열전 에너지 변환 연구동향

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글 _ 변세진, 이용규, 정인 서울대학교 화학생물공학부 반도체용 세라믹스

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1. 서론

열전현상은 온도차에 의해 전위차가 자발적으로 발생 하는 현상을 말한다. 열전소자가 구현될 경우 열에너지와 전기에너지의 상호 직접 변환이 가능하기 때문에 저온에 서는 펠티어효과를 이용한 무냉매/컴프레서 냉각소자로, 고온에서는 제벡효과를 이용한 폐열발전 등이 가능하다.

열전 발전 및 냉각은 n-, p-형 반도체 조합으로 구성되 며, 작동원리상 소자의 크기와 형태에 구애받지 않기 때문

에 유연, 환형 등 실제 산업 적용에 큰 장점이 있다. 또한 소자 내 펌프, 팬 등 기계적 작동이 전무하므로 사실상 영 구 구동이 가능한 기계적 안정성을 지닌다. 위와 같은 장 점들 덕분에 고성능 열전소자 구현이 가능할 경우 현재 산 업 전반의 에너지 관련 문제점 보완· 해결 및 미래 산업 창출이 가능함에도 불구하고, 고성능 열전 반도체 소재 기 술 확보의 어려움으로 소자 및 응용기술 연구를 비롯한 기 술 상용화에 더딘 발전을 보이고 있다. 따라서 높은 성능 의 열전모듈을 개발하기 위해 높은 변환효율을 가지는 소 재를 개발하는 것이 핵심필수요소로 여겨지고 있다.

열전소재의 효율성을 나타내는 열전성능지수는 다음 과 같이 표현된다.

ZT = S ²σ / kT

여기서 Z, T, S, σ, k 는 각각 성능지수, 절대온도, 제 백계수, 전기전도도, 열전도도를 나타내며 S ²σ는 파워 팩터라고 불린다. 열전성능지수는 물질 고유의 특성으로 벌크 물질에서 각각의 인자는 상호관련되어 있어 효율의 향상을 저해하는 요인으로 작용한다. 최근 연구된 벌크 열전소재의 경우, 나노구조 도입^2,3), 밴드구조 변화⁴⁾ 등, 각각의 인자를 독립적으로 제어하는 전략을 통해 높은 열 전 성능지수를 보고하였다.

열전소재기술은 1960년대 Bi-Sb계, Pb-Te계, Bi-Te 계의 열전소재가 개발되었으나 성능 향상의 한계를 나타 내어 1970년대부터 연구가 정체되어 있었다. 2000년대 에 들어 나노기술을 비롯한 다양한 전략을 통해 기존의 열전효율한계를 뛰어 넘을 수 있는 전략들이 이론적으로

Fig. 1. 열전 반도체를 이용한 열전 발전 및 열전 소자 모식도¹⁾

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제시되면서 열전 소재분야 연구는 재조명되기 시작하였 다. 열전성능지수 1 근방의 한계점을 넘어 2 이상의 높은 효율을 보이는 다양한 열전물질이 보 고되고 있다. (Fig. 2)

본고에서는 최근 벌크 열전소재로 가장 활발히 연구되 고 있는 Bi-Te계, Pb-Te계, Pb-Se계, Sn-Se계 열전 소재를 소개하고 각각의 물질 별 최신 연구동향을 소개하 고자 한다.

2. 열전소재 연구동향

2.1 Bi-Te계 열전물질

Bi2Te3기반 물질은 저온열전소재 중 가장 뛰어난 성능 을 보이는 물질로 이미 상용화되어 수십년 전부터 열전 냉각기 등으로 쓰이고 있다. Bi2Te3는 0.15eV의 좁은 밴 드갭을 가지며 결정구조는 Fig. 3.에서 보는 바와 같이 공간군 R3m에 속하며 Te와 Bi로이루어진 층이 c축을 따 라 Te(1)-Bi-Te(2)-Bi-Te(1)의 순서로 번갈아 쌓이는 층상구조이다. 이러한 층상구조로 인해 Bi2Te3는 강한 이 방성을 보이며 c축방향으로의 성질보다 ab면방향으로 좋은 열전성질을 보인다. 따라서 현재 상용화 되어있는 대부분의 Bi2Te3계 물질들은 결정의 성장방향을 조절할 수 있는 Bridgman 성장 혹은 존멜팅 등의 방법을 통해 합성된다.

Bi2Te3의 열전 성능을 향상시키기 위한 연구는 주로 열 전도도를 낮추는 방향으로 수행되어왔다. 열전도도 저감 을 위한 대표적인 방법으로는 멜트스피닝, 볼밀 등의 공

정을 통해 결정립의 크기를 나노미터 단위로 조절하여 결 정립 경계에서의 포논산란을 증가시키는 방법이 있다. 또 다른 방법으로는 Sb2Te3, Bi2Se3등과의 합금화를 통해 생 성된 점결함을 이용해 포논을 산란시키는 방법이 있다.

열전도도 저감을 통해 Bi2Te3의 성능을 성공적으로 향 상시킨 예시로는 다음 연구가 있다. 미국의 Ren 교수 연 구진은 고에너지 볼밀을 통해 형성된 p-형 Bi0.5Sb1.5Te3

나노분말을 고온 프레스를 이용하여 소결시킴으로써 2-10nm의 결정립 크기를 가지는 물질을 합성하였다.

Fig. 2. 최신 벌크 열전소재 연도 및 온도별 열전성능지수 지표⁵⁾

Fig. 3. Bi2Te3의 결정구조⁶⁾

Fig. 4. Bi0.5Sb1.5Te3 샘플의 TEM 이미지. (a) 나노결정립을 관찰 할 수 있는 저배율 이미지. (b) 높은 결정성, 결정립경계, 무작 위 방향성 등을 관찰할 수 있는 고배율 이미지⁷⁾

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(Fig. 4.) 연구팀은 이를 통해 열전도도를 크게 낮추었고 323K에서 약 1.4의 열전성능지수를 보고하였다.⁷⁾

최근 기존의 열전도도 저감을 통해 Bi2Te3의 열전성능 을 향상시키던 방법과는 다른 방법들이 제시되고있다.

중국의 Junyou Yang 교수 연구진은 높은 자기장 안에 서 Bi0.5Sb1.5Te3 합금을 용융시킨 후 재응고 시킴으로써 c-축 방향으로 성장하는 나노선을 얻을 수 있었고 이를 통해 제백계수를 향상시키고 열전도도를 낮춤으로써 (Fig. 5) 323K에서 약 1.71의 열전성능지수를 보고하였

다.⁸⁾

n-형 Bi2Te3 물질은 결정립의 크기를 조절하여 열전도 도를 감소시킬 경우 파워 팩터의 손실이 동반되므로⁹⁾ 기 존의 방법으로 n-형 Bi2Te3의 열전성능을 향상시키는 것 에는 한계가 있었다. 서울대학교의 필자 연구진은 n-형 Bi2Te3의 파워 팩터를 향상시킴으로써 열전성능을 개선 하는 새로운 방법을 제시하였다. 필자 연구진은 기존의 고상합성 방식으로는 제한적인 용해 한계를 보이는 Bi2Te3+x를 나노 합성 방식과 액상으로 도핑된 K를 이용 하여 용해 한계 이상의 Te를 갖는 안정적인 소재로 합성 하였다. (Fig. 6) 용해 한계 이상의 Te와 K의 도입으로 인하여 본 소재는 기존 n-형 Bi2Te3물질에서와 달리 전 기전도도 및 제벡계수가 동시에 증가하여 높은 파워 팩터 를 보였으며 열전도도 또한 감소하였다. 그 결과, 해당 소 재는 상온(323K)에서 열전성능지수 ~ 1.2로 n-형 Bi2Te3 중 최고 수준의 열전 성능을 보였다.¹⁰⁾

2.2 Pb-Te계 열전물질

PbTe는 900K 근처의 중온 영역에서 높은 열전 특성을 보이는 물질로 NaCl의 결정구조를 가지고 있으며 이온결 합과 공유결합이 섞여있는 결합구조를 가지고 있다. 이러 한 입방체의 NaCl구조로 인해 비슷한 결정구조의 물질들 을 섞음으로써 PbTe의 열전도도를 쉽게 낮출 수 있다. 밴 드갭은 0.32eV로 작기 때문에 PbTe에 적당한 도핑제를

Fig. 5. (a) 0T, (b)2T, (c) 4T, (d) 6T 의 자기장 하에서 자기장과 수 평방향의 Bi0.5Sb1.5Te3 샘플의 SEM 이미지.⁸⁾

Fig. 6. 나노합성방식의 모식도¹⁰⁾

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첨가함으로써 n-형, p-형으로 도핑하는 것이 가능하다.

또 PbTe기반 화합물은 다양한 합성법을 통해 다양한 형 태로 합성이 가능하다. 이러한 점들 덕분에 PbTe기반 물 질의 열전성능이 크게 향상되어왔다.

PbTe계 물질의 열전성능은 AgPbmSbTe2+m (LAST;

Lead Antimony Silver Telluride)의 개발로 인해 크게 향상되었다. 미국의 Kanatizidis교수 연구진은 PbTe에 AgSbTe2를 합금화 하여 캐리어의 이동도에 영향을 거의 주지 않으면서 포논을 산란시키는 나노구조를 형성시켰 고 이를 통해 800K에서 약 2.2의 열전성능지수를 보고 하였다.¹¹⁾ (Fig. 7)

PbTe계 물질은 Fig. 8에서 보는 바와 같이 기존의 나 노구조 산란에 의한 열전도도의 감소뿐만 아니라 100~1000 nm정도의 크기를 갖는 메조스케일의 구조에 의해서도 포논을 효과적으로 산란시킬 수 있다는 것이 확

인되었다.¹²⁾

중국의 Jiaqing He 교수 연구진은 PbTe-PbS pseudo-binary system이 PbTe와 PbS의 불혼화성 차 이에 의해 복잡한 미세구조를 가지며 이를 통해 다양한 파장대의 포논을 산란시킬 수 있음을 보고하였다. (Fig.

9.) 이에 따라 PbTe–PbS pseudo-binary물질은 PbTe 와 PbS보다 매우 낮은 열전도도를 가지며 이를 통해 923K에서 약 2.3의 열전성능지수를 나타내었다.¹³⁾

PbTe의 열전성능을 향상시키는 또 다른 전략으로는 물질의 밴드구조를 변화시키는 것이 있다. Fig. 10a에서 보는 바와 같이 PbTe의 가전자대는 가벼운 L밴드와 무거 운 ∑밴드로 이루어져있으며 ∑밴드가 L밴드보다 0.2eV 아래에 위치해 있다.¹⁴⁾ 낮은 온도에서의 운반 성질은 L밴 드에 의해 결정된다. 또한 Fig. 7b에서 보는 바와 같이 L 밴드와 ∑밴드의 축퇴는 캐리어농도에 민감하여 원소 도 핑을 통해 쉽게 조절이 가능하다. 이러한 밴드 구조는 쉽 고 효과적인 밴드구조변화를 가능하게 한다. 예를 들어 Na는 PbTe에 효과적인 p-형 도핑제로 알려져 있다.¹⁵⁾ PbTe의 밴드 구조를 변화시켜 열전성능을 향상시킨 다른 방법으로는 공명 도핑이 있다. 공명 도핑은 도핑을

Fig. 7. AgPb18SbTe20 샘플의 TEM 이미지¹¹⁾ Fig. 8. 길이 척도에 따라 얻을 수 있는 최대 열전성능지수 값¹²⁾

Fig. 9. PbTe-PbS pseudo-binary system의 고해상도STEM- HAADF (a, c, e, g)와 STEM-ABF (b, d, f, h) 이미지¹³

Fig. 10. (a) PbTe 에너지 밴드의 모식도와 온도 증가에 따른 밴드 이동. (b) L밴드와 ∑밴드가 독립적으로 존재할 시 p-type PbTe의 캐리어 농도에 따른 열전성능지수 변화¹⁴⁾

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통해 밴드의 구조를 변형시킴으로써 전기전도도의 변화 없이 제백계수를 향상시키는 것을 말한다. 미국의 Snyder교수 연구진은 PbTe에 Tl을 도핑함으로써 공명 도핑을 실험적으로 구현, 773K에서 약 1.5의 ZT값을 보 고하였다.¹⁶⁾

2.3 Pb-Se계 열전물질

Pb-Se계 물질은 희소 원소인 Te를 포함하지 않아 PbTe의 대체재로 각광받는 열전소재이다. PbTe계 물질 에 비해 높은 녹는점을 지니고 있어 보다 높은 온도에서 구동이 가능하다는 장점도 지니고 있다. 또한 PbTe와 동 일하게 가전자대의 또다른 밴드가 고온에서 전하 이동에 관여할 수 있어 밴드구조 변화를 통한 열전성능의 향상전 략을 적용할 수 있다. 2010년, 과도핑된 PbSe가 밴드구 조 변화에 의해 2 이상의 열전성능을 가질 수 있다는 이 론계산결과가 보고되면서 많은 연구가 진행되어 왔다.

미국의 Snyder교수 연구진에서는 Na를 도핑제로 도

입하여 약 ~10¹⁸cm^-3 수준의 PbSe의 캐리어농도를

~10²⁰cm^-3 수준으로 향상시켜 약 1.2 수준의 열전성능지 수를 보고하였다.¹⁷⁾ 또한 동일그룹은 Sr을 합금화하여 가 전자대 밴드 에너지 차이를 감소시켜 제백상수를 향상, 약 1.5의 열전성능지수를 보고한 바 있다.¹⁸⁾ (Fig. 11)

미국의 Kanatizidis 교수 연구진에서는 PbSe에 1~4%

의 MSe 상을(M =Ca, Sr, Ba) 합금화하여 합금 원소 및 농도 별 열전특성을 분석하였다. 전자투과 현미경을 통해 관찰한 결과 5nm 수준의 나노석출물이 형성되었으며, 원자 수준, 나노스케일 수준, 메조스케일 수준의 구조 형 성을 통해 0.7 W m^-1 K^-1 수준의 낮은 열전도도를 구현, Sr을 합금화한 실험군에서 약 1.3의 열전성능을 보고하 였다.¹⁹⁾ 또한 동일그룹은 CdS, CdSe를 PbSe에 도입함으 로써 위와 같은 다양한 스케일의 구조를 통한 열전도도의 감소 및 밴드구조의 변화를 통한 제백상수의 향상을 동일 물질에 구현하여 약 1.6의 높은 열전성능지수를 보고하였 다.²⁰⁾ (Fig. 12)

중국의 Yanzhong Pei 교수 연구진에서는 PbSe의 Pb 원소 위치에 산화수가 다른 Sb를 화학양론비에 벗어난 조성으로 합금화하여 전하균형을 깨지 않으며 vacancy 를 도입하는 전략을 이용, dense dislocation을 인위적으 로 형성하였다. 어닐링 공정 중 결함의 이동 및 재정립에 의해 결정립 내에 다수의 dislocation이 형성됨을 보고하 였고, 이를 통해 점 산란뿐 아니라 높은 전위밀도를 통한 산란을 유도하여 PbSe 계열 물질 중 가장 낮은 0.4 W

Fig. 11. (a) Sr 함량 별 pisarenko plot. (b) Sr 함량 별 Density of

state(DOS).⁸⁾ Fig. 12. 미세구조 및 밴드구조 변화 전략 별 누적 열전성능지수²⁰⁾

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m^-1 K^-1 수준의 낮은 열전도도를 구현하였다. 결과적으 로 약 1.7의 현재 가장 높은 PbSe계 열전성능지수를 보 고하였다.²¹⁾ (Fig. 13)

2.4 Sn-Se계 열전물질

Sn-Se계 물질은 유해성이 있는 원소 또는 가격이 높 은 원소를 포함하고 있지 않아 기존 열전 물질에 비해 환 경적, 경제적으로 매우 높은 장점을 가진 물질이다. 이전 까지는 높은 밴드갭 및 낮은 전기전도도 등의 특성에 의 해 주목받지 못하였지만, 2014년 미국의 Kanatizidis 교 수 연구진이 단결정 SnSe를 합성, 당시 최고 수준의 열 전 성능지수인 2.6를 보고하면서 각광을 받고 있다.²²⁾ (Fig. 14) 지그재그형태의 원자 배열을 지니는 Pnma결 정구조와 Sn-Se의 이종 결합에 의해 포논의 산란이 극 대화되어 매우 낮은 열전도도를 지니며, 773K 부근에서 상전이에 의한 밴드갭의 감소 및 이에 의한 전기전도도 향상이 주요하게 작용한다.²³⁾

단결정 SnSe가 보고된 이후 동일 그룹에서는Na을 도 핑한 단결정 SnSe를 합성, 그 특성을 보고하였다. 본 연 구에서 최적 조성의 단결정이 타 열전 소재에 비해 동일 캐리어 농도 대비 높은 제백계수를 나타내었다. 밴드구조 계산을 통해 ~10¹⁹cm^-3 이상의 캐리어 농도에서 페르미 준위의 이동에 의해 다중 전자밴드가 기여함을 밝혀내었 다. 캐리어 향상 및 제백계수의 향상을 통해 전 온도범위

에서의 파워팩터 및 열전성능지수를 향상시켰고, 열전 소 재 중 가장 높은 평균 열전성능지수인 1.34를 보고하였 다. 국내에서는 울산대학교 조성래 교수 연구진에서 Bi를 첨가하여 단결정 n-형 SnSe의 특성을 보고하였다. 본 연구에서는 Bi의 첨가에 의해 캐리어 농도가 향상되어 열 전도도의 손실 없이 파워 팩터가 향상됨을 보고하였으며 주사터널링 현미경 Scanning tunnelling microscope (STM) 분석을 통해 단결정 내에서 Bi가 Sn 원소 자리를 대체함을 확인하였다. 결과적으로 2.2의 높은 열전성능 지수를 가지는 최초의 단결정 n-형 SnSe를 보고한 바 있 다.²⁴⁾

단결정의 SnSe를 합성하기 위해서는 시간적 비용이 크 며, 단결정 특성 상 기계적 강도가 낮기 때문에 다결정 형 태의 SnSe 연구가 최근까지 활발하게 진행되고 있다. 현 재 다결정 SnSe 열전소재의 열전성능지수는 단결정에 비해 높은 열전도도, 낮은 전기전도도 특성으로 인해 매 우 낮은 수치를 보이고 있다(약 0.6 수준). 이에 단결정 수준의 열전 성능지수를 보이는 다결정 SnSe를 개발하 기 위해 많은 전략이 시도되고 있다. 미국 노스웨스턴의 Kanatzidis 교수 연구진은 다결정 SnSe에 알칼리 메탈 을 도핑하여 원소 별 도핑 효율 및 열전 성능을 보고하였 다.²⁵⁾ Na, K를 각각 1%씩 첨가한 경우 캐리어 농도가

~10¹⁷cm^-3 수준에서 ~10¹⁹cm^-3 수준으로 향상되었으며,

Fig. 13. 전하균형 및 어닐링을 통해 고밀도 전위가 형성된 Pb0.95Sb0.033Se 샘플 단면도²¹⁾

Fig. 14. SnSe 단결정 및 방향별 열전성능지수²²⁾

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이를 통해 다결정 SnSe의 열전성능지수를 0.6에서 0.8 까지 향상시켰다. 중국의 Li-Dong Zhao 교수 연구진은 Na 및 K의 이중 도핑을 통해 나노석출물 및 planar 결함 을 구성하여 기존 다결정 SnSe에 비해 현저히 낮은 열전 도도를 구현하였으며²⁶⁾, 이를 통해 1.2의 열전 성능지수 를 보고하였다. 중국의 Jiaqing He 교수 연구진은 K를 도핑제로 이용, 기계적 합금화를 통해 0.2 W m^-1 K^-1 수 준의 매우 낮은 열전도도를 지니는 SnSe를 개발하여 약 1.1의 열전성능지수를 보고하였다.²⁷⁾

서울대학교의 필자 연구진에서는 SnSe에 Pb를 합금화 하여 상전이온도가 감소하는 현상을 최초로 발견, 상전이 온도의 감소에 따른 열전성능의 향상 및 합금에 의한 미 세구조 형성을 통한 열전도도의 감소를 확인하였다. 이를 통해 Na가 도핑된 Sn1-xPbxSe 샘플로부터 약 1.2의 열전 성능지수를 보고하였다.²⁸⁾ (Fig. 15)

3. 맺음말

최근 20여년 동안 열전분야는 이론적, 실험적으로 매 우 급격히 성장하였다. 특히 나노구조의 도입을 통해 열 전도도를 이론적인 한계점에 근접할 만큼 감소시킬 수 있 었다. 이와 더불어 열전성능을 결정하는 인자들의 상호의 존성을 감소시키기 위한 새로운 전략들이 제시되고 있다.

열전성능지수에 대한 이론적인 한계는 없기 때문에²⁹⁾ 물 리학, 화학, 재료과학 등 여러 분야의 연구자들이 협업을 통하여 열전현상에 대한 이론적, 실험적인 이해를 증진시 킨다면 지금까지의 성능지수를 훨씬 뛰어넘는 차세대 열 전소재의 발전을 기대할 수 있다.

소재의 물성 개선과 더불어 전 세계적으로 소재 분야의 가장 중요한 이슈는 환경문제이다. 2000년대 이후 급격 한 성능향상을 보인 열전소재의 경우 주로 Pb 등 유해한 원소를 포함하기 때문에 이를 대체할 다양한 친환경 소재 에 대한 연구가 진행되어야 한다. 이를 위해 SnSe계 열 전소재의 사례와 같이 지금까지는 열전소재로 각광받지 못했지만 열전소재로서의 가능성을 지니고 있을 수 있는 다양한 무기소재에 대한 활용 가능성을 재검토하여야 하 며, 해당 소재에 걸맞는 다양한 전략을 통해 성능향상이 지속적으로 이루어져야 한다.

최근 다양한 전략을 통해 열전소재의 열전성능은 급격 히 성장하였으나, 열전기술의 상용화, 범용화를 위한 수 준에는 아직 미치지 못하기에 소재의 열전성능지수 를 높 이기 위한 지속적인 연구 및 투자가 이루어져야 한다. 또 한 이를 실질적으로 활용하기 위해 필요한 소자화 단계의 연구는 상대적으로 미비한 실정이다. 향상된 소재의 성능 을 극대화 하기 위해선 소자의 형태 및 소재의 배열, 접합 문제에 관한 연구가 반드시 동시에 이루어져야 할 것이 다. 소자의 소형화, 경량화, 유연화 등의 전략을 통해 활 용처에 최적화 된다면 보다 폭넓은 활용이 가능할 것이라 전망된다.

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 변 세 진

 2017년 서울대학교 화학생물공학부 공학사

 2017년~ 서울대학교 화학생물공학부 석박통합과정

 이 용 규

 2014년 연세대학교 신소재공학과 공학사

 2016년 서울대학교 재료공학부 공학석사

 2016년~현재 서울대학교 화학생물공학부 박사과정

 정 인

 2008년 미시건주립대학교 화학과 박사

 2012년 노스웨스턴대학교 박사후연구원

 2013년 한국과학기술원 조교수

 2015년~현재 서울대학교 화학생물공학부 조교수