`  ¦ _ p ô  Ç



. Mn`  ¦ ' ‘ r †   LiNbO ₃ é ß –  & ñ \  @ /ô  Ç ESR ƒ  ½ ¨_ 

@

/ © œ“ É r   & ñ ? /\ " f  © œ $ í `  ¦
 ? /  H Mn <sup>2+</sup> s “ : r s  9, S = 5/2 _  „   Û ¼— 2 ;`  ¦ ”   .  © œ $ í s “ : r \  0 Au    H

„

  _  \  -t   H Ù þ ˜õ _  „  l “  § 4 Ü ¼– Ð   ½ + Ë÷ &# Q e ”   H 1 l x r

\    É r „   [ þ t õ _  „  l & h   © œ  ñ Œ •6   x`  ¦ ô  Ç . ¢ ¸ô  Ç „  



_  Û ¼— 2 ;õ  C • ¸î  r1 l x  s _   © œ  ñ Œ •6   x“ É r  l & h   © œ  ñ



Œ

•6   x ×  æ \ " f ×  æ כ ¹ô  Ç † ½ Ós  9, s \  ¦ î  r1 l x \  -t ü < † < Êa  ³ ð

‰

&

³ €  

H f = − X

i

~ ² 2m i

∇ ² − 1 4πε 0

X

i

Ze ² r i

+ 1 4πε ₀

X

i<j

e ²

|~r i − ~r j | + X

i

ξ(r _i )~ L _i · ~ S _i , (2)

s

 . s   H 1 l qw n  ) a  Ä »" é ¶  _  „   \  @ /ô  Ç \  -t  (10 ⁵ cm ⁻¹ ) s  9, ξ  H Û ¼— 2 ;-C • ¸  © œ  ñ Œ •6   x (V SO ∼ 10 ² cm ⁻¹ ) _  [ jl s  .   & ñ 5 Å q \  e ”   H " é ¶    H “  ] X ô  Ç " é ¶   ü

<  o† < Æ  ½ + Ë`  ¦ “ ¦ e ”  . Õ ª QÙ ¼– Ð “ ¦ 9   H " é ¶  Å Ò0 A

\

 0 Au ô  Ç “  ] X " é ¶  [ þ t õ _   © œ  ñ Œ •6   x • ¸ “ ¦ 9K   ô  Ç .

s

  © œ  ñ Œ •6   x“ É r “ ¦^ ‰_    & ñ ½ ¨› ¸ü < x 9 ] X y  ƒ  › ' a ÷ &Ù ¼– Ð

 

& ñ  © œ ´ òõ (crystal field effect; V cf ∼ 10 ⁴ cm ⁻¹ )  “ ¦ ô  Ç



. s   H " é ¶  _  „   \   Œ •6   x   H & ñ „  l & h  ( J $ ™[ > õ , „   l

 Š © œF G  — ¸F ' pà Ô\  @ /ô  Ç „  l  © œ ´ òõ _  ½ + Ës   ) a  .   & ñ



© œ ´ òõ   H @ / © œ" é ¶  _    ½ + Ëà º(coordination number)

4
 6 ¢ ¸  H 8 \    " f % ò † ¾ Ós  ß ¼>  ² ú ˜ t  9,   & ñ ^ ‰_ 

@

/g A$ í õ  x 9 ] X y  ƒ  › ' a ÷ &  H  © œ  ñ Œ •6   x s  . ¢ ¸ô  Ç Û ¼— 2 ;  © œ  

ñç ß –_  Û ¼— 2 ;-Û ¼— 2 ;  © œ  ñ Œ •6   x (V ss ∼ 10 ⁰ cm ⁻¹ )“ É r s [ þ t Û ¼

—

2 ;s  Ø  æì  r y  Y O o  b  # Q4 R e ” `  ¦ M :_   l & h  ´ òõ ü <   î

 r Û ¼— 2 ;[ þ t _  “ § ¨ 8 Š  © œ  ñ Œ •6   x 1 p x`  ¦ Ÿ í† < Êô  Ç . Õ ªo “ ¦ „    ü

< Ù þ ˜_   l 0 p xÒ  ¦ ç ß –_   © œ  ñ Œ •6   x (V en ∼ 10 ⁻² cm ⁻¹ ) • ¸

“

¦ 9  ) a  . Õ ªo “ ¦ K ï  r ü @Â Ò & ñ  l  © œ\  _ ô  Ç ] jë ß – \ 



-t  (V ^z ∼ 10 ⁰ cm ⁻¹ )\  ¦ “ ¦ 9ô  Ç > _   © œ  ñ Œ •6   x“ É r H = H _f + V _ss + V _en + V _cf + V _z , (3) s

 9, y Œ • † ½ Ó_  1 cm ⁻¹ “ É r   © œ_  % i à º– Ð \  -t \  ¦ ³ ð‰ & ³ô  Ç

 כ

Ü ¼– Ð 1.24 × 10 ⁻⁴ eV s  . 37 á ¤ „  s F K5 Å q _   â Ä º 3d„  



[ þ t s  s “ : r _  þ j ü @y Œ •\  0 Au † < ÊÜ ¼– Ð “  ] X ô  Ç s “ : r[ þ t _ 

% ò

† ¾ ӓ     & ñ  © œ`  ¦ y © œ >  ~ à ΍  H ì ø ̀    Bž ÐÀ Ó(rare earth)_ 

 â

Ä º 4f „   [ þ t s  5s „   [ þ t \  _ K  Ñ ü t  Q # Œ e ” Ü ¼Ù ¼

–

Ð   & ñ  © œ_  % ò † ¾ Ós  ` ‚÷ &# Q €  •  . ESR“ É r  { Œ • © œI 

\

" f \  -t  à º cm ⁻¹ ? /\  e ”   H  © œI [ þ t \ " f { 9 # Q




 H ‰ & ³ © œs  . s   H ] jë ß – \  -t _  ß ¼l ü < ^  ¦ Þ Ôë ß – “    exp(δE/k B T )\  ¦ “ ¦ 9 €   ~ 1 >  [ O " î  ) a  . “ ¦ 9   H >  _

 " é ¶  
 s “ : r s  l $  © œI – РÒ'  δE ∼ 10 ² cm ⁻¹ ë ß –
p u

#

Œl  ÷ &# Q e ” `  ¦ S X ‰Ò  ¦“ É r ^  ¦ Þ Ôë ß – “   – Ð Å Ò# Qt   H X < s  ° ú כ

“

É r 1 ˜ Ð   s `›    Œ •>  ÷ &# Q > _  l $  © œI ë ß –`  ¦ “ ¦ 9 > 

 )

a  . s  Qô  Ç l $  © œI ë ß –_  \  -t \  ¦ Ä »´ òÛ ¼— 2 ;_  > h¥ Æ 

`

 ¦ • ¸{ 9  # Œ ç ß –é ß –ô  Ç + þ AI – Ð
  · p  כ s  Û ¼— 2 ; K x 9 ž Ðm  î

ß – [22]

H sp = β(B · ← → g · S) + S · ← →

D · S , (4)

s

 9, ← → g ü < ← →

D   H K { © œ 7 ˜' [ þ t`  ¦ ƒ    r v   H J $ ™" f| ¾ Ó s 



. d ” (4)_  ' Í P : † ½ ӓ É r ü @Â Ò  © œ\  _ ô  Ç Zeeman´ òõ s  .

Ñ ü

t P : † ½ ӓ É r Û ¼— 2 ;-C • ¸ü < Û ¼— 2 ;-Û ¼— 2 ;  © œ  ñ Œ •6   x _  % ò † ¾ ÓÜ ¼– Ð l

$  © œI  \  -t  ì  r o ÷ &€  " f µ 1 ÏÒ q t÷ &  H X < s – Ð “  K  p  [

j½ ¨› ¸(fine structure)
 è ß – . s   H % ò  l  © œ ° ú ˜  t

l (zero-field splitting; H zf s ) _  ' Í P : † ½ ӓ   2  † ½ Ó\  K  {

© œ  ) a  . Ä ºo  “ ¦ 9   H >   H   & ñ  © œs  c» ¡ ¤ \  @ /K " f » ¡ ¤

@

/g A(axial symmetry)`  ¦ “ ¦ e ” Ü ¼ 9, à ºf ” “   z~ ½ ӆ ¾ ÓÜ ¼– Ð



l  © œ`  ¦ ô  Ç . Õ ª Q€   > _  K x 9 ž Ðm î ß –“ É r

H = H f + βgS Z B + H zf s , (5) H _{zf s} =

+2

X

q=−2

B ^q ₂ O ₂ ^q +

+4

X

q=−4

B ₄ ^q O ^q ₄ , (6)

s

 . # Œl " f O ^q k   H ½ ©   o  ) a Stevens _  1 p x  ƒ  í ß – s “ ¦, B _k ^q   H % ò  l  © œ ì  r o \  ¦ " fÕ ü t   H B > h © œÃ ºs  . Mn ²⁺ _ 

„

  C 0 Aü < Ä »´ òÛ ¼— 2 ;“ É r S = 5/2(3d ⁵ ) s “ ¦, Mn ²⁺ s “ : r _

 Šҁ   ¨ 8 Š â s  » ¡ ¤ @ /g AÜ ¼– Ð ~ Õ ª Q”   8€  ^ ‰“    â Ä º % ò



l  © œ Û ¼— 2 ; K x 9 ž Ðm î ß –“ É r

H _{zf s} = B ₂ ⁰ O ⁰ ₂ + B ₄ ⁰ O ₄ ⁰ + B ₄ ³ O ³ ₄ , (7) s

 . Û ¼— 2 ;ƒ  í ß –  O ^q k   H  6 £ § õ  ° ú  s  O ⁰ ₂ = 3S _z ² − S(S + 1) ,

O ⁰ ₄ = 35S _z ⁴ − 30S(S + 1)S _z ² + 25S _z ² − 6S(S + 1) +3S ² (S + 1) ² ,

O ³ ₄ = S z (S ₊ ³ + S ₋ ³ ) + (S ³ ₊ + S ₋ ³ )S z /4 , (8)

³

ð‰ & ³÷ & 9,  © œ“ : r \ " f g = 1.998 Õ ªo “ ¦ D  H  l  © œ`  ¦

 l  „     & ñ  © œ_  % ò † ¾ ÓÜ ¼– Ð ì  r o   ) a \  -t  ç ß –  Ü ¼– Ð 0.395 cm ⁻¹ s  . { 9 ì ø Í& h Ü ¼– Ð g° ú כ“ É r  Ä »„   _  g e ü <  H

s  è ß – . „   _  Û ¼— 2 ;— ¸F ' pà ԍ  H    t  · ú §  H € ª œs Ù ¼

–

Ð „   _  Û ¼— 2 ;-C • ¸_   © œ  ñ Œ •6   x Ü ¼– Ð C • ¸y Œ •î  r1 l x | ¾ Ó`  ¦ % 3 




 { 9 # Q   9, g° ú כs  g ^e – РÒ'  # Á # Qè ß – ß ¼l \  _ K 

"

f „   _  C • ¸† < Êà º © œI \  ¦   & ñ ½ + É Ã º e ”  .   " f gJ $ ™

"

f– РÒ'  " é ¶  
 Û ¼— 2 ; x 9  C • ¸† < Êà º 1 p x  © œ $ í ×  æd ” _ 

„

  ½ ¨› ¸ü <  © œI \  › ' a ô  Ç ×  æ כ ¹ô  Ç & ñ ˜ Ð\  ¦ · ú ˜ à º e ”  .

ESR \ " f Û ¼& 7 ˜à Ô! 3 _  ì  r K • ¸(resolution)  H ‚  ; Ÿ ¤ M :ë  H

\

 % ò † ¾ Ó`  ¦ ~ à Î>  ÷ &  H X <, Õ ª s Ä »  H „   _  Û ¼— 2 ;s  ¢ - a r  ç

ß –(spin relaxation time)s  H sp \  _ K " f { 9 # Q
l  M : ë

 H s  . s   H „   Û ¼— 2 ;s  / B N" î ÷ &# Q f  ¨ à ºô  Ç \  -t \  ¦  Å 



Šҍ  H X <   o   H ¨ î ç  H r ç ß –`  ¦ _ p ô  Ç . Û ¼— 2 ;s  ¢ - a r ç ß –

“

É r { 9 ì ø Í& h Ü ¼– Ð “ : r • ¸ ± ú `  ¦ M :  8 U  ´# Qt Ù ¼– Ð  © œ“ : r \ 

"

f / B N" î ‰ & ³ © œ`  ¦ › ' a ¹ 1 Ͻ + É Ã º \ O `  ¦ ë ß –
p u @ /é ß –y   ú ª“ É r r ç ß –

`

 ¦ t   H  â Ä º\ • ¸ > _  “ : r • ¸\  ¦ ? /a Ë >Ü ¼– Ð" f / B N" î ‰ & ³ © œ

`

 ¦ › ' a ¹ 1 Ͻ + É Ã º e ”  . > \  ¦ l Õ ü t   H K x 9 ž Ðm î ß –\  @ /6 £ x

÷ &  H À Óy n =(Liouville) ƒ  í ß –   H L = L f + L sp s “ ¦,  6 £ § _

 › ' a > d ”  L f O ≡ [H ˆ f , ˆ O], L sp O ≡ [H ˆ sp , ˆ O]`  ¦ ë ß –7 á ¤ ô  Ç .

| ± S; Mn ²⁺ i  Û ¼— 2 ;s  ±S“   „   \  @ /ô  Ç H _f _   © œI † < Ê Ã

ºs €   ~ ½ Ó& ñ d ”  H f | ± S; Mn ²⁺ i = ε _±S | ± S; Mn ²⁺ i`  ¦ ë

ß –7 á ¤ ô  Ç . ¢ ¸ô  Ç H _f _  ô  Ç “ ¦Ä » © œI \  @ /K " f Ò q t$ í ƒ   í

ß – (creation operator) a ⁺ ±S ü < ™ èY > ƒ  í ß – (annihilation operator) a _±S \  ¦ • ¸{ 9  # Œ d ” (1)`  ¦ ] j2€ ª œ  o + þ AI – Ð
 

? /“ ¦ € © œ © œ^  ¦¨ î ç  H`  ¦ 2 [ €  

h[σ ₋ , σ + (t)]i EN = h X

±S

h−S|σ + (t)| + Si {h+S|σ + (t)| + Si − h−S|σ + (t)| − Si} a ⁺ _−S a +S

+h+S|σ ₊ (t)| − Si a ⁺ _−S a _−S − a ⁺ _+S a _+S
i EA

= X

±S

h−S|σ − | + Sih+S|σ + (t)| − Si (f −S − f +S ) , (9)

s

“ ¦, f ±S   H ì  r Ÿ í† < Êà ºs  . 0 A_    õ \  ¦ s 6   x # Œ

χ ⁰⁰ ₊₋ (ω)\  ¦  r  ³ ð‰ & ³ “ ¦ Λ ^ESR +− (ω)\  ¦  6 £ § õ  ° ú  s  & ñ _ 

€  

χ ⁰⁰ ₊₋ (ω) = g ² _e β ² 4V h lim

a→+0 Re X

±S

(f −S − f +S ) h−S|σ − | + Si

× Z ∞

0

dt exp(−iωt − at)h−S|σ ₊ (t)| + Si , (10) Λ ^ESR ₊₋ (ω) ≡

Z ∞ 0

dt exp(−iωt)h+S|σ + (t)| − Si , (11)

s

 . # Œl " f Λ ^ESR +− (ω)\  ¦ > í ß – €   ‚  — ¸€ ª œ † < Êà ºü < 1 l x& h 

„

  Û ¼— 2 ; y Œ ™Ã ºÖ  ¦`  ¦ — ¸¿ º % 3 `  ¦ à º e ” Ü ¼ 9, ‘ : r ƒ  ½ ¨\ " f



 H Argyres-Sigel _  ƒ  í ß – ~ ½ ÓZ O `  ¦ s 6   x ô  Ç .  % ò ƒ  í ß –  P +− \  ¦ e ” _ _  ƒ  í ß –  ˆ O \   Œ •6   x €  

P +− O = ˆ

O ˆ +S−S

(σ ₊ ) _+S−S σ + , (12)

–

Ð & ñ _ ÷ &“ ¦, ˆ O +S−S = h+S| ˆ O| − Si s  . P +− \  à ºf ” ô  Ç

ƒ

 í ß – (abelian inverse)\  ¦ ˜ P +− = 1 − P +− – Ð & ñ _  €  , P ₊₋ σ ₊ = σ ₊ , ˜ P ₊₋ σ ₊ = 0, P ₊₋ ² = P ₊₋ , P ₊₋ P ˜ ₊₋ = 0`  ¦ ë

ß –7 á ¤ “ ¦, r ç ß –\  _ ” > r   H ƒ  í ß –  σ ⁺ (t)\  ¦ À Óy n = ƒ  í ß – 

–

Ð ³ ð‰ & ³ €   σ ₊ (t) = exp(iLt)σ ₊ s  . Õ ª Q€   d ” (11)“ É r

Λ ^ESR ₊₋ (ω) ≡ h+S|

Z ∞ 0

exp{−i(ω − L)t}σ + | − Si

= −ih+S|R(ω)| − Si , (13)

–

Ð ÷ &“ ¦, # Œl " f R(ω) = G(ω)σ ⁺ , G P (ω) = (ω − L) ⁻¹ s 



. Õ ªo “ ¦

G P ˜ (ω) = (ω − ˜ P +− L) ⁻¹ = G f + G f P ˜ +− L sp G f

+G _f P ˜ ₊₋ L _sp G _f P ˜ ₊₋ L _sp G _f + · · · , (14) Ü

¼– Ð „  > h½ + É Ã º e ” Ü ¼ 9, L s σ + = ωσ + , ˜ P +− L f σ + = 0, (L _f P ˜ ₊₋ X) ˆ _+S−S = 0\  ¦ s 6   x # Œ R(ω)\  ¦  r  ³ ð‰ & ³ €  

ω − R +S−S

(σ + ) +S−S

− h L n

1 + G P ˜ (ω) ˜ P ₊₋ L o _R

+S−S

(σ

+

)

+S−S

σ ₊ i

+S−S

(σ + ) +S−S

= 1 . (15)

s

 . s M : ‚  — ¸€ ª œ † < Êà º Γ ^ESR +− (ω)  H iΓ ^ESR ₊₋ (ω)

= 1

(σ + ) +S−S

"(

X

n



L sp G f (ω) ˜ P +−

 ⁿ L

) σ +

#

+S−S

= iΓ ^ESR(1st) ₊₋ (ω) + iΓ ^ESR(2nd) ₊₋ (ω) + iΓ ^ESR(3rd) ₊₋ (ω) + · · · , (16) _

 + þ AI “   ƒ  í ß – _  ½ + ËÜ ¼– Ð ³ ð‰ & ³ ) a  . “ ¦ 9   H > _  LiNbO ₃ é ß –  & ñ “ É r c» ¡ ¤`  ¦ ×  æd ” Ü ¼– Ð  Œ ™~ ½ Ó» ¡ ¤ ([111]) @ /g A

`

 ¦ “ ¦ e ” Ü ¼ 9, Li
 Nb\  ¦ Ñ ü t  Q   H # Œ$ Á > h_  í ß –™ è" é ¶



[ þ t – Ð s À Ò# Q”   ¼ 1 π  ^ ‰ ? /\ " f Mn ²⁺ s “ : r s  » ¡ ¤ @ /g A

 

& ñ  © œ`  ¦ ~ à Î>   ) a  .   & ñ _  c» ¡ ¤ Ü ¼– Ð  l  © œ`  ¦ ½ + É M :

>

_  “ ¦Ä »u   H [22]

ε(±5/2) = ±gβB Z + B ₂ ⁰ + 90B ₄ ⁰ + q

[{±(3/2)gβB Z + 9B ⁰ ₂ − 90B ⁰ ₄ } + 90(B ₄ ³ ) ² ] , ε(±3/2) = ±(3/2)gβB _Z − B ₂ ⁰ − 180B ₄ ⁰ ,

ε(±1/2) = ∓gβB _Z + B ₂ ⁰ + 90B ₄ ⁰ − q

[{∓(3/2)gβB _Z + 9B ⁰ ₂ − 30B ⁰ ₄ } + 90(B ₄ ³ ) ² ] , (17)

s

 . Õ ªo “ ¦  6 £ § _  ƒ  í ß –  › ' a > d ”  X

µ

( ˜ P +− O) ˆ µ−S = X

µ6=+S

( ˆ O) µ−S , X

µ

( ˜ P +− O) ˆ +Sµ = X

µ6=+S

( ˆ O) +Sµ ,

(L f σ + ) +S−S = ~ω ^Z (σ + ) +S−S , (18)

`

 ¦ s 6   x “ ¦, (G ^f O) ˆ µλ = (G f ) µλ ( ˆ O) µλ s Ù ¼– Ð (G _f ) _+S−S = ~

ε _± + ~(ω − ω Z ) , (G f ) −S+S = ~

ε _∓ + ~(ω − ω ^Z ) , (19)

  ) a  . d ” (16)_  ƒ  í ß – _  ½ + ËÜ ¼– Ð Å Ò# Q”   ‚  — ¸€ ª œ † < Êà º

\

" f ) ‡6   x ) a „  s  (∆S Z = ±1) ü < F K t   ) a „  s  (∆S Z 6=

±1)\  ¦ — ¸¿ º “ ¦ 9ô  Ç n = 1õ  2\  @ /ô  Ç > í ß –`  ¦ €  

iΓ ^ESR(1st) ₊₋ (ω) = 1

~ ² X

µ6=+S

X

∆S6=±1

(G f ) µ−S h+S|H sp |µihµ|H sp | + Si

+ 1

~ ² X

µ6=−S

X

∆S6=±1

(G f ) +Sµ h−S|H sp |µihµ|H sp | − Si

+ 1

~ ² X

∆S6=±1

(G f ) +S−S |h+S|H sp | + Si| ² + 1

~ ² X

∆S6=±1

(G f ) _−S+S |h+S|H sp | + Si| ² ,

iΓ ^ESR(2nd) ₊₋ (ω) = 1

~ ³ X

µ6=+S

X

∆S6=±1



 X

λ6=+S

(G f ) µ−S (G f ) µ−S h+S|H sp |µihµ|H sp |λihλ|H sp | + Si

−(G f ) _µ−S (G _f ) _+S−S h+S|H sp |µihµ|H sp | + Sih−S|H sp | − Si +(G f ) µ−S (G f ) µ−S h+S|H sp |µihµ|H sp | + Sih+S|H sp | + Si + 1

~ ³ X

µ6=+S

X

∆S6=±1

(G f ) +Sµ (G f ) +Sµ h+S|H sp | + Sih−S|H sp |µihµ|H sp | − Si

+(G _f ) _+Sµ (G _f ) _+S−S h+S|H sp | − Sih−S|H sp |µihµ|H sp | − Si

− X

λ6=−S

(G _f ) _+Sµ (G _f ) _+Sλ h−S|H _sp |λihλ|H _sp |µihµ|H _sp | − Si



 + 1

~ ³ X

µ6=+S

X

∆S6=±1

(G _f ) _+S−S (G _f ) _+Sµ h+S|H _sp | + Sih−S|H _sp |µihµ|H _sp | − Si

− 1

~ ³ X

µ6=+S

X

∆S6=±1

(G _f ) _+S−S (G _f ) _µ−S h+S|H sp |µihµ|H sp | + Sih−S|H sp | − Si , (20)

s

 . ü @ Ò\ " f { 9    ) a „   l  _  ”  1 l x à º ν = 9.27 GHz \  @ /K  à ºu K $ 3 `  ¦ €  " f LiNbO 3 é ß –  & ñ ? /_  Mn ²⁺ s “ : r \  @ /ô  Ç ESR_  B > h © œÃ º[ þ t“ É r [6–8]

B ₂ ⁰ /h ≈ 7.5 × 10 ⁻¹ GHz (200 K s  ) ,

B ₂ ⁰ /h ≈ −2.6 × 10 ⁻⁴ t + 8.02 × 10 ⁻¹ GHz (200 K s  © œ) , B ₄ ⁰ /h = −5 × 10 ⁻⁵ GHz ,

B ₄ ³ /h = 4.7 × 10 ⁻² GHz , (21)

\

 ¦  6   x % i  . B 2 ⁰ _  ° ú כs  “ : r • ¸\     ² ú ˜ t   H  כ “ É r Mn ²⁺ s “ : r s    & ñ ? /\ " f [111] ~ ½ ӆ ¾ ÓÜ ¼– Ð s 1 l x   H  כ õ 

› '

a >  e ”   H X <, s   H “ : r • ¸ " f" fy  7 £ x † < Ê\     Nb ⁵⁺ s 

“

: r“ É r í ß –™ è8 £ x õ  “  ] X ô  Ç   É r í ß –™ è8 £ x ×  æ ç ß –Ü ¼– Ð s 1 l x`  ¦ 

“

¦, Li ⁺ s “ : r“ É r í ß –™ è8 £ x€  Ü ¼– Ð s 1 l x ô  Ç . s   â Ä º þ j “  ] X  í

ß –™ ès “ : r[ þ t _  % ò † ¾ Óë ß –`  ¦ “ ¦ 9 €   Nb ⁵⁺ s “ : r \  K t   H

 

& ñ  © œ_  » ¡ ¤ ~ ½ ӆ ¾ Ó $ í ì  r“   B ₂ ⁰ ° ú כ“ É r y Œ ™™ è “ ¦, Li ⁺ s “ : r \ 

K t   H   & ñ  © œ_  » ¡ ¤ ~ ½ ӆ ¾ Ó $ í ì  r ° ú כ“ É r 7 £ x  >   ) a  . Õ ª o

“ ¦ > \  _  # Œ r « Ñ  ï{ 9 \ " f f  ¨ à º÷ &  H F  g f  ¨ à ºÖ  ¦“ É r

P ^ESR (ω) = 1

2 |B| ² Re{χ ⁰⁰ ₊₋ (ω)} , (22)

Fig. 1. (Color online) The magnetic field strength depen- dence of the ESR absorption power of manganese-doped lithium niobate at a frequency of ν = 9.27 GHz.

s

 . Fig. 1“ É r “ : r • ¸ 150 Kõ  300 K\ " f > _  f  ¨ à ºÖ  ¦

`

 ¦ ˜ Ð# ŒÅ ғ ¦ e ” Ü ¼ 9, 1 l x& h  „   Û ¼— 2 ; y Œ ™Ã ºÖ  ¦ χ ⁰⁰ ₊₋ (ω) \  q

Y Vô  Ç .  © œ ™  ¥ y  ^  ¦ à º e ”   H ‚  — ¸€ ª œ“ É r – ÐE $ ™Þ Ô + þ

A(Lorentzian)s  9, s   H s  ¢ - a r ç ß –_  % i à º_  _ p \  ¦ 

Fig. 2. (Color online) The temperature dependence of the ESR linewidth of manganese-doped lithium niobate at a frequency of ν = 9.27 GHz.

”

  .   " f > _  p r & h  í ß –ê ø ͽ ¨› ¸_  & ñ ˜ Ѝ  H s  † ½ Ó5 Å q \ 

Ÿ

í† < Ê÷ &# Q e ”  “ ¦ t F K  t   7 H _  ÷ &# Q M ® o  . z  ´] j– Ð / B N" î

‚

 `  ¦ l 2 Ÿ ¤ > \  Õ ªw n = M : / B N" î f  ¨ à º‚  `  ¦ f ” ] X  Õ ªo   H  כ ˜ Ð



 { 9 ì ø Í& h Ü ¼– Ð Õ ª { 9   p ì  r+ þ A`  ¦ Õ ªo >  ÷ & 9, – ÐE $ ™Þ Ô+ þ A

‚

 — ¸€ ª œ\  @ /ô  Ç { 9  p ì  r/ B G‚  _  ‚  ; Ÿ ¤“ É r þ j@ /u ç ß –(peak- to-peak) _  ‚  ; Ÿ ¤`  ¦ 8 £ ¤& ñ ô  Ç . Fig. 2“ É r y Œ •y Œ •_  F  g „  s  h+1/2| ↔ h−1/2| ü < h+5/2| ↔ h−5/2|\  @ /K " f “ : r • ¸\ 

@

/ô  Ç ‚  ; Ÿ ¤`  ¦
 ? / 9, “ : r • ¸ 7 £ x † < Ê\     ‚  ; Ÿ ¤“ É r  

™

è y Œ ™™ è† < Ê`  ¦ · ú ˜ à º e ”  . s ü < ° ú  “ É r ‰ & ³ © œ“ É r “ : r • ¸_  7 £ x 

\

 @ /K  Nb ⁵⁺ ü < Li ⁺ s “ : r[ þ t s  í ß –™ è8 £ x õ  “  ] X ô  Ç   É r í ß –

™

è8 £ x ×  æ ç ß –Ü ¼– Ð s 1 l x`  ¦ l  M :ë  H s  .

III. ‚ º8 ý õ m Í + s Ç Â ] Ø

Argyres-Sigel _   % ò ƒ  í ß –  ~ ½ ÓZ O `  ¦ s 6   x # Œ y © œÄ »„  

^

‰ LiNbO ³ ? /_  Mn ²⁺ s “ : r \  @ /ô  Ç „   Û ¼— 2 ;/ B N" î _  ‚  

—

¸€ ª œ † < Êà º\  ¦ > í ß – % i  . Û ¼— 2 ; K x 9 ž Ðm î ß –`  ¦ ƒ  í ß –  ~ ½ Ó Z O

\  & h 6   x ô  Ç ‚  — ¸€ ª œ † < Êà º_  „   “     H z  ´] j> _  & h 6   x

\

 6   x s ô  Ç / å L à º„  > h– Ð # Œ 2  † ½ Ó t  > í ß – % i Ü ¼ 9,



 É r ~ ½ ÓZ O [ þ t \  q K  q “ §& h  ~ 1 >  ½ ¨½ + É Ã º e ” % 3  . é ß –  

&

ñ ? /_  „   Û ¼— 2 ; S = 5/2\  ¦ t   H „  s F K5 Å q Mn“ É r G  0

>t t  · ú §  H 3d „   y Œ • M :ë  H \   © œ $ í `  ¦
 ? / 9, s 



 H s “ : r _  þ j ü @y Œ •\  0 Au † < ÊÜ ¼– Ð+ ‹ Û ¼— 2 ;-C • ¸_   © œ  ñ Œ • 6

 

x ˜ Ð   H “  ] X  ) a " é ¶  [ þ t _  C \ P \  _ ô  Ç % ò † ¾ Ó`  ¦  8 ´ ú §s 

~ Ã

Î>   ) a  . s ü < ° ú  “ É r   & ñ  © œ ´ òõ \  _  # Œ ‚  — ¸€ ª œ † < Ê Ã

º\  ( f ” s  µ 1 ÏÒ q tô  Ç . y Œ •y Œ •_  F  g „  s  +1/2 ↔ −1/2ü <

+5/2 ↔ −5/2 \  @ /ô  Ç ‚  — ¸€ ª œ † < Êà º_  “ : r • ¸ _ ” > r$ í õ  / B N

"

î  l  © œ\  @ /ô  Ç F  g f  ¨ à ºÖ  ¦`  ¦ “ : r • ¸ 150 Kü < 300 K\ " f

›

¸  % i  . > í ß –  õ  > _  “ : r • ¸ 7 £ x † < Ê\     ‚  ; Ÿ ¤

“ É

r  ™ è y Œ ™™ è÷ &  H  ⠆ ¾ Ó`  ¦ ˜ Ðs   H X <, s   H “ : r • ¸_  7 £ x  ü

< † < Êa  Nb ⁵⁺ ü < Li ⁺ s “ : r[ þ t s  í ß –™ è8 £ x ×  æ ç ß –s 
 €  Ü ¼– Ð s

1 l x`  ¦ l  M :ë  H“    כ Ü ¼– Ð ˜ Ð# Œ”   .  8ç  H  
 F  g „  s  +1/2 ↔ −1/2 \ " f  H “ : r • ¸  © œ“ : r \   0 >| 9 à º2 Ÿ ¤ Õ ª   



o_  ; Ÿ ¤ s  7 á §  8  H  כ Ü ¼– Ð › ¸ ÷ &% 3  . Õ ªo “ ¦ “ : r • ¸ 160 K \ " f SrTiO 3 ? /_  Mn ²⁺ s “ : r \  @ /ô  Ç z  ´+ « > [27]õ  q “ §

% i  . s   H " f– Ð   É r   & ñ s t ë ß – Mn ²⁺ s “ : r \  @ /ô  Ç /

B N" î  l  © œ_  ° ú כ“ É r q 5 p w ô  Ç   õ \  ¦ ˜ Ð# ŒÅ ғ ¦ e ”  . t F K



t   % ò ƒ  í ß –  ~ ½ ÓZ O Ü ¼– Ð > _  ‚  — ¸€ ª œ † < Êà º\  ¦ % 3 `  ¦ à º e ”

% 3 Ü ¼ 9, Mn ²⁺ s “ : r s  c» ¡ ¤ \  @ / # Œ » ¡ ¤ @ /g A`  ¦ t   H Li ¢ ¸  H Nb \  u  ¨ 8 Š “ ¦ [ þ t # Qy Œ ™`  ¦ · ú ˜ à º e ” % 3  . Õ ªo “ ¦ 7

á

§  8 > h‚   ) a ‚  — ¸€ ª œ † < Êà º\  ¦ % 3 l  0 Aô  Ç “ ¦ † ½ Ó_  > í ß –õ 

†

< Êa    É r „  s " é ¶ ™ è
  Bž ÐÀ Ó Õ ªo “ ¦ Ä »l ì  r  [ þ t \  @ / ô

 Ç ƒ  í ß – _  & h 6   x ƒ  ½ ¨• ¸ õ ] j– Ð z Œ ™  e ”  .

P

c p 8 ý ò k >

‘

: r ƒ  ½ ¨  H 2010¸  • ¸ & ñ  Ò(“ §¹ ¢ ¤ õ † < Æl Õ ü t  Ò)_  F " é ¶ Ü

¼– Ð ô  Dz D Gƒ  ½ ¨F é ß –_  l œ íƒ  ½ ¨ \ O  t " é ¶`  ¦ ~ à Î  à º '

Ÿ (NRF-2010-0028207) ÷ &% 3 Ü ¼ 9 s \  y Œ ™  × ¼ 2 ; .

Y

c p w Š à U Ø ”  ô

[1] R. T. smith and F. S. Welsh, J. Appl. Phys. Lett.

42, 2219 (1971).

[2] D. B. Fraser and A. W. Warner, J. Appl. Phys. 37, 3853 (1966).

[3] H. C. Huang, J. D. Knox, Z. Turski, R. Wargo and J. J. Hanak, Appl. Phys. Lett. 24, 109 (1974).

[4] F. R. Gfeller, J. Appl. Phys. Lett. 29, 655 (1976).

[5] I. P. Kaminow, J. R. Carruthers, E. H. Turner and L. W. Stulz, J. Appl. Phys. Lett. 22, 540 (1973).

[6] T. Takeda, A. Watanabe and K. Sugihara, Phys.

Lett. A 27, 14 (1968).

[7] M. P. Petrov, Fiz. Tver. Tela 10, 3254 (1968).

[8] D. G. Rexford, Y. M. Kim and H. S. Story, J. Chem.

Phys. 52, 860 (1970).

[9] H. R. Lee, Cond. Matt. Phys. 98, 11008 (1988).

[10] R. Kubo, J. Phys. Soc. Jpn. 12, 570 (1957).

[11] H. Mori, Progr. Theor. Phys. 34, 399 (1965).

[12] A. Kawabata, J. Phys. Soc. Jpn. 29, 902 (1970).

[13] P. N. Argyres and J. L. Sigel, Phys. Rev. Lett. 31,

1397 (1973).

[14] A. Lodder and S. Fujita, J. Phys. Soc. Jpn. 25, 774 (1968).

[15] A. Suzuki and D. Dunn, Phys. Rev. B 25, 7754 (1982).

[16] J. I. Park and H. R. Lee, J. Korean Phys. Soc. 51, 623 (2007).

[17] J. I. Park and H. R. Lee, J. Korean Phys. Soc. 53, 776 (2008).

[18] R. W. Zwanzig, in Lectures in Theoretical Physics, edited by W. E. Downs and J. Downs (Interscience, New York, 1996).

[19] V. M. Kenkre, Phys. Rev. Lett. 29, 9 (1971).

[20] V. M. Kenkre, Phys. Rev. A 4, 2327 (1971).

[21] A. Rauber, “Chemistry and Physics of ”, Current topic in Material Science Vol. 1 (North-Holland Pub- lishing Co., 1987), Chap. 3.

[22] G. E. Pake and T. L. Estle, The Physical Princi- ples of Electron Paramagnetic Resonance, 2nd ed., (Benjamin, New York, 1973).

[23] W. Xiaoguang, F. M. Peeters and J. T. Devreese, Phys. Rev. B 34, 8800 (1986); X. Wu, F. M. Peeters and J. T. Devreese, ibid. 40, 4090 (1989); X. J. kong, C. W. Wei and S. W. Gu, ibid. 39, 3230 (1989).

[24] L. P. Gor’kov and G. M. Eliashberg, Sov. Phy.

JEPT, 940 (1965).

[25] R. J. Elliott, Phys. Rev. 96, 266 (1966).

[26] R. Sikdar and A. K. Pal, J. Phys. C 20, 4903 (1987).

[27] V. V. Laguta and I. V. Kondakova, Phys. Rev. B

76, 054104 (2007).