He 필름의 초유체 매개변수들

Vol. 67, No. 1, January 2017, pp. 12∼16 http://dx.doi.org/10.3938/NPSM.67.12

Superfluid Parameters of Thin

He Films

Sang-Tack Nam

Department of Physics and Research Institute of Natural Science, Gyeongsang National University, Jinju 52828, Korea

(Received 11 June 2016 : revised 30 October 2016 : accepted 2 November 2016)

The properties related to the third sound of liquid helium are argued using the equation for the conservation of mass on a slab of film, the heat-flow equation, the hydrodynamical equation of mo- tion of the incompressible superfluid component, and each traveling wave solution. We represented the third-sound velocity of thin superfluid⁴He films on glass substrates and on polished CaF2single- crystal substrates by using the Atkins model and obtained ¯ρs/ρ and ¯ρsd/T for the thin superfluid

4He films by using the measured third-sound speed, the van der Waals constant, and the thickness of the film. We found that the superfluid parameters ¯ρs/ρ and ¯ρsd/T decreased both on glass and polished CaF₂ single-crystal substrates as the temperature was increased at temperatures below the critical temperature when the thicknesses of the films were constant. Also, the parameters ¯ρs/ρ and ¯ρsd/T increased both on glass and polished CaF2 single-crystal substrates as the thickness of the films increased when the temperature was constant below the critical temperature.

PACS numbers: 67.25.bh, 67.25.dt

Keywords: Superfluid⁴He films, Atkins model, Superfluid parameter

얇은

He 필름의 초유체 매개변수들

남상탁

경상대학교 자연과학대학 물리학과 및 기초과학연구소, 진주 52828, 대한민국 (2016년 6월 11일 받음, 2016년 10월 30일 수정본 받음, 2016년 11월 2일 게재 확정)

필름 평판에서 질량의 보존을 나타내는 방정식, 열 흐름을 나타낸 방정식, 비압축성 초유체 성분의 유체 동역학적 운동방정식을 사용하고 각각에 대한 진행 파 형태의 해들을 이용해서 제삼음파와 관련된 성질에 관하여 논의한다. 유리기판과 연마된 CaF2 단결정 기판 위에 형성된 초유체⁴He 필름의 제삼음파의 속력을 Atkins의 모형으로부터 구하고 제삼음속, van der Waals 상수, 필름의 두께 등의 측정값들을 사용하여 초유체⁴He 필름의 ¯ρs/ρ와 ¯ρsd/T를 구하였다. 두 기판 위에서 초유체⁴He 필름은 두께 변화 없이 전이온도 보다 낮은 온도에서부터 전이온도로 온도가 올라가면 초유체⁴He 필름의 ¯ρs/ρ와 ¯ρsd/T는 감소하고 같은 온도에서 필름의 두께가 커지면 초유체 매개변수들 ¯ρs/ρ와 ¯ρsd/T도 커짐을 보인다.

PACS numbers: 67.25.bh, 67.25.dt

Keywords: 초유체⁴He 필름, Atkins의 모형, 초유체 매개변수

∗E-mail: [email protected]

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I. 서 론

액체⁴He은 포화증기압 (saturated vapor pressure) 에서 온도가 2.172 K일 때 초유체로 상전이 한다. 초유체성은 단지 2, 3원자 층까지 아주 얇은 필름에서도 존재하지만 초유체 전이의 성질이 다르다는 것도 알려져 있다. 덩치 (bulk) 액체⁴He가 초유체로 전이될 때 액체⁴He의 열용량 이 λ 형태로 무한대가 된다. 아주 얇은 필름에서 열용량은 2.172 K 보다 약간 더 낮은 온도에서 넓은 최대값을 갖지만 초유체 흐름의 시작점은 열용량이 최대인 온도 보다 훨씬 더 낮은 온도에서 발생한다 [1].

액체⁴He는 이유체성 (Two fluidity) 에 의해 여러 가지 모우드의 음파를 전달하는 것으로 알려졌다 [2]. 각 음파의 전파특성은 사용된 계의 기하학적 구조, 정상유체의 운동 여부, 액체 ⁴He의 자유표면의 존재여부, 액체⁴He와 증기

4He의 상호관계에 의해 결정된다. 제일음파는 밀도 요동 으로서 정상유체와 초유체가 동일한 위상으로 운동한다.

제이음파는 엔트로피 파로서 정상유체와 초유체가 반대 위상으로 운동하고 밀도 요동은 동반하지 않는다. 삼차원의 경우 절대영도에서 제이음속은 제일음속의 1/√

3정도인 것으로 밝혀졌다 [3]. 제삼음파는⁴He 필름 위의 표면파로 서 정상유체는 기판에 고착되고 초유체만이 표면을 따라 운동한다. 초유체의 운동은 엔트로피를 동반하지 않아서 파의 마루 (Crest) 의 온도가 골 (Trough) 의 온도 보다 낮아 서 제삼음파가 전달될 때 온도요동이 일어난다. 골과 마루 사이의 온도기울기는 마루에서⁴He 기체의 응축과 골에서 증발효과에 의해 감소된다 [4,5].

Atkins [6]에 의해 액체 He II 내에 제삼음파의 존재가 제시된 후, 이유체역학 (Two fluid hydrodynamics) 을 사용 하여 He II 필름에서의 제삼음파에 관한 연구 [5,7–10]가 많이 이루어졌다. 제삼음파를 조사함으로써 계가 지닌 기 하학적 제한의 효과가 초유체의 성질에 미치는 영향에 관한 정보를 얻을 수 있어서 제삼음파의 실험적 측정은 중요하다.

얇은 필름 내에서 로톤과 관련된 정상유체부분이 증가함을 Kuper [11]가 보였고 Ginsberg와 Pitayevski [12]는 분자의 일부가 van der Waals 인력에 의해 기판에 고착되기 때문에 초유체 성분이 감소함을 보였다.

Rutledge 등 [13]은 현상학적 가정을 세워 양자유체역학 적 방법을 사용하여 헬륨필름에 관한 이차원 에너지와 제삼 음파의 온도의존성을 구했고 Um 등 [7–10]은 기본여기스 펙트럼을 사용하여 Rutledge 등의 실험결과를 이론적으로 분석했다.

우리는 Atkins의 이론적 모형을 이용하여 제삼음파의 속력을 구하고 실험을 통하여 측정된 제삼음파의 속력, van der Waals 상수, 필름의 두께 등의 값들로부터 필름두께에

Fig. 1. Third sound wave in a superfluid helium film.

대하여 평균된 헬륨필름의 초유체성분 율과 온도에 대한 헬륨필름의 초유체성분의 면적밀도의 비의 값들을 구하여 만든 표를 이용해서 그것들의 변화를 명확하게 나타내 보 인다.

II. 초유체 헬륨 필름의 제삼음파

Fig. 1에서와 같이 x 축 방향으로 단위 길이를 갖는 필름 에서 제삼음파가 z 축 방향으로 진행한다. t 의 시각과 z 의 위치에서 필름의 표면이 평형 두께 d 위로 δη 만큼 올라가 있어 필름의 두께 η(z, t) = d + δη(z, t) 이고 필름의 온도 T = T0+ δT (z, t)이다. 여기서 T0는 평균온도이고 초유체 성분의 속도는 νsz이다. 폭 dz 인 필름 평판에 질량의 보존 을 고려하면 다음과 같은 방정식을 얻는다.

ρ∂δη

∂t + ¯ρ_sd∂ν_sz

∂z =−KδT , (1) 여기서 증발에 의해 필름의 질량이 알짜로 감소됨을 보인다.

계수 K 는 실험에 의하여 결정되는데 근사적으로 다음과 같이 주어진다 [14].

K≈ ( M

2πRT )¹₂(

dp dT

)

ν.p.c

, (2)

여기서 M 은 분자량이며 R 은 기체 상수이고 아래첨자

‘ν.p.c.’ 는 그 도함수가 증기압곡선의 기울기임을 나타낸다.

필름 평판에 열 흐름을 고려하여 나타낸 방정식이 다음과 같다.

ρdC∂δT

∂t = ¯ρ_sd∂ν_sz

∂z ST –KLδT (3)

여기서 C 는 비열이며 S 는 엔트로피이고 L 은 그램당 증발 열이다. 초유체 성분의 유체동역학적 운동방정식이 다음과 같이 주어진다.

∂vs

∂t =−1

ρ∇p + S∇T (4)

우리는 필름을 비압축성 유체라고 가정하고 기판에 평행한 성분을 다시 쓰면 식 (4) 는 다음과 같이 주어진다.

∂ν_sz

∂t − ¯S∂δT

∂z + f∂δη

∂z = 0 , (5) 여기서 필름의 온도는 z 와 t 만의 함수이므로 평균 엔트로 피는

S¯≡1 d

∫ d 0

Sdy (6)

이고 여기서 엔트로피 S 는 자유표면에서의 값이다.

방정식 (1), (3), (5) 는 제삼음파를 특징짓는 변수들 ν_sz, δT, δη에 대한 세 개의 선형 방정식들이다. 아래와 같은 형태의 진행 파로 주어지는 해들을 사용하여 제삼음 파의 속력을 알아본다.

δT = T^′e^i(kz−ωt) (7) δη = η^′e^i(kz−ωt) (8) δνsz = ν_sz^′ e^i(kz−ωt) (9)

식 (7), (8), (9) 를 위에 주어진 방정식들 (1), (3), (5) 에 대 입하여 제삼음파의 속력에 대한 분산법칙을 구하면 다음과 같이 주어진다.

ω² k² = ρ¯_s

ρdf +ρ¯_s ρST

(

S + i¯ kf ρω

) (

C + iKL ρωd

)₋₁ (10)

진동수가 10⁴ sec⁻¹보다 작은 경우, K 를 포함하는 항들이 훨씬 커서 제삼음파의 속력이 다음과 같다.

u²₃∼= ρ¯sdf ρ

( 1 + ST

L )

. (11)

괄호 안의 두 번째 항이 모든 온도에서 1보다 더 작다.

Nelson과 Kosterlitz [15]가 이차원 XY모형을 이용하여 임계온도 TC 아래 낮은 온도에서부터 임계온도로 증가할 때 임계 점에서 온도에 대한 헬륨 필름의 단위면적당 초유 체성분의 밀도의 비가 보편적 상수로 됨을 보였다 :

( ¯ρsd/T )T_C = 2m²kB/πℏ²

= 3.52× 10⁻⁹g/cm²K . (12)

¯

ρ_s는 헬륨 필름에서 초유체성분의 평균 밀도이며 d 는 필름 의 두께이고 m 은 헬륨 원자의 질량이다.

He II의 필름이 교란되면 제삼음파라고 불리는 표면파들 이 수면 위에 물결 파들처럼 교란된 점으로부터 퍼져나간다.

이런 파들의 정상 유체성분은 점성에 의해 고정되고 초유 체성분만이 움직인다는 사실에 의해 이 표면파의 특성이 주어진다. 그 파동의 속력 u3은 식 (11) 에 의해 근사적으로 다음과 같이 주어진다.

u²₃= ρ¯_sf d

ρ , (13)

여기서 ¯ρ_s/ρ는 두께 d 에 대하여 평균이 된 필름의 초유체성 분 율이고 f 는 헬륨과 기판 사이의 Van der Waals 인력이 다. 이 인력은 화학퍼텐셜 µ 의 도함수 즉, f = dµ/dy|y=d

이고 여기서 µ 는 다음과 같이 주어진다 :

µ =−α/y³. (14)

여기서 α 는 기판의 특성을 나타내는 상수이다. 제삼음파의 존재가 초유체성의 명백한 증거이고 α 가 알려질 때 u3을 측정하여 ¯ρs/ρ를 결정할 수 있다. 온도 T 에 있는 필름과 평형인 기체의 압력을 측정함으로써 불포화 필름들의 두께 d가 결정될 수 있다. 필름과 기체의 화학퍼텐셜이 같기 때문에 다음과 같이 주어진다.

α/d³= (kT /m)ln(p0/p) , (15)

여기서 p0는 포화증기압이며 k 는 Boltzmann 상수이고 m 은 헬륨원자의 질량이다. 식 (14) 와 (15) 를 사용하여 식 (13) 을 다시 쓰면 다음과 같다.

u²₃=3 ¯ρs

ρ kT

mln (p0

p )

(16)

Scholtz 등 [16]이 필름의 두께에 따라 달라지는 제삼음파의 속력을 유리기판과 연마된 CaF2 단결정 기판에서 측정했 다. 식 (15) 를 종종 d³ = Γ/[T ln(p0/p)]의 형태로 쓰고 여기서 d 는 원자 층으로 주어진다. 필름의 두께를 결정 하는데 사용되는 Γ 의 값이 유리의 경우에 27 (layers)³ K 로 주어지고 CaF2의 경우 23 (layers)³ K로 실험에 의해 주어진다. 실험에 의해 구해진 Γ 로부터 α 의 값이 다음과 같이 계산된다. 유리의 경우,

α = 2.61× 10⁻¹⁴erg· cm²/g (17) 이고 CaF2의 경우,

α = 2.23× 10⁻¹⁴erg· cm²/g (18) 으로 주어진다.

Atkins에 의한 제삼음파의 속력에 관한 표현 식 (16) 이 엔트로피의 필름두께 의존성을 고려하지 않은 결과라고 Goodstein [1]이 지적하여 다음과 같이 수정하였다.

C₃²=ρ_s ρ

RT M

(∂lnp

∂lnN )

T

(19)

R는 기체상수이고 M 과 N 은 각각 헬륨의 몰 질량과 몰당 입자 수이다. 따라서 3ln(p0/p) = (∂lnp/∂N )T이면 제삼 음파의 속력에 관한 두 표현 식이 같지만 일반적으로 이 조건은 만족되지 않는다. 얇은 필름에서 식 (16) 과 식 (19) 가 일치하는데 이러한 경우를 여기서 취급한다.

III. 결과 및 논의

µ가 van der Waals 인력과 관련된 퍼텐셜이라면 일반적 으로 µ =−α/yⁿ로 주어진다. 여기서 멱수 n 의 값이 필름 의 두께에 따라 달라지는데 얇은 필름의 경우 3이고 두꺼운 필름의 경우 4가 된다. 그 기준이 대략 14 원자 층 정도인데 우리는 여기서 얇은 필름을 취급하기 때문에 n = 3 인 식 (16) 를 사용하였다.

Scholtz 등 [16]이 필름의 두께와 온도에 따라 달라지는 제 삼음파의 속력 u3을 유리기판과 연마된 CaF2단결정 기판 위에서 측정했다. 우리는 측정에 의해 구해진 u3, van der Waals 상수 α, 온도 T 그리고 필름두께 d 의 값들을 사용하 여 초유체⁴He 필름의 ¯ρ_s/ρ와 ¯ρ_sd/T를 구했다. 유리기판 위에서 두께 d 가 2.11 원자 층인 헬륨 필름의 온도가 0.55 K에서 0.75 K까지 증가하면 제삼음파의 속력 u3가 67.5 m/s 에서 64.0 m/s 로 줄어들고 초유체 매개변수들 ¯ρs/ρ 와 ¯ρsd/T도 각각 0.255에서 0.229로, 5.11× 10⁹ g/cm²K 에서 3.36× 10⁹g/cm²K로 감소한다. 두께 d 가 각각 3.08, 3.50, 4.57 원자 층인 헬륨의 필름에서도 온도가 증가하면 u₃, ¯ρ_s/ρ, ¯ρ_sd/T도 각각 감소함을 Table 1에서 알 수 있다.

유리기판에서 필름의 두께 d 가 2.11 원자 층, 3.08 원자 층, 3.50 원자 층, 4.57 원자 층으로의 두께 증가와 온도가 대략 0.5 K에서 0.8 K 정도로 미약한 온도 증가에 따라 제 삼음파의 속력이 67.5 m/s에서 34.6 m/s로 감소함을 보이 지만 초유체 매개변수 ¯ρs/ρ는 0.229에서 0.713로 증가함을 보이고 초유체 매개변수 ¯ρsd/T도 3.36× 10⁹g/cm²K에서 34.0× 10⁹g/cm²K로 증가함을 나타낸다.

연마된 CaF2 단결정 기판 위에서 두께 d 가 2.12 원자 층인 헬륨 필름의 온도가 0.5 K에서 0.8 K로 증가하면 제 삼음파의 속력 u3가 63.6 m/s에서 62.6 m/s로 줄어들고 초유체 매개변수들 ¯ρ_s/ρ와 ¯ρ_sd/T도 각각 0.269에서 0.260 으로, 5.95 × 10⁻⁹ g/cm²K에서 3.60× 10⁻⁹ g/cm²K로

Table 1. The superfluid parameter values of thin ⁴He films on glass substrate.

d T u3 ρ¯s/ρ ρ¯sd/T × 10⁹ (atomic layers) (K) (m/s) (g/cm²K)

2.11 0.55 67.5 0.255 5.11

0.6 67.2 0.253 4.64

0.65 66.5 0.248 4.20

0.75 64.0 0.229 3.36

3.08 0.5 53.7 0.502 16.1

0.55 53.5 0.498 14.6

0.6 53.6 0.500 13.4

0.65 53.6 0.500 12.4

0.7 53.5 0.498 11.4

0.75 54.0 0.508 10.9

0.8 52.4 0.478 9.61

3.50 0.5 46.8 0.560 20.5

0.55 46.6 0.555 18.4

0.6 46.6 0.555 16.9

0.65 46.5 0.552 15.5

0.7 46.3 0.548 14.3

0.75 46.3 0.548 13.3

0.8 45.7 0.534 12.2

4.57 0.5 35.4 0.713 34.0

0.65 35.1 0.701 25.7

0.7 35.0 0.697 23.8

0.8 34.6 0.681 20.3

감소한다. 두께 d 가 각각 2.45, 2.93, 4.08 원자 층인 헬륨 필름들에서도 온도가 증가하면 u3, ¯ρs/ρ, ¯ρsd/T도 각각 감소함을 Table 2에서 알 수 있다.

연마된 CaF2단결정 기판 위에서 필름의 두께 d 가 2.12 원자 층, 2.45 원자 층, 2.93 원자 층, 4.08 원자 층으로의 필름 두께 증가와 대략 0.5 K에서 0.8 K 정도로 미약한 온도 증가에서 제삼음파의 속력은 63.6 m/s에서부터 37.6 m/s 까지 감소함을 보이나 초유체 매개변수 ¯ρs/ρ는 0.260에서 0.713로 증가함을 보이고 초유체 매개변수 ¯ρ_sd/T도 3.60

× 10⁻⁹ g/cm²K에서 27.6 × 10⁻⁹ g/cm²K로 증가함을 나타낸다.

이차원 XY모형을 사용해서 Nelson과 Kosterlitz [15]가 임계온도 TC아래의 낮은 온도에서 임계온도로 증가할 때 임계 점에서 온도에 대한 헬륨 필름의 단위면적당 초유체 성분의 밀도의 비가 보편적 상수 즉, ¯ρsd/T = 3.52× 10⁻⁹ g/cm²K 로 주어짐을 보였다. Table 1 은 유리기판 위에 형성된 필름의 두께가 가장 얇은 2.11 원자 층인 필름에서 온도가 그 중에서 제일 높은 0.75 K일 때 ¯ρ_sd/T = 3.36× 10⁻⁹ g/cm²K를 나타내고 Table 2는 연마된 CaF2단결정 기판 위에 만들어진 필름의 두께가 가장 얇은 2.12 원자

Table 2. The superfluid parameter values of thin ⁴He films on polished CaF2single-crystal substrate.

d T u3 ρ¯s/ρ ρ¯sd/T × 10⁹ (atomic layers) (K) (m/s) (g/cm²K)

2.12 0.5 63.6 0.269 5.95

0.55 63.2 0.265 5.33

0.6 63.2 0.265 4.89

0.65 63.2 0.265 4.51

0.7 63.2 0.265 4.19

0.8 62.6 0.260 3.60

2.45 0.55 61.3 0.385 8.95

0.6 61.6 0.389 8.29

0.65 61.0 0.382 7.52

0.7 60.0 0.369 6.74

0.75 60.0 0.369 6.29

0.8 59.0 0.357 5.71

2.93 0.55 50.5 0.447 12.4

0.6 50.6 0.449 11.4

0.65 50.5 0.447 10.5

0.7 50.1 0.440 9.61

0.75 50.1 0.440 8.97

0.8 50.5 0.447 8.55

4.08 0.55 38.8 0.713 27.6

0.6 38.3 0.695 24.7

0.65 38.2 0.691 22.6

0.7 38.2 0.691 21.0

0.75 37.6 0.670 19.0

0.8 37.9 0.680 18.1

층의 필름에서 온도가 그 중에서 제일 높은 0.80 K일 때

¯

ρsd/T = 3.60× 10⁻⁹ g/cm²K를 보인다. 필름의 두께가 얇을수록 전이 온도가 낮고 두꺼울수록 전이온도가 높기 때문에 필름의 두께가 두꺼울수록 그리고 온도가 낮을수록

¯

ρ_sd/T의 값이 보편적 상수의 값 보다 훨씬 커짐을 보인다.

결론적으로 우리는 Atkins의 방법을 이용하여 이론적 으로 구한 제삼음파의 속력에 관한 식에 측정으로 구해진 제삼음파의 속력, van der Waals 상수, 필름의 두께를 대 입하여 유리기판과 연마된 CaF2단결정 기판 위에 형성된

4He 필름의 초유체성분 율 ¯ρ_s/ρ와 온도에 대한 헬륨필름의 초유체성분의 면적밀도의 비 ¯ρsd/T를 각각 구하였다. 두 기판 위에 형성된⁴He 필름의 초유체 매개변수들 ¯ρ_s/ρ와

¯

ρsd/T 모두가 공통적으로 임계온도 아래의 낮은 온도에서 부터 차츰 증가하면 같은 필름의 두께일 때 감소하고 같은 온도에서 필름의 두께가 커지면 초유체 매개변수들 ¯ρ_s/ρ와

¯

ρsd/T 모두가 공통적으로 커진다. 두 기판 위에 만들어진 얇은 두께의⁴He 필름에서 온도가 임계온도에 가까워지면

¯

ρsd/T가 보편상수와 거의 같음을 볼 수 있었다.

감사의 글

이 연구는 2016년도 경상대학교 발전기금재단 재원으로 수행되었습니다.

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