≪연구논문≫ 한국진공학회지 제20권 6호, 2011년 11월, pp.442~448 http://dx.doi.org/10.5757/JKVS.2011.20.6.442
다층 성장한 InAs/InAlGaAs 양자점의 광학적 특성
오재원aㆍ권세라aㆍ류미이a*ㆍ조병구bㆍ김진수b
a강원대학교 물리학과, 춘천 200-701
b전북대학교 신소재공학부, 전주 561-756
(2011년 8월 1일 받음, 2011년 10월 17일 수정, 2011년 10월 26일 확정)
자발형성법으로 InP (001) 기판에 성장한 InAs/InAlGaAs 양자점(QDs, quantum dots)의 광학적 특성을 PL (photolumine- scence)과 TRPL (time-resolved PL)을 이용하여 분석하였다. InAs 양자점 시료는 single layer InAs/InAlGaAs QDs (QD1) 과 7-stacked InAs/InAlGaAs QDs (QD2)를 사용하였다. 저온(10 K)에서 QD1과 QD2 모두 1,320 nm에서 PL 피크가 나타났 으며, 온도를 300 K까지 증가하였을 때 각각 178 nm와 264 nm의 적색편이(red-shift)를 보였다. QD1의 PL 소멸시간은 PL 피크인 1,320 nm에서 1.49 ns이고, PL 피크를 중심으로 장파장과 단파장으로 이동하면서 점차 짧아졌다. 그러나 QD2의 PL 소멸시간은 발광파장이 1,130 nm에서 1,600 nm까지 증가할 때 1.83 ns에서 1.22 ns로 점진적으로 짧아졌다. 이러한 QD2의 PL과 TRPL 결과는 평균 양자점의 크기가 InAs/InAlGaAs 층이 증가함에 따라 점차 증가하기 때문으로 single layer인 QD1에 비해 양자점 크기의 변화가 더 크기 때문으로 설명된다.
주제어 : InAs, 양자점, 포토루미네션스, 시간분해 포토루미네션스
I. 서 론
0차원 구조인 InAs 양자점에 대한 연구는 발광 다이오드 (light emitting diode, LED), 레이저 다이오드(laser diode, LD), 적외선 검출기, 태양전지 등의 다양한 광전소자의 특 성을 개선하기 위하여 활발히 진행되고 있다 [1-5]. 최근에 는 자발형성 양자점을 LD의 활성층(active layer)으로 사용 하여 높은 열적 안정성(high-temperature stability), 낮 은 문턱 전류(low threshold current), 높은 차동 이득 (high-differential gain)을 성취한 결과가 발표되고 있다 [1-3]. 광전소자 응용을 위해 S-K (Stranski-Krastra- nov) 성장모드를 이용한 자발형성 양자점에 대한 연구가 활 발하게 진행되고 있다 [6-13]. S-K 성장방법은 기판보다 큰 격자 상수를 가지는 물질을 증착시켜 물질이 성장하면서 응력에너지를 완화시키기 위해 자발적으로 양자점이 형성 되는 것을 이용한다. 자발적인 양자점의 형성은 wetting layer를 이용하여 S-K 성장 방법을 통해 기판과 격자 상수 차이로부터 처음에는 2차원적 성장을 보이다가 임계 두께 에 도달하면 3차원적인 양자점이 형성된다. 자발형성 양자 점은 양자점의 높이가 지름에 비해 작아 aspect ratio (height/diameter, AR)가 작다. 이러한 낮은 AR 양자점은
전자의 파동함수를 완전히 구속하지 못하므로 파동함수가 장벽으로 상당히 스며들게 되어 양공 파동함수와의 겹침이 작아져 양자점의 광학적 특성이 좋지 않다. 이러한 자발형 성 양자점의 광학적 특성을 향상하기 위해 양자점의 모양, 크기, 균일도, 공간적 밀도 등을 제어하는 다양한 연구결과 가 발표되고 있다 [9-12]. 본 연구에서는 InP (001) 기판에 자발형성법으로 성장한 single layer InAs QDs 시료와 7-stacked InAs QDs 시료의 광학적 특성을 PL (photolu- minescence)과 TRPL (time-resolved PL) 측정을 이용하 여 분석하였다.
II. 실험방법
본 연구에 사용된 InAs 양자점 시료들은 V80 MBE (molecular beam epitaxy) 장비를 이용하여 InP (001) 기 판 위에 성장하였다. InAs QDs 성장하기 전에 510oC에서 InAlGaAs 버퍼층(29.5 nm)을 성장한 후, 기판 온도를 480oC로 낮춰서 InAs 양자점을 성장하였다. InAs 양자점 은 S-K 모드로 자발 형성하였으며, single layer InAs/
InAlGaAs QDs (QD1)과 7-stacked InAs/InAlGaAs QDs
Figure 1. Schematic structures for (a) QD1 and (b) QD2.
Figure 2. Low temperature (10 K) PL spectra for QD1 (solid line) and QD2 (dotted line).
(QD2)을 성장하였다. QD2의 각 층은 29.5-nm 두께의 InAlGaAs spacer를 성장하여 분리하였다. QD2 시료의 경 우, InAlGaAs spacer와 InAs layer는 모두 480oC에서 성 장하였다. Fig. 1에 InAs 양자점의 구조를 나타내었다. PL 과 TRPL 측정을 위해 InAs QDs 성장한 후 100-nm 두께 의 InAlGaAs capping layer를 480oC에서 성장하였다.
InAs 양자점의 발광 특성을 조사하기 위하여 온도에 따 른 PL과 TRPL 측정을 하였다. 시료의 온도는 헬륨 폐쇄회 로 저온 유지 장치(closed-cycle cryostat)를 이용하여 10 K에서 300 K까지 변화시켰다. PL과 TRPL의 여기광원으 로 각각 cw 다이오드 레이저(λ=532 nm)와 피코초 펄스 다 이오드 레이저(λ=634 nm, pulse width=50 ps)를 사용하 였으며, NIR-PMT (Hamamatsu R5509-73) 검출기로 PL 신호를 측정하였다.
III. 실험결과 및 논의
Fig. 2는 저온(10 K)에서 측정한 InAs 양자점 시료들의 PL 스펙트럼을 나타내었다. PL 피크는 두 시료 모두 1,320 nm (0.939 eV)에서 나타났으나, QD1의 PL 세기가 QD2의 PL 세기보다 3배 강하게 나타났다. 1,380 nm (0.898 eV)의 딥 (deep)은 검출기 감응도(spectral responsivity) 때문에 나타 난다. Fig. 2에 보여주듯이 QD1의 PL 피크에 비해 QD2의 PL 피크는 1,127-1,630 nm (0.76-1.1 eV)에 걸쳐 매우 넓게
나타났다. 이것은 QD1에 비해 QD2의 양자점 크기의 변화가 크다는 것을 나타낸다. 투과전자현미경(transmission elec- tron microscope, TEM)으로 측정한 7-stacked InAs 양자점 들의 크기는 InAs/InAlGaAs 층이 증가함에 따라 증가하였다 [14]. QD1 시료의 양자점의 크기는 QD2의 첫 번째 층(first layer)의 양자점의 크기와 거의 비슷하게 관찰되었다. QD2의
오재원ㆍ권세라ㆍ류미이ㆍ조병구ㆍ김진수
Figure 3. Temperature-dependent PL spectra for (a) QD1 and (b) QD2. The PL spectra are normalized for clarity.
양자점의 폭과 높이는 InAs/InAlGaAs 층을 증가함에 따라 각각 17.7±4.0 nm과 2.8±0.4 nm (first layer)에서 29.2±3.7 nm과 5.9±0.4 nm (seventh layer)로 점진적으로 증가하였다. 그러므로 QD2의 넓은 PL 선폭과 낮은 PL 세기는 다양한 크기의 InAs 양자점에 의한 것으로 설명된다.
Fig. 3은 InAs 양자점 시료들의 온도에 따른 PL 스펙트럼 을 나타내었다. 온도가 증가함에 따라 PL 피크는 점차적으로 장파장 쪽으로(적색편이) 이동하고, PL 세기는 감소하였다.
온도가 증가함에 따라 PL 세기의 감소는 양자점에 구속된 캐리어들이 열에너지에 의해 장벽으로 여기 되기 때문이다.
QD1은 시료의 온도를 10 K에서 300 K까지 증가하였을 때 178 nm (96 meV) 적색편이 하였으며, PL 피크의 폭은 온도 가 증가함에 따라 점차 증가하였다. Fig, 3(b)에서 보여주듯 이 QD2 시료는 온도가 증가함에 따라 단파장 영역의 PL 세 기가 빠르게 감소하여 장파장 영역의 PL 세기가 우세하게 나타난다. 온도를 10 K에서 300 K까지 증가하였을 때 264 nm (157 meV) 적색편이를 보였으며 PL 피크의 폭은 온도가 증가함에 따라 감소하였다. 이것은 검출기의 측정 한계로 1,600 nm 이상에서는 PL 신호를 측정하기 못하기 때문이다.
QD1에 비해 QD2의 아주 넓은 PL 피크와 매우 큰 적색편이 현상은 InAs 양자점 크기의 변화가 QD1에 비해 훨씬 크기
때문이다 [14]. QD2의 경우, InAs/InAlGaAs 층이 증가함에 따라 InAs 양자점의 크기가 점차적으로 증가하기 때문에 다 양한 크기의 양자점에서 방출된 PL 신호로 인해 넓은 PL 피크가 나타나는 것이다. 또한 QD2의 큰 적색편이는 온도가 증가함에 따라 크기가 작은 양자점에 구속된 캐리어가 큰 양자점에 구속된 캐리어 보다 열적으로 쉽게 장벽으로 여기 될 수 있기 때문으로 설명된다.
온도에 따른 PL 피크의 변화를 Fig. 4(a)에 나타내었다.
PL 피크 에너지는 온도가 증가함에 따라 두 시료 모두 감소 하였다. 이것은 온도가 증가함에 따라 열에너지에 의한 격 자 팽창 효과와 전자와 포논사이의 상호작용에 의한 효과에 의해서 PL 피크 에너지가 작아진다. 10 K에서 70 K까지의 온도에 따른 피크 에너지의 감소는 두 시료가 비슷하게 나 타난다. 그러나 70 K 이상에서는 QD2의 PL 피크 에너지는 매우 급격하게 감소하였다. 이것은 온도가 증가함에 따라 상대적으로 작은 크기의 양자점에서 쉽게 캐리어들이 열적 으로 여기 되어 장벽으로 빠져나가기 때문이다.
Fig. 4(b)는 InAs 양자점 시료의 온도에 따른 PL 피크 세기의 변화를 나타내었다. 검출기 감응도 때문에 나타나 는 1,380 nm 근처의 딥 때문에 Gaussian fitting이 어려워 PL 피크 세기를 나타내었다. QD1의 PL 세기는 10 K에서
Figure 5. PL decay curves for (a) QD1 and (b) QD2 as a function of emission wavelength measured at 10 K.
Figure 4. (a) PL peak energies and (b) PL peak intensities for QD1 (solid circles) and QD2 (open squares) measured as a function of sample temperature.
50 K까지는 거의 일정하다가 50 K에서 70 K까지는 서서 히 감소함을 보인다. 70 K 이상의 온도에서는 PL 세기가 급격히 감소하다가 200 K 이상에서는 다시 서서히 감소하
였다. QD2의 경우 온도가 증가함에 따라 PL 세기가 점차 감소하였다. 온도가 증가함에 따라 PL 세기의 감소는 양자 점에 구속된 캐리어가 열적으로 여기 되어 장벽으로 빠져
오재원ㆍ권세라ㆍ류미이ㆍ조병구ㆍ김진수
Figure 6. PL decay times for (a) QD1 (solid circles) and (b) QD2 (open squares) as a function of emi- ssion wavelength measured at 10 K. The PL spectra are also displayed.
나가기 때문이다. QD1의 경우, 저온(10-50 K)에서는 열에 너지(thermal energy)가 캐리어의 엑시톤 구속에너지 (exciton-binding energy)보다 작기 때문에 PL 세기의 변 화가 없다. 그러나 QD2의 경우는 상대적으로 작은 크기의 양자점들이 존재하여 저온(10-50 K)에서도 일부 캐리어들 이 열에너지에 의해 장벽이나 spacer로 여기 되어 온도가 증가함에 따라 PL 세기가 서서히 감소함을 보인다.
InAs 양자점 시료들의 10 K에서 측정한 발광파장에 따 른 PL 소멸곡선을 Fig. 5에 나타내었다. QD1의 PL 소멸은 파장이 증가함에 따라 점차 느려지다가 PL 피크에서 가장 느린 소멸을 보이고, 파장이 더 증가하였을 때 PL은 점차 빠르게 소멸하였다. 반면에 QD2의 PL은 파장이 증가함에 따라 점차 빠르게 소멸하였다.
Fig. 6은 10 K에서 측정한 양자점 시료들의 PL 스펙트 럼과 발광파장에 따른 PL 소멸시간(decay time)을 나타낸
다. Fig. 5에 나타낸 PL 소멸곡선을 단일지수함수인
을 이용하여 캐리어 소멸시간 τ를 얻었 다. Fig. 6(a)에 보여주듯이 QD1의 PL 소멸시간은 PL 피 크를 중심으로 장파장과 단파장으로 이동하면서 점차 짧아 진다. PL 피크인 1,320 nm (0.939 eV)에서 캐리어 소멸시 간은 1.49 ns로 가장 느리게 나타났다. 그러나 QD2 시료는 파장이 1,130 nm에서 1,600 nm까지 증가할 때 소멸시간 은 1.83 ns에서 1.22 ns로 점차 짧아졌다. 이것은 QD2의 경우 InAs/InAlGaAs 층이 증가함에 따라 양자점의 크기가 증가하여 양자점 사이의 파동함수의 중첩이 증가하여 캐리 어의 이완이 증가하는 것과 양자점의 크기가 증가함에 따 라 AR (Aspect ratio, height/lateral size)이 낮아져 캐리 어가 장벽으로 쉽게 옮겨가기 때문으로 설명할 수 있다.
IV. 결 론
MBE를 이용하여 InP (001) 기판에 성장한 InAs/InAlGaAs 양자점의 발광특성을 PL과 TRPL 측정을 이용하여 분석하였 다. Single layer InAs/InAlGaAs QDs (QD1)과 7-stacked InAs/InAlGaAs QDs (QD2)의 저온(10 K)에서 PL 피크는 1,320 nm에서 나타났으며, PL 세기는 QD1이 QD2에 비해 3배 강하게 나타났다. QD2의 PL 선폭은 1,127 nm에서 1,630 nm에 걸쳐 매우 넓게 나타났다. 또한 양자점의 온도 를 10 K에서 300 K까지 변화시켰을 때 QD1은 178 nm 적색 편이 하였으며, QD2는 264 nm 적색편이 하였다. QD1에 비해 QD2의 아주 넓은 PL 선폭과 큰 적색편이 현상은 InAs 양자점 크기의 변화가 InAs/InAlGaAs 층이 증가함에 따라 양자점의 크기가 점차 증가하여 QD1에 비해 훨씬 크기 때문 이다. QD1의 발광파장에 따른 PL 소멸은 파장이 증가함에 따라 점차 느려지다가 PL 피크 근처에서 가장 느린 소멸을 보이고, 파장이 더 증가하였을 때 PL은 점차 빠르게 소멸하 였다. 그러나 QD2의 PL은 파장이 증가함에 따라 점차 빠르 게 소멸하였다. 이것은 상대적으로 큰 양자점 사이의 파동 함수의 중첩이 증가하여 캐리어가 쉽게 이동하기 때문이다.
감사의 글
이 논문은 2010년도 정부(교육과학기술부)의 재원으로
한국연구재단의 지원을 받아 수행된 기초연구사업임(2010- 0021555). 본 연구는 강원대학교 공동실험실습관의기기를 이용하여 수행되었음.
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오재원ㆍ권세라ㆍ류미이ㆍ조병구ㆍ김진수
≪Research Paper≫ Journal of the Korean Vacuum Society Vol.20 No.6, November 2011, pp.442~448 http://dx.doi.org/10.5757/JKVS.2011.20.6.442
Optical Characteristics of Multi-Stacked InAs/InAlGaAs Quantum Dots
Jae Won Oha, Se Ra Kwona, Mee-Yi Ryua*, Byounggu Job, and Jin Soo Kimb
aDepartment of Physics, Kangwon National University, Chuncheon 200-701
bDivision of Advanced Materials Engineering, Chonbuk National University, Jeonju 561-756
(Received August 1, 2011, Revised October 17, 2011, Accepted October 26, 2011)
Self-assembled InAs/InAlGaAs quantum dots (QDs) grown on an InP (001) substrate have been investigated by using photoluminescence (PL) and time-resolved PL measurements. The single layer (QD1) and seven stacks (QD2) of InAs/InAlGaAs QDs grown by the conventional S-K growth mode were used. The PL peak at 10 K was 1,320 nm for both QD1 and QD2.
As the temperature increases from 10 to 300 K, the PL peaks for QD1 and QD2 were red-shifted in the amount of 178 and 264 nm, respectively. For QD1, the PL decay increased with increasing emission wavelength from 1,216 to 1,320 nm, reaching a maximum decay time of 1.49 ns at 1,320 nm, and then decreased as the emission wavelength was increased further. However, the PL decay time for QD2 decreased continuously from 1.83 to 1.22 ns as the emission wavelength was increased from 1,130 to 1,600 nm, respectively. These PL and TRPL results for QD2 can be explained by the large variation in the QD size with stacking number caused by the phase separation of InAlGaAs.
Keywords : InAs, Quantum dots, Photoluminescence, Time-resolved photoluminescence
* [E-mail] [email protected]
