Dielectric Properties of CuO-doped K 0.5 Na 0.5 NbO 3 Single Crystals

Dielectric Properties of CuO-doped K _0.5 Na _0.5 NbO ₃ Single Crystals

Chan-Ku Lee ^∗

Institute of General Education, Kyungnam University, Changwon 631-701, Korea

Jun-Kyu Moon

Department of Science Education, Kyungnam University, Changwon 631-701, Korea (Received 9 May 2014 : revised 22 July 2014 : accepted 4 August 2014)

The dielectric properties of K

0.5

Na

0.5

NbO

3

− xCuO (x = 0.00, 0.01, 0.02, 0.03, 0.04) single crystals grown by using the Czochralski method were investigated. The capacitance and the tanδ of the K

0.5

Na

0.5

5NbO

3

(KNN)- xCuO crystals were measured in the temperature range from 30

◦

C to 650

^◦

C. Two phase transitions, one at T

T −0

(tetragonal-orthorhombic transition) and the other at T

C

(Curie temperature), were observed in the KNN and the CuO-doped KNN crystals.

A thermal (heating-cooling) hysteresis of the dielectric constant was observed at T − O transitions temperature. A fitting of the experimental data to a modified Curie-Weiss equation indicated the occurrence of a non-relaxor ferroelectric transition in the KNN-xCuO crystals that could be assigned as a first-order phase transition. The Curie-Weiss exponent γ had values near 1, the same as the value for a normal ferroelectric. Double hysteresis loops were observed for the x = 0.02 CuO-doped KNN crystal.

PACS numbers: 77.22.Ch, 77.84.Dy, 77.80.Bh Keywords: Phase transition, Dielectrics, Hysteresis

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Fig. 1. Temperature dependences of ε ⁰ at 10 kHz for K _0.5 Na _0.5 NbO ₃ −x CuO (x = 0.00, 0.01, 0.02, 0.03, 0.04) single crystals; at (a) heating and (b) cooling.

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III. + s ÇÊ Ý õ m Í À X Ø8 ý

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= 0.01“ É r 194 ^◦ C, x = 0.02  H 178 ^◦ C, x = 0.03“ É r 188 ^◦ C, x = 0.04  H 176 ^◦ C – Ð x = 0.01õ  x = 0.03`  ¦ ] jü @ô  Ç r « Ñ

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 H  כ Ü ¼– Ð ³ ð 1\ " f
 è ß – ° ú כ_  ß ¼l   H CuO ' ‘ | ¾ Ó\ 

Table 1. Parameters obtained from temperature dependency dielectric study on the K 0.5 Na 0.5 NbO 3 − x CuO single crystals at 10 kHz. (Curie Temperature T _C , tetragonal - orthorhombic transition T _{T −O} , Curie-Weiss constant C _W and critical exponent γ)

K

0.5

Na

0.5

NbO

3

− x CuO T

C

(

^◦

C) T

T −O

(

^◦

C) C

W

(

^◦

C) γ ε

⁰max

x = 0.00 426 186 2.48 × 10

⁴

1.06 4408

x = 0.01 410 194 1.02 × 10

⁴

0.93 9824

x = 0.02 422 18 1.83 × 10

⁴

1.24 5954

x = 0.03 398 188 1.41 × 10

⁴

1.04 36

x = 0.04 386 16 1.93 × 10

⁴

0.93 6841

Fig. 2. Temperature dependences of ε ⁰ at 1 kHz, 10 kHZ, 50 kHZ, 100 kHZ for K _0.5 Na _0.5 NbO ₃ − x CuO single crystals; (a) x = 0.00, (b) x = 0.01, (c) x = 0.02, (d) x

= 0.03, (e) x = 0.04.

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¼– Ð Å Ò# Q”    [30].

1

ε ⁰ = (T − T CW )

C _W (1)

Fig. 3. Temperature dependence of the recipro- cal dielectric constant at different frequencies for K _0.5 Na _0.5 NbO ₃ − x CuO single crystals; (a) x = 0.00, (b) x = 0.01, (c) x = 0.02, (d) x = 0.03, (e) x = 0.04.

inset shows dielectric data of K _0.5 Na _0.5 NbO ₃ − x CuO single crystals fitted to modified Curie-Weiss equation at 10 kHz.

#

Œl " f T CW   H Curie-Weiss “ : r • ¸s “ ¦, C W   H Curie- Weiss  © œÃ ºs  . Figure 3“ É r 10 kHZ, 50 kHZ, 100 kHz

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  H ° ú כ`  ¦ ”   “ ¦ ˜ Г ¦÷ &# Q e ”  . KNN-x CuO é ß –  

&

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# Œ ½ ¨ô  Ç Curie  © œÃ º ° ú כ“ É r x = 0.00“ É r C W = 2.48 × 10 ⁴

◦ C, x = 0.01“ É r C W = 1.02 × 10 ^{4 ◦} C, x = 0.02  H C W

Fig. 4. Arrhenius of ε ⁰⁰ (ω) at various frequencies in K 0.5 Na 0.5 NbO 3 − x CuO single crystals (a) x = 0.00, (b) x = 0.01, (c) x = 0.02, (d) x = 0.03, (e) x = 0.04.

= 1.83 × 10 ^{4 ◦} C, x = 0.03“ É r C W = 1.41 × 10 ^{4 ◦} C, x

= 0.04  H C W = 1.93 × 10 ^{4 ◦} C – Ð
 z Œ ¤ .   " f  © œ„   s

 + þ AI \  ¦ Curie-Weiss  © œÃ º ° ú כ_  ß ¼l – Ð q “ § # Œ ˜ Ѐ  

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h

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&

h

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© œ„  s + þ A_  y © œÄ »„  & h  : £ ¤f ç s  . Fig. 3\ " f z  ´Ã ºÂ Ò Ä »„  



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º_  Å Ò à º _ ” > r$ í s  ˜ Ðs t  · ú §“ ¦ ‚  + þ A& h s  . Õ ªo “ ¦ T _m s  Å Ò à º _ ” > r$ í `  ¦ ˜ Ðs €   relaxor_  : £ ¤$ í s “ ¦, Å Ò  Ã

º _ ” > r$ í `  ¦ ˜ Ðs t  · ú §`  ¦ M :  H & ñ  © œ y © œÄ »„  ^ ‰_   1 l x Ü ¼

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Ð · ú ˜ 94 R e ”   [32]. Uchino 1 p x [32]“ É r  © œ„  s _  q  ¢ - a  o + þ

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# Œ  6 £ § d ” õ  ° ú  s  ³ ð‰ & ³ % i  .

1 ε ⁰ − 1

ε ⁰ _m = (T − T m ) ^γ

C ⁰ (2)

#

Œl " f C ⁰ “ É r Curie-Weiss Ä »   © œÃ ºs “ ¦, ㍠ H e ” > t à º

–

Ð  © œ„  s  : £ ¤$ í _  & ñ ˜ Ð\  ¦ ] j/ B N ô  Ç . \ V\  ¦ [ þ t # Q γ = 1“    â Ä

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0

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0 m

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º t à º ° ú כ“ É r γ = 1.0 s “ ¦ “ : r • ¸\  ¦ y © œ €  " f z  ´+ « >ô  Ç  â Ä

º t à º ° ú כ“ É r x = 0.00“ É r γ = 1.06, x = 0.01“ É r γ = 0.93,

Fig. 5. (Color online) P-E hysteresis loop of the K 0.5 Na 0.5 NbO 3 −x CuO single crystals displayed at room temperature; (a) x = 0.00, (b) x = 0.01, (c) x = 0.02, (d) x = 0.03, (e) x = 0.04.

x = 0.02  H γ = 1.24, x = 0.03“ É r γ = 1.04, x = 0.04  H γ

= 0.93 Ü ¼– Ð γ ° ú כs  1\    H] X  “ ¦ e ” Ü ¼
 x = 0.02  H  

 É

r r « Ñü < q “ § # Œ  ™ è  H ° ú כ`  ¦ & ’  . BaTO ³ _   â Ä

º t à º ° ú כ“ É r γ = 1.08 – Ð · ú ˜ 94 R e ”   [32].

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 q ×  æd ”  ì  r Ÿ í  õ   µ 1 Ïì  rF G ~ ½ ӆ ¾ Ó\       † < Ê Š © œF G  

 + þ A$ í  ) a  . „  l s § 4 / B G‚  \ " f ì  rF G“ É r ü @Â Ò „  l  © œ\  _

K    ¨ 8 Š ) a  . s M : ì  rF G _    0 A| ¾ ӓ É r ü @ ҄  l  © œõ  „  

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 _ ô  Ç   † < Ê Š © œF G    H C † ¾ Óì  rF G`  ¦ Ä »t  # Œ ü @ ҄  l 

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© œ`  ¦ ] j  # Œ• ¸ 4 Ÿ ¤" é ¶§ 4 \  _ ô  Ç % i ~ ½ ӆ ¾ Ó C † ¾ Óì  rF G s  { 9 

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IV. + s Ç Â ] Ø

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f y Œ •y Œ • 426 ^◦ C, 410 ^◦ C, 424 ^◦ C, 396 ^◦ C, 386 ^◦ C – Ð x 7 £ x

† < ÊÜ ¼– Ð+ ‹ Curie “ : r • ¸ 16 ^◦ C ∼ 40 ^◦ C y Œ ™™ è % i Ü ¼
 x

= 0.02  H 2 ^◦ C & ñ • ¸ y Œ ™™ è % i  . & ñ ~ ½ Ó& ñ \ " f  ~ ½ Ó& ñ _   © œ

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 s  “ : r • ¸(T T −O )  H x = 0.00, 0.01, 0.02, 0.03, 0.04 \ " f y

Œ

•y Œ • 200 ^◦ C, 208 ^◦ C, 192 ^◦ C, 208 ^◦ C, 208 ^◦ C – Ð x_  7 £ x 

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 “ : r • ¸ 8 ^◦ C 7 £ x  % i Ü ¼
 x = 0.02  H š ¸y  9 8 ^◦ C y Œ ™

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= 0.00, 0.01, 0.02, 0.03, 0.04 \ " f y Œ •y Œ • 186 ^◦ C, 194 ^◦ C, 178 ^◦ C, 188 ^◦ C, 176 ^◦ C – Ð x = 0õ  q “ § # Œ x = 0.01õ  x = 0.03\  ¦ ] jü @ô  Ç r « Ñ\ " f T T −O “ : r • ¸ y Œ ™™ è % i  .

K 0.5 Na 0.5 NbO 3 − x CuO é ß –  & ñ _  \ P õ  Í ‰ ty Œ • õ & ñ \ 

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f T T −O \ " f  © œ„  s ½ + É M : Ä »„   © œÃ º_  “ : r • ¸s § 4 “ É r 14 ^◦ C

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" f 32 ^◦ C – Ð
 z Œ ¤ . K ^0.5 Na 0.5 NbO 3 − x CuO é ß –  

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ñ \ " f ½ ¨ô  Ç Curie-Weiss  © œÃ º ° ú כ“ É r C W ≈ 10 ^{4 ◦} C – Ð,  © œ

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œÄ »„  ^ ‰ t   H t à º ° ú כ 1\    H] X    H non-relaxor y © œ Ä

»„  ^ ‰e ” `  ¦ _ p ô  Ç . ¢ ¸ô  Ç K _0.5 Na _0.5 NbO ₃ − x CuO (x

= 0.00, 0.01, 0.02, 0.03, 0.04) é ß –  & ñ _  „  l s § 4 / B G‚  _  8

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B G‚  s 
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