Jour. Petrol. Soc. Korea Vol. 19, No. 3, p. 181~197, 2010
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도토기의 태토(기원물질)산지를 추적하기 위한 지구화학적 응용연구:
지구화학연구기법의 고고학적 응용을 위한 기초연구
이승구1*·이길용2·윤윤열2·양명권2·김규호3·이성주4·안상두5
1한국지질자원연구원 국토지질연구본부, 2한국지질자원연구원 지구환경연구본부,
3공주대학교 문화재보존학과, 4강릉대학교 사학과, 5중앙대학교 화학과
Geochemical Application for Clarifying the Source Material of the Earthenware:
A Preliminary Study for Archaeological Application of Geochemical Tool
Seung-Gu Lee1*, Kil Yong Lee2, Yoon Yeol Yoon2, Myeong Kwon Yang2, Kyu Ho Kim3, Sung Joo Lee4 and Sangdoo Ahn5
1Geological Research Division, Korea Institute of Geoscience and Mineral Resources, 92 Gwahang-no, Yuseong, Daejeon 305-350, Korea
2Geologic Environment Division, Korea Institute of Geoscience and Mineral Resources, 92 Gwahang-no, Yuseong, Daejeon 305-350, Korea
3Department of Cultural Heritage Conservation Sciences, Kongju National University, Kongju 314-701, Korea
4Department of History, Gangneung-Wonju University, Gangneung 210-702, Korea
5Department of Chemistry, Chung-Ang University, Seoul 156-756, Korea
요 약: 고대 도·토기와 같은 고고학 유물을 만든 원료(태토)의 기원지 규명에 적합한 지구과학적 인자를 도출하기위한 연구를 수행하였다. 연구방법은 경북 경주, 경산 및 경남 함안지역에서 생산되었거나 출토된 토 기와 토기채취지역 주변에 분포하는 암석과 토양을 채취하여 이들의 광물조성 및 화학조성을 비교하였다. 연 구결과에 의하면, 토기는 구워지면서 광물조성이 바뀌기 때문에 광물조성의 비교에 의한 태토 및 원암의 유 추는 어려운 것으로 나타났다. 그리고 주성분조성을 이용한 일반적인 화학조성간의 상대적인 비교 또한 원 암-태토(토양)-토기로 가면서 대부분의 화학조성비가 변하기 때문에 상호간의 상관성이 거의 없음을 확인하였 다. 반면에 희토류원소 분포도는 암석-토양-토기로 진행되면서 상대적인 분포도가 주성분조성변화에 비해 거 의 없고, 희토류원소의 하나인 Nd의 동위원소비에 의한 모델연대에서도 유사성을 보여주었다. 그리고 Nd 동 위원소와 Sr 동위원소 또한 태토와 토기간에 연관성이 있음을 보여주었다. 이 연구결과 고고학적 유물의 재 료를 밝혀내는데 있어서 희토류원소의 분포도와 Nd, Sr 동위원소의 지구화학적 특성이 다른 지구화학적 연 구기법에 기법에 비해 더 유용하게 활용될 수 있음을 확인할 수가 있었다.
핵심어: 도·토기, 태토, 희토류원소 지구화학, Nd-Sr 동위원소지구화학
Abstract: This study is for finding a geoscientific factor for clarifying the source soil of the ancient earthenware finding. The used samples were the earthenware, soil and rocks, which were collected at the Gyeongju, Gyeongsan and Haman area. The chemical and mineralogical study for the samples were carried out for understanding the change of mineralogical and chemical composition among them. The mineralogical compositions of the earthenware are different from those of the soils from the surrounding area, which suggests that the mineralogical approach for clarifying the source soil of the earthenware should be difficult. Major element compositions of the earthenware also are different from those of the surrounding soils, which suggests that the comparison of the chemical composition using the major
*Corresponding author Tel: 042-868-3376 E-mail: [email protected]
182 이승구·이길용·윤윤열·양명권·김규호·이성주·안상두
J. Petrol. Soc. Korea elements might be difficult for deducing the source soil of the earthenware. However, PAAS-normalized rare earth element (REE) patterns and Nd model ages among the rock, soils and earthenware from the same sampling sites show similar characteristics one another compared to those of the major element compositions. Nd-Sr isotopic systematics among the earthenware, soils and rocks also show a close relationship. Our results suggest that REE and Nd-Sr isotope geochemistry might be more useful than the other geochemical technique in clarifying the source soils of the ancient earthenware.
Key word: earthenware, source soil, rare earth element geochemistry, Nd-Sr isotope geochemistry
서 언
시대의 변천에 따라 각 지역의 문화는 그 당시의 사회적, 사상적 배경을 토대로 서로 다른 특징과 전 통을 갖게 되며, 이와 같은 문화적 배경은 해당지역 에서 사용하는 도·토기에 잘 표현되어지기도 한다.
그러므로 도·토기나 기와와 같은 고고학적 유물의 발굴은 그 자체의 유형, 기형 및 문양 속에 내포된 도?토기가 생산될 당시의 문화적 배경을 이해할 수 있는 자료를 제공해준다 (최규성, 1998; 국립중앙박물 관, 2008). 그러나 발굴된 토기가 발굴 현지에서 생 산된 것이 아니라, 운송수단에 의해 문화가 다른 먼 거리로부터 이동되어 온 것이라면, 발굴된 도·토기 는 다른 지역의 생활환경적 배경이나 사회적 배경 등 을 지시해주고 있는 것으로 볼 수 있다. 그러므로 출 토된 도·토기나 기와가 제조된 토양의 생산지를 알 수 있다면, 이들의 이동경로 뿐만 아니라 이들을 만 든 제조기술을 이해할 수 있는 토대가 될 것이고, 따 라서 고대유물을 복원하고자 할 때 매우 유용하게 활 용되어 질 수 있을 것이다.
최근 국내에서 출토되는 도·토기나 기와와 같은 고고학적 유물에 대한 연구성향을 살펴보면 형식분류 나 편년연구를 중심으로 하는 사학적, 고고학 및 미 술사적 연구와 더불어 이들을 만들기 위하여 사용된 암석 및 토양의 특징 및 종류를 규명하기 위한 연구 가 최근 활발하게 이루어지고 있다 (양동윤 외, 2001;
김주용 외, 2002, 2007; 이찬희 외, 2004; 김나영과 김규호, 2007; 박성미외, 2007; 이승구 외, 2008; 장 성윤 외, 2009). 특히 이승구 외(2008)은 이천지역의 도예촌에서 생산된 도자기와 이를 제조한 토양에서의 주성분조성과 희토류원소조성의 비교를 통해, 지구화 학적 연구기법이 도자기에서의 태토의 추적에 유용하 게 활용되어질 수 있음을 보고하였다. 김란희 외 (2009)는 경기도 기흥 농서리 유적지에서 출토된 신 석기, 청동기 및 원삼국 시대의 토기에 대해 지구화
학적 연구방법을 이용하여 토기의 소성온도와 재료과 학적 특성 즉 토기와 주변 토양과의 동질성을 비교하 였다. 이는 지질학적, 지구화학적 연구방법이 고고학 의 연구영역에서도 유용하게 활용되어 질 수 있음을 지시해주는 것이라 볼 수 있다. 그러므로 고대 유물 의 생산지를 정확히 추적해낼 수 있는 연구방법의 정 립은 발굴된 유물의 유통경로를 밝혀낼 수 있는 근거 뿐만 아니라 지역 간의 문화교류를 보다 명확히 설명 할 수 있는 과학적 토대가 될 것이다.
도·토기나 기와는 토양을 재료로 하여 수비, 성형, 건조와 소성과정을 거쳐 만들어진 것이며, 따라서 상 기의 제조과정을 거치면서 도·토기나 기와는 본래 의 토양과는 다른 물성을 갖게 되고, 일부 화학적 특 성 또한 다르게 된다. 이는 부숴진 상태로 발굴된 도·토기를 기원이 다른 토양을 사용하여 복원하고 자 할 경우 본래의 모습을 찾기가 매우 어렵다는 것 을 의미하는 것이다. 그러므로 발굴된 도·토기의 원 형을 복원시키기 위해서는 제조당시의 토양과 동일하 거나 적어도 유사한 특성을 갖는 토양을 찾는 것이 필수적이라 하겠다.
이 논문에서는 고대 도·토기의 기원물질을 규명 하기 위한 지구화학적 연구기법의 보다 체계적인 수 립을 위한 기초 단계로서 현재에도 토기를 생산하고 있는 경상북도 경주지구와 과거의 도토기가 발견된 경산지구 그리고 경상남도 함안지구의 암석과 토양, 토기에 대해 화학조성(주성분, 희토류원소 존재도, Sr 및 Nd 동위원소비)의 분포도를 상호 비교하고자 하 였다. 따라서 이 논문의 목적은 상기의 지역에서 발 굴된 신라시대의 토기를 중심으로 도토기와 출토지 주변의 토양 그리고 암석간의 화학조성을 상호 비교 함으로써 지구화학적 연구기법이 토기를 만든 태토의 산지를 추정하는데 있어서 유용하게 활용될 수 있는 지를 검토하는데 있다. 그러므로 이 논문에서는 연구 에 사용된 고대 도·토기의 생산지를 명확히 밝혀내 는 것 보다는, 도·토기의 광물학적 화학적 조성과
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발굴된 지역의 지질학적/지구화학적 특징과의 비교에 의한 상관성을 도출함으로써, 태토의 추적을 위한 지 구과학적 방법을 제시하는데 주안점을 두고 토의하고 자 한다.
도·토기의 생산지 혹은 토양을 정확하게 추적하 는 것은 토양의 조성이 기원암석의 종류나 채취위치 에 따라 다양하게 변하기 때문에 실제에 있어서는 단 순한 작업은 아니지만, 이 연구결과는 지구화학적 연 구방법이 고대 도·토기의 기원물질을 밝혀내는데 어 느 정도 유용하게 활용될 수 있는지를 검토해 볼 수 있는 초석이 될 수 있다고 본다.
연구 방법
이 논문에서는 도·토기의 생산지 혹은 토양을 추 적하기 위한 지구과학적 연구기법의 도출을 위해 시 범 지역으로 경남 함안지구, 경북 경주지구 및 경산 지구를 선택한 후, 연구지역에서 발굴된 도·토기와 그 주변의 토양과 암석을 채취하여 이들의 광물조성, 화학조성을 토대로 비교하고자 하였다.
토기시료
함안군 법수면 우거리 토기: 경남 함안군 법수면 일대에 분포하는 토기요지 중에서 시료를 채취하였다 (Fig. 1a). 육안관찰에 의해 토기 시편의 특징을 살펴 보면, 첫째 태토에 비가소성입자의 혼입이 무척 적은 점질의 태토이며, 둘째, 도질토기이면서 함안식 소성 이라고 하는 것처럼 표면이 암적색을 띄는 특징을 보 인다. 대체로 법수면의 토기요지에 출토되는 토기편 들은 기벽이 얇고 두께가 극히 균일하다.
경산시 옥산동 토기요지: 경산시 옥산동 토기요지 는 5세기 초부터 형성되기 시작한 시지동 취락을 중 심으로 시지동, 가천동, 노변동, 중산동 욱수동 고분
군과 함께 유적군을 이루고 있다. 이 지역의 시료는 표면의 색상이 회청색이고 벽심이 암자색을 띤 전형 적인 도질토기에 속하고 경도가 높다 (Fig. 1b).
경주시 도예촌 토기: 경주시 보문단지에는 현재에 도 토기의 활발한 생산활동이 이어지고 있다. 이 논 문에서는 경주 도예촌에서 유약을 바르지 않고 구운 (소성) 토기시료(Fig. 2a)와 유약을 바른 후 구운 토 기시료(Fig. 2b)를 구분하여 채취하였다. 그리고 현재 의 경주 도예촌에서 생산되고 있는 굽기 전의 토기 (Fig. 2c)와 이를 제조하는데 사용된 태토 (Fig. 2d) 를 채취하였다.
금번 연구에 사용된 채취된 토기편들은 모두 토양 내 굵은 입자들을 제거한 수비과정을 거쳐 구워진 것 으로 판단된다. 특히 경주 도예촌의 경우, 태토 (Angang-black, white, arti)로부터 굽기전의 토기 (Gyeongju-dried) 및 구워진 후의 토기 (Gyeongju E-1, E-2)와 같이 3단계로 나누어 시료를 채취하였다.
토양 시료
토기의 기원물질을 추적하기 위한 연구재료로서 경 북 경주, 경산지역과 경남 함안지구에서 생산되고 있 거나 발굴된 토기시료와 이 지역들 주변의 토양과 암석을 채취하였다. 토양시료는 절개면의 토양화된 부분 중 지표면으로부터 5-10 cm정도를 퍼낸 후 화 학분석용 시료를 채취하였다. Fig. 3과 4는 각각 암 석 및 토양시료를 채취한 경산지구와 함안지구의 지 질도이다.
경주지역의 경우 암석시료의 채취범위가 매우 광범
Fig. 1. Photograph of the earthenwares at (a) Haman and (b) Gyeongsan area.
Fig. 2. Photograph of (a) the un-glazed earthenware (b) the glazed earthenware (c) dried earthenware before baking (d) artificial clays at Gyeongju area
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J. Petrol. Soc. Korea 위하므로 이 논문에서는 지질도를 생략하였다. 그리
고, 경주지구 도예촌에서 생산하고 있는 도기와의 화 학적 특성을 비교하고자 현재 도기의 원료로 삼고 있 는 안강점토 ((주)동영 세라믹 제조, www.dyce- ramic.co.kr)를 채취하여 화학조성 및 동위원소조성을 분석하였다.
경산지구에서의 시료는 Fig. 3에서 볼 수 있는 바 와 같이 자인층에서 채취하였다. 이 자인층은 Fig. 3 의 지질도 북부에도 넓게 분포하는 지층으로서 주로 백악기에 퇴적된 셰일로 구성되어 있고, 일부 셰일
중에는 얇은 석회암을 협재하기도 한다 (1: 50,000, 경산도폭). 이 자인층의 남쪽경계부에는 산성암, 석영 몬조나이트, 화강 반암 등이 관입하여 분포한다. 고토 기 유물은 Fig. 3의 토양 및 암석 시료채취 주변에서 발견되었으며, 이는 시료채취지역 주변에 토기를 굽 던 가마가 있었다는 것을 지시해주는 것이다.
함안지구의 시료는 Fig. 4에서 볼 수 있는 바와 같 이 전지역에 걸쳐 광범위하게 분포하는 함안층에서 채취되었으며, 이 함안층은 Fig. 3의 경산지역 자인층 과 마찬가지로 백악기에 퇴적된 셰일과 이암 그리고 Fig. 3. Geologic map and sample locations at Gyeongsan area (modified from Won et al., 1971).
Fig. 4. Geologic map and sample locations at Haman area (modified from Choi and Kim, 1963).
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사암 등으로 구성되어 있다. 이 논문에서의 함안지구 의 암석과 토양 시료는 고토기가 발굴된 가마터 주변 에서 채취하였다.
실험방법
Table 1에는 이 논문에 사용된 암석, 토양, 토기의 종류 및 특징이 기재되어 있다. 토양시료의 분석에 있어서는 채취한 시료를 건조시킨 후, 입도 분류없이 그대로 파우더링(powdering)하여 이를 토대로 광물조 성 및 화학조성을 분석하였다. 토기와 토양의 광물조 성은 X-선 회절분석기(Philips사, X'pert-MPD)를 사용 하여 분석하였다. 그리고 각 시료의 주성분원소는 한 국지질자원연구원의 XRF(Shimadzu MXF-2300), 희 토류원소와 미량원소는 ICP-MS (Elan 6100, Perkin- Elmer Ltd.)를 이용하여 분석하였다. 주성분의 분석오 차는 3% 이내이고 미량원소와 희토류원소의 경우 분 석오차는 모두 10% 이내인 것으로 판단된다. 희토류 원소의 실험방법은 김건한과 음철헌 (2004)에 기재되 어 있다. Sr 및 Nd 동위원소비는 대전소재의 한국기 초과학지원연구원의 열이온화질량분석기(TIMS, Iso- Probe-T, GV instrument사)를 사용하여 분석하였다.
NBS987 Sr 동위원소 표준시료의 30회 반복측정한
87Sr/86Sr 값은 0.710242±0.000003 (2σ)였고 Sr의 바 탕값은 0.1 ng이하였다. 그리고 Jndi-1 Nd 표준시료의 30회 반복측정한 143Nd/144Nd 값이 0.512073±0.000009 (2σ)였고, Nd의 바탕값은 0.05 ng이하였다.
연구결과
광물조성
금번 연구에 사용된 경주, 경산 및 함안지구의 토 양 및 토기에 대하여 X-선 회절기로 측정한 광물조 성은 Table 2와 같다. 경주 도예지에서 채취된 유약 미처리 토기(Gyeongju-E-1)과 유약처리된 토기(Gyeo- ngju-E-2) 및 경산지역에서 채취된 토기의 광물조성은 석영(합성), 뮬라이트(mulite), 크리스토발라이트(cris- tobalite)로 되어 있다. 그리고 경주, 경산, 함안지구에 서 채취된 토양 및 경주 화산리의 이암의 광물조성은 석영, 사장석, 정장석, 백운모, 녹리석 및 카오리나이 트, 몬모릴라이트 등의 점토광물로 구성되어 있는 반 면에 뮬라이트, 크리스토발라이트 같은 고온성의 2차 광물은 관찰되지 않는다.
Table 1. Characteristics of the sampled analyzed
Area Sample Name Sample kind Characteristic
Gyeongju Gyeongju-dried Earthenware Present earthenware
Gyeongju-E-1 Present earthenware
Gyeongju-E-2 Present earthenware, glazed
Angang-black Soil and Clay Black-colored Soil
Angang-white White-colored Soil
Angang-arti Artificial clay
Nodang-1 Rock Red shale
Nodang-2 Shale
Nodang-3 Conglomerate
Gabsanri-1 Shale
Gabsanri-2 Shale
Gabsanri-3 Shale
Hwasanri Mudstone
Gyeongsan Gyeongsan-E-1 Earthenware Old earthenware
Gyeongsan-E-2 Old earthenware
Gyeongsan-S Soil Soil
Gyeongsan-1 Rock Shale
Gyeongsan-2 Shale
Haman Haman-E Earthenware Old earthenware
Haman-S-1 Soil and Clay Soil
Haman-S-2 Soil
Haman-1 Rock Shale
Haman-2 Shale
186 이승구·이길용·윤윤열·양명권·김규호·이성주·안상두
J. Petrol. Soc. Korea 경주, 경산 및 함안지구에 분포하는 암석의
화학조성
Table 3에는 경주, 경산 및 함안지구의 대표적인 암석인 셰일(혈암) 및 이암의 화학조성이 기재되어 있 다. 우선 셰일의 주성분 조성을 살펴보면, 동일지역이 라 할지라도 노당리 주변과 갑산리 주변의 SiO2 함량 은 각각 61.1-70.6 wt.%와 58.9-71.7 wt.%, Al2O3는 13.4-15.2 wt.%와 15.0-18.7 wt.%, Fe2O3는 2.97-4.57 wt.%와 2.03-6.05 wt.%, CaO는 3.02-6.20 wt.%와 2.09-4.71 wt.%, MgO는 1.66-2.85 wt.%와 0.38-2.13 wt.%, K2O는 1.00-4.46 wt.%와 1.80-4.05 wt.%, Na2O 는 2.35-5.07 wt.%와 1.95-4.27 wt.%로 대부분의 화학 조성이 서로 다르며 변화폭이 크다. 경주 노당리의 역암과 화산리의 이암은 이들 함량의 중간 정도의 화 학조성을 보여준다. 경산지구의 셰일 또한 각 원소별 화학조성의 폭이 크다. 반면에 함안지구의 경우, CaO (5.83-6.90 wt.%)를 제외하고는 대체적으로 거의 유사 한 값을 갖는다. 암석내 희토류원소의 함량의 경우 경주지역과 경산지역의 경우 중희토류와 경희토류의 비의 변화폭 각각 6.0-9.1, 7.7-13.2로 큰 반면에, 함 안지구는 8.4-8.7로 비교적 일정하다.
경주, 경산 및 함안지구에서 생산된 토양 및 토기의 화학조성
이 연구에 사용된 경주, 경산 및 함안지구에서 생 산된 토양 및 토기의 화학조성은 Table 4와 같다. 경 주지역 토양의 주성분 조성 중 SiO2는 61.6-69.0 wt.%, Al2O3는 14.5-20.8 wt.%, Fe2O3는 3.23-5.32 wt.%, Na2O
는 0.69-1.66 wt.%로 변화폭이 넓다. 반면에 CaO는 0.65-0.88 wt.%, MgO는 0.77-1.01 wt.%, K2O는 1.96- 2.23 wt.%, TiO2는 0.79-0.98 wt.%, MnO 0.05-0.06 wt.%
로 앞의 조성들에 비해 상대적으로 변화폭이 좁다. 경 산지역의 토양의 화학조성 중에서 Fe2O3 5.79 wt.%, MnO는 0.13 wt.%로 경주지역보다 높고, CaO는 0.28 wt.%, MgO는 0.75 wt.%, K2O는 1.52 wt.%로 경주 지역보다 낮다. 함안지역의 토양은 Fe2O3, MgO, K2O, P2O5가 경주 및 경산 지역에 비해 높은 반면에 CaO, Na2O는 현저하게 낮다.
경주, 경산 및 함안지구내 암석, 토양, 토기의 Sr과 Nd 동위원소비
경주, 경산 및 함안지구에서 채취된 암석, 토양, 토 기의 Sr 및 Nd 동위원소비 조성은 Table 5와 같다.
셰일 및 이암의 87Sr/86Sr값은 0.705819에서 0.712552 의 범위에 놓이고, 경주 안강지구 및 경산지구의
87Sr/86Sr값은 0.712673-0.717988이며, 함안지구의 토 양의 87Sr/86Sr값은 0.735941이다. 그리고 토기의 87Sr/
86Sr값은 0.712970-0.728669의 범위에 속한다. 셰일과 이암에서의 143Nd/144Nd값은 0.512063-0.512677이고, 토양에서의 143Nd/144Nd값은 0.512107-0.512226이 고, 토기에서의 143Nd/144Nd은 0.512106-0.512174으로 암석에서 토기로 올수록 143Nd/144Nd값의 변화폭이 좁 아지고 있다. Sm-Nd계는 변성작용, 변질작용 및 풍 화작용 등의 지질학적 영향에 비교적 강한 지구화학 적 특성에 의해, Nd동위원소의 경년변화를 지시하는 곡선 즉 Nd동위원소 진화선을 가정할 수가 있으며, Table 2. Mineral assemablage of the sampled analyzed
Area Sample Name Qz1) Pl K-Sp Mus Chl Hb Ep Ill Ha Mont Kao Cl Hem Cal Mu Cr
Gyeongju Gyeongju-E-1 † † †
Gyeongju-E-2 † † †
Angang-black † † † †
Angang-arti † † † † † † †
Nodang-1 † † † † †
Gabsanri-1 † † † † †
Hwasanri † † † † † † † †
Gyeongsan Gyeongsan-E-2 † † †
Gyeongsan-S † † † † †
Gyeongsan-2 † † † † † † †
Haman Haman-S-1 † † † † † †
Haman-1 † † † † † † †
1)Qz: Quartz, Pl:Plagioclase, K-sp:Alkli-feldspar, Mus:muscovite, Chl:chlorite, Hb: hornblende, Ep: epidote, Ill:illite, Ha: Halloysite, Mont: montmorillite, Kao:kaolinite, Cl: clinoptilolite, Hem:hematite, Cal:calcite, Mu: mullite, Cr:cristobalite
도토기의 태토(기원물질)산지를 추적하기 위한 지구화학적 응용연구187
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Table 3. Chemical composition of the rocks in the study areas
Gyeongju Gyeongsan Haman
Sample name Nodang-1 Nodang-2 Nodang-3 Gabsanri-1 Gabsanri-2 Gabsanri-3 Hwasanri Gyeongsan-1 Gyeongsan-2 Haman-1 Haman-2 Rock type Red shale Red shale Conglomerate shale shale shale mudstone shale shale shale shale SiO2 70.56 61.11 64.74 71.73 70.13 58.89 67.59 69.38 51.46 55.89 54.88 Al2O3 13.42 15.23 15.95 15.00 14.98 18.70 14.77 17.15 14.27 15.18 14.50 Fe2O3 2.97 4.57 4.14 2.03 2.27 6.05 3.50 2.30 4.55 5.56 5.91
CaO 3.02 6.20 3.05 2.09 4.71 4.25 0.19 0.44 8.87 5.83 6.90
MgO 1.66 2.85 2.68 0.38 0.55 2.13 1.18 0.68 4.49 3.78 3.58
K2O 1.00 4.46 1.84 4.05 1.80 2.17 3.51 1.56 2.59 3.29 3.13
Na2O 5.07 2.35 4.85 3.38 1.95 4.27 2.18 5.91 1.95 1.85 2.09
TiO2 0.45 0.60 0.64 0.29 0.31 0.92 0.65 0.28 0.56 0.66 0.71
MnO 0.09 0.15 0.13 0.05 0.06 0.21 0.03 0.14 0.13 0.07 0.10
P2O5 0.10 0.16 0.11 0.05 0.05 0.33 0.05 0.16 0.15 0.23 0.23
Igloss 1.29 1.92 1.92 0.92 3.38 2.03 6.62 2.28 11.17 7.89 8.34
Sum (%) 99.61 99.59 100.04 99.97 100.20 99.93 100.25 100.28 100.19 100.23 100.37
La (ppm) 19.9 30.5 14.5 22.1 21.1 23.5 37.7 24.7 26 30.4 28.7
Ce 34.6 57.6 30.6 40.1 38.9 51.6 71.9 46.2 51 59.3 55.5
Pr 4.01 6.43 3.9 4.28 4.19 6.31 8.24 5.62 5.88 6.77 6.4
Nd 15.7 24.8 16.2 15.3 15.2 26.5 32.2 22 23 26.4 25.1
Sm 3 4.68 3.44 2.86 2.83 5.63 6.19 3.82 4.56 5.07 4.78
Eu 0.39 0.59 0.46 0.39 0.38 0.82 0.69 0.58 0.52 0.61 0.59
Gd 2.7 4.23 3.07 2.74 2.67 5.21 5.54 3.26 4.27 4.51 4.29
Tb 0.401 0.627 0.49 0.426 0.41 0.82 0.805 0.435 0.64 0.66 0.649
Dy 2.31 3.6 2.95 2.66 2.62 4.96 4.46 2.02 3.7 3.83 3.75
Ho 0.457 0.739 0.625 0.6 0.59 1.06 0.906 0.348 0.79 0.795 0.775
Er 1.24 1.99 1.77 1.8 1.71 2.98 2.42 0.84 2.16 2.17 2.05
Tm 0.196 0.306 0.283 0.31 0.29 0.48 0.391 0.12 0.355 0.353 0.35
Yb 1.14 1.88 1.71 2.15 2 3.02 2.47 0.66 2.22 2.13 2.15
Lu 0.208 0.317 0.287 0.37 0.34 0.518 0.376 0.128 0.37 0.36 0.34
Rb 37.9 155.1 73.7 109.1 73.2 67 121.5 42.8 111 146.8 131.5
Sr 233.6 316 349.8 258.3 234.2 470.1 80.9 186.5 350.8 261.5 201.4
Th 8.06 10.2 8.77 10 9.48 4.54 6.82 2.62 7.94 8.7 7.91
U 24.1 12.5 16 3.7 2.89 1.35 2.81 0.43 2.97 3.1 2.19
Eu/Eu*1) 0.64 0.62 0.67 0.65 0.65 0.71 0.55 0.77 0.55 0.6 0.61
∑LREE/
∑HREE
8.96 9.10 6.18 7.69 7.77 6.00 9.04 13.18 7.65 8.68 8.43
1)Eu* is defined as the ratio of observed Eu abundance to that which would fall on the Sm-Gd join in PAAS(Taylor and McLennan, 1985)-normalized REE patterns.
188이승구·이길용·윤윤열·양명권·김규호·이성주
J. Petrol. Soc. Korea
Table 4. Chemical composition of the soil and earthenware at the Gyeongju, Gyeongsan, Haman areas
Soil Earthenware
Angang black
Angang
yellow Gyeongsan-s Haman-S-1 Haman-S-2 Angang- product-S
Gyeongju- dried
Gyeongju- E-1
Gyeongju- E-2
Gyeongsan E-1
Gyeonsan
E-2 Haman-E SiO2 61.56 67.76 65.46 60.44 61.31 69.00 66.04 68.85 69.65 67.55 65.68 64.96 Al2O3 20.75 17.23 17.68 18.87 17.29 14.52 17.67 20.43 17.63 20.08 22.18 22.55 Fe2O3 4.27 3.23 5.79 7.69 6.86 5.32 4.50 4.56 4.22 5.35 5.62 5.93 CaO 0.65 0.88 0.28 0.08 0.58 0.82 0.71 1.29 2.73 0.61 0.50 0.40 MgO 1.01 0.77 0.75 1.62 2.28 1.01 0.84 0.94 0.87 1.21 1.23 1.36 K2O 1.96 2.23 1.52 2.80 2.76 2.06 1.91 1.94 2.53 2.21 2.15 2.31 Na2O 0.69 1.66 0.76 0.11 1.34 1.11 0.85 1.02 1.06 0.74 0.80 0.36 TiO2 0.98 0.79 0.85 0.98 0.91 0.80 0.90 0.83 0.74 1.05 1.04 1.05 MnO 0.05 0.05 0.13 0.12 0.12 0.06 0.06 0.05 0.05 0.03 0.04 0.04 P2O5 0.04 0.03 0.05 0.08 0.09 0.05 0.04 0.05 0.09 0.05 0.04 0.07 Igloss 8.28 5.55 7.03 7.51 6.73 5.07 6.75 0.22 0.07 0.72 0.50 0.51 Sum (%) 100.25 100.18 100.30 100.31 100.27 99.84 100.27 100.16 99.65 99.59 99.79 99.53 La (ppm) 41.6 30.3 45.9 20.9 43 27.8 32 29.9 26.6 36.8 36.5 34.6
Ce 68 56.4 91.6 38.8 56.9 53.4 61.9 57 51 71.9 69.3 61.8
Pr 9.1 6.8 9.31 4.15 8.99 6.12 7.14 6.54 5.83 8.24 8.09 7.13
Nd 34.9 26.1 34 15.4 33.9 23.5 27.7 25.5 22.1 32.2 31.6 26.5
Sm 6.67 4.9 6.38 2.78 5.69 4.48 5.21 4.74 4.37 6.19 5.93 4.77
Eu 0.77 0.59 0.33 0.32 0.65 0.53 0.58 0.57 0.49 0.69 0.68 0.54
Gd 5.9 4.2 4.94 2.57 4.85 3.96 4.55 4.28 4.03 5.54 5.37 4.29
Tb 0.88 0.6 0.65 0.38 0.678 0.584 0.64 0.63 0.607 0.805 0.77 0.597
Dy 4.74 3.24 3.12 2.42 3.56 3.1 3.46 3.6 3.48 4.46 4.31 3.33
Ho 0.96 0.66 2.17 0.557 0.725 0.64 0.706 0.75 0.727 0.906 0.867 0.704
Er 2.59 1.72 1.64 1.59 2 1.69 1.9 2.11 2 2.42 2.38 1.86
Tm 0.4 0.285 0.26 0.277 0.324 0.275 0.312 0.338 0.327 0.391 0.39 0.308
Yb 2.4 1.75 1.65 1.81 1.93 1.68 1.87 2.35 1.99 2.47 2.43 1.86
Lu 0.457 0.4 0.22 0.328 0.328 0.267 0.3 0.357 0.342 0.376 0.4 0.313 Rb 135.7 101.5 - 123 111.9 100.3 106.3 102.3 138.9 121.5 125.8 120.7
Sr 74.5 118 - 25.6 91.5 100.6 81.8 99.1 94.1 80.9 78.1 56.9
Th 10.9 7.39 7.64 8.93 8.3 7.52 9.39 9.79 8.33 11.9 10.5 10.7
U 2.82 2.14 1.95 2.62 2.59 1.97 3.3 2.45 2.44 16 3.49 2.98
Eu/Eu*1) 0.58 0.61 0.28 0.56 0.58 0.59 0.56 0.6 0.55 0.55 0.57 0.56
∑LREE/
∑HREE
8.79 9.73 15 8.29 10.4 9.5 9.79 8.62 8.18 8.98 8.99 10.2
1)Eu* is defined as the ratio of observed Eu abundance to that which would fall on the Sm-Gd join in PASS(Taylor and McLennan, 1985)-normalized REE patterns.
도토기의 태토(기원물질)산지를 추적하기 위한 지구화학적 응용연구189
Vol. 19, No. 3, 2010
Table 5. Sr and Nd isotope systematics of the rock, soil and earthenware
Area type Sample name 87Sr/86Sr1) 2σ SE Sm(ppm) Nd(ppm) 147Sm/144Nd 143Nd/144Nd1) 2σ SE εNd(0) TCHUR(Ma) Gyeongju shale Nodang-1 0.708139 0.000011 3.29 17.1 0.1163 0.512393 0.000019 -4.8 466
shale Gabsanri-1 0.705819 0.000012 3.51 18.8 0.1130 0.512677 0.000020 0.8 -72 mudstone Whasanri 0.710533 0.000013 7.18 35.6 0.1219 0.512425 0.000011 -4.1 435 Gyeongsan shale Gyeongsan-2 0.710495 0.000014 5.50 26.8 0.1241 0.512207 0.000012 -8.4 906
Haman shale Haman-1 0.712552 0.000010 5.83 29.4 0.1199 0.512063 0.000011 -11.2 1141 Gyeongju soil Angang-black 0.717988 0.000017 8.41 41.4 0.1227 0.512107 0.000012 -10.4 1096
soil Angang-arti 0.713517 0.000011 6.07 30.5 0.1205 0.512130 0.000038 -9.9 1016 Gyeongsan soil Gyeongsan-S 0.712673 0.000013 4.60 27.4 0.1017 0.512226 0.000016 -8.0 663 Haman soil Haman-S-1 0.735941 0.000017 3.69 20.2 0.1108 0.512154 0.000012 -9.4 860 Gyeongju earthenware Gyeongju-E-1 0.712970 0.000011 6.44 32.5 0.1200 0.512146 0.000010 -9.6 979
earthenware Gyeongju-E-2 0.728669 0.000013 6.00 29.3 0.1237 0.512170 0.000010 -9.1 979 Gyeongsan earthenware Gyeongsan-E 0.717033 0.000013 8.43 41.4 0.1232 0.512106 0.000013 -10.4 1105
1)87Sr/86Sr ratios: corrected for mass fractionation relative to 87Sr/86Sr=0.1194, 142Nd/144Nd ratios: corrected for mass fractionation relative to 146Nd/144Nd=0.7219
2)calculated from CHUR value: 143Nd/144Nd=0.512638
3)For CHUR model age calculation; 143Nd/144Nd=0.512638, 147Sm/144Nd=0.1966 (Hamilton et al., 1983)
190 이승구·이길용·윤윤열·양명권·김규호·이성주·안상두
J. Petrol. Soc. Korea 이를 토대로 아래의 식과 같이 관심물질의 모델연대
를 계산할 수가 있다.
TCUHR= (1/λ)ln[1+{0.512638-(143Nd/144Nd)시료}/
{0.1966-(147Sm/144Nd)시료}]
여기서 CHUR은 Chondritic Uniform Reservoir의 약자로서 운석의 일종인 콘드라이트와 동일한 Nd 동 위원소비 및 Sm/Nd비를 갖는 물질이 지구내부에 존 재한다고 가정하여 설정한 용어이다(DePaolo and Wasserburg, 1976). 상기식의 0.512638과 0.1966은 각각 (143Nd/144Nd)CHUR과 (147Sm/144Nd)CHUR의 현재값 으로서 O'Nion et al. (1977)과 Hamilton et al.
(1983)에 의해 제안된 값이다.
각 연구지역에서 채취된 암석, 토양, 토기에 대해 식(1)을 토대로 계산한 Nd 모델연대값을 보면 (Table 5), 경주지역의 경우 갑산리 1의 마이너스 연대값을 제외면 각각 약 4.4억년에서 4.7억년, 10억년-11억년, 9.8억년의 Nd 모델연대를 지시해준다. 경산지구의 경 우, 암석, 토양, 토기가 각각 9.1억년, 6.6억년, 11억 년이고, 함안지구의 암석과 토양이 각각 11억년과 8.6 억년을 지시해준다. 갑산리 1의 마이너스 연대와 같 은 비정상적인 값은 시료자체의 독특한 특성에 의한 것으로 판단되지만, 여기서는 연구외의 사항이므로 무 시하고자 한다.
토 의
토기와 토양의 광물조성 비교
토기의 제조과정 중 최종단계인 소성을 거치면서 태토인 토양 내의 광물들은 대부분이 재결정작용을 거치면서 뮬라이트(mullite)와 크리스토발라이트(cris- tobalite)와 같이 본래의 태토의 광물과는 다른 합성광 물로 변환된다. Table 2의 토기와 토양에서의 광물조 성은 이와 같은 특성변화를 잘 나타내주고 있다. 즉 X 선 회절분석결과는 경주, 경산지구의 토기에서는 뮬라이트와 크리스토발라이트와 같은 합성광물이 검 출되는 반면에 일반적인 토양의 경우 상기의 광물들 이 검출되지 않음을 확인해준다. 이와 같은 고온성 2 차 광물의 산출은 고온에서의 생성광물이므로 토기제 조 당시의 높은 생성온도를 지시해주는 지시자로 활 용될 수 있다 (강경인과 최영기, 2000; 김란희 외, 2009; 김지영 외, 2009; 장성윤 외, 2009). 그러나 이와 같은 태토로부터 수비 및 소성과정을 거치면서
발생되는 광물조성의 변화는 광물조성의 비교에 의해 토기를 제조한 태토를 추적한다는 것은 불가능하다는 것을 지시해 준다고 볼 수 있다. 다시 말해, 토기를 만든 토양이 재료학적으로는 동일할 수 있다는 추론 은 가능하지만 (강경인과 최영기, 2000; 김란희 외, 2009; 김지영 외, 2009), 태토의 초기광물들이 토기의 소성과정에서 소멸되기 때문에 광물조성 비교를 통한 태토의 추적은 불가능하다는 것을 지시해주는 것이다.
암석, 토양, 토기의 화학조성 비교
경주, 경산 및 함안지구에 분포하는 암석, 토양, 토기의 주성분 화학조성의 특성: 토기는 암석의 풍화 산물인 토양으로부터 만들어지지만, 최종단계인 소성 과정을 거치면서 화학조성비 자체에 많은 영향을 받 는다. 더욱이 토기의 태토의 산지를 알지 못할 경우, 주변의 암석과 토양의 화학조성은 토기와 전혀 다르 게 나타날 수 있다. 그러므로 Table 3의 암석에서의 화학조성과 Table 4의 토양과 토기의 화학조성에서 볼 수 있는 바와 같이, 단순한 화학조성의 함량을 지 시해주는 숫자비교만을 가지고는 서로간의 상관성을 유추하기가 매우 어렵다. 하지만, 기준물질을 설정한 후 토기와 토양 암석을 구성하고 있는 화학성분들의 상대적인 분포도를 작성하여 도시하면, 유사한 분포 도를 갖고 있는 시료들의 존재유무에 따라 일차적으 로 동일한 물질이라고 가정할 수가 있다고 본다. 즉 토양과 토기가 동일물질이라면 이론적으로는 태토와 토기의 상대적인 함량비교에서 동일한 양상을 보여줄 것이며, 이 때 이들을 구성하고 있는 화학조성의 비 는 거의 1이 된다. 따라서 이 논문에서는 Fig. 5에서 Fig. 7과 같이, Taylor and McLennan (1985)에 의 한 평균지각의 주성분 조성값을 기준으로 하여 연구 지역인 경주, 경산, 함안 지역에 분포하는 암석 및 토양 그리고 이 지역들에서 산출된 토기의 화학조성 변화도를 비교하고자 하였다. Fig 5에서 Fig. 7을 살 펴보면 산출지역에 상관없이 각각의 지역에서 암석과 토양 토기가 모두 서로 다른 분포도를 갖고 있다. 특 히 암석, 토양, 토기에 있어서 CaO와 Na2O의 상대 적인 함량변화가 큰 것은 이들 두 원소가 산화환경하 에서 다른 원소들에 비해 이동성이 크기 때문에 일어 난 것이다 (Perel'man, 1967).
그리고 Fig. 5에서 Fig. 7의 토양과 토기만의 분포 도 특성을 서로 비교해 보면 발굴지역에 관계없이 비 교적 유사한 분포도 특성을 보여준다. 지역별로 다시
도토기의 태토(기원물질)산지를 추적하기 위한 지구화학적 응용연구 191
Vol. 19, No. 3, 2010
살펴보면, 경주지구(Fig. 5)의 경우, 전반적으로 토양 과 유약을 바르지 않은 토기는 비교적 유사한 주성분 조성비를 갖지만, 유약을 바른 토기(굵은 붉은선)는 CaO의 조성이 증가한 것으로 나타난다. 이는 유약에 의해서도 화학조성비가 변한다는 것을 지시해주는 것 이다. 아울러 경주지역 주변의 암석과 비교해 볼 때, 토기의 화학조성은 셰일보다는 이암과 유사한 주성분 화학조성을 갖고 있다. 경산지구와 함안지구의 암석, 토기, 토양에서의 화학조성도를 비교해보면, 암석의 분포도중 일부 구간에서는 토기 및 토양과 유사하지 만 전체적인 분포도에서는 서로 다른 양상을 보여주
고 있다. 따라서, Fig. 5에서 Fig. 7은 암석의 주성분 조성은 지역에 관계없이 동일지역의 조건하에서도 토 양과 전혀 다르다는 것을 잘 보여주고 있다. 반면에 토양과 토기는 채취 혹은 발굴지역에 관계없이 비교 적 유사한 분포도 특성을 갖고 있다. 이는 전혀 다른 지역에서 각각 채취된 토기와 토양의 주성분 자료만 을 사용했을 때에는 토기와 토양의 주성분 조성비가 유사한 경향을 보인다는 해석오류를 불러올 수 있음 을 지시해주는 것이다. 결론적으로 Fig. 5에서 7의 주성분 도면은 주성분조성만을 이용한 지구화학적 비 교방법은 태토와 토기간의 상호 연계성을 유추하기가 어렵다는 것을 제시해주고 있다.
경주, 경산 및 함안지구내 암석, 토양, 토기의 희 토류원소 분포도 특성: Lee et al. (2008)은 희토류 원소 분포도가 하상퇴적물의 근원지를 밝혀내는데 유 용하다고 보고하였다. 이는 희토류원소가 일반적으로 자연계에서 모두 3가로 존재하며 상호간에 물리적, 화 학적 성질이 아주 유사하고 따라서 지구환경에서 발 생된 모든 환경에서 규칙성을 가지고 거동하기 때문 에 동일기원물질일 경우, 본래의 희토류원소 분포도 는 거의 변하지 않는 지구화학적 특성을 갖는데 기인 된다.
Fig. 8에서 10은 암석, 토양, 토기에 대해 PAAS (Post Archean Australian Shale, Taylor and McLen- nan, 1985)로 규격화하여 이들의 희토류원소 분포도 특성을 지역별로 도시한 그림이다.
Fig. 8에서 보면 경주지역의 셰일과 이암 모두 Eu 의 현저한 부(-)의 이상을 갖고 있다. 그리고 셰일의 Fig. 5. Compositional variation map normalized by the
average crustal composition of the rocks, soils and earthenwares at Gyeongju area. In plotting the major element-normalized diagram, we used the major element composition of the crust by Taylor and McLennan (1985).
Fig. 6. Compositional variation map normalized by the average crustal composition of the soils and earthenwares at Gyeongsan area.
Fig. 7. Compositional variation map normalized by the average crustal composition of the soils and earthenwares at Haman area.
192 이승구·이길용·윤윤열·양명권·김규호·이성주·안상두
J. Petrol. Soc. Korea Fig. 8. PAAS (Taylor and McLennan, 1985)-normalized REE patterns of the shale and mudstones at Gyeongju area.
Fig. 9. PAAS-normalized REE patterns of the shale and mudstones at Gyeongsan area.
도토기의 태토(기원물질)산지를 추적하기 위한 지구화학적 응용연구 193
Vol. 19, No. 3, 2010
경우 크게 1) Sm과 Gd을 기점으로 경희토류 및 중 희토류가 약간 오목한 W형의 분포도 양상과 2) 경희 토류 혹은 중희토류의 분포도가 결핍된 양상의 2가지 희토류원소 분포도 특성을 보여준다. 이암의 경우 셰 일의 W형과 유사하면서 함량은 셰일에 비해 약한 높다. Fig. 8에서 경주지구의 토기와 토양은 거의 유 사한 분포도 양상을 갖는다. 이와 같이 유사한 분포 도 양상을 보여주는 것은 경주 토기가 분석에 사용된 태토와 동일한 물질이기 때문이다. 그리고 이와 같은 희토류원소 분포도의 유사성은 Fig. 5의 주성분 변화 도에서 볼 수 있었던 원소별의 불규칙한 변화와도 비 교된다. 반면에 경산지구와 함안지구의 토기와 토양 (Fig. 9-10)은 경주지구에 비해 희토류원소 분포도의 유사성이 떨어지며, 특히 중희토류 (Gd-Lu)에서 분포 도의 기울기가 서로 다르게 나타난다. 따라서 Fig. 5 에서 7의 주성분 변화도와 Fig. 8에서 10의 희토류원 소 분포도를 비교해보면, 희토류원소 분포도가 토기 와 태토간의 상관성을 보다 효율적으로 지시해주고 있다고 볼 수 있다.
경주, 경산 및 함안지구내 암석, 토양, 토기의 Sr, Nd 동위원소비 특성비교: Nd 모델연대라 함은 과거 에 형성된 모든 종류의 암석이나 광물은 형성초기시 에는 143Nd/144Nd 값이 동일하였다는 가정하에 암석의 연대값을 계산한 값이다. 따라서 동일기원의 암석이 라면, 거의 동일한 Nd 모델연대치를 보여줄 것이다.
Table 5의 셰일과 토양의 Nd 모델연대를 각각 지 역별로 살펴보면, 3개 지역 모두 암석과 토양 간에 연대값이 일치하지 않음을 알 수 있다. 이와 같이 서
로 다른 값을 갖는 것은 이들의 퇴적기원물질이 기본 적으로 서로 다를 뿐만 아니라 퇴적시기도 다른데 기 인된 것으로 볼 수 있다.
그리고 토양의 경우, 동일지역의 산물인 검은색을 띤 안강점토 (Angang-black:)와 시제품인 Angang- arti의 Nd 모델연대는 1,016 Ma에서 1,096 Ma로 비 교적 유사한 값을 갖는다. 특히 동일지역의 생산품이 며 단지 유약처리의 유무차이인 Gyeongju-E-1과 Gywongju-E-2의 Nd 모델연대는 서로간에 일치하는 데, 이는 동일 태토로부터 동일시기에 수비과정을 거 쳐 생산되었음을 지시해주는 하나의 증거가 될 수 있 다고 본다. 또한 다른 지역에 비해 원료와 생산품과 의 관계가 비교적 명확한 경주지역의 토기와 토양에 서의 Nd 모델연대를 비교해 보면 각각 약 9.8억년과 약 10.5억년으로 거의 유사하다. 반면에 함안지역과 경산지역의 토양의 Nd 모델연대는 각각 860 Ma와 663 Ma로 서로 다르다. 경산지구는 각각 토양이 6.6 억년 토기가 11억년으로 큰 차이를 보여준다. 이와 같은 모델연대는 각각의 지역의 토양들이 서로 다른 기원물질의 암석으로부터 유래되었음을 지시해주는 것이다. 따라서 비록 소량의 시료를 가지고 비교한다 할지라도 경주지구의 토양과 토기는 연관성이 깊고, 경산지구의 토양과 토기는 연관성이 미약하다고 해석 할 수가 있다.
Sr 동위원소와 Nd 동위원소를 이용하면 서로 다른 종류의 지질시료간의 동질성 혹은 혼합을 판단할 수 있다. Fig. 11은 경주, 경산, 함안지구내 암석, 토양, 토기의 Sr 동위원소와 Nd 동위원소의 상관관계도이 Fig. 10. PAAS-normalized REE patterns of the shale and mudstones at Haman area.
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J. Petrol. Soc. Korea 다. Fig. 11에서 볼 수 있는 바와 같이, 셰일의 Nd
동위원소비 값은 지역에 따라 크게 다른 것으로 나타 난다. 그리고 Fig. 11의 경주 안강점토와 토기의 Nd 동위원소와 Sr 동위원소가 거의 동일한 지점에 놓이 는 데, 이는 동일 토양으로부터 구워진 토기는 완성 된 후에도 두 시료간의 동위원소비가 변하지 않는다 는 것을 지시해주는 것이다. 따라서 경주 안강점토와 토기의 Nd 모델 연대의 유사성을 함께 고려해 볼 때, Sr과 Nd 동위원소비 자료는 두 시료가 동일물질이라 는 가능성을 지시해주고 있는 것으로 해석할 수가 있 다. 그러므로 Sr과 Nd 동위원소 자료 또한 토기의 태토 추적의 좋은 지시자가 될 수 있다고 판단된다.
안강점토를 기준으로 한 경주, 경산, 함안지구의 암석, 토양, 토기의
희토류원소 분포도 특성비교
함안, 경산지구의 토기와 그 주변의 토양을 토대로 한 지구화학적 자료검토에서는 서로의 상관성이 미약 하였다. 이는 적어도 채취된 토기와 주변 토양이 서 로 다른 물질이라는 것을 지시해주는 것이다. 반면에 경주와 같이 생산태토와 그 토기를 토대로 한 지구화 학적 검토에서는 희토류원소 분포도에서 매우 밀접한
관계를 유추할 수가 있었다. 따라서 함안 및 경산지 구의 토기에 대해 전혀 기원이 다른 안강점토를 토대 로 규격화하였을 때의 희토류원소 분포도는 실제로 토기의 산지 추적에 희토류원소가 유용하게 사용되어 질 수 있는지를 판단해 볼 수 있는 자료가 될 것이 다. Fig. 12로부터 13에서는 안강점토의 화학조성을 기준자료로 하여 토기의 화학조성변화를 검토하고자 하였다.
Fig. 12는 경주, 경산 및 함안지구의 암석들을 안강 점토로 규격화한 도면이다. Fig. 12를 보면 안강점토 의 값(그림의 굵은 수평선)과 비교해서 경주 노당리 의 셰일 두종류는 거의 수평을 이루고 있고 다른 하 나는 경희토류가 결핍되어 있다. 경주 화산리의 이암 또한 거의 수평으로 분포하지만, 갑산리 셰일의 희토 류원소 분포도는 수평으로부터 벗어나 있다. 경산과 함안의 셰일 또한 중희토류의 분포도에 있어서 많이 벗어나 있다. 이 자료만으로 판단해 볼 때, 갑산리에 분포하는 셰일 혹은 화산리의 이암이 안강점토의 원 재료가 존재할 가능성이 크다고 판단된다. 그러나 동 위원소 자료와 같이 비교해 볼 때, 이암의 경우 Nd 모델연대가 큰 차이가 있고 아울러 Fig. 12b에서 볼 때 비록 기준선과 수평선을 이루고 있지만 1로부터 벗 어나 있기 때문에 동일기원이라 보기에는 무리가 있다.
Fig. 11. 87Sr/86Sr vs. 143Nd/144Nd from the rocks, soils and earthwares at Gyeongju, Gyeongsan, Haman area.
도토기의 태토(기원물질)산지를 추적하기 위한 지구화학적 응용연구 195
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Fig. 13은 Fig. 12와 마찬가지로 경주, 경산, 함안 지구의 토기와 토양을 안강점토로 규격화한 도면이 다. Fig. 13b을 보면 경주지역의 토양들은 안강점토 와 거의 일치하는 경향을 보여준다. 이는 안강점토가 경주지역 토양(점토)들의 혼합물이기 때문에 이와 같 은 결과가 나온 것으로 판단된다. 반면에 기준안강점 토와 관련된 토양으로부터 경주지구에서 생산되었을 것으로 판단되는 토기류의 희토류원소 분포도를 보면 경희토류(La-Eu)은 거의 1에서 수평값을 보여주지만, 중희토류에서는 분화(분산)되는 경향을 보여준다 (Fig.
13a). 그리고 경산토기는 1.5배의 함량을 가지면서 수 평값의 경향을 보인다. 이와 같은 경향은 경산 토기 의 원재료가 안강점토를 만든 원재료(즉 암석)와 재 료과학적 특성에 있어서 유사하였을 가능성을 지시해 주는 것이다. 반면에 함안 토기 및 함안 토양은 안강 점토와는 상관관계가 없음을 명확히 지시해주고 있
다. 이는 희토류원소 지구화학이 토기와 태토의 동질 성 규명 뿐만 아니라 태토의 원산지를 추적하는 데 있어서 다른 지구과학적 혹은 지구화학적 요인보다 유용함을 지시해주는 것이라 판단된다.
요약 및 결론
도토기의 기원물질 즉 태토를 유추해내기 위한 지 구과학적 연구기법을 도출하기 위해 경주지구, 경산 지구 및 함안지구의 암석, 토양 및 이들 지역에서 생 산된 토기를 토대로 시범연구를 수행하였다. 연구결 과에 의하면, 비록 분석한 개체수가 적었지만 동일지 역에서 산출된 토양과 암석이라 할지라도 주성분원소 의 함량변화폭은 넓게 나타나, 주성분 조성을 이용한 상호연관성 유추는 어려운 것으로 나타났다. 반면에, 토기의 경우 암석이나 토양에 비해 지역에 관계없이 Fig. 12. Angang-clay normalized REE patters of the rocks at Gyeongju, Gyeongsan and Haman area.
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J. Petrol. Soc. Korea 비교적 균질한 화학조성을 갖는데, 이는 이들 토기들
의 주성분조성이 균질화된 점토로부터 만들어졌음을 지시해준다고 볼 수 있다. 희토류원소는 평균지각조 성으로 규격화하였을 경우, 토기와 토양은 비교적 동 일한 분포도를 갖고 있음을 확인할 수가 있었다. 특 히 태토를 알고 있는 경주지역의 토기는 다른 지역의 태토 및 토기에 비해 태토와 토기간의 희토류원소 분 포도에 있어서 일치성이 강하였다. Sr과 Nd 동위원소 의 경우, 지역에 따라 암석내 두 동위원소비가 서로 다른 값을 가지면서 분포하였다. 그러나 일부 토양과 토기에서는 거의 일치되는 Sr, Nd 동위원소 값을 보 여주는데, 이는 동일기원일 경우 단순한 가열작용에 의해 동위원소비가 변하지 않은 다는 것을 지시해주 는 것으로 볼 수 있다. 암석, 토양, 토기의 선정에 있 어서 비록 제한된 시료만을 이용하였지만, 이 연구결
과 희토류원소 지구화학과 Nd, Sr 동위원소 지구화학 의 연구기법이 고대토기와 같은 고고학적 유물의 기 원물질 즉 생산토양 즉 생산지를 찾아내는 데 있어서 유용하다는 것을 확인할 수가 있었다.
사 사
본 연구는 한국지질자원연구원 수탁사업인 ‘동위원 소와 희토류원소를 이용한 고대 도토기의 지구화학적 분석 연구’ 과제의 일환으로 수행되었으며, 일부는 한 국지질자원연구원의 창의연구사업인 “지구행성 진화 추적 원천지질기술개발” 연구사업의 지원을 받아 수 행되었다. 그리고 심사과정에 있어서 많은 유익한 조 언을 해주신 정연중 박사님과 홍세선 박사님께 깊은 사의를 표한다.
Fig. 13. Angang-clay normalized REE patters of the soils and earthwares at Gyeongju, Gyeonggui, and Haman area.
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2010년 5월 10일 접수 2010년 5월 12일 심사개시 2010년 7월 16일 채택
