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PACS numbers: 73.23.-b, 78.67.-n, 78.67.Hc, 72.10.-d
Keywords: ¸ & ñ _ þ t, / B N" î © F G - © F G © ñ 6 x, " l or : r 1 l x% i < Æ
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6 £ x| 9 ^ \ H Á º| 9 " f í < Ê÷ &# Q [ þ t> p u (electronic excitation) _ q ² D G è o (delocalization) : £ ¤$ í \ H % ò ½ Ó
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¦ p 2 ; [5,6].
Artemyev 1 p x É r ª & h _ x 9 ¸ Z } | 9 Ã º2 ¤ µ 1 Ï F g (lu- minescence) [ jl H é ß ¸ y è ¦ Û ¼& 7 à Ô! 3 É r & h Ò o ¼ # s
\ ¦ { 9 Ü ¼ H כ ` ¦ Ð# Å Ò% 3 [4]. s Qô Ç õ H J -6 £ x| 9 ^ \ @ /ô Ç s : r Ü ¼ ÐÂ Ò' s K 0 p x 9 [7], ª
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6 £ x| 9 ^ \ " f _ ¦Ä » © I \ ¦ q ² D G è o H ª & h
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E-mail: [email protected]
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a [8]. ª & h _ x 9 ¸ Z } t ² D G è o © I f ¨ Ã
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Ô! 3 s + þ A$ í ) a [9].
: r ½ ¨\ " f H [ þ t> p u ² ú _ r ç ß o, 7 £ ¤ ª & h 6 £ x| 9
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\ " f " l or : r _ 1 l x% i < Æ\ @ /K & ñ $ í & h Ü ¼ Ð ¶ ú ( R : r .
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f H { 9 " é ¶ Frenkel " l or : r ¸4 S q\ @ /K l Õ ü t ¦ III ] X
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" f H II] X \ " f_ ¸4 S q` ¦ & h 6 x # Ã ºu K $ 3 ` ¦ : x K " l o r
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II. ø m Ç Ì ¦ R Frenkel u ð S Ê ] Ø { ¢¨ |
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7 à Ô! 3 ` ¦ t t ë ß x 9 ¸ Z } t s Qô Ç Û ¼& 7 à Ô! 3
-418-
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¼ ÐÂ Ò' & h Ò o ¼ # s ) a \ Vo ô Ç f ¨ Ã º { \ ¦ Ðs H J - { (band)\ ¦ + þ A$ í ô Ç . s כ É r ì r [ þ t s _ © ñ 6 x \ _
ô Ç כ s 9 s © ñ 6 x s 6 £ x| 9 ^ \ " f F g < Æ & ³ © _ | 9 é
ß ´ òõ (collective effect)_ " é ¶ s . 7 £ ¤ s כ s 6 £ x| 9 ^
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H " é ¶ s . s Qô Ç | 9 é ß ´ òõ H ª & h s © ñ 6 x _
f ] X & h õ Ð" f s Qô Ç © ´ ò 6 x É r 6 £ x| 9 ^ \ " f
_ ¦Ä » © I ´ ú § É r ª & h [ þ t \ 5 ge H q ² D G è
o (delocalization)\ ¦ { 9 Ü ¼v 9 s X O > K " f " l or : r { (band) + þ A$ í ) a . [ þ t> p u _ q ² D G è o H Ô ¦ç H{ 9 ô Ç
ª & h > h> h_ ;s 1 l x à º\ ¦ ¨ î ç H H ´ òõ \ ¦ 4 Rü <
"
f a % v É r f ¨ Ã º { \ ¦ + þ A$ í > ô Ç [8].
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£ x| 9 ^ \ " f q ² D G è o ) a _ [ þ t> p u É r Frenkel " l or : r s
Ô ¦ o H X < ¨ î ç H o õ & ñ É r " l or : r s 6 £ x| 9 ^ _ þ t` ¦
´ ú É r © I Ð [ t m H õ & ñ \ + þ A$ í ÷ &Ù ¼ Ð 6 £ x| 9 ^ \
"
f " l or : r _ 1 l x§ 4 < Æ\ @ /ô Ç s K × æ כ ¹ [10]. s ¸ + þ
A\ " f H x 9 ª / B N É r y ª & h \ y © > 5 Å q ~ à Ì÷ &# Q e
¦ ¸f \ -t ë ß s É r ª & h Ü ¼ Ð ² ú ÷ & H â Ä º
Ð ] jô Ç ) a . © @ /& h Ü ¼ Ð Wannier " l or : r É r Å Ò Ó ü t| 9
´
òõ \ _ K × ¦ # Q H Coulomb © ñ 6 x \ _ K ü <
ª / B N s o 7 £ x ô Ç . ª & h 6 £ x| 9 ^ _ þ t \ " f ª
& h s \ _ s 1 l x s 6 x s q 2 ¤ l H
t ë ß ü < ª / B N s _ Coulomb © ñ 6 x \ _ ô Ç ½ ¨ 5
Å
q © I > r F ½ + É Ã º e Ü ¼ 9 s M :\ H - ² ú (charge transfer) " l or : r s + þ A$ í ) a . " f ª & h 6 £ x| 9 ^ _
þ
t \ " f, _ [ þ t> p u s ª & h ? /\ " f H Wannier " l or
: r _ + þ AI Ð > r F ¦ [10] ^ _ þ t \ " f H Frenkel " l o r
: r _ + þ AI Ð > r F ô Ç .
Frenkel " l or : r ¸4 S q É r y © > ½ + Ë ) a ì r 6 £ x| 9 ^ \
&
h ½ + Ëô Ç כ Ü ¼ Ð · ú 94 R e Ü ¼ 9 [6], # l \ " f H Frenkel
"
l or : r ¸4 S q` ¦ 6 x # ª & h C \ P [ þ t s _ \ -t
² ú ` ¦ l Õ ü t ¦ ô Ç . { 9 " é ¶ \ ¦ + þ A$ í H F g < Æ
&
h Ü ¼ Ð 0 p x1 l x& h N > h_ 2ï r 0 A " é ¶ \ @ /ô Ç Frenkel " l o r
: r ¸4 S q K x 9 Ðm î ß É r y W \ O H â Ä º\ H
H = ~
N
X
j=1
ω
jσ
zj+
N
X
m6=j
J
mjσ
†mσ
j, (1)
ü
< ° ú s j þ t à º e . # l \ " f σ H Ö ¦ o ' § > = (Pauli matrix) s 9, ω
j H j 0 Au \ e H ì r _ ;s 1 l x à ºs 9, J
mj H j ü < m 0 Au \ e H ì r s _ © F G - © F G
½ + Ës [11, 12]. Ö ¦ o ' § > = σ
z É r " é ¶ _ ì ø Í ` ¦
? / ¦, σ
†ü < σ H y y " é ¶ _ [ þ t> p u õ » 1 Ï[ þ t> p u (deexci- tation)` ¦ · p .
|
(N >> 1) + þ A ç H{ 9 6 £ x| 9 ^ _ þ t (ω
j= ω
molü <
J
jm= J ) ¢ ¸ H " é ¶+ þ A ç H{ 9 6 £ x| 9 ^ _ þ t \ , Å Òl & h â >
¸| ` ¦ & h 6 x , é ß { 9 " l or : r © I H 6 £ § õ ° ú s Å Ò# Q t
9 [11]
|k >=
N
X
j=1
ϕ
kj|j >, k = 1, 2, · · · , N, (2)
#
l \ " f |j > H j 0 Au \ e H ì r [ þ t H © I \ ¦
? / 9 é ß { 9 " l or : r © I _ ¦Ä » < Êà º ϕ
kjü < ¦Ä » 1 l x à º ω
k H y y A ü < ° ú s ³ ð & ³ ) a
ϕ
kj= r 2
N + 1 sin πkj
N + 1 , (3)
ω
k= ω
mol− 2J
~
cos πk
N + 1 , (4)
#
l \ " f k H " l or : r à ºs ¦ ω
mol H ì r _ ;s 1
l
x à ºs . # l \ " f H © ] X ô Ç כ s _ © ñ 6 x
\
_ ô Ç ´ òõ ë ß ` ¦ ¦ 9Ù þ ¡t ë ß 8 Y O o \ e H כ [ þ t s _
© ñ 6 x t ¦ 9 \ -t ï r 0 A 8 ± ú É r A á ¤ Ü ¼
Ð s 1 l x ô Ç H כ s · ú 94 R e [6]. ¦Ä » © I s _
© F G ;s í ß H
P = ˆ
N
X
j=1
µ
j(σ
†j+ σ
j), (5)
s
9 µ
j H j- P : ª & h _ © F G ' § > = כ ¹ ès . / B N
© I \ " f é ß { 9 " l or : r © I Ð ;s | ¨ c M :_ ;s ¸F ' pà Ô
H ª Ã º k\ @ /K µ
kp= 1 − (−1)
k2
r 2
N + 1 cot πk
2(N + 1) p
mol, (6) ü
< ° ú . s M : p
mol H ì r _ © F G ¸F ' pà Ôs . µ
kp\ " f
|k = 1 > © I ^ 1 l x [ jl (oscillator strength)_
@
/Â Òì r(81%)` ¦ t ô Ç . 6 £ x| 9 ^ \ " f Ò q tU ´ Ã º e H × æ כ ¹ ô
Ç | 9 é ß ´ òõ Ð " l or : r _ í4 ¤ (superradiance) 7 £ ¤ / B N 1
l
x µ 1 Ï~ ½ ÓØ ¦ (cooperative spontaneous emission) s e .
s
כ É r í 7 H _ ´ òõ ¿ º× ¼ Qt H ì r 6 £ x| 9 ^ _ þ t \
"
f H $ : r \ " fë ß l @ /½ + É Ã º e H כ Ü ¼ Ð, 6 £ x| 9 ^ _ þ t \
"
f 1 l x [ jl @ /Â Òì r s ¿ º> h & ñ ¸_ q ² D G è o
¦Ä » © I \ | 9 × æ ÷ &# Q e H כ \ l ô Ç .
III. ô p § Ö ¨ ¹ Å« o8 ý Ò ÞW Ä] K ¡ ¤V + s ÇÊ Ý õ m Í À X Ø8 ý
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¡ ] X \ " f H ;s © F G ¸F ' pà Ô ¨ î ' N > h_ 2ï r 0
A ì r 1 p x o Ð { 9 " é ¶ C \ P ÷ &# Q e ` ¦ M : © ] X ô
Ç כ z o © ñ 6 x H ¸4 S q\ @ /K " f Ò q ty K Ð ¤ .
s
Qô Ç { 9 " é ¶ _ þ t ¸4 S q É r s p ¸ ú S X w n ) a ¸+ þ AÜ ¼ Ð 6 £ x
| 9
^ _ l : r& h $ í | 9 ` ¦ s K H X < × æ כ ¹ô Ç ½ Ós ) a
. ç H{ 9 ô Ç 6 £ x| 9 ^ _ â Ä º Á º| 9 " f \ O Ü ¼ [ þ t> p u É r 6
£ x| 9 ^ ^ \ S X © ÷ &# Q 5 g e > ) a . Õ ª Q z ´] j
Ð H > h> h ª & h _ Å Ò0 A ¨ 8 â o\ É r ¦Ä »\ -t ï
r 0 A_ oü < ª & h s ½ + Ë_ o\ É r Á º| 9 " f
\
_ K _ [ þ t> p u < ÊÃ º ² D G è o ) a . õ & h Ü ¼ Ð 6 £ x
| 9
^ _ F g < Æ& h $ í | 9 É r _ [ þ t> p u © I _ q ² D G è o U ´ s
(delocalization length)\ ² ú [8]. # l \
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f H Á º| 9 " f\ É r " l or : r _ ² D G è o-q ² D G è o : £ ¤$ í x 9 Õ
ª 1 l x% i < Æ` ¦ & ñ $ í & h Ü ¼ Ð s K ½ + É Ã º e ¸2 ¤ ¦ ô Ç .
#
l \ " f H ³ ð s q Ö ¸$ í o ) a ¸ & ñ ` ¦ ¦ 9 % 3 .
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ø Í ¸^ ¸ & ñ _ ³ ð s q Ö ¸$ í o÷ &% 3 l M :ë H \ ª
&
h s \ z ´] j Ð ² ú | ¨ c S X Ò ¦ É r _ \ O # Q" f ª
& h [ þ t s \ © F G - © F G © ñ 6 x ë ß s [ þ t> p u ² ú
\
" f Å Òכ ¹ " é ¶ Ü ¼ Ð z H [13]. Ü j Ü j y C \ P ) a ª & h
¦^ 6 £ x| 9 ^ H 2ï r 0 A " é ¶ Ð s À Ò# Q Á º| 9 " fô Ç Ð Ò q
ty ½ + É Ã º e . > í ß _ ¼ # _ © # l \ " f H { 9 " é ¶ [12]
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s " é ¶ ª & h C \ P ` ¦ ¦ 9 ¦ / B N" î © F G - © F G
© ñ 6 x` ¦ ~ ½ ÓK H כ s _ \ O ¦ & ñ ô Ç . # l
\
" f H " l or : r \ @ /K + þ A % ò % i Ü ¼ Ð ² D G ô Çô Ç . 7 £ ¤ ª
&
h \ @ /K " f H _ " l or : r ë ß s > r F 9 1 l x r
\
¿ º> h_ " l or : r s > r F ½ + É Ã º \ O . ¢ ¸ô Ç r ç ß t ´ ò õ
x 9 õ 4 ¤ \ _ ô Ç \ -t ² ú ´ òõ H Á ºr ô Ç .
ª & h s _ © ñ 6 x s " l or : r s 6 £ x| 9 ^ ^ \ 5
g e ¸2 ¤ q ² D G è o_ H" é ¶ s \ -t _ Á º| 9 " f " l o r
: r s 6 £ x| 9 ^ _ Ä »ô Çô Ç Â Òì r \ ² D G ô Ç÷ & ¸2 ¤ H ² D G è
o_ " é ¶ s ) a . # l \ " f H ¦Ä » \ -t x 9 ª & h s
½ + Ë\ -t _ Á º| 9 " f\ É r [ þ t> p u _ ² D G è o x 9
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é ß ´ òõ y è\ ¦ & ñ $ í & h Ü ¼ Ð Ðs l 0 A 9 " l or : r S X Ò
¦` ¦ r ç ß õ 0 Au _ < ÊÃ º Ð r o ½ + É כ s . 0 A\
"
fü < ° ú É r & ñ õ ¸| \ " f + þ A ª & h C \ P \ @ /ô Ç ç ß é
ß ô Ç ¸4 S q Ð [6], ~ ½ Ó& ñ d (1)_ K x 9 Ðm î ß ` ¦ A ü < ° ú s
à º& ñ # ¸{ 9 ô Ç [3].
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N
X
j=1
~
2 (∆ω
j+ ω
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zj+
N
X
k6=j
J
kjσ
k†σ
j, (7)
#
l \ " f ∆ω
j H j P : ª & h _ ¨ î ç H ;s 1 l x à º ω
a Ð Â
Ò' _ s s . s s H ª & h ß ¼l _ s \ _ K
"
f Ò q tl y ª & h Å Ò0 A_ ¨ 8 â s \ _ K " f Ò q t
|
. J
kj H k P :ü < j P : ª & h s _ ½ + Ë\ -t s
. J
kj_ ß ¼l H @ /| Ä Ì |J
kj| ∼ |~ µ
k· ~ µ
j|/R
3kjs 9, s M :
~
µ
kü < ~µ
j É r y y k P :ü < j P : ª & h \ " f " l or : r _
© F G ¸F ' pà Ôs 9 R
kj H ª & h s _ o s . # l
\ " f ¦ 9 H ª & h 6 £ x| 9 ^ \ " f ;s © F G ¸F ' p à
Ô H µ ∼ 10 Debye, ª & h s o H R ∼ 100 ˚ A Ð
½
+ Ë\ -t J ∼ µ
2/R
3(∼ 0.1 meV) & ñ ¸ Ð Õ ª ß ¼l
z
´ : r \ " f PbS ª & h _ ç H| 9 ; ¤ (∼ 20 meV) Ð ß ¼
>
" f, ª & h C \ P ? / ª & h s _ [ þ t> p u É r F¨ orster
² ú F G ô Ç` ¦ ë ß 7 á ¤ ô Ç [14]. 0 A_ K x 9 Ðm î ß \ @ /ô Ç î r 1
l
x ~ ½ Ó& ñ d É r
i~ ∂c
j(t)
∂t = ~(∆ω
j+ ω
a)c
j(t) +
N
X
k6=j
J
kjc
k, (8)
s
9 s M : ^ 1 l x < ÊÃ º H
|ψ >=
N
X
j=1
c
j(t)B
†j|j >, j = 1, 2, · · · , N, (9)
s
. # l \ " f B
j†ü < |j > H y y j P : ª & h \ " f " l o r
: r _ Ò q t$ í í ß ü < Õ ª ª & h _ ¦Ä » © I s [12].
Õ
ªA " f j P : ª & h s [ þ t ä ¼> | ¨ c S X Ò ¦ É r 6 £ § õ ° ú s
³ ð & ³ ) a .
P
j(t) = |c
j(t)|
2. (10)
#
l \ " f H · ú ¡] X \ " fü < H ² ú o ª & h 6 £ x| 9 ^ _ þ t s F g
< Æ& h ;s © \ q K " f © @ /& h Ü ¼ Ð Â ú ª ¦ _ þ t _ = å Q s
\ P
9 e # Q" f Å Òl ¸| s ë ß 7 á ¤ ÷ &t · ú § H â Ä º\ @ /ô Ç כ s
. ª & h _ ô ÇA á ¤ ~ ½ Ó ¾ Ó > hà º H 10 > h & ñ ¸s ¦ ª & h
s o H Ã ºz nm â Ä º\ ¦ ¦ 9 % i . Ã ºu > í ß \
"
f, © @ /& h Ü ¼ Ð ª & h s _ ß ¼l s É r PbS ª
& h ` ¦ ¦ 9 % i . " f : r \ " f / å L ô Ç כ % ! 3 ª & h s
_ ß ¼l s Å Ò É r ª & h [ þ t _ © F G ~ ½ Ó ¾ Ós
¸¿ º ° ú ¦ ¢ - a# 4 > & ñ § > =÷ &# Q e Ü ¼ [ þ t H _ ¦Ä »
© I H ~ ½ Ó& ñ d (3)\ ³ ð & ³ ) a כ % ! 3 C \ P ^ \ ( 4 Re
>
) a . [ þ t H _ ¦Ä » © I 6 £ x| 9 ^ C \ P ^ \ (
4 Re ¸2 ¤ H q ² D G è o_ " é ¶ ; É r ª & h s _ © F
G - © F G © ñ 6 x s . q 2 ¤ ¢ - a# 4 > & ñ § > =÷ &# Q e t
H · ú §t ë ß Å Ò y © > ½ + Ë ) a ¸ & ñ ª & h 6 £ x| 9
^
\ " f H, z ´] j Ð [ þ t> p u É r # Q ª & h \ 5 ge H D
h Ðî r © I \ ¦ + þ A$ í ô Ç . ¢ ¸ô Ç ½ ©g Ë :& h Ü ¼ Ð C \ P ) a ª
&
h
6 £ x| 9 ^ \ Á º| 9 " f í < Ê÷ & q ² D G è : £ ¤$ í \ H % ò ¾ Ó
`
¦ p 2 ; [6]. Á º| 9 " f H · ú ¡\ " f / å L ) a כ % ! 3 y ª
&
h
[ þ t _ ;s 1 l x à º_ ( f ` ¦ _ p H @ /y $ í ì r õ , ª
& h [ þ t s © ñ 6 x _ s \ ¦ ? / H q @ /y $ í ì r Ü
¼ Ð ÷ ¶ . @ /y Á º| 9 " f H ª & h ß ¼l s x 9 y ª
& h _ Å Ò0 A ¨ 8 â s \ _ ô Ç q ç H| 9 ( f \ @ /6 £ x ) a .
ª & h s © ñ 6 x \ " f q @ /y Á º| 9 " f H Å Ò Ð C \ P _
Ô ¦ç H{ 9 $ í ` ¦ ? / 9 ª & h s _ o ;s © F
G ¸F ' pà Ô ~ ½ Ó ¾ Ó_ Ô ¦ç H{ 9 $ í 1 p x \ _ ô Ç .
Fig. 1. Excitation population probability of a one- dimensional lattice as a function of time.
w n p ì r ~ ½ Ó& ñ d (8) É r Runge-Kutta ~ ½ ÓZ O Ü ¼ Ð Ã ºu
>
í ß ½ + É Ã º e . l @ /° ú כ` ¦ ½ ¨ l 0 AK " f H C \ P _ + þ AI
\
¦ ² ú o ô Ç H © © ^ ¦ \ @ /K ¨ î ç H` ¦ K 9, s \ ¦ 0 A K
" f ½ ¨¸ ú s ì r í à º\ ¦ ¸{ 9 K ô Ç . ;s \ - t
∆ω
j\ @ /ô Ç @ /y Á º| 9 " f\ ¦ ¸ l 0 AK " f, ¨ î ç H s 0 Gaussian ½ ¨¸ ú s à º\ ¦ ¸{ 9 % i . Õ ªo ¦ q
@
/y ' § > = $ í ì r J
ij_ Á º| 9 " f ´ òõ \ ¦ ¸ l 0 AK " f,
∆R
ij(= R
ij− R
a)\ ¦ ¨ î ç H s 0 Gaussian ½ ¨¸ ú s Ã
º Ð ¦ © F G 7 ' ¸ ¸ H ~ ½ Ó ¾ ÓÜ ¼ Ð ç H{ 9 > ì r í
÷
& H Ã º Ð Ò q ty % i Ü ¼ 9, # l \ " f R
a H ª & h s _
¨ î ç H o s . à ºu õ \ ¦ % 3 l 0 AK " f ´ ú § É r à º_
½ ¨¸ ú s à º | 9 ½ + Ë ∆ω
jü < ∆J
ij\ @ /K ¨ î ç H K ô Ç .
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Fig. 2. Excitation population probability of a two- dimensional lattice as a function of time.
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Exciton Dynamics in Quantum Dot Aggregates with a Dipole-Dipole Interaction
Suc-Kyoung Hong, Seok-Seong Kim and Kyu-Hwang Yeon
∗Department of Physics, Chungbuk National University, Natural Science College, Cheongju 361-763 (Received 15 September 2006)
We studied the exciton dynamics in one-and two-dimenstional semiconductor nanocrystal quan- tum dot aggregates. The dipole-dipole interaction between quantum dots was considered as the driving force for the exciton dynamics. The effect of energetic disorder was included for the given model Hamiltonian. Both diagonal and off-diagonal disorders were employed in the consideration.
Diagonal disorder comes from the size disparity and the environment of each dot and off-diagonal disorder comes from the conformational variation of the dot array.
PACS numbers: 73.23.-b, 78.67.-n, 78.67.Hc, 72.10.-d
Keywords: Nanocrystal chain, Resonant dipole-dipole interaction, Exciton dynamics
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