Development of Radiation Sensor Based on Array SiPM for Measurement of Radioactive Contamination in Effluent

http://dx.doi.org/10.5369/JSST.2018.27.4.232 pISSN 1225-5475/eISSN 2093-7563

방류수의 방사능 오염 측정을 위한 배열형 SiPM 기반 방사선 검출 센서 제작

김정호 · 박혜민 · 주관식⁺

Development of Radiation Sensor Based on Array SiPM for Measurement of Radioactive Contamination in Effluent

Jeongho Kim, Hyemin Park, and Koansik Joo⁺

Abstract

A radiation detection sensor was developed and characterized by combining three types of CsI(Tl) scintillators and an array-type SiPM to detect the radioactive contamination of discharged water in real time. The characterization results showed that type 3 exhibited the most desirable characteristics in response linearity (R-square: 0.97889) according to detection sensitivity and incident radiation dose.

Furthermore, in terms of spectral characteristics, type 3 exhibited 16.54% at 0.356 MeV (the emission gamma ray energy of

Ba), 10.28% at 0.511 MeV (the emission gamma ray energy of

Na), 9.68% at 0.356 MeV (the emission gamma ray energy of

Cs), and 2.55% and 4.80% at 1.173 MeV and 1.332 MeV (the emission gamma ray energies of

Co), respectively. These measurements con- firmed the good energy characteristics. The results were used to evaluate the spectral characteristics and energy linearity in a mixed source using type 3 with the best detection characteristics. It was confirmed that the gamma ray peaks of

Ba,

Na,

Cs, and

Co were well resolved. Moreover, it was confirmed that R-square, which is an indicator of energy linearity, was 0.99986. This indicates a good linearity characteristic. Based on this study, further commercialization studies will contribute to measurements in real time and to the management of the contamination caused by radioactive wastewater or radioactive material leakage, which originate from facil- ities that use radioactive isotopes or care facilities.

Keywords : Radioactive contamination , Silicon photomultipier, Gamma ray, Light guide, Effluent

1. 서 론

최근 의료 및 산업에서의 방사성 물질의 사용의 증가하고 있 다. 특히 갑상선 암환자의 증가에 따라 의료기관 및 갑상선암 요양 의료기관의

I 사용이 증가하고 있다. 의료기관의 경우 원 자력안전법, 의료법, 원자력안전위원회 규칙 및 고시 등 관렵 법 령과 규정을 준수해야하지만, 요양 기관의 경우 진료를 목적의 기관이 아니기 법적 관리감독 대상에서 제외된다. 2013년 환경 부 조사에 따르면 서울 소재의 갑상선암 관련 요양 의료기관 3 곳의 방류수를 방사성 오염을 측정한 결과

I 의 농도가 최대

41,700 Bq/L 까지 검출되었다. 원자력안전위원회 고시에서는 의 료기관에서의

I 배출 기준을 30Bq/L 하고 있으며, 이는 배출 기준의 1,400배에 해당하는 농도이다[1].

기존의 배수 폐기물의 방사능 측정은 시료채취법으로 이뤄지 고 있다. 시료채취방법은 오염이 예상되는 물질을 채취하여 방 사능 농도 분석장비인 고순도 게르마늄 반도체 검출기(high purity germanium, HPGe) 를 이용한다. 시료채취법은 정량적이로 정확 한 분석이 가능하지만 시료를 분석하는데 2~3일의 시간이 걸리 며, 검출 장치가 고가이고 검출 장치의 많은 유지 비용이 발생 한다. 이에 방사성 폐수의 방사능 오염을 저가이며, 실시간으로 측정이 가능한 계측 장비의 개발이 요구되고 있다[2].

기존의 섬광 검출형 방사선 검출장비에는 높은 광증배율과 자 외선 그리고 가시광 등 넓은 파장에서 높은 민감도를 갖고있는 광전자증배관(photomultiplier tube, PMT)이 사용되어왔다. 그러 나 PMT는 높은 인가전압과 전자기장 등에 영향을 받는 단점이 있다. 따라서 최근에는 높은 광 증배율과 낮은 인가전압 그리고 주변환경에 영향을 적은 실리콘광증배소자(silicon photomultiplier, SiPM)가 PMT를 대체하고 있다[3,4].

따라서 본 연구에서는 방사성 폐수의 방사능 오염을 실시간

116, Myongji-ro, Cheoin-gu, Yongin-si, Gyeonggi-do, Republic of Korea

+Corresponding author: [email protected]

(Received: Jun. 25, 2018, Revised: Jul. 20, 2018, Accepted: Jul. 23, 2018)

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으로 측정하기 위하여 배열형 실리콘광증배소자와 4가지 형태 의CsI(Tl) 무기 섬광체를 이용하여 방사선 검출 센서를 제작하 였고 특성을 비교하였다.

2. 방사선 검출 시스템 설계 및 제작

2.1 시스템 구성

Fig. 1 은 본 연구를 위해 설계한 방류수 방사능 모니터링 시 스템의 전체 구조 도식을 보여주고 있다. 본 시스템은 감마선 검출부, 신호처리부(계수 시스템, 핵종분석 시스템)로 구성된다.

2.2 감마선 검출부

Fig. 2는 검출부 제작에 사용된 재료이다. 본 연구에서 사용 한 SiPM은 Hamamatsu사에 의뢰하여 제작하였으며, 2×2 배열 형 SiPM으로 단일 SiPM의 면적은 6 × 6 mm

이고 총 면적은 12 × 12 mm

이다. SiPM과 결합되는 섬광체는 무기섬광체로 550 nm의 최대 방출파장을 가지며, 밀도는 4.51 g·cm

의 높은 구성 밀도로 효율적인 저지능을 보여 감마선에 의해 생성된 2 차 전자에 대한 반응성이 높으며, 1 MeV의 에너지를 갖는 감 마선에 대하여 약 56,000개의 높은 광자 방출 확률을 보인는 CsI(Tl) 을 사용하였다. 기존의 방사선 검출기의 검출부로는 주로

NaI(Tl) 과 BGO가 사용되었으나, NaI(Tl)의 경우 조해성이 있어 방류수의 오염 검출에 사용하기에는 부적합하며, BGO의 경우 높은 밀도로 감마선의 높은 반응성을 보이지만 낮은 광 방출 확 률을 갖는 단점이 있어, 방류수의 오염 검출과 같이 높은 검출 감도를 요구하는 경우에는 적합하지 않다. Table 1은 무기섬광 체의 물리적 특성을 보여준다.

CsI(Tl) 는 Type1(6 mm × 6 mm × 30 mm 4개를 결합한 형태), Type2(12 mm × 12 mm × 30 mm 단일 섬광체), Type3(25 mm

× 25 mm × 30 mm 단일섬광체와 광가이드를 결합한 형태) 3 가지 형태로 제작하였다. 광가이드의 입사부 면적은 섬광체의 면적과 동일한 25 mm × 25 mm이고 출사부 면적은 SiPM의 유효면적과 같은 12 mm × 12 mm이다. 광 가이드 두께가 얇 아질수록 대부분의 광자가 광 가이드 빗면에서 입사면으로 반 사되는 광 반사(light reflection)효과 발생하고 두께가 두꺼워 질 수록 전송되는 광자량이 점차 감소되는 광 감쇄(light attenuation) 효과가 발생하기 때문에 LightTools Software Tool를 이용하여 최적 두께인 10 mm를 광가이드의 두께로 결정하였다[5].

섬광체와 광가이드 그리고 SiPM의 결합에서 발생하는 광손 실을 최소화하기 위해서 각 접촉면에 n=1.465의 굴절률과 280~700 nm 파장에서 약 95%의 광 투과율을 갖는 Saint-Gobain사 BC- 630 광구리스을 사용하였으며, 섬광체의 외부를 TiO2로 증착하 였고, 외부에서 입사한 광에 의하여 발생하는 신호잡음을 줄이 기 위하여 암막지로 외부를 도포하였다[6,7].

2.3 방사선 계수 시스템

Fig. 3 은 방사선 계수 시스템을 위한 신호처리부이다. 신호처 리부는 전하 민감형 전치증폭기(charge sensitive preamplifier, CPS) 와 A/D 변환기(analog to digital converter)로 이루어진다.

전하 민감형 전치증폭기는 1차 증폭과 신호를 반전하는 역할을 하며, A/D 변환기는 증폭된 신호에서 신호잡음을 제외한 신호 를 MCU(micro controller unit)에 입력되기 적합한 5V의 디지 털 신호로 변환하는 역할을 한다. A/D 변환기는 비교기용 소자 인 Maxim Integrated Inc사의 MAX987을 사용하여 설계하였다 . 노이즈 신호 영역은 50mV, 히스테리시스 영역은 10 mV로 설 정하고, 이 영역 이하의 신호는 제거 되도록 설계하였다.

Table 1. Physical Properties of Inorganic Scintillators

Scintillator CsI:Tl NaI:Tl BGO

Density (g/cm

) 4.51 3.67 7.13

Peak Emission (nm) 550 415 480

Decay time (ns) 1020 230 300

Light yield (photons/MeV) 56,000 38,000 8,500

Hygroscopic Slightly Yes No

Fig. 1. Structure of radioactivity monitoring system in effluent.

Fig. 2. SiPM, CsI(Tl) scintillator and Light guide.

본 연구에서 방사선 계수를 위해 사용한 MCU 모듈은 아두 이노 우노이다. 아두이노 우노에 방사선 계수 명령과 신호 디스 플레이 명령을 코딩하였다.

2.4 방사선 핵종분석 시스템

핵종분석을 위한 시스템은 증폭기(amplifier), 다중채널분석기 (multichannel analyzer)로 이루어진다. 증폭기는 2차 증폭 및 신 호를 가우시안 형태 성형하는 역할을 한다. 본 연구에서 사용한 증폭기는 5에서 1250까지의 넓은 증폭 범위와 낮은 신호잡음 그리고

Co 스펙트럼의 채널 이동(channel shift)이 0.02% 미만 인 특성을 갖는 ORTEC사의 575 증폭기를 사용하였다. 증폭기 에서 증폭 및 성형을 거친 신호는 ORTEC사의 8k 채널 926 다 중채널분석에 전달되며 전용프로그램인 maestro에 디스플레이된다.

방류수에서 주로 측정되는 핵종은

I 이지만

I 은 8일의 반 감기를 갖기 때문에 계측기 성능 테스트로 사용하기에는 적합 하지 않다. 따라서 본 연구에서는

I 의 감마선 방출 에너지인 0.364 MeV 와 비슷한 에너지인 0.365 MeV의 감마선 방출 에너 지를 갖고 10.7년의 반감기를 갖는

Ba 과 0.511 MeV의 감마 선 방출에너지를 갖고 2.6년의 반감기를 갖는

Na, 0.622 MeV 의 감마선 방출에너지를 갖고 30.2년의 반감기를 갖는

Cs 그 리고 1.173 MeV와 1.332 MeV의 감마선 방출에너지를 갖고 5.2 년의 반감기를 갖는

Co을 이용하여 검출기의 분광특성을 분 석하였다.

3. 결과 및 고찰

3.1 감마선 응답 선형성 및 검출 감도

Fig. 6 은 감마선원

Cs (29 kBq, 115 kBq, 337 kBq) 을 사용 하여 감마선 세기에 각 검출기의 선형적인 응답을 보여주고 있 다. 방사 선원의 세기가 증가하면 단위 면적당 방사선의 선속이 증가하게 되고, 이에 따라 검출되는 양은 선형적으로 증가하게 된다. 측정 결과, Type 1 검출기의 R-square 값이 0.07889, Type 2 의 R-square 값 0.97059 그리고 Type 3의 R-square 값이 0.95678

로 나타났다. R-square 값은 실효값(root mean square) 값을 의 미한다. 실효값은 추정값 또는 모델이 예측한 값과 실제 환경에 서 관찰되는 값의 차이를 다룰 때 사용하며, 정확도(precision) 를 표현하는데 적합하다[4].

Table 2 는 선원에 따른 각 검출기의 초당 검출값이다. Type 1 에 비하여 Type 2는 최대 1.31배가 검출되었으며, Type 3는 Type 1 에 비하여 최대 3.27배 높은 검출 감도를 보였다. 또한 Type 3 는 Type 2와 비교하여도 최대 2.53배 높은 검출 감도를 보이는 것을 확인하였다.

3.2 감마선 분광특성

Fig. 5 는

Ba,

Na,

Cs,

Co 선원을 이용하여 측정한 Type 3 출기의 감마선 에너지 스펙트럼이며, Table 3은 선원에 따른 검출기의 에너지 분해능을 나타낸 표이다. 측정은 300초동안 이루어졌으며, 그래프의 x축은 입사된 에너지이며, y 축은 검 출값(count)을 의미한다.

Ba 의 감마선 에너지 피크인 0.356 MeV에서 16.54의 에너지 분해능을 갖으며,

Na의 감마선 방 출에너지인 0.511 MeV 10.28%, 137Cs의 감마선 방출에너지 인 0.662 MeV에서 9.68% 그리고

Co의 감마선 피크인 1.173 과 1.332 MeV에서 각각 5.74%와 4.8%의 에너지 분해능을 갖 으며 두개의 감마선 피크가 잘 분해되는 것을 확인하였다.

Table 3 은 각 검출기의 감마선 스펙트럼에서 얻은 에너지 분 Fig. 3. Diagram of preamplifier and A/D converter circuit .

Fig. 4. Responses of radiation sensors as a function of

Cs activity.

Table 2. Count per sec of radiation sensors from

Ba,

Na,

Cs and

Co.

Source Count per sec(CPS)

Type 1 Type 2 Type 3

133

Ba 2076 2186 7685

22

Na 368 449 1047

137

Cs 1041 1346 3408

60

Co 893 1176 2614

해능(energy resolution)값이다. Type 1의 경우

Ba,

Na 그리 고

Cs 의 감마선 방출 에너지에서 다른 검출기에 비하여 좋지 않은 에너지 분해능 특성을 보이는 것을 확인하였고,

Co 의 감 마선 방출에너지인 1.173과 1.332 MeV에서는 분해능 측정이 불가하고 두개의 신호가 분해가 되지 않는 것을 확인하였다. 또 한 모든 방사선원의 감마선 방출에너지에서 Type 2의 검출기가 가장 좋은 에너지 분해능 특성을 갖는 것을 확인하였고, Type 3 에서도 좋은 에너지 분해능 특성을 갖는 것을 확인하였다.

3.3 혼합선원의 감마선 분광특성 및 에너지 선형성

Fig. 6은 감마선 응답 선형성, 검출감도, 감마선 분광특성 의 결과를 분석하여 가장 좋은 검출 특성을 보이는 Type 3 검출기 를 이용하여 측정한 혼합선원에서의 분광특성을 보여주고 있다.

Fig. 7은 검출기의 감마선에 대한 에너지 선형성을 평가하는 데 사용되는 에너지 교정 그래프이다. 선형성을 나타내는 R- square 값이 0.99986으로 좋은 에너지 선형성을 갖는 것을 확인 하였다.

Ba,

Na,

Cs 그리고

Co 의 감마선 피크가 잘 분 해되는 것을 확인하였다.

4. 결 론

본 연구는 방류수의 방사능 오염을 실시간으로 검출하기 위 하여 3가지 형태의 CsI(Tl) 섬광체와 배열형 SiPM을 결합하여 방사선 검출 센서를 제작하였고,

Ba,

Na,

Cs 그리고

Co 선원을 이용하여 특성을 평가 하였다. 특성 평가 결과, Type 3 가 검출감도와 입사 방사선량에 따른 응답 선형성에서 가장 좋 은 특성을 보였으며, Type 1을 제외하고Type 2와 Type 3에서 좋은 분광 특성을 보였다. 상기 결과를 기반으로 가장 좋은 검 Fig. 5. Energy spectra of gamma-ray emitted from

Ba,

Na,

Cs

and

Co.

Table 3. Energy resolution of radiation sensors from

Ba,

Na,

137

Cs and

Co.

Energy(MeV) Energy resolution(%)

Type 1 Type 2 Type 3

0.356 17.89 10.21 16.54

0.511 12.99 8.19 10.28

0.662 12.73 9.05 9.68

1.173 N/A 3.31 5.74

1.332 N/A 2.55 4.80

Fig. 6. Energy spectra of mixed gamma-ray emitted from

Ba,

Na,

137

Cs and

Co

Fig. 7. Linear fit of measured

Ba,

Na,

Cs and

Co photopeak

energies and channels.

출 특성을 갖는 Type 3를 이용하여 혼합선원에서의 분광 특성 과 에너지 선형성에 대한 평가를 하였다. 그 결과,

Ba,

Na,

137

Cs 그리고

Co의 감마선 피크가 잘 분해되는 것을 확인하였 고 에너지 선형성에 대한 지수인 R-square가 0.99986 로 좋은 선형성 특성을 갖는 것을 확인하였다. 본 연구를 기반으로 상용 화 연구를 수행한다면 방사성 동위원소 이용시설 또는 요양 시 설에서 발생하는 방사성 폐수 또는 방사성 물질의 유출로 인한 오염을 실시간으로 측정하고 관리하는데 기여 할 것으로 사료된다.

감사의 글

본 연구는 산업통상자원부 (MOTIE)와 한국에너지기술평가원 (KETEP) 의 지원을 받아 수행한 연구 과제입니다.

(No.20171520101720)

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