[기획특집: 미래환경을 위한 촉매 기술] 건설환경공학분야에서 광촉매 활용

1. 서 론

1)

과학기술의 놀라운 진보와 산업화로 인하여 야 기되는 환경오염문제로 인해 생태계는 생존의 커 다란 위협을 맞고 있다. 지구 온난화 등의 세계적 인 문제뿐만 아니라 개인의 삶의 질에도 막대한 영향을 미치고 있어 최근에는 오염물질을 유해 잔 류물 없이 완전히 분해하는 방법에 대한 연구개발 이 세계적으로 집중되고 있다. 인간 및 산업 활동 으로 인해 무방비 상태로 배출되는 생활하수 및 공업폐수로 인한 수생태계의 파괴는 우리나라뿐 만 아니라 전 세계적으로 자연 본연의 자정 능력 을 상실하여 스스로의 자정을 기대하기 어려운 실 정이다. 이러한 오염물질을 제거하기 위하여 다양 한 방법들이 연구되고 있으며, 일반적으로 미생물 을 이용한 생물학적 처리기술과 여과, 응집, 화학 적 산화 등을 이용한 물리⋅화학적 처리기술로 구 분되어 적용되고 있다. 하지만 이러한 기술들은 급작스런 오염부하에 적절하게 대응하지 못하며, 화학적 처리기술의 경우에는 오염물질을 적절하

저자(E-mail: [email protected])

게 처리하기 위하여 새로운 화학약품 등을 첨가함 으로써 공정 최종산물로 발생하는 슬러지의 양을 증가시키거나 새로운 후단공정을 추가하여야 하 는 단점을 갖고 있다. 최근에는 고도산화처리기술 (Advanced Oxidation Processes : AOPs)을 이용한 하폐수처리에 관한 연구가 활발하게 진행되고 있 다. AOPs는 기존의 산화제 보다 월등한 산화력을 갖고 있는 수산라디칼(OH radical)을 중간물질로 생 성시켜 오염물질을 제거하는 공법으로 UV/H2O2공 정, 오존산화공정, Fenton산화공정, Electron beam irradiation 공정, UV/광촉매공정 등이 있다. UV/

광촉매공정은 다른 처리기술과 달리 산화제의 소 모가 없어 경제적이며 태양광을 이용할 수 있어 에너지 활용 면에서도 경제적인 것으로 알려져 있 다[1].

미세먼지, 자동차 등의 증가로 인한 대기 오염 이 날로 심각하여지고 있으며, 아파트 등 주거공 간과 사무실의 고밀도로 집적되어 있는 빌딩 등의 대중 이용공간은 고유가에 따른 에너지절약을 위 하여 더욱 밀폐되고 있어 실내공기질이 심각하게 악화되고 있다. 국내 대기오염실태의 근본적인 원 인은 도로이동오염원이 1,170,878톤(31.4%)으로

건설환경공학분야에서 광촉매 활용

안 상 우¹⋅장 준 원²⋅박 재 우^3,†

1위즈이노텍(주), ²포항금속소재산업진흥원 연구개발실, ³한양대학교 건설환경공학과

Use of Photocatalyst in Civil & Environmental Engineering

Sang-Woo An¹, Jun-Won Jang², and Jae-Woo Park^3,†

1Division of Management Support, Wizinnotek Co. ltd.

2Department of Research and Development, Pohang Institute of Metal Industry Advancement

3Department of Civil and Environmental Engineering, Hanyang university

Abstract: 건설환경공학분야에서 사용되고 있는 광촉매의 기술동향을 살펴보았으며, 환경분야는 수처리분야에서 적용 되는 광촉매공정의 기술현황을 살펴보았으며, 토목분야에서는 기반시설인 도로용 콘크리트에서의 광촉매 적용 동향 을 TiO2 적용을 위주로 기술하였다.

Keywords: Civil & Environmental Engineering, photocatalyst, TiO

가장 많고 유기용제 사용 및 비도로이동오염원순 으로 높은 비중을 차지하고 있는 실정이다(환경 부, 2010). 자동차 등 도로이동오염원이나 산업용 보일러나 발전설비와 같은 고정원에서 배출되는 질소산화물(NOx)은 유해 대기오염물질로서 호흡 기계 질환을 유발하며 광화학스모그와 산성비의 원인이 되기도 한다.

NOx에 의한 대기오염을 정화할 수 있는 방법 으로는 광촉매 작용을 이용한 NOx의 정화 및 무 해화를 들 수 있으며, 광촉매가 태양에너지와 반 응하여 NOx, 유기염소 화합물, 휘발성 유기화합 물 등에 의한 대기상의 오염물질을 산화하여 제거 하는 원리를 이용하는 것이 가장 현실적인 것으로 보고되고 있다. 이러한 원리를 도로구조물에 도입 하는 연구가 국내외적으로 진행되고 있으며, 도로 포장은 부피에 대한 표면적의 비율이 타 시설물에 비해 높음으로써 광촉매 효율을 극대화할 수 있을 것으로 판단된다[5].

따라서 본 고에서는 건설환경분야에서 TiO2 광 촉매의 적용가능성 및 활용분야에 대하여 살펴보 고자 한다. 환경분야는 수처리분야에서 적용되는

광촉매공정의 기술현황을 살펴보며 토목분야에서 는 기반시설인 도로용 콘크리트에서의 광촉매 적 용 동향을 논의하고자 한다.

2. 광촉매

2.1. 광촉매의 정의 및 반응 메커니즘

광촉매란 용어는 매우 광범위하게 사용되고 있 으나, 반응에 직접 참여하여 소모되지 않으며, 기 존 광반응에 따른 메커니즘 경로를 제공하여 반응 속도를 가속화시키는 것을 광촉매라고 정의하고 있다. 이산화티탄(TiO2)으로 대표되는 광촉매는 반 도체 물질로써 빛(hv)을 받아 생성되는 공유띠 정 공과 여기된 전도띠 전자가 계면에서 전자전이를 일으킴으로써 빛에너지를 화학에너지로 변환한다.

광촉매(TiO2)는 일정한 영역의 에너지(3.2 eV 이상, 388 nm 이하의 파장)가 가해지면 전자가 가 전자대(valence band)에서 전도대(conduction band) 로 여기된다. 이때 전도대에는 전자(e-)들이 형성 되게 되고 가전자대에는 전공(h+)이 형성된다. 이 렇게 형성된 전자와 정공은 강한 산화 또는 환원 작용에 의해 유해물질을 분리시키는 등 다양한 반 응을 일으키게 된다. 전자와 전공은 각각 O2와 H2O와 반응을 일으켜 TiO2 표면에 슈퍼옥사이드 음이온(O2-)과 수산라디칼(OH⋅)을 형성시켜 오 염물질을 제거하게 된다.

전체적인 메커니즘은 수산라디칼뿐만 아니라 공유대 전공, 전도대 전자, 산소 분자 등이 관련되 는 일련의 산화환원 표면반응이 복잡하게 연계되

(a)

(b)

*출처 : 국립환경과학원 연보, 2014.

Figure 1. 국내의 대기오염물질 배출현황.

*출처 : 정진훈 등, 2010.

Figure 2. 광촉매 반응기작.

어 일어나므로, 광촉매 분해 메커니즘은 대상물질 에 따라 매우 다양한 양상을 보이며 일반화시키기 매우 어려우며, 특히 반응속도가 다른 환경정화공 법에 비하여 느린 편이므로 고농도의 환경 정화방 법에 비하여 저농도의 오염물질 제거에는 탁월한 성능을 나타내는 것으로 알려져 있다[5].

2.2. 건설환경분야에서 광촉매 연구동향 광촉매 특성에 관한 연구는 1972년 일본의 혼 다와 후지시마에 의해 처음 보고된 이후, 주요한 발전을 이루며 연구개발 되어 왔다. 초기의 광촉 매 연구는 주료 태양 에너지의 전환, 저장에 관련 된 연구들이 이뤄졌으며, 점차 빛에너지를 이용한 유기물의 분해와 같은 연구들로 발전되어 왔다.

광촉매의 초친수성을 이용한 자기 정화기능, 도핑 이나 에너지 밴드캡이 다른 물질을 혼합하여 가시 광에서도 활성을 보이는 가시광 반응 광촉매, 제 올라이트나 인산칼슘과 같은 흡착제를 첨가하여 초기 반응 광촉매 반응속도를 높인 복합 광촉매, 나노입자나 현탁액 형태의 광촉매의 단점을 극복 할 수 있는 박막/후막 기술 및 고정화 연구들이 진 행되고 있다. 따라서 환경분야는 다양한 매체 내 오염물질을 정화하는 촉매로 활용되고 있으나 토 목분야에서는 방오(Self-cleaning)분야와 차량으로 인하여 발생하는 도로이동오염원인 NOx저감을 위한 포장도로 및 도로포장용 블록 등 콘크리트에 광촉매를 적용하는 방안으로 연구되고 있다.

3. 수처리 분야에서 광촉매 응용방안

3.1. 광촉매 고정화 기술 활용 수처리 기술 광촉매의 수처리 분야의 응용은 타 분야에 비해 촉매의 활성저하나 처리수와 광촉매 입자의 분리 문제 등의 이유로 인하여 아직 기업화 단계까지 발전되지 않은 상태로 이를 해결하기 위하여 다양 한 연구기관에서 광촉매의 분리공정이 불필요한 고정화 기술이 발전되고 있는 상태이다. 하지만 광촉매의 담지방법에 따라 내구성이 크게 좌우되 는 경향이 있어 이를 개선하기 위하여 최근 나노 튜브를 수처리에 응용한 예가 보고되고 있다. 대 부분의 연구결과들은 고정기반(substrate)에 나노 튜브를 고정화한 후 일부 수처리 공정에 응용되고 있다. 특히, 티타니아 나노튜브 구조체는 촉매, 약 물 전달, 광자 및 에너지 저장, 센서 등 다양한 분 야에서 활용되고 있으며, 특히 환경분야에서 높은 비표면적과 광촉매 효율을 이용한 난분해성 오염 물질 정화연구가 활발히 진행되고 있다.

국내 티타니아 나노튜브를 활용한 연구사례로 써 한양대학교에서는 양극산화를 이용하여 Figure 4와 같이 티타니아 나노튜브를 제작하고 이를 일 반 상용파우더 타입의 광촉매와 비교를 수행하였

Figure 3. 건설환경분야에서 광촉매 활용.

(a) (b)

(c) (d)

*출처 : J. Soil and Groundwater Environ. 21(2), 8-14.

Figure 4. TiO

다. Langmuir- Hinshelwood (L-H) 모델로 피팅하 여 질량으로 비교하였을 시, 기존 파우더 타입에 비해 광촉매 활성이 6배 높은 효율을 갖는 것으로 보고되었다[12].

국외사례로는 최근에 Lan Liu가 티타니아 나노 튜브를 이용하여 ofloxacin와 구리를 처리하는 연 구가 수행되었다. 처리대상물질인 ofloxacin의 경우 90.1%, 구리의 경우 약 75.3%의 높은 처리효율을 보여 산업폐수 내 유무기 복합 오염물질 처리에도 티타니아 나노튜브의 적용가능성을 나타내었다.

국내⋅외에서 티타니아 나노튜브에 관한 환경 적용 연구는 활발히 이루어지고 있으며, 특히 해 외에서는 퀀텀닷(quantum dots), 그래핀(graphene) 등의 신물질과 접목하여 이에 대한 합성방법 정립 및 특성에 관한 연구가 활발하게 이루어지고 있는 추세이다. Jingyang Su는 Figure 10에서와 같이 퀀 텀닷을 티타니아 나노튜브에 적용하여 가시광에 서 Rhodamine B와 페놀을 처리하는 연구를 수행

하였다. Figure 11에서처럼 퀀텀닷을 적용할 경우 Rhodamine B는 120 min. 뒤에 검출이 되지 않았 으며, 페놀의 경우 TOC 분석결과 퀀텀닷 적용유 무에 따라서 2배 가까이 차이가 나는 것을 확인할 수 있었다.

3.2. 광촉매 기능 담지 분리막 제조기술 최근 2000년대 이후 국내외 많은 연구가 나노 막을 이용한 고도처리 및 물 재이용에 관해 집중되 고 있는 현실을 감안한다면 보다 안전하고 고부가 가치의 물을 생산하기 위한 새로운 재료의 개발 및 이를 실용화할 수 있는 다양한 기술의 국산화가 절

(a)

(b)

*출처 : J. Hazard. Mater. 308, 264-75 (2016).

Figure 5. Ofloxacin의 화화적 구조 및 PEC removal system

*출처 : J. Hazard. Mater. 316, 159-168 (2016).

Figure 6. Graphitic carbon nitride quantum dots 적용 TiO

nanotube 컨셉도.

(a) (b)

(c) (d)

*출처 : J. Hazard. Mater. 316, 159-168 (2016).

Figure 7. TiO

실한 실정이다. 국내 연구 현황으로 정밀여과막 (MF) 자체 제조기술은 상당 부분 보유하고 있지만 외국에 비하여 한외여과막(UF), 역삼투막(RO), 나 노막(NF) 제조기술은 극히 제한되고 있다.

Ti 산화 피막 형성 기술에 대한 국내 연구는 아 직 초기단계라고 할 수 있으며, 고정화를 위한 pellet 혹은 bead에 광촉매 물질을 담지 시키기 위 한 연구가 진행 중이나 아직 연구결과가 보고된 예와 상용화에 대한 성과는 상대적으로 미미한 실 정이다. 국내의 연구결과 중 광촉매와 분리막을 복합한 관련 연구는 광촉매 입자와 분리막을 각각 반응조에 침지시킨 후 성능향상을 위하여 산화제 를 주입한 경우로 한정되어왔다. 하지만 이러한 경우에는 부유된 광촉매입자들이 분리막을 오염 시켜 오히려 성능을 약화시켜 처리효율을 저하시 킬 가능성이 있다.

수처리 선진국을 중심으로 재료 및 유지 관리 비용이 저렴한 정밀여과 분리막에 특수한 처리를 하여 나노여과의 기능을 갖도록 하는 새로운 막을 개발하여 실제 고도처리, 오염 지하수 정화 및 차 세대 친환경 에너지원으로 주목받고 있는 고체산화 물 연료 전지(SOFC)의 분리판 제조 분야 등에 적 용하려는 연구가 진행되고 있다. 이러한 연구들은 저렴한 재료인 정밀여과 막을 기반층(support lay- er)으로 하여 나노구조를 갖는 금속을 표면에 형성 시킴으로써 막 공경을 나노 수준으로 감소시키고 막 유효 표면적을 향상시키는데 주목하고 있다.

국내에서는 광촉매를 담체에 담지시킨 국내 연 구사례로써 무기물질로 구성된 중공비드 표면에 광촉매를 담지한 유동상 광촉매담체를 활용한 폐 수처리장치 및 기술을 개발한 사례가 있으며, 본

기술을 통해 저분자 오염물질의 80% 제거 및 용수 사용량의 50% 가량을 절감한 것으로 보고되었다.

우베코산(宇部興産)은 2007년 광촉매 산화력을 이용한 ‘아쿠아 솔루션(Aqua Solution)’ 시리즈를 출시하고 있으며 광촉매층이 박리되는 것을 방지 하는 독자적인 기술을 적용하였다. 이 기술은 광 촉매 섬유 카트리지를 광촉매 섬유(표면경사구조 의 고강도 산화티탄 부직포)와 자외선 램프를 파 이프 모양의 유닛에 조립한 구조로 되어 있다. 이 시스템은 가정 및 업소를 비롯해 산업 폐수처리, 해수 정화 등 폭넓은 용도에서 사용될 것으로 예 상된다.

최근에는 태양광 가운데 포함된 대량의 가시광 선을 이용하기 위해 가시광선 응답형 광촉매연구 가 진행되고 있다. 가시광선 응답형 광촉매 연구 는 일부 대학, 연구기관 및 민간 기업에서 진행되 고 있다. 가장 널리 연구된 가시광선 응답형 광촉 매 물질의 제조방법은 질소나 카본이 도핑된 이산

*출처 : 환경산업선진화기술개발사업 최종보고서 (2014).

Figure 8. 광촉매 담지 담체 및 폐수처리장치.

new_tech/view.jsp?gubun=002&no=62049.

Figure 9. 광촉매 섬유를 이용한 물 정화 시스템 ‘아쿠아 솔

*출처 : 미국특허, 7,544,631.

Figure 10. 이산화티탄과 질소 도핑 이산화티탄의 전자구조

화티탄으로 스퍼터링(sputtering)공정 중 TiO2의 산소를 질소나 카본으로 치환하여 필림을 제조하 는 연구가 소개된 바 있다(미국특허 7,544,631).

4. 건설분야에서의 응용방안

건설 분야에서는 주로 바인더에 의한 광촉매 고 정화 기술에 큰 비중을 두고 연구되어 왔다. 광촉 매의 주원료인 TiO2는 백색 분말이어서 바람에 흩 어지거나 물에 혼합 시 분리 및 회수가 어려워 고 정화 기술이 필요하다. 국내에서는 코팅 방식을 적용한 환경친화적 광촉매 보도블록, 새집증후군 해결을 위한 실내 마감용 모르타르 및 광촉매 콘 크리트 등에 관한 연구가 진행된 바 있다[7]. 일부 콘크리트 2차 제품에 표면 도포 기술을 적용한 사 례도 있으나, 국내 시장 환경과 시장동향에 대한 정보 미흡으로 많은 업체들이 연구개발 및 사업화 에 어려움을 겪고 있다. 국가 차원의 지원도 타 산 업에 비해 부족하여 건설분야에서의 광촉매 산업 은 활성화되지 못하고 있는 실정이다[3].

광촉매 소재가 적용된 콘크리트 포장에 대한 연 구는 이탈리아, 벨기에, 일본, 미국을 중심으로 2000년대 중반 이후부터 본격적으로 연구개발이 전개되기 시작하였다. 광촉매 소재가 적용된 콘크 리트 포장은 콘크리트 포장에 부착되고 외피에 노 출된 TiO2가 태양광을 받으면 여러 가지 광촉매 작용기전에 의해 질소산화물인 NOx를 NO3-로 분 해하고 이는 HNO3 수용액 형태로 우천시 씻겨나 가 대기 중의 NOx 저감효과 및 지하수대에서 생 물학적 탈질산화반응을 통한 NO3의 제거하는 복 합반응기전을 활용하고 있다.

광촉매를 건설환경재료에 이용하기 위한 실질 적인 방법으로는 졸 형태의 TiO2 혼합물을 공시체 위에 코팅하는 방법과 분말형태의 TiO2를 고정시 킨 후에 코팅하는 두 가지 방법이 있다[15]. 졸 형 태의 TiO2의 제조과정은 비경제적이며 현재 유통 되고 있는 졸 형태의 TiO2는 가격이 비싸 도로 포 장용으로 사용하기에는 부적합하여 대부분의 경 우가 분말형태의 TiO2를 고정시킨 후 코팅한 공시 체로 대기 중 오염물질(NOx) 제거 성능을 평가하 고 물리적 및 역학적 성능을 실험하는 것이 바람 직한 것으로 알려져 있다. 국외의 기존 연구자들 이 수행한 NOx 제거 성능시험은 Japanese stand- ard JIS TR Z0018에 준하여 실험하고 있으며, Figure 9는 실험 모식도 및 실험장치이다[6].

건물과 도로 등 구조물에 광촉매 기능을 부여하 고 이를 활발하게 적용하고 있는 국가는 이탈리 아, 벨기에, 일본을 들 수 있다. 이탈리아와 일본의 경우에는 콘크리트, 모르타르, 무기페인트, 석고 등에 사용할 수 있는 제품들이 백색 시멘트라는 별명과 함께 출시되고 있다. 백색 시멘트는 TiO2

의 광촉매 기능을 사용하고 있는 특징을 갖고 있 으며, 건물과 도로 등의 구조물에 광촉매 기능을

*출처 : Coatings, 4, 553-573 (2014).

Figure 11. 광촉매 콘크리트포장의 기능도.

*출처 : Construct. Build. Mater. 24(8),1456-1461 (2010).

Figure 12. 질소산화물(NOx) 제거 성능실험 모식도 및 장치.

부여함으로써 적용지역 대기오염을 감소시키는데 일조하고 있다.

일본의 경우 Osaka, Chiba, Chigasaki & Saitama- Shintoshin 지역의 50,000 m²의 면적에 광촉매 콘크 리트 블록 포장을 시공하였다. 이러한 시공에 대한 현장 적용성 결과에 의하면 광촉매 도로포장은 주 행 중인 자동차에 의하여 배출되는 NOx의 15%를 분해하여 도로변 가로수 보다 NOx저감효과가 탁월 하며, 대도시 지역의 모든 주도로와 인도 보도블록, 건물외장재에 광촉매 기능을 부여할 경우에는 공기 의 질이 80% 이상 향상되는 것으로 예측되고 있다.

또한, 벨기에의 경우 Antwep 지역에 10,000 m²의 면적에 걸쳐 광촉매 블록포장을 시공하였으며, 시 공 후 1년이 지난 후 동지역의 대기오염이 약 20%

감소한 것으로 보고되었다.

5. 결 론

TiO2 광촉매는 다양한 건설환경분야에서 개발 되고 있으며, 점차 그 활용성이 높아지고 있는 실 정이다. 최근 수처리 분야에서 광촉매의 활용은 나노튜브 구조체의 넓은 비표면적을 활용한 광촉 매 고정화에 관한 연구가 진행되고 있으며, MF막 과 결합한 광촉매를 담지한 막에 관한 개발 및 이 를 응용한 공법이 개발되고 있다. 또한, 건설 분야 에서는 기존 건축물 및 터널의 내외장 타일의 방 오 성능 극대화 연구를 넘어선 NOx 저감에 관한 포장용 콘크리트 개발이 시도되고 있으며, 벨기에

의 경우에는 광촉매 콘크리트 블록을 적용함으로 써 20% 이상의 대기오염물질을 저감시킨 것으로 보고되고 있다. 본 고에서는 건설환경 분야에 국 한되어 기술하였지만 광촉매는 다양한 산업분야 에서의 적용성이 광범위하고 그 효과가 우수하기 때문에 향후 발전 가능성이 높은 소재이다. 업계 와 학계에서 가시광 반응 광촉매 고정화 기술 등 의 연구개발과 이를 응용한 다양한 산업소재를 개 발한다면 광촉매 관련 산업의 발전과 더불어 환경 정화에 작은 부분이나마 기여할 것으로 사료된다.

감 사

This research is financially supported by the Republic of Korea Ministry of Environment as

“Green Remediation Research Center for Organic- Inorganic Combined Contamination (The GAIA Project-2012000550001).

This research is supported by Korea Ministry of Environment as Advanced Technology Program for Environmental Industry (2016000140003).

참 고 문 헌

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4. 국립환경과학원 연보, 국민행복더하기 환경연 구, 국립환경과학원 (2014).

(a) (b)

*출처 : 한국도로학회. 15(6). 1-9 (2013).

Figure 13. 광촉매 콘크리트 블록 포장 적용 사례(벨기에

12(2), 25-34 (2010).

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Society of Road Engineers, 15(6), 1-9 (2013).

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15. 한국건설교통기술평가원, 콘크리트 구조물 보 호용 첨단 코팅 재료 개발 및 실용화 연구보 고서, 건설핵심기술연구개발사업 최종보고서, 한국건설교통기술평가원 (2007).

안 상 우

2007~2016 한양대학교 건설환경공학 공학박사

2015~현재 위즈이노텍 주식회사 대표이사

박 재 우

1986 서울대학교 토목공학과 학사 1988 Cornell University

토목환경공학과 석사 1992 Princeton University

토목환경공학과 석사 1994 Princeton University

토목환경공학과 박사 2005~현재 한양대학교 토목공학과 교수

장 준 원

1998~2005 한양대학교 화학과 이학사 2005~2007 한양대학교 토목공학

공학석사

2007~2012 한양대학교 건설환경공학 공학박사

2014~현재 포항금속소재산업진흥원 연구개발실 선임연구원 2014~현재 포항시 창조경제혁신센터

기술지원단