N-] k ù ¹ Å õ m Çy ¢õ u § P c tÀ W ¥ $ [ Ì ¦ R8 ý Bi 2 Te 3 8 ý ° Ç ¹ Å ¤V R Ë
<
K¦ _ ô >
∗C
F @ / < Æ § õ < Æl Õ ü t@ / < Æ F g Ó ü to < Æõ , @ / 302-735 (2008¸ 6 Z 4 27{ 9 ~ Ã Î6 £ §)
:
r ½ ¨\ " f H Bi
2Te
3 ª Ä ºÓ ü t½ ¨ ¸\ " f \ P $ í 0 p x` ¦ & ñ H Seebeck > à ºü < l ¸ ¸[ þ t\ @ / ô
Ç ª y F K´ òõ ü < grain ´ òõ Ð 6 x H Ä ºÓ ü t; ¤ ß ¼l \ @ /ô Ç \ P ¸ ¸\ ¦ : r ¸ o\ ¶ ú ( R : r
. ¦& ñ ) a x 9 ¸\ " f ª y F K´ òõ Ð # Seebeck > Ã º H & t l ¸ ¸ H ª y F K ´ òõ \ ß
¼> % ò ¾ Ó` ¦ ~ à Ît · ú § H . " f $ " é ¶ ½ ¨ ¸_ $ í 0 p xt à º 7 £ x H ª y F K´ òõ Ð ô Ç Seebeck > Ã
ºü < grain ´ òõ Ð ô Ç \ P ¸ ¸_ > h Ü ¼ Ð s À Ò# Qt 9, é ß & ñ õ H Ø Ô> : r ¸ 7 £ x½ + Éà º2 ¤ & t
H & ³ © ` ¦ Ð# ï r .
PACS numbers: 66.70.+f, 68.60.D
Keywords: \P&h :£¤$í, \P $í0pxtú, \P¸¸, \Pl§4, ß¼l´òõ, ªyFK´òõ
I. " e  ] Ø
©
: r\ " f 1 l x H \ P è (thermoelectric de- vices)\ ¦ z ´ & ³ l 0 AK , ¸A Â Ò' (Bi,Sb,Te,Se)_ ¿ º- [
j כ ¹ è[ þ t Ð ½ ¨$ í ) a D ¥½ + ËÓ ü t (alloys)_ \ P & h : £ ¤$ í [ þ t
\
@ /K V , o ½ ¨÷ &# Q M ® o [1–15]. { 9 ì ø Í& h Ü ¼ Ð \ P
è _ $ í 0 p x É r \ P $ í 0 p xt à º (Thermoelectric figure of merit) Â ÒØ Ô H ZT=S
2σ/κ (S− \ P l § 4 (Seebeck co- efficient), σ− l ¸ ¸ (electric conductivity), κ− \ P
¸ ¸ (thermal conductivity))\ _ K & ñ ÷ & HX <, s
$ í
0 p xt à º\ ¦ Z }s l 0 AK o½ + ËÓ ü t[ þ t` ¦ ª ô Ç \ P & h ¸
|
[ þ t\ " f ] j K M ® o . Õ ª × æ\ @ /³ ð& h ] j ~ ½ ÓZ O s
\ P
â ì2 £ § ~ ½ ÓZ O (traveling heater method)õ [16] è ~ ½ ÓZ O (hot-pressing methods) [8, 11] s . è Z O ` ¦ 6 x H ì
r´ ú F K (Powder metallurgy) É r \ P Ó ü t| 9 _ @ /| ¾ Ó] j
\ e # Q" f y © § 4 ô Ç ¸½ ¨s 9, è ÷ & H Ó ü t| 9 _ p [ j½ ¨
¸\ ¦ ] j# Q H כ É r \ P $ í 0 p xõ f ) a .
þ
j H\ (Bi
1−xSb
x)
2Te
3 ¦6 x^ (solid solution), è
^
, & ñ \ @ /ô Ç \ P & h : £ ¤$ í \ @ /K " f D ¥½ + Ë ) a í ß ê ø Í ¸ 4
S
q` ¦ í < Ê H ¸@ /_ ¸4 S q` ¦ 6 xK " f ª ô Ç x_ $ í ì
rq \ @ /K " f ½ ¨ % i . ] j ) a Ó ü t| 9 \ " f þ j& h _ $ í 0
p
xt à º\ ¦ ° ú H ¸| [ þ t\ @ /K " f ½ ¨ % i HX <, $ í 0 p xt Ã
º\ ¦ Z }s l 0 AK " f © × æכ ¹ô Ç כ ¹ è _ x 9 ¸\ ¦
¸] X H כ s 9, s כ É r l > r_ r « Ñ ] j ~ ½ ÓZ O Ü ¼ Ð H B
Ä º # Q 9î r \ O s H כ s · ú 94 R e . Õ ªA " f : £ ¤
∗E-mail: je [email protected]
Z
>
y è ^ _ â Ä º\ \ P % o \ ¦ : xô Ç x 9 ¸ ¸] X õ 8Ô ¦
#
Q grain ß ¼l \ ¦ ¸] X # \ P ¸ ¸\ ¦ ± ú Æ Ò# Q $ í 0 p xt à º
\
¦ Z }s 9 H r ¸ ´ ú §s ' K & % 3 [17]. \ P $ í 0 p x : £ ¤
$ í
\ " f grain ´ òõ \ ¦ Ð 9 Fig. 1\ " fü < ° ú s grain ß ¼ l
1 µm s H ÷ &# Q < Ê` ¦ ^ ¦ Ã º e . Õ ª Q grain ß
¼l _ ¸] X Ð ] j ) a & ñ è _ â Ä º \ P l § 4 s
t H ì ø Í@ / & ³ © Ü ¼ Ð # è Ð_ z ´ & ³u b
#
Q& % 3 . " f $ " é ¶ ½ ¨ ¸\ Ð_ \ P & h : £ ¤$ í _ ½ ¨
× æכ ¹ > ÷ &% 3 Ü ¼ 9, þ j H\ H ¸ ½ ¨ ¸_ \ P è
\
@ /ô Ç ½ ¨ Ö ¸µ 1 Ï > ' ÷ & ¦ e [7,12–14,18,19].
:
r ½ ¨\ " f H grain ´ òõ Ð 6 x H Ä ºÓ ü t; ¤ ß ¼l \
@
/ô Ç \ P ¸ ¸_ o\ ¦ l Õ ü t # $ " é ¶ ½ ¨ ¸\ " f_ $ í 0
p
x ¾ Ó © ` ¦ l @ /½ + É Ã º e 6 £ §` ¦ ] jr ô Ç . 8 Bi
2Te
3_
ª Ä ºÓ ü t½ ¨ ¸\ " f : r ¸ o\ É r \ P & h : £ ¤$ í _
o\ ¦ ¸ # $ " é ¶ ½ ¨ ¸\ " f_ $ í 0 p xt à º & ñ ÷ & H
% i
< Æ ' a> \ ¦ ¸ ¦, ª y F K´ òõ Ð ô Ç \ P $ í 0 p x t
à º_ : £ ¤$ í ` ¦ ¶ ú ( R Ð x .
II. T Â ] Ø
Ä
ºÓ ü tõ © # 4 _ U ´s y y wü < b\ ¦ ° ú H ª Ä ºÓ ü t½ ¨
¸_ \ -t ï r0 A[ þ t` ¦ Kr¨onig-Penney ¸4 S q` ¦ 6 xK " f
6 £ §õ ° ú s > í ß ) a [19].
²
n(k
x, k
y) = ~
2k
x22m
x+ ~
2k
y22m
y+ n~
2π
22m
zd (1)
-157-
PbTe F « Ñ 6 x÷ & 9, Ä ºo [ þ t_ > í ß ¸4 S q_ â Ä º ¿ º a
\ ¦ b = 100 ˚ AÜ ¼ Ð & ñ Ù þ ¡ . ^ ¦ç ¼ë ß ~ ½ Ó& ñ d \ y û Z r ç
ß
H Z O (the relaxation-time approximation) ` ¦ s 6 x
x ~ ½ Ó ¾ ÓÜ ¼ Ð Ã º5 Å x÷ & H Ó ü to & h > Ã º[ þ t É r 6 £ §õ ° ú s
Å Ò# Q [19].
σ = e
2m
2dk
BT
πa~
2G
1(ζ
∗) (2)
S = k
Be
£ G
2(ζ
∗) − ζ
∗¤
(3)
G
n= Z
∞0
τ
e(x)y
nexp(y − ζ
∗)
[1 + exp(y − ζ
∗)]
2dy (4)
#
l " f ζ
∗≡
kζBT
H Ä » ¸ ) a o < Æ& h íJ $ [ > (` Ø Ôp \
-t )s ¦, y = ~ω/k
BT Ð & ñ _ ÷ & ¦, k
b H ^ ¦ç ¼ë ß © à º s
. ª / B N_ Ã º5 Å x > Ã º[ þ t_ â Ä º H ζ
∗\ (−ζ
∗− E
g) Ð
@
/^ H כ õ ° ú . E
g H Bi
2Te
3Ó ü t| 9 _ ½ × ¼Ì s X <,
:
r ¸_ < ÊÃ º Ð 6 £ §õ ° ú É r ' a> d ` ¦ ° ú H . E
g(T ) ≈ E
g(Bi
2Te
3) −1.4 × 10
−4T (eV) [20].
\ @ /ô Ç \ P ¸ ¸ H 6 £ §õ ° ú s Å Ò# Q [21].
κ
ph= k
B2π
2v ( k
Bθ
~ )
3(I
1+ I
22I
3) (5)
#
l " f I
1, I
2, I
3 H 6 £ §õ ° ú s Å Ò# Q .
I
1= Z
θ/T0
τ
cy
4exp(y) [exp(y) − 1]
2dy I
2= β
Z
θ/T0
τ
cτ
uy
4exp(y)
[exp(y) − 1]
2dy (6)
I
3= β Z
θ/T0
1
τ
u(1 − β τ
cτ
u) y
4exp(y)
[exp(y) − 1]
2dy (7)
#
l " f θ H Debye : r ¸s . τ
u−1 H Umklapp í 7 H í ß ê ø Í Ò
¦s ¦, τ
c−1 H grain ´ òõ \ ¦ í < Ê H ^ í 7 H í ß ê ø ÍÒ ¦
`
¦ · p .
III. Ä Z ØV ÄÊ Ý º8 ý
>
í ß \ " f 6 x ) a Bi
2Te
3 ª Ä ºÓ ü t ½ ¨ ¸_ ü < ª / B N
\
@ /ô Ç Ä »´ ò| 9 | ¾ Ó[ þ t É r © : r\ " f m
e= 0.58 m
0õ m
h= 1.07 m
0Ü ¼ Ð 2 [Ù þ ¡ ¦, m
0 H Ä » | 9 | ¾ Ó` ¦ · p [1, 2]. 0 A_ Ã º[ þ t` ¦ 6 xK " f : r ¸ o\ É r \ P
Fig. 1. Thermal conductivity of Bi
2Te
3alloys for differ- ent grain sizes at 300 K.
Fig. 2. Thermal conductivities of quantum well with a width 1 µm and a single crystal of Bi
2Te
3for as a function of temperature.
:
£
¤$ í [ þ t` ¦ Ã ºu & h Ü ¼ Ð > í ß % i . Fig. 2 H Ä ºÓ ü t ; ¤s 1 µm\ ¦ ° ú H Bi
3Te
3 ª Ä ºÓ ü t ½ ¨ ¸ü < bulk \ @ /ô Ç \ P
¸ ¸\ ¦ : r ¸ o\ Í Ç x . ¿ º > _ \ P ¸ ¸ H
:
r ¸ 7 £ x\ É r o < Æ& h íJ $ [ > _ o Ð # \ P
¸ ¸ . ª Ä ºÓ ü t ½ ¨ ¸_ â Ä º\ H © # 4 õ Ä º Ó
ü
t s \ y F K÷ & H í 7 H_ ´ òõ \ ¦ grain ´ òõ Ðë ß À Ò
% 3
. " f ª Ä ºÓ ü t\ " f_ ^ í 7 H Ø æ[ tÒ ¦ É r é ß
&
ñ
â Ä º_ í 7 H Ø æ[ tÒ ¦\ grain õ í 7 Hõ _ Ø æ[ t ´ òõ ë ß
`
¦ ¦ 9K " f > í ß ô Ç õ s 9, Õ ªa Ë > © \ " f ¸ ú 2 ; & h Ü ¼
Ð ³ ðr % i . © : r\ " f é ß & ñ _ â Ä º H 1.7 W/K m
&
ñ
¸ X <, ª Ä ºÓ ü t_ â Ä º H _ 1 W/K m & ñ ¸ Ð ª
y F K´ òõ Ð # \ P ¸ ¸ f ` ¦ · ú Ã º e .
ª
y F K´ òõ Ð ô Ç ½ × ¼ ½ ¨ ¸ü < x 9 ¸ì r í_
o Õ ªo ¦ grain ´ òõ Ð # ª Ä ºÓ ü t ½ ¨ ¸_ \ P ¸
¸ ß ¼> f ` ¦ · ú Ã º e .
Fig. 3. Resistivity and Seebeck coefficient for different well widths of Bi
3Te
3quantum well as a function of tem- perature.
Fig. 3 É r ª ô Ç ß ¼l _ ª Ä ºÓ ü t ; ¤` ¦ ° ú H ½ ¨ ¸\ " f
_ q $ ½ Óõ \ P l § 4 \ @ /ô Ç : r ¸_ o\ ¦ Í
Ç
x . Fig. 3(a)\ " f Ð# t 1 p ws : r ¸ Z }Ü ¼ [ þ t õ
í 7 Hõ _ Ø æ[ t ´ òõ & t l M :ë H\ q $ ½ Ós & t
H & ³ © ` ¦ ^ ¦ Ã º e t ë ß , Ä ºÓ ü t ; ¤_ o\ @ /ô Ç q $ ½ Ó _
o H Z > Ð s ß ¼> t · ú § H . s כ É r ª
y F K´ òõ ü < í 7 H[ þ t_ í ß ê ø Í´ òõ \ Z > Ð % ò ¾ Ó
`
¦ Å Òt · ú § H H כ ` ¦ > p wô Ç . Fig. 3(b) H ª ô Ç ª Ä
ºÓ ü t ; ¤` ¦ ° ú H ½ ¨ ¸\ @ /ô Ç \ P § 4 _ : r ¸\ @ /ô Ç o
\
¦ · p . : r ¸ Z }` ¦Ã º2 ¤ Ø æ[ t´ òõ ´ ú § 4 R" f : r
¸ s Ð ô Ç [ þ t_ s 1 l xs # Q 90 >t l M :ë H\ \ P
§ 4 s & f ` ¦ · ú à º e . ¢ ¸ Ä ºÓ ü t ½ ¨ ¸ ` ¦Ã º2 ¤
_ \ -t ï r0 A Z } ¦, ü < ª / B N_ ç ß ¸ Y O # Q t
9, ± ú É r \ -t 0 Au \ " f o < Æ& h íJ $ [ > ` ¦ ° ú H .
7
£
¤, ° ú É r x 9 ¸ © \ " f [ þ t_ y F Ks & t ª
Ä ºÓ ü t ½ ¨ ¸_ 8 H $ í ì ø Í ¸^ _ : £ ¤$ í ` ¦ ° ú > ) a .
Õ
ª õ Ð \ P § 4 É r & t H כ s . õ & h Ü ¼ Ð \ P § 4
Fig. 4. The figure of merit for different well widths of Bi
2Te
3quantum well with a carrier density of 5.8 × 10
17cm
−3as a function of temperature.
s
l & h q $ ½ Ó Ð ª y F K ´ òõ \ @ /ô Ç o
s
` & f ` ¦ · ú Ã º e .
Fig. 4 H Ä ºÓ ü t ; ¤s É r ª Ä ºÓ ü t ½ ¨ ¸[ þ t\ @ /ô Ç \ P
$ í 0 p xt à º_ : r ¸ _ > r$ í ` ¦ Ð# Å Ò ¦ e . é ß & ñ _
â
Ä ºü < H Ø Ô> : r ¸ 7 £ x < Ê\ $ í 0 p xt à º ¸ 7 £ x
HX <, s כ É r \ P § 4 s : r ¸ 7 £ x\ 7 £ x l M
:ë Hs . [ þ t_ ª y F K´ òõ & | 9 Ã º2 ¤ $ í 0 p xt Ã
º ¸ & t H & ³ © ` ¦ ^ ¦ Ã º e HX <, s כ É r ª y F K´ ò õ
\ @ /ô Ç \ P l § 4 ´ òõ ü < grain ´ òõ Ð ô Ç \ P ¸ ¸ _
o Ð l H d` ¦ · ú Ã º e . # l \ H e t · ú § t
ë ß $ " é ¶ ½ ¨ ¸{ 9 à º2 ¤ þ j& h _ $ í 0 p xt à º\ @ /ô Ç x
9
¸ H f ` ¦ · ú Ã º e % 3 .
IV. + s Ç Â ] Ø
: r& h Ü ¼ Ð ª y F K´ òõ Ð # \ P $ í 0 p xt à º H B
Ä º H ° ú כ` ¦ | 9 Ã º e . \ P ¸ ¸ H Ä ºÓ ü t; ¤ ß ¼l Ð
# , \ P l § 4 É r ª y F K ´ òõ Ð # $ í 0 p xt à º
>
h \ ß ¼> l # t ë ß , © @ /& h Ü ¼ Ð q $ ½ Ó_ > h É r Õ
ª t ß ¼t · ú § . " f $ " é ¶ ½ ¨ ¸_ \ P : £ ¤$ í É r Å
Ò Ð \ P ¸ ¸ü < \ P l § 4 Ü ¼ Ð & ñ ÷ &# Qt 9, é ß & ñ õ
H Ø Ô> : r ¸ Z }` ¦Ã º2 ¤ \ P $ í 0 p x ¸ 7 £ x < Ê` ¦ · ú à º e
. \ P $ í 0 p x t à º\ ¦ ¾ Ó © r v H ~ ½ ÓZ O Ü ¼ Ð ª y F K
´
òõ ü @\ ¸ x 9 ¸\ ¦ ¸] X H ~ ½ ÓZ O ¸ e . " f
$
" é ¶ ½ ¨ ¸_ â Ä º \ P $ í 0 p x` ¦ ¾ Ó © r v H ~ ½ ÓZ O É r é ß
& ñ _ â Ä º Ð 8 ª $ í ` ¦ t m ¦ e 6 £ §` ¦ · ú Ã º e
.
[1] D.M. Rowe, CRC Handbook of Thermoelectrics (CRC Press, London, 1995).
[2] H. J. Goldsmid, Thermoelectric Refrigeration (Pion Ltd., London, 1986).
[3] G.E. Smith and R. Wolfe, J. Appl. Phys. 33, 841 (1962).
[4] M. A. Jim and A. Amith, Solid State Electron. 17, 1141 (1972).
[5] A. D. Belaya, S. A. Zayakin and V. S. Zemskov, J.
Adv. Matter. 1, 158 (1994).
[6] V. A. Kutasov, L. N. Luk’yanova and P. P. Kon- stantinov, Semiconductors. 34, 376 (2000).
[7] R. Venkatasubramanian, E. Siivola, T. Colpitts and B. Q’Quinn, Nature 413, 597 (2001).
[8] I. Yashima, H. Watanave, T. Ogisu, R. Tsukuda and S. Sato, Jpn. J. Appl. Phys. 37, 2472 (1998).
[9] K.-C. Je, H.-J. Im, D.-H. Kim, Y.-J. Kang, J.-S.
Ahn, H.-W.Kim and T. Mitani, Jpn. J. Appl. Phys.
42, 3556 (2003).
[10] H.-J. Im, D.-H. Kim, T. Mitani and K.-C. Je, Jpn.
J. Appl. Phys. 43, 1094 (2004).
[11] H.-J. Im, D.-H. Kim, J.-S. Ahn, H. -W.Kim, H.
Iwasaki, S. Sano, K.-C. Je and T. Mitani, Jpn. J.
Appl. Phys. 43, 3548 (2004).
[13] S. W. Jun, K. Y. Lee and T. S. Oh, J. Korean Phys.
Soc. 48, 1708 (2006).
[14] C. H. Lim, D. C. Cho, Y. S. Lee, C. H. Lee, K. T.
Kim and D. M. Lee, J. Korean Phys. Soc. 46, 995 (2005).
[15] S. H. Tang and C. C. Lee, SAEMULLI (New Phys.) 21, 24 (1981)
[16] B. Lenoir, A. Dauscher, M. Cassart, Yu. I. Ravich and H. Scherrer, J. Phys. Chem. Solids 59, 29 (1998).
[17] N. Savvides and H. J. Goldsmid, J. Phys. C:Solid State. Phys. 13, 4657; 4671 (1980).
[18] T. C. Harman, P. J. Taylor, M. P. Walsh and B. E.
Laforge, Science 297, 2229 (2002).
[19] L.D. Hicks, and M.S. Dresselhaus, Phys. Rev. B 47, 12727 (1993).
[20] K.-H. Hellwege and O. Madelung, Numerical Data and Functional Relationships in Science and Technology/Landolt-B¨orstein, Vol. III/17f;
Semiconductors, (Springer-Velag Berlin-Heidelberg, 1983).
[21] J. Callaway, Phys. Rev. 113, 1046 (1959); J. Call-
away and H. C. von Bayer, Phys. Rev. 120, 1149
(1960).
Thermoelectric Properties of Low-dimensional n-type Bi 2 Te 3 Semiconductors
Koo-Chul Je
∗Department of Optical and Electrical Engineering,
College of Science and Technology, Paichai University, Taejeon 302-735 (Received 27 June 2008)
We investigate the quantum-confined thermoelectric properties of Bi
2Te
3quantum well structures as a function of temperature. The Seebeck coefficient is strongly improved by quantum confinement effects, and the thermal conductivity is improved by grain effects due to the well size. As a result, the figure of merit is enhanced. In contrast to the single-crystal system, the figure of merit for quantum-well structures increases with increasing temperature, and quantum confinement effects allow for more degrees of freedom for optimizing the figure of merit.
PACS numbers: 66.70.+f, 68.60.D
Keywords: Thermal properties, Thermoelectric figure of merit, Thermal conductivity, Seebeck coefficient, Grain effect, Quantum confinement effect
∗E-mail: je [email protected]