MOCVD 0 n É® z º V R ËX ê sc Ü R Bi 2 Te 3 õ m Í Sb 2 Te 3 U c lT c l8 ý ºX ì Ä ¤V R Ë

(1)

MOCVD 0 n É® z º V R ËX ê sc Ü R Bi ² Te 3 õ m Í Sb 2 Te 3 U c lT c l8 ý ºX ì Ä ¤V R Ë

»+ ä 0 å · + ä 6 0 ÷ 7 B · L |U 4 w H · » . > ç ¡ ^∗

ô

Ç² D G õ < Æl Õ ü t ½ ¨" é ¶ ~ Ã Ì} F « Ñ ½ ¨G ' p' , " fÖ ¦ 130-650

®

£( å - ! H

¦ 9@ / < Æ § l / B N < ÆÂ Ò, " fÖ ¦ 136-791 (2006¸ 3 Z 4 7{ 9 ~ Ã Î6 £ §)

Bi

2

Te

3

x 9 Sb

2

Te

3

\ x ~ Ã Ì} ` ¦ trimethylbismuth, triethylantimony, x 9 diisopropyltelluride` ¦ 6

x # Ä »l F K5 Å q l © 7 £ x Ã ÌZ O Ü ¼ Ð (001) GaAs é ß & ñ l ó ø Í 0 A\ $ í © % i . $ í © ) a Bi-Te > ~ Ã Ì}

É

r 8 £ x © ½ ¨ ¸\ ¦ s À Ò 9 c-» ¡ ¤ ~ ½ Ó ¾ ÓÜ ¼ Ð C ¾ Ó ) a é ß & ñ e ` ¦ & ³p â x 9 X- r] X ì r$ 3 õ S X ½ + É Ã

º e % 3 . 2 " é ¶ _ step-flow + þ AI Ð $ í © s { 9 # Qz ¤6 £ §` ¦ ~ Ã Ì} _ ³ ð + þ A © ` ¦ ' a ¹ 1 Ïô Ç õ S X ½ + É Ã º e

% 3 . Bi

2

Te

3

~ Ã Ì} _ â Ä º Sb

2

Te

3

ü < H ² ú o Ã º¨ î ~ ½ Ó ¾ ÓÜ ¼ Ð $ í © 5 Å q ¸_ s ~ ½ Ó$ í s > r F < Ê` ¦ AFM ì

r$ 3 ` ¦ : x # S X % i . s Qô Ç \ P èF _ ] j ¸ / B N& ñ É r ~ Ã Ì} + þ A \ P Í ty è x 9 µ 1 Ï è _ ] j

\ V , o 6 £ x6 x| ¨ c Ã º e ` ¦ כ Ü ¼ Ð l @ / ) a .

PACS numbers: 68.35.Bs, 68.55.Jk

Keywords: Bi

2

Te

3

, Sb

2

Te

3

, \ P F « Ñ, MOCVD

I. " e Â ] Ø

Bi-Te > o½ + ËÓ ü t É r © : r H ~ ½ Ó\ " f Ä ºÃ ºô Ç \ P : £ ¤$ í ` ¦

Ð# & ³F @ /Â Òì r _ \ P Í ty è H s Ó ü t| 9 Ð ] j ¸÷ &

#

Qt ¦ e . \ P F « Ñ_ $ í 0 p x t Ã º (figure of merit) H Z (= α

²

σ/K; α = Seebeck > Ã º, σ = l ¸ ¸, K = \ P

¸ ¸)° ú כ [1]Ü ¼ Ð ³ ð & ³÷ & 9 ´ òÖ ¦ s Z } É r \ P è \ ¦ ] j

l 0 AK " f H Z ° ú כ` ¦ 7 £ x r & ô Ç . \ P $ í 0 p x t Ã

º\ ¦ þ j@ / o l 0 AK " f H Seebeck > Ã º x 9 l ¸ ¸

\

¦ ß ¼> ¦ 1 l x r \ \ P ¸ ¸\ ¦ > # ô Ç . Õ ª

Q \ P $ í 0 p x t Ã º\ ¦ ³ ð & ³ H l ¸ ¸ü < \ P ¸ ¸

H " f Ð 7 á x5 Å q& h : £ ¤$ í ` ¦ t ¦ e . 7 £ ¤, Ó ü t| 9 _ l

¸ ¸\ ¦ ß ¼> 1 l x r \ \ P ¸ ¸ ¸ 7 £ x > ) a .

s

Qô Ç s Ä » Ð 1950¸ @ / Bi-Te > \ P F « Ñ > hµ 1 Ï ) a s A

Ð é # Qo + þ AI _ \ P F « Ñ_ \ P $ í 0 p x É r 1 H ~ ½ Ó_ ° ú כ Ü

¼ Ð ] jô Ç÷ &# Q M ® o .

Hicks ü < Dresselhaus [2]\ _ K Z° ú כ` ¦ ¾ Ó © r v l 0 A ô

Ç D h Ðî r > h¥ Æ s è> h ) a s Ê ê : x& h \ P F « Ñ\ ¦ s 6

x ô Ç $ " é ¶ ½ ¨ ¸_ ½ ¨ Z° ú כ` ¦ ¾ Ó © r ~ ´ Ã º e H 0

p x$ í M :ë H \ B Ä º Ö ¸ µ 1 Ïy ' ÷ & ¦ e [3]. Venkata- subramanian1 p x É r [4] 2 " é ¶ _ Bi

2

Te

₃

/Sb

₂

Te

₃

í ½ ¨

∗

E-mail: [email protected]

¸\ ¦ ] j # Z° ú כs 2.4 t 7 £ x < Ê` ¦ z ´+ « >& h Ü ¼ Ð ] jr

% i . s [ þ t É r í ½ ¨ ¸_ ¿ ºa \ ¦ \ P ¸ ¸ x 9 l

¸ ¸\ ¦ { { © H í 7 H õ _ ¨ î ç H Ä »' Ð_ ¿ ºa

Ð ] jô Ç < ÊÜ ¼ Ð l ¸ ¸ H Ä »t ô Ç G \ P ¸ ¸\ ¦ % 3 ]

j # \ P $ í 0 p x t Ã º\ ¦ ß ¼> % i . s Qô Ç í ½ ¨

¸_ ] j ` ¦ 0 AK " f H ~ Ã Ì} + þ AI _ \ P F « Ñ $ í © l Z O s ì ø

Í× ¼r 9 כ ¹ . & ³F t Bi-Te> F « Ñ_ ~ Ã Ì} 7 £ x Ã Ìl Õ

ü

t É r Û ¼( ' a A, \ P 7 £ x Ã Ì, MBE, MOCVD 1 p x # Q t ~ ½ Ó Z O

[ þ t s 6 x ÷ &# Q M ® o . Õ ª × æ \ " f ¸ MOCVD [5,6]Z O É r Ã

º nm ¿ ºa _ · û ª É r Å Òl _ í ½ ¨ ¸ ] j \ & h ½ + Ë 9, ¢ ¸ô Ç ~ 1 > í ß \ O o 0 p x ô Ç $ í © l Z O s .

: r ½ ¨\ " f H Bi-Te > Ó ü t| 9 _ í ½ ¨ ¸_ ] j ` ¦ 3

l q& h Ü ¼ Ð Ä º Bi

₂

Te

3

x 9 Sb

₂

Te

3

\ x ~ Ã Ì} ` ¦ MOCVD Z O

Ü ¼ Ð 7 £ x Ã Ì % i . l ó ø Í_ ~ ½ Ó0 A x 9 $ í © : r ¸\ $ í

© ) a Bi

₂

Te

₃

x 9 Sb

₂

Te

₃

\ x ~ Ã Ì} _ ½ ¨ ¸& h : £ ¤$ í ` ¦

&

³p â x 9 X- r] X ì r$ 3 ` ¦ : x # ¶ ú ( R Ð ¤Ü ¼ 9 $ í ©

)

a ~ Ã Ì} _ ³ ð + þ A © É r AFM` ¦ s 6 x # ' a ¹ 1 Ï % i . s

Qô Ç z ´+ « >` ¦ : x # $ " é ¶ ½ ¨ ¸_ Bi-Te > \ P èF _ ]

j ¸/ B N& ñ ` ¦ 0 Aô Ç l ì ø Í/ B N& ñ ` ¦ S X w n ¦ % i .

II. ÷ m Ç] M öU ê s0 n É

Thomas Swan \ " f ] j ô Ç Ã º¨ î ì ø Í6 £ x ' a d MOCVD

© q \ ¦ s 6 x # © · ú \ " f Bi-Te > ~ Ã Ì} ` ¦ $ í © % i

-463-

(2)

Fig. 1. Schematic of MOCVD reactor for Bi-Te related thin films.

. Bi, Sb x 9 Te F K5 Å q Ä »l ½ ¨^ Ð Trimethylbismuth (TMBi), Triethylantimony (TESb), Diisoprophyle tel- luride (DiPTe)` ¦ 6 x % i Ü ¼ 9 ½ Ó : r ¸\ ¦ s 6 x # { 9 & ñ

: r ¸` ¦ Ä »t r ( . F K5 Å q Ä »l ½ ¨^ \ ¦ ì ø Í6 £ x ' a Ü ¼ Ð s 5 Å x r

v l 0 AK 4N í H ¸_ Ã º è\ ¦ Ã º è& ñ ] jl \ : x õ r Ê

ê 6 x % i . l ó ø ÍÜ ¼ Ð H [010] ~ ½ Ó ¾ ÓÜ ¼ Ð 4 ¸ s » 1 Ï ) a (001) GaAs é ß & ñ J ?s ( \ ¦ 6 x % i . : r z ´+ « >\ " f

6 x ô Ç ì ø Í6 £ x ' a _ ½ ¨ ¸\ ¦ Fig. 1 \ ? /% 3 . ì ø Í6 £ x ' a

É

r $ 3 % ò Ü ¼ Ð ] j ÷ &% 3 Ü ¼ 9 ¿ º > h_ < É Ê " f! s s' (suscep- tor)\ ¦ 6 x % i . RF ï{ 9 Ð \ P ÷ & H ' Í P : " f! s s'

H Ä »l F K5 Å q ½ ¨^ Ø æì r y \ P ì r K ÷ & ¸2 ¤ 400

^◦

C Ð Ä

»t r ( Ü ¼ 9 GaAs l ó ø Í` ¦ ¿ º P : " f! s s' \ 0 Au r &

\

x ~ Ã Ì} $ í © s { 9 # Q ¸2 ¤ % i . ¿ º " f! s s' s \

H $ 3 % ò Ü ¼ Ð ] j ) a ì r o @ /\ ¦ 0 Au r & " f! s s' _ : r ¸

" f Ð 1 l qw n & h Ü ¼ Ð ] j# Q | ¨ c Ã º e ¸2 ¤ % i . \ x ~ Ã Ì }

_ ¸$ í x 9 ¿ ºa _ ç H{ 9 $ í ¾ Ó © ` ¦ 0 A # $ í © × æ l ó ø Í

`

¦ ; ;y r r ( . $ í © ) a ~ Ã Ì} _ p [ j½ ¨ ¸ H È Òõ

& ³p â (Philips CM30)` ¦ s 6 x # ' a ¹ 1 Ï % i Ü ¼ 9,

$ í

© ) a ~ Ã Ì} _ © ` ¦ S X l 0 AK Cu-K

^α

1 X- c ` ¦

6 x # X- r] X ì r$ 3 ` ¦ % i . $ í © ) a ~ Ã Ì} _ ³ ð + þ

A © É r AFM (Atomic Force Microscope)` ¦ 6 x # ' a

¹ 1 Ï % i .

III. + s ÇÊ Ý õ m Í ß e È º

Fig. 2 H MOCVD Z O Ü ¼ Ð $ í © ) a Bi

2

Te

3

x 9 Sb

₂

Te

3

\

x ~ Ã Ì} _ X- r] X ì r$ 3 õ \ ¦ Ð# Å Ò ¦ e .

Bi

2

Te

3

_ â Ä º (006), (0015), (0018) s , Sb

²

Te

3

_ â Ä

º\ H (006), (009), (0012), (0015), (0018) _ r] X J

s Ð% i Ü ¼ 9 y y & ñ \ " f_ r] X y © ¸ q Ö ¦ É r ½ ¨

¸ (structure factor) Ð > í ß ) a JCPDS ° ú כõ ¸ ú { 9 u

% i . s õ H $ í © ) a ~ Ã Ì} s c-» ¡ ¤ Ü ¼ Ð C ¾ Ó$ í ` ¦

° ú

H é ß & ñ \ x ~ Ã Ì} e ` ¦ ´ ú K Å Ò ¦ e .

Fig. 2. XRD patterns of Sb

2

Te

3

and Bi

2

Te

3

epilayers.

: r z ´+ « >\ " f 6 x ô Ç l ó ø Í É r (001) GaAs \ " f 4 ¸ s

»

1 Ï ) a כ Ü ¼ Ð X- r] X ì r$ 3 r $ l ó ø Í` ¦ l Ö ¦ # Q ì

ø Í@ / ~ ½ Ó ¾ ÓÜ ¼ Ð 4 ¸ r r Ê ê l ó ø Í õ X- y t l \ ¦ θ - 2θ Ð r r ( Ü ¼ Ð r] X J ` ¦ % 3 ` ¦ Ã º e % 3 . s H

Ä º 8 + þ AI _ r « Ñ _ Ü ¼ Ð & ñ ` ¦ X- { 9 ~ ½ Ó

¾ ÓÜ ¼ Ð & ñ § > =K Å Ò# Q l M :ë H s . s H $ í © ) a \ x

~ Ã

Ì} _ a » ¡ ¤ ~ ½ Ó ¾ Ós l ó ø Í_ (001) & ñ õ ¨ î ' > $ í

© ÷ &% 3 6 £ §` ¦ _ p ô Ç .

Fig. 3 É r GaAs l ó ø Í0 A\ $ í © ) a Bi

₂

Te

₃

_ ¦ì r K 0

p x TEM ì r$ 3 õ s . Fig. 3\ " f l ó ø Í_ s » 1 Ï ~ ½ Ó0 A y

\ + þ A$ í ) a Û ¼9 \ _ 0 Au \ ¦ " é ¶ Ü ¼ Ð ³ ðr % i .

Bi

2

Te

3

_ a » ¡ ¤ ~ ½ Ó ¾ Ó © Ã º H 4.385 ˚ A Ü ¼ Ð GaAs _

© Ã º 5.653 ˚ A ü < 30 %_ s e 6 £ § \ ¸ Ô ¦ ½ ¨

¦ l ó ø Íõ ~ Ã Ì} _ > \ " f_ 1 ∼ 2nm & ñ ¸_ Ô ¦ç H{ 9 ô Ç 8

£

x s Ê ê\ H c-» ¡ ¤ Ü ¼ Ð ¸ ú & ñ § > = ) a 8 £ x © ½ ¨ ¸\ ¦ Ð# Å Ò ¦ e

. Bi

²

Te

3

_ c » ¡ ¤ ~ ½ Ó ¾ Ó_ © Ã º H 30.48 ˚ A Ü ¼ Ð Ð

¦÷ & ¦ e Ü ¼ 9 Te(1)-Te(1) -Bi-Te(2)-Bi-Te(1)-Te(1) _

"

é

¶ ½ ¨ ¸ Ð C \ P ÷ &# Q e [7]. # l " f Te(1) -Bi-Te(2)- Bi-Te(1) H y © ô Ç ½ + Ë` ¦ t H é ß 0 A ! s q Ð s é ß 0 A ! s q[ þ t

É

r " f Ð Te(1)-Te(1) ç ß \ ô Ç Van der Waals ½ + Ë` ¦

(3)

Fig. 3. TEM image of Bi

2

Te

3

/GaAs interface. The circle indicates the step site introduced by the mis-orientation bewteen the Bi

2

Te

3

film and GaAs substrate. Marker indicates 2 nm.

Fig. 4. AFM images of (a) Sb

₂

Te

₃

and (b) Bi

₂

Te

₃

films grown at 380

^◦

C. ¦ e . Õ ªa Ë >\ " f & h 8 £ x < Ê + þ AI \ ¦ Ðs H כ É r s Qô Ç

: r` ç \ l ô Ç כ Ü ¼ Ð ó ø Íé ß ) a .

Koma [8]1 p x É r $ í © ~ ½ Ó ¾ ÓÜ ¼ Ð Van der Waals ½ + Ë` ¦

¦ e H F « Ñ_ â Ä º q 2 ¤ ~ Ã Ì} õ l ó ø Íõ _ © Ã º _

s ß ¼ 8 ¸ \ x ~ Ã Ì} _ & ñ $ í É r Ä ºÃ º < Ê` ¦ \ V 8

£

¤ % i . : r z ´+ « > õ H s [ þ t _ \ V8 £ ¤` ¦ z ´ » ~ Ã Îg Ë > H כ Ü

¼ Ð, Van der Waals ½ + Ë\ _ K l ó ø ÍÜ ¼ Ð Â Ò' È Òõ

Fig. 5. (a) Schematics of [001] view of low indexed cubic crystal planes (b) microstructure of (001) GaAs surface tilted toward [010], and (c) step bunched surface struc- ture due to lateral growth anisotropy between (111)A and (111)B step.

0 A, & h 8 £ x < Ê 1 p x _ < Ê_ < Ê É r © Ã º_ s \ _

ô Ç Â Ò& ñ ½ + Ë 0 A 1 p x < Ê_ + þ A$ í s C F ) a õ #

.

Fig. 4 H 380

^◦

C \ " f $ í © ) a Sb

2

Te

3

x 9 Bi

2

Te

3

\ x

~ Ã

Ì} _ ³ ð + þ A © ` ¦ AFM Ü ¼ Ð ì r$ 3 ô Ç õ [ þ t s . ¿ º r

«

Ñ ¸¿ º r & h Ü ¼ Ð Ö ¦ õ ° ú É r + þ A © ` ¦ ? /% 3 .

p

r & h Ü ¼ Ð Ð ¤` ¦ M : Bi

²

Te

3

_ ³ ð + þ A © É r { 9 & ñ ~ ½ Ó ¾ ÓÜ ¼

Ð C ¾ Ó ) a _ Û ¼ (terrace)ü < Û ¼9 \ (step) + þ AI \ ¦ Ðs ¦ e

Ü ¼ 9 _ Û ¼ H ô ÇA á ¤ ~ ½ Ó ¾ ÓÜ ¼ Ð U ´> Z þ t # Q" f e H + þ A ©

`

¦ ? /% 3 . ì ø Í \ Sb

²

Te

3

_ â Ä º Bi

²

Te

3

\ " fü < H

² ú

o _ Û ¼_ + þ AI è Ô ¦ç H{ 9 t ë ß y _ + þ AI

\

¦ Ð# Å Ò ¦ e . ¿ º r « Ñ ¸¿ º\ " f 3 " é ¶& h Ù þ Ò q t$ í

\

l ô Ç $ 3 [ þ t s ½ + Ë^ ÷ & H + þ AI _ $ í © s 2 " é ¶& h

layer-by-layer + þ AI _ $ í © s s À Ò# Q & 6 £ §` ¦ · ú Ã º e

.

~ Ã

Ì} _ AFM ³ ð + þ A © É r : r z ´+ « >\ " f 6 x ô Ç l ó ø Ís (001) & ñ \ " f 4 ¸ s » 1 Ï÷ &% 3 l M :ë H \ è ß õ

Ð ó ø Íé ß ) a . : r z ´+ « >\ " f 6 x ô Ç zinc blende ½ ¨ ¸\ ¦ ° ú

H GaAs l ó ø Í_ (001) õ s Ö © H ± ú É r t Ã º\ ¦ ° ú

H [ þ t` ¦ ¨ î & h Ü ¼ Ð Õ ªo Fig. 5(a)ü < ° ú s ³ ðr ½ + É

(4)

Ð ½ ¨ì r ) a . GaAs l ó ø Í_ (001) s [110] ~ ½ Ó ¾ ÓÜ ¼ Ð ç ß

s » 1 Ï÷ &% 3 ` ¦ â Ä º l ó ø Í_ ³ ð É r ½ ¨ ¸& h Ü ¼ Ð (001) _

Û ¼ü < (111)A_ Û ¼9 \ Ü ¼ Ð ³ ðr | ¨ c Ã º e Ü ¼ 9 _ Û ¼ _

º, α H l ó ø Í_ l Ö ¦ # Q y ¸\ ¦ · p . : r z ´+ « >\ 6

x ô Ç l ó ø Í_ â Ä º [010] ~ ½ Ó ¾ ÓÜ ¼ Ð l Ö ¦ # Q4 R e Ü ¼ 9 s â Ä

º l ó ø Í_ ½ ¨ ¸ H Fig. 5(b) ü < ° ú s y _ ¨ î _ Û ¼ ü

< [110] ~ ½ Ó ¾ ÓÜ ¼ Ð + þ A$ í ÷ & H Û ¼9 \ É r (111)A, [-110] ~ ½ Ó

¾ ÓÜ ¼ Ð + þ A$ í ÷ & H Û ¼9 \ É r (111)B Ü ¼ Ð ½ ¨$ í ) a [9].

Fig. 4(a) \ " f Ð# t H Sb

2

Te

3

#

Q > h_ Û ¼9 \ [ þ t s µ 1 Ï Ð Ó ü # (step bunching) כ Ü

¼ Ð # . s â Ä º y + þ AI _ _ Û ¼\ ¦ Õ ª@ / Ð Ä » t

, Sb

²

Te

3

¸ H ~ ½ Ó ¾ Ó\ ß ¼> _ > r t · ú §6 £ §` ¦ _ p ¦ e . Õ ª

ô ÇA á ¤ ~ ½ Ó ¾ ÓÜ ¼ Ð | f y + þ A + þ AI _ _ Û ¼\ ¦ è q

כ

[-110] ~ ½ Ó ¾ Ó Ð É r â Ä º\ ¦ & ñ ô Ç כ s . Fig. 4(b)\

Ð Bi

₂

Te

3

~

½ Ó ¾ ÓÜ ¼ Ð | f y + þ A_ + þ AI \ ¦ Ðs ¦ e Ü ¼ 9 s H Ã º

¨ î

# Q .

IV. ~ ¿ W d l

~ Ã

Ì} É r c-» ¡ ¤ Ü ¼ Ð C ¾ Ó ) a é ß & ñ e ` ¦ X- r] X ì r$ 3 x 9

& ³p â ì r$ 3 ` ¦ : x # S X % i . ¢ ¸ô Ç \ x ~ Ã Ì} _

a » ¡ ¤ ~ ½ Ó ¾ Ó É r l ó ø Í_ a » ¡ ¤ ~ ½ Ó ¾ Óõ Ã º¨ î ` ¦ s À Ò% 3 Ü ¼ 9

~ Ã

Ì} ? /_ Te-Te ç ß _ Van der Waals ½ + ËÜ ¼ Ð K l ó

$ í

2

Te

3

x 9 Bi

2

Te

3

~ Ã Ì} _ ³ ð Ä

»Á º Ð K $ 3 ÷ &# Q& . s Qô Ç \ P èF _ ] j ¸ / B N& ñ É r

~ Ã

Ì} + þ A \ P Í ty è x 9 µ 1 Ï è _ ] j \ V , o 6 £ x6 x

| ¨

c Ã º e ` ¦ כ Ü ¼ Ð l @ / ) a .

P

c p 8 ý ò k >

: r ½ ¨ H õ < Æl Õ ü t Â Ò 21C á Ô : r w # Q ½ ¨> hµ 1 Ï

\ O

\ ¸ èF l Õ ü t > hµ 1 Ï \ O é ß _ ( ï× ¼ ñ 05K1501- 02010) t " é ¶ \ _ # ½ ¨÷ &% 3 Ü ¼ 9 s \ y × ¼w n m .

Y

c p w Ã U Ø ô

[1] D. R. Lovett, Semi-Metals and Narrow-Band Gap Semiconductors, (Pion Limited, London, 1977), p.

181. [2] L. D. Hicks and M. S. Dresselhaus, Phys. Rev. B 47, 631 (1993).

[3] M. S. Sander, R. Gronsky, T. Snads and A. M. Stacy, Chem. Mater. 15, 335 (2003).

[4] R. Venkatasubramanian, E. Siivola, T. Colpitts and B. Oïquinn, Nature 413, 597 (2001).

[5] A. Giani, A. Boulouz, F. Pascal-Delannoy, A.

Fousaram and A. Boyer, Thin Solid Films 315, 99 (1998).

[6] R. Venkatasubramanian, T. Colpitts, E. Watko, M.

Lamvik and N. El-Masry, J. Crystal Growth 170, 817 (1997).

[7] Y. Ueda, A. Furuta, H. Okuda, M. Nakatake, H.

Sato, H. Namatame and M. Taniguchi, J. Elec- tron Spectroscopy and Related Phenomena 101, 677 (1999).

[8] A. Koma, Thin Solid Films 216, 72 (1992).

[9] S. M. Hu, J. Appl. Phys. 45, 1567 (1974).

[10] Jin-Sang Kim, Jong-Hyeng Song and Sang-Hee Suh,

Materials Science in Semiconductor Processing 3,

201 (2000).

(5)

Structural Characteristics of Bi ₂ Te ₃ and Sb ₂ Te ₃ Films Grown on (001) GaAs Substrates Grown by Using MOCVD

Jeong-Hun Kim, Dae-Yong Jeong, Gi-Won Choi and Jin-Sang Kim

^∗

Thin Film Materials Research Center, Korea Institute of Science and Technology, Seoul 136-791

Byeong-Kwon Ju

Department of Electrical Engineering, Korea University, Seoul 136-791 (Received 7 March 2006)

Bi

2

Te

3

and Sb

2

Te

3

films were grown on (001) GaAs substrates by using the metal organic chemical vapor deposition (MOCVD) method. High resolution transmission electron microscopy (TEM) and X-ray diffraction (XRD) results revealed that the films had single-crystalline phases with a preferential c-orientation and with layered structures resulting from the Van der Waals bonding in these materials. The surface shapes of the Bi

2

Te

3

and the Sb

2

Te

3

films indicated that these films were grown in a two-dimensional step-flow growth mode. AFM showed that, contrary to the Sb

2

Te

3

films, the Bi

2

Te

3

films had a terrace width distribution, which might be related to the anisotropic growth rate in the crystal plane. We expect these results for thermoelectric materials to be applicable to thin-film cooling and power-generating devices.

PACS numbers: 68.35.Bs, 68.55.Jk

Keywords: Bi

2

Te

3

, Sb

2

Te

3

, thermoelectric material, MOCVD

∗

MOCVD 0 n É® z º V R ËX ê sc Ü R Bi 2 Te 3 õ m Í Sb 2 Te 3 U c lT c l8 ý   ºX ì Ä  ¤V R Ë

MOCVD 0 n É® z º V R ËX ê sc Ü R Bi 2 Te 3 õ m Í Sb 2 Te 3 U c lT c l8 ý   ºX ì Ä  ¤V R Ë

 »+ ä 0 å  · + ä 6 0 ÷ 7 B · L |U 4 w H ·  » . >  ç ¡ ∗

ô

 Ç² D G õ  < Æl Õ ü t  ½ ¨" é ¶ ~ Ã Ì}  F « Ñ  ½ ¨G ' p' , " fÖ  ¦ 130-650

®

£( å  - ! H



¦ 9@ / < Æ §   l      / B N  < ÆÂ Ò, " fÖ  ¦ 136-791 (2006¸  3 Z 4 7{ 9  ~ Ã Î6 £ §)

Bi

Te

x 9 Sb

Te

\ x  ~ Ã Ì}  `  ¦ trimethylbismuth, triethylantimony, x 9 diisopropyltelluride`  ¦   6

x #  Ä »l F K5 Å q l  ©  7 £ x  Ã ÌZ O Ü ¼ Ð (001) GaAs é ß   & ñ l ó ø Í 0 A\  $ í  ©  % i  . $ í  ©   ) a Bi-Te >  ~ Ã Ì}  

 É

r 8 £ x  ©  ½ ¨ ¸\  ¦ s À Ò 9 c-» ¡ ¤ ~ ½ Ó ¾ ÓÜ ¼ Ð C  ¾ Ó  ) a é ß   & ñ e  `  ¦     & ³p  â x 9 X-  r] X  ì  r$ 3   õ  S X    ½ + É Ã

º e  % 3  . 2 " é ¶ _  step-flow + þ AI  Ð $ í  © s  { 9 # Qz  ¤6 £ §`  ¦ ~ Ã Ì}  _  ³ ð  + þ A © `  ¦  ' a ¹ 1 Ïô  Ç   õ  S X    ½ + É Ã º e 

% 3  . Bi

Te

~ Ã Ì}  _   â Ä º Sb

Te

ü <  H ² ú o  Ã º¨ î ~ ½ Ó ¾ ÓÜ ¼ Ð $ í  ©  5 Å q  ¸_  s ~ ½ Ó$ í s   > r F  < Ê`  ¦ AFM ì 

r$ 3 `  ¦ :  x #  S X    % i  . s  Qô  Ç \ P    èF _  ] j ¸ / B N& ñ  É r ~ Ã Ì}  + þ A \ P   Í  ty    è  x 9 µ 1 Ï   è _  ] j





\  V , o  6 £ x6 x| ¨ c Ã º e  `  ¦  כ Ü ¼ Ð l @ /  ) a .

PACS numbers: 68.35.Bs, 68.55.Jk

Keywords: Bi

Te

, Sb

Te

, \ P   F « Ñ, MOCVD

I. " e Â ] Ø

Bi-Te >  o½ + ËÓ ü t É r  ©  : r   H ~ ½ Ó\ " f Ä ºÃ ºô  Ç \ P   : £ ¤$ í `  ¦



Ð#   & ³F  @ /Â Òì  r _  \ P   Í  ty   è   H s  Ó ü t| 9  Ð ] j ¸÷ &

#

Qt  ¦ e   . \ P   F « Ñ_  $ í 0 p x t Ã º (figure of merit)  H Z (= α

σ/K; α = Seebeck > Ã º, σ =   l    ¸ ¸, K = \ P 



  ¸ ¸)° ú כ [1]Ü ¼ Ð ³ ð & ³÷ & 9 ´ òÖ  ¦ s  Z  } É r \ P    è \  ¦ ] j





 l  0 AK " f  H Z ° ú כ`  ¦ 7 £ x r &   ô  Ç . \ P   $ í 0 p x t  Ã

º\  ¦ þ j@ / o l  0 AK " f  H Seebeck > Ã º x 9   l    ¸ ¸

\

 ¦ ß ¼>   ¦ 1 l x r \  \ P    ¸ ¸\  ¦   >  #   ô  Ç . Õ ª



Q  \ P   $ í 0 p x t Ã º\  ¦ ³ ð & ³   H   l    ¸ ¸ü < \ P    ¸ ¸



 H " f Ð 7 á x5 Å q& h   : £ ¤$ í `  ¦ t  ¦ e   . 7 £ ¤, Ó ü t| 9 _    l 



  ¸ ¸\  ¦ ß ¼>    1 l x r \  \ P    ¸ ¸ ¸ 7 £ x  >   ) a .

s

 Qô  Ç s Ä » Ð 1950¸  @ / Bi-Te >  \ P   F « Ñ > hµ 1 Ï  ) a s  A

 Ð é # Qo  + þ AI _  \ P   F « Ñ_  \ P   $ í 0 p x É r 1   H ~ ½ Ó_  ° ú כ Ü

¼ Ð ] jô  Ç÷ &# Q M ® o .

Hicks ü < Dresselhaus [2]\  _ K  Z° ú כ`  ¦  ¾ Ó © r v l  0 A ô

 Ç D h Ðî  r > h¥ Æ s   è> h  ) a s Ê ê   :  x& h   \ P   F « Ñ\  ¦ s  6

x ô  Ç $  " é ¶ ½ ¨ ¸_    ½ ¨ Z° ú כ`  ¦  ¾ Ó ©  r ~ ´ Ã º e    H  0

p x$ í M :ë  H \  B Ä º  Ö ¸ µ 1 Ïy    '  ÷ & ¦ e    [3]. Venkata- subramanian1 p x É r [4] 2 " é ¶ _  Bi

Te

/Sb

Te

 í    ½ ¨

E-mail: [email protected]



¸\  ¦ ] j   #  Z° ú כs  2.4 t  7 £ x  < Ê`  ¦ z ´+ « >& h Ü ¼ Ð ] jr 

% i  . s [ þ t É r  í   ½ ¨ ¸_  ¿ ºa \  ¦ \ P    ¸ ¸ x 9   l 



  ¸ ¸\  ¦ {  { ©    H  í 7 H õ     _  ¨ î ç  H  Ä »'   Ð_  ¿ ºa 



Ð ] jô  Ç < ÊÜ ¼ Ð   l    ¸ ¸  H Ä »t ô  Ç G  \ P    ¸ ¸\  ¦ % 3 ]

j #  \ P   $ í 0 p x t Ã º\  ¦ ß ¼>  % i  . s  Qô  Ç  í    ½ ¨



¸_  ] j  `  ¦ 0 AK " f  H ~ Ã Ì}  + þ AI _  \ P   F « Ñ $ í  © l Z O s  ì ø

Í× ¼r   9 כ ¹  .  & ³F  t  Bi-Te>  F « Ñ_  ~ Ã Ì}  7 £ x  Ã Ìl  Õ

ü

t É r Û ¼( ' a A, \ P 7 £ x  Ã Ì, MBE, MOCVD 1 p x #  Q t  ~ ½ Ó Z O

MOCVD 0 n É® z º V R ËX ê sc Ü R Bi 2 Te 3 õ m Í Sb 2 Te 3 U c lT c l8 ý ºX ì Ä ¤V R Ë

MOCVD 0 n É® z º V R ËX ê sc Ü R Bi ² Te 3 õ m Í Sb 2 Te 3 U c lT c l8 ý ºX ì Ä ¤V R Ë

»+ ä 0 å · + ä 6 0 ÷ 7 B · L |U 4 w H · » . > ç ¡ ^∗

Ç² D G õ < Æl Õ ü t ½ ¨" é ¶ ~ Ã Ì} F « Ñ ½ ¨G ' p' , " fÖ ¦ 130-650

£( å - ! H

¦ 9@ / < Æ § l / B N < ÆÂ Ò, " fÖ ¦ 136-791 (2006¸ 3 Z 4 7{ 9 ~ Ã Î6 £ §)

\ x ~ Ã Ì} ` ¦ trimethylbismuth, triethylantimony, x 9 diisopropyltelluride` ¦ 6

x # Ä »l F K5 Å q l © 7 £ x Ã ÌZ O Ü ¼ Ð (001) GaAs é ß & ñ l ó ø Í 0 A\ $ í © % i . $ í © ) a Bi-Te > ~ Ã Ì}

É

r 8 £ x © ½ ¨ ¸\ ¦ s À Ò 9 c-» ¡ ¤ ~ ½ Ó ¾ ÓÜ ¼ Ð C ¾ Ó ) a é ß & ñ e ` ¦ & ³p â x 9 X- r] X ì r$ 3 õ S X ½ + É Ã

º e % 3 . 2 " é ¶ _ step-flow + þ AI Ð $ í © s { 9 # Qz ¤6 £ §` ¦ ~ Ã Ì} _ ³ ð + þ A © ` ¦ ' a ¹ 1 Ïô Ç õ S X ½ + É Ã º e

% 3 . Bi

~ Ã Ì} _ â Ä º Sb

ü < H ² ú o Ã º¨ î ~ ½ Ó ¾ ÓÜ ¼ Ð $ í © 5 Å q ¸_ s ~ ½ Ó$ í s > r F < Ê` ¦ AFM ì

r$ 3 ` ¦ : x # S X % i . s Qô Ç \ P èF _ ] j ¸ / B N& ñ É r ~ Ã Ì} + þ A \ P Í ty è x 9 µ 1 Ï è _ ] j

\ V , o 6 £ x6 x| ¨ c Ã º e ` ¦ כ Ü ¼ Ð l @ / ) a .

, \ P F « Ñ, MOCVD

Bi-Te > o½ + ËÓ ü t É r © : r H ~ ½ Ó\ " f Ä ºÃ ºô Ç \ P : £ ¤$ í ` ¦

Ð# & ³F @ /Â Òì r _ \ P Í ty è H s Ó ü t| 9 Ð ] j ¸÷ &

Qt ¦ e . \ P F « Ñ_ $ í 0 p x t Ã º (figure of merit) H Z (= α

σ/K; α = Seebeck > Ã º, σ = l ¸ ¸, K = \ P

¸ ¸)° ú כ [1]Ü ¼ Ð ³ ð & ³÷ & 9 ´ òÖ ¦ s Z } É r \ P è \ ¦ ] j

l 0 AK " f H Z ° ú כ` ¦ 7 £ x r & ô Ç . \ P $ í 0 p x t Ã

º\ ¦ þ j@ / o l 0 AK " f H Seebeck > Ã º x 9 l ¸ ¸

¦ ß ¼> ¦ 1 l x r \ \ P ¸ ¸\ ¦ > # ô Ç . Õ ª

Q \ P $ í 0 p x t Ã º\ ¦ ³ ð & ³ H l ¸ ¸ü < \ P ¸ ¸

H " f Ð 7 á x5 Å q& h : £ ¤$ í ` ¦ t ¦ e . 7 £ ¤, Ó ü t| 9 _ l

¸ ¸\ ¦ ß ¼> 1 l x r \ \ P ¸ ¸ ¸ 7 £ x > ) a .

Qô Ç s Ä » Ð 1950¸ @ / Bi-Te > \ P F « Ñ > hµ 1 Ï ) a s A

Ð é # Qo + þ AI _ \ P F « Ñ_ \ P $ í 0 p x É r 1 H ~ ½ Ó_ ° ú כ Ü

¼ Ð ] jô Ç÷ &# Q M ® o .

Hicks ü < Dresselhaus [2]\ _ K Z° ú כ` ¦ ¾ Ó © r v l 0 A ô

Ç D h Ðî r > h¥ Æ s è> h ) a s Ê ê : x& h \ P F « Ñ\ ¦ s 6

x ô Ç $ " é ¶ ½ ¨ ¸_ ½ ¨ Z° ú כ` ¦ ¾ Ó © r ~ ´ Ã º e H 0

p x$ í M :ë H \ B Ä º Ö ¸ µ 1 Ïy ' ÷ & ¦ e [3]. Venkata- subramanian1 p x É r [4] 2 " é ¶ _ Bi

í ½ ¨

¸\ ¦ ] j # Z° ú כs 2.4 t 7 £ x < Ê` ¦ z ´+ « >& h Ü ¼ Ð ] jr

% i . s [ þ t É r í ½ ¨ ¸_ ¿ ºa \ ¦ \ P ¸ ¸ x 9 l

¸ ¸\ ¦ { { © H í 7 H õ _ ¨ î ç H Ä »' Ð_ ¿ ºa

Ð ] jô Ç < ÊÜ ¼ Ð l ¸ ¸ H Ä »t ô Ç G \ P ¸ ¸\ ¦ % 3 ]

j # \ P $ í 0 p x t Ã º\ ¦ ß ¼> % i . s Qô Ç í ½ ¨

¸_ ] j ` ¦ 0 AK " f H ~ Ã Ì} + þ AI _ \ P F « Ñ $ í © l Z O s ì ø

Í× ¼r 9 כ ¹ . & ³F t Bi-Te> F « Ñ_ ~ Ã Ì} 7 £ x Ã Ìl Õ

t É r Û ¼( ' a A, \ P 7 £ x Ã Ì, MBE, MOCVD 1 p x # Q t ~ ½ Ó Z O

[ þ t s 6 x ÷ &# Q M ® o . Õ ª × æ \ " f ¸ MOCVD [5,6]Z O É r Ã

º nm ¿ ºa _ · û ª É r Å Òl _ í ½ ¨ ¸ ] j \ & h ½ + Ë 9, ¢ ¸ô Ç ~ 1 > í ß \ O o 0 p x ô Ç $ í © l Z O s .

: r ½ ¨\ " f H Bi-Te > Ó ü t| 9 _ í ½ ¨ ¸_ ] j ` ¦ 3

l q& h Ü ¼ Ð Ä º Bi

\ x ~ Ã Ì} ` ¦ MOCVD Z O

Ü ¼ Ð 7 £ x Ã Ì % i . l ó ø Í_ ~ ½ Ó0 A x 9 $ í © : r ¸\ $ í

© ) a Bi

\ x ~ Ã Ì} _ ½ ¨ ¸& h : £ ¤$ í ` ¦

³p â x 9 X- r] X ì r$ 3 ` ¦ : x # ¶ ú ( R Ð ¤Ü ¼ 9 $ í ©

)

a ~ Ã Ì} _ ³ ð + þ A © É r AFM` ¦ s 6 x # ' a ¹ 1 Ï % i . s

Qô Ç z ´+ « >` ¦ : x # $ " é ¶ ½ ¨ ¸_ Bi-Te > \ P èF _ ]

j ¸/ B N& ñ ` ¦ 0 Aô Ç l ì ø Í/ B N& ñ ` ¦ S X w n ¦ % i .

Thomas Swan \ " f ] j ô Ç Ã º¨ î ì ø Í6 £ x ' a d MOCVD

© q \ ¦ s 6 x # © · ú \ " f Bi-Te > ~ Ã Ì} ` ¦ $ í © % i

. Bi, Sb x 9 Te F K5 Å q Ä »l ½ ¨^ Ð Trimethylbismuth (TMBi), Triethylantimony (TESb), Diisoprophyle tel- luride (DiPTe)` ¦ 6 x % i Ü ¼ 9 ½ Ó : r ¸\ ¦ s 6 x # { 9 & ñ

: r ¸` ¦ Ä »t r ( . F K5 Å q Ä »l ½ ¨^ \ ¦ ì ø Í6 £ x ' a Ü ¼ Ð s 5 Å x r

v l 0 AK 4N í H ¸_ Ã º è\ ¦ Ã º è& ñ ] jl \ : x õ r Ê

ê 6 x % i . l ó ø ÍÜ ¼ Ð H [010] ~ ½ Ó ¾ ÓÜ ¼ Ð 4 ¸ s » 1 Ï ) a (001) GaAs é ß & ñ J ?s ( \ ¦ 6 x % i . : r z ´+ « >\ " f

6 x ô Ç ì ø Í6 £ x ' a _ ½ ¨ ¸\ ¦ Fig. 1 \ ? /% 3 . ì ø Í6 £ x ' a

É

r $ 3 % ò Ü ¼ Ð ] j ÷ &% 3 Ü ¼ 9 ¿ º > h_ < É Ê " f! s s' (suscep- tor)\ ¦ 6 x % i . RF ï{ 9 Ð \ P ÷ & H ' Í P : " f! s s'

H Ä »l F K5 Å q ½ ¨^ Ø æì r y \ P ì r K ÷ & ¸2 ¤ 400

C Ð Ä

»t r ( Ü ¼ 9 GaAs l ó ø Í` ¦ ¿ º P : " f! s s' \ 0 Au r &

x ~ Ã Ì} $ í © s { 9 # Q ¸2 ¤ % i . ¿ º " f! s s' s \

H $ 3 % ò Ü ¼ Ð ] j ) a ì r o @ /\ ¦ 0 Au r & " f! s s' _ : r ¸

" f Ð 1 l qw n & h Ü ¼ Ð ] j# Q | ¨ c Ã º e ¸2 ¤ % i . \ x ~ Ã Ì }

_ ¸$ í x 9 ¿ ºa _ ç H{ 9 $ í ¾ Ó © ` ¦ 0 A # $ í © × æ l ó ø Í

¦ ; ;y r r ( . $ í © ) a ~ Ã Ì} _ p [ j½ ¨ ¸ H È Òõ

& ³p â (Philips CM30)` ¦ s 6 x # ' a ¹ 1 Ï % i Ü ¼ 9,

© ) a ~ Ã Ì} _ © ` ¦ S X l 0 AK Cu-K

1 X- c ` ¦

6 x # X- r] X ì r$ 3 ` ¦ % i . $ í © ) a ~ Ã Ì} _ ³ ð + þ

A © É r AFM (Atomic Force Microscope)` ¦ 6 x # ' a

¹ 1 Ï % i .