Electronic Structure Studies on $Ba(Fe_{1-x}Ru_x)_2As_2$ by Photoemission

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Electronic Structure Studies on Ba(Fe 1-x Ru x ) 2 As 2 by Photoemission

W. S. Jung

, Y. K. Kim

, B. Y. Kim

, M. Matsunami

, S. Kimura

, M. J. Eom

, J. S. Kim

and C. Kim

a Institute of Physics and Applied Physics, Yonsei University, Seoul, Korea

b Department of Physics, Postech, Pohang, Korea

c UVSOR Facility, Institute for Molecular Science and The Graduate University for Advanced Studies, Okazaki, Japan (Received 9 March 2011 revised or reviewed 18 April 2011 accepted 19 April 2011)

광전자 분석 실험을 이용한 Ba(Fe _1-x Ru _x ) ₂ As ₂ 물질의 전자구조분석

정원식

, 김용관

, 김범영

, M. Matsunami

, S. Kimura

, 엄만진

, 김준성

, 김창영

Abstract

We performed angle resolved photoelectron spectroscopy (ARPES) studies on Ru doped BaFe₂As₂ with various Ru contents. Ru, which is doped into a parent compound BaFe2As2 and substitute Fe, does not donate or accept electrons.

However, it induces superconductivity. From ARPES data along the high symmetry cuts and Fermi surface maps, we investigate the electron correlation and carrier density at the Fermi level. We observe that the Fermi velocity increases with Ru doping, suggesting reduction in electron correlation. In addition, we address issues on local vs. itinerant pictures for the magnetism in BaFe2As2.

Keywords : Superconductor, Iron-pnictide, ARPES

I. Introduction

2008년도 iron-pnictide 물질에서 초전도현상 이 발견된 이후 iron-pnictide 초전도 물질을 통 해 고온초전도현상의 원리규명을 위한 많은 연

구가 이루어져 왔다 [1-2]. iron-pnictide 초전도 체는 1988년 발견된 이후 많은 연구가 이루어 진 cuprate 초전도체와 많은 유사성을 가진다 [3-4]. 가장 중요한 공통점은 도핑에 따라 나타 나는 자성상태와 초전도상태 변화의 유사성일 것이다. 일례로 철 기반 초전도체인 BaFe

As

의 경우 도핑이 되지 않은 샘플의 139 K에서 antiferro magnetism(AFM)의 상전이를 보이고 도 핑을 하게 되면 자성상태가 사라지면서 초전도

*Corresponding author. Fax : +82 2 392 1592 e-mail : [email protected]

100 W. S. Jung et al.

현상이 나타난다. 이것은 대부분의 cuprate 초 전도체가 AFM을 보이다가 도핑에 따라 초전 도상변화를 보이는 것과 매우 유사하다. 하지 만 cuprate 초전도체가 charge carrier의 도핑을 통해서만 초전도 성을 보이는 것과는 다르게, iron-pnictide 초전도체의 경우 전자와 홀의 도핑 이외에도, P, Ru 등의 원소를 이용한 isovalent 도핑을 통해서도 초전도성이 나타난다 [5-6]. 자 성상태와 초전도상태의 변화가 전하의 도핑이 없는 샘플에서도 비슷한 양상으로 나타나는 것 은 cuprate 초전도체 보다는 오히려 heavy fermion 초전도체와 비슷한 현상이다.

최근 양질의 Ba(Fe

Ru

)

As

단결정이 합성 되면서 isovalent 도핑물질에 대한 연구를 할 수 있는 토대가 마련되었다 . Ba(Fe

Ru

)

As

물 질은 Fe자리를 Ru로 치환한 것으로, 전하 도 핑 없이 고체의 결정구조에만 영향을 주는 것 으로 알려져 있다. 특히 Ru 도핑은 초전도현 상이 일어나는 FeAs층의 구조에 많은 변화를 가져오는데, FeAs층의 구조 변화는 Fermi level 근처의 밴드구조에 큰 영향을 미친다는 것이 보고되어있다 [7]. Fe면에 대한 As원소의 높이 는 초전도 상전이 온도와 iron-pnictide 물질 전 체에 대해서 비슷한 양상의 관계를 가진다. As 원소의 높이에 따른 밴드 구조의 변화는 초전 도 현상을 설명하기 위해서 필수적이다. 하지 만 Co등 다른 희소원소들의 치환은 결정구조 변화와 전하 도핑 변화를 동시에 주기 때문에 두 효과의 영향을 구분하기 힘들다. 때문에 우 리는 isovalent 도핑을 통해 결정구조에만 영향 을 주는 Ba(Fe

Ru

)

As

물질의 다양한 도핑에 대한 ARPES 실험을 통해 전자구조의 변화를 관찰하였다.

II. Experimental

Ba(Fe

Ru

)

As

는 self-flux 방법을 통해 성장 한 시료를 이용하였다. 실험에 사용한 시료는 네 종류로 각각 mother (x=0), under (x=0.2), optimal (x=0.28), over (x=0.32)의 도핑레벨을 가 지고 있다. ARPES 실험은 일본 나고야의 UVSOR-II beam line 7U에서 수행하였다 [8]. 샘 플은 6*10

진공 내부에서 15 K의 온도에서

쪼개어 깨끗한 표면을 얻었다. 반구형 광전자 분석기인 MBS A-1 광전자 분석기를 이용하여 데이터를 얻었고, 실험은 모두 15 K에서 수행 하였다. 이 장비의 에너지 분해능은 12 meV이 고 각 분해능은 0.0016도 이다.

III. Result and discussion

BaFe

As

물질의 경우 도핑이 없는 혹은 낮 은 도핑의 샘플에서 AFM 상변화와 동시에 결 정구조의 변화가 일어난다. 이 결정구조의 변 화는 tetragonal에서 orthorhombic으로 변하게 되 는데, 이 때 샘플 전체에 걸쳐 일정한 방향으 로 정렬하는 것이 아니라 부분부분 방향이 다 른 orthorhombic 상이 생겨나게 된다. 이 경우 ARPES 실험을 수행하게 되면 다른 방향으로 정렬된 부분에서 관측된 밴드가 겹쳐 보이게 된다. 이런 현상을 제거하기 위해 detwinning 과정을 거쳐서 실험하였다. Detwinning 과정은 Fe 층이 이루고 있는 격자의 한 쪽 방향으로 일정한 힘을 가해주면 서로 다른 방향으로 정 렬된 여러 부분들이 한쪽 방향으로 정렬되는 현 상을 이용하는 것으로 편광 현미경으로 샘플의 detwinning 여부를 판단 할 수 있다. 이번 실험 에서도 정확한 데이터를 얻기 위해 detwinning 을 하여 측정하였다 [7].

Fig. 1은 optimal 도핑 샘플의 Fermi surface를 나타내고 있다. 선형 편광 된 23.8 eV의 빛을 이용해서 Γ 지점의 근처를 측정하였다. (a)는

Fig. 1. optimal 도핑 샘플의 Fermi surface. (a)는 수평 선형편광 빛(horizontal linear polarized light)을 사용하 였고 (b)는 수직선형편광 빛(vertical linear polarized light)을 사용하였다.

수평 을 line 직과 이 (b) 이용 잘 른 밴드 이런 있는 가 의 비교 면적 드에 게 편광 Ru 할

F 잘 것 받은 않은

Fig 지 않은 데이 ove

평선형편광빛 사용하였고 ear polarized 과 수평은 빛

만드는 면과 )는 같은 도

용하여 ARP 맞는 것을

빛의 편광 드의 모양과 런 현상은 빛 는 d-오비탈의

다르기 때문 온도에서 실 교하면 Fig.

적이 거의 변 에서는 Ferm

커진 것을 광 빛에 의한 u 도핑에 의

수 있다 [10 Fig. 2는 Γ 라 , 에너지-운 이다. 이 데이 은 데이터이 은 BaFe

As

g. 2. Γ 근처의 vs 운동량 그 은 BaFe2As2

이터이다. (c)와 er 도핑 된 샘

빛 (horizontal 고 (b)는 수

light)을 사용 빛의 입사방향

과 수직, 수 핑의 샘플에 PES 실험을

알 수 있다 방향의 데 과 크기가 다 빛의 편광에

의 APRES 실 문에 나타난다 실험한 BaFe

1(a)의 홀 밴 변하지 않았지 mi surface의

알 수 있다 한 matrix elem

해 더 큰 영 0].

근처의 홀 밴 운동량에 관 이터는 모두

다 . (a)와 (b)

2

샘플과 Ru

홀 밴드를 Γ 그래프. (a)와 ( 샘플과 Ru가 와 (d)는 각각 플의 데이터이

l linear polari 수직선형편광

용하였다 . 여기 향과 샘플의 수평의 방향을

에 수평선형편 수행한이전의 [9]. Fig. 1을 이터에서 Γ 른 것을 볼 따라 밴드를 실험의 matri 다 . 자성이 없

2

As

샘플의 밴드는 Fermi

지만, Fig. 1(b) 면적이 두 배 다. 이로부터

ment가 큰 d- 영향을 받는다

밴드를 Γ-X 관한 그래프로

수직선형편 )는 각각 도핑 u가 under 도

Γ-X 방향으로 (b)는 각각 도

under 도핑 optimal 도핑 이다.

ized light) 빛(vertical 기에서 수

수직방향 을 말한다.

편광 빛을 의 결과와 을 보면 다

근처 홀 수 있다.

를 이루고 ix element 없는 상태 데이터와

surface의 )의 홀 밴 배에 가깝 수평선형 -오비탈이 다고 생각

방향으로 로 나타낸 편광빛으로 핑이 되지 도핑 된 샘

자른 에너 도핑이 되지

된 샘플의 된 샘플과

플의 15 밴드 겹침 Fig. 2는 홀 가 느끼는 그림으로 , 다. (c)와 over 도핑 AFM 상태 도 된다.

따라 홀 것을 볼 수 빨라지는 호작용의 이 결과는 와도 일치 든 홀 밴드

Fig. 3은 잘라, 에너

Fig. 3. X 근 너지 vs 운 되지 않은 플의 데이터 너지방향으 optimal 도핑 이고, (g), 분한 데이터

K에서의 데 침이 있는 것

홀 밴드의 에 는 상호작용의

, 밴드 겹침 (d)는 각각 핑 된 샘플의 태에 의한 밴

Fig. 2를 보 밴드의 분포 수 있다. 이

것으로, 이런 세기가 점점 는 이전의 수

치하는 것으로 드에서 줄어들 은 X 근처 전

너지-운동량

근처의 전자 밴 운동량의 그래

BaFe2As2 샘 터이다. (c)와 으로 두 번 미

핑 된 샘플과 (h)는 (e)와 (f 터 이다.

이터로 AFM 것을 볼 수 에너지에 대한

의 정도를 비 이 있어도 분 각 optimal 도

의 15 K에서 밴드 겹침은 보면 도핑의 포가 점점 가

것은 전자의 런 밴드 분포 점 줄어드는

평편광빛으로 로 , 상호작용

들고 있음을 전자밴드를

에 관한 그래

밴드를 Γ-X 방 래프. (a)와 (b)

플과 Ru가 un (d)는 (a), (b)

분한 데이터이

over 도핑 된 f)를 에너지방향

M 상태에 의 있다. 하지 한 분포로 전 비교하기 위 분석이 가능 도핑 된 샘플 서의 데이터 고려하지 않 정도가 커짐 파르게 변하 Fermi 속도 포의 변화는

것을 의미한 로 받은 데이 용의 세기가 을 알 수 있다

Γ-X 방향으 래프로 나타

방향으로 자른 )는 각각 도핑 nder 도핑 된 )의 데이터를 이다. (e)와 (f 된 샘플의 데이

향으로 두 번

의한 지만 전자 위한 능하 플과 터로 않아 짐에 하는 도가

상 한다 . 이터

모 다.

으로 타낸

샘 에 f)는 이터

미

102 W. S. Jung et al.

것이다. (a)와 (b)는 각각 도핑이 되지 않은 BaFe

As

샘플과 Ru가 under 도핑 된 샘플의 15 K 데이터이다. (c)와 (d)는 (a), (b)의 데이터를 더 세밀하게 보기 위해서 에너지방향으로 두 번 미분한 데이터이다. (e)와 (f)는 optimal 도핑 된 샘플과 over 도핑 된 샘플의 15 K에서의 데 이터이고 , (g), (h)는 (e)와 (f) 각각을 에너지방향 으로 두 번 미분한 데이터 이다. 전자 밴드 에 서도 홀 밴드와 마찬가지로 밴드의 분포가 점 점 가파르게 변하는 것을 볼 수 있다. 이로부 터 상호작용의 세기가 모든 전자 밴드에서 줄 어들고 있음을 알 수 있다.

또한 Fig. 3 (a), (b)의 50 meV binding E 부분을 보면 이전의 실험에서 잘 알려진 AFM 상태에 의한 밴드 갈라짐이 있는 것을 볼 수 있다. 밴 드가 갈라진 정도를 비교해보면 도핑이 되지 않은 샘플과 under 도핑 된 샘플에서 큰 차이 가 없는 것을 볼 수 있다. 그러다 optimal 도핑 의 샘플에서는 밴드의 갈라짐이 없어 진 것을 확인 할 수 있다. 데이터가 충분히 좋지는 않 지만 , 도핑에 따라 밴드가 갈라지는 정도의 차 이가 거의 변하지 않다가 optimal 도핑 부근에 서 사라진 것은 BaFe

As

물질의 자성상태가 자 유로운 전자에 의한 SDW 보다는 속박된 전자 에 의한 AFM에 가깝다는 증거가 될 수 있다.

IV. Conclusion

지금까지 우리는 다양한 도핑의 BaFe

As

ARPES 데이터를 분석하였다. 그 분석으로부터 나온 결과는 크게 3가지로 (1) Ru도핑이 전하 도핑을 하지 않음에도 불구하고 밴드의 크기가 도핑의 정도에 따라 커지는 것을 확인했다. 또 한 밴드를 구성하는 오비탈에 따라 크기가 변 하는 밴드와 변하지 않는 밴드가 있음을 수직, 수평선형편광 빛을 통해 알 수 있었다. (2) 에 너지-모멘텀 그래프에서 도핑에 따라 모든 밴 드의 분포가 가파르게 변하는 것을 확인했다.

이것은 전자의 Fermi 속도가 빨라지는 것으로 전자가 느끼는 상호작용의 정도가 도핑에 따라 줄어들고 있음을 알 수 있다. (3) 마지막으로 도핑에 따라 밴드가 갈라지는 정도의 차이가 거의 변하지 않다가 optimal 도핑 부근에서 사

라진 것은 BaFe

As

물질의 자성상태가 속박된 전자에 의한 AFM에 가깝다는 증거가 될 수 있다는 것이다. (3)을 좀더 확실하게 말하기 위 해서는 좀더 촘촘한 간격의 도핑 샘플에 대한 온도에 따른 밴드의 변화를 보는 추가실험이 필요하다. 전하 도핑이 없는 Ru 도핑 샘플에서 밴드구조에 많은 변화를 관찰한 결과를 종합해 보면 결정구조의 변화, 특히 FeAs층에서 Fe면 에 대한 As원소의 높이(As hight)가 Fermi level 근처의 밴드에 주는 영향이 매우 큰 것을 알 수 있다. 또한 이러한 변화가 Fe 원소의 d-오 비탈의 종류에 따라 다른 정도로 나타나는 점 도 흥미롭다고 할 수 있다. 이에 대한 좀더 구 체적인 답을 얻기 위해서 As원소의 높이를 세 밀하게 고려한 이론적인 계산과 다른 종류의 isovalent 도핑 샘플에 대한 실험이 필요하다.

Acknowledgments

This work is supported by the Mid-career Researcher Program through NRF Grant No.

20100018092 and the KICOS through Grant No.

K20602000008.

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