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Heilianthus annuus에 의한 오염된 하천에서의
Phytoremediation 에 관한 연구
최 문 술
군산대학교 해양과학대학 해양생명과학부
A Case Study on Phytoremediation in Polluted Stream by
Heilianthus annuusMOON-SUL CHOI
Major in Aquaculture & Marine Bio-technology College of Ocean & Technology Kunsan National University, Gunsan 573-701, Korea
본연구는비교적저농도로오염된하천수를대상으로 phytoremediation 기법으로정화방안을제시하고자수행되
었다. 온실에식물반응조를설치하여해바라기일종인 Heilianthus annuus의성장에따라영양염의처리량을산정 하였다. 또한현장적용성을검토하기위하여H. annuus을식재한인공부도(artificial floating island)를관개수로에 설치하여식물의질소, 탄소및수소함유량증가를확인하였다. 실험결과 7월부터 9월에이르기까지유입수용존 무기질소(DIN)의농도를 28.5~199.2 mg/l, 유입수용존무기인(DIP)의농도를 13.3~25.4 mg/l까지변동시켰을때,
농업용수기준보다매우높은고농도임에도, 식물체의성장장해는나타나지않았다. 이때 DIN 제거율은평균 3일의 체류시간에서 81.7~98.6%였으며, DIP 제거율은 81.9~98.4%로나타났다. 또한효율적인처리기간은 48시간으로확 인되었다. 인공부도에식재한 H. annuus의질소, 탄소및수소의함유량을보면질소의경우줄기에서 3.2~7.8%,
뿌리에서 3.0~6.3%를보였다. 탄소는줄기에서 40.1~57.7%, 뿌리에서 43.4~53.8%의함유량을보였다.
This is the research to prepare a purification program for relatively less polluted stream by using phy- toremediation. We calculated a treatment amount of nutrients followed by growth of Helianthus annuus (a kind of sunflower),setting up the plant reactor in the hothouse. Moreover, to investigate a field applicability, we could find increased contents of nitrogen, carbon and hydrogen in plants by setting up a H. annuus planted arti- ficial floating island in an irrigation canal. When we changed the dissolved inorganic nitrogen(DIN) con- centration of the influent from 28.5 to 199.2 mg/l and the dissolved inorganic phosphorus(DIP) concentration of the influent from 13.3 to 25.4 mg/l, growth disorder has not appeared though it is much higher than the cri- terion of water for irrigation. In this case, the removal rate of DIN was 81.7~98.6%, and that of DIP was 81.9~98.4% in 3 days stay on average. It has appeared that the efficient hydraulic retention time(HRT) was 48 hours. The following contents of nitrogen, carbon and hydrogen of H. annuus appeared in the artificial float- ing island: nitrogen was 3.2~7.8% in the trunk and 3.0~6.3% in the root. Carbon was 40.1~57.7% in the trunk and 43.4~53.8% in the root.
Keywords: Watertreatment, Phytoremediation, Helianthus annuus
서 론
부영양화된수역의수질을정화하는데에는원천적으로유입수 의완벽처리가가장바람직하다. 그러나완벽한처리는여러가지
여건으로보아사실상불가능하여악화된호수의수질을직접정 화하는방법을강구해야만 될것이다. 이를위해비교적비용이
적게소요되고친환경적인공간을제공하는식물을이용한처리
방법을모색하고자한다.
Phytoremediation은오염된토양이나침전물, 또는오염하수나
저농도의폐수를처리하는데있어식물을이용하는것을뜻한다.
이방법은오염된지역을효과적, 저비용으로처리할수있으며,
특히비교적저농도로오염된하천수나호소수의오염정화를위 한수처리대안으로써급부상하고있다.
일반적으로식물들은 bioremediation인재래적인수처리방법에 사용되는미생물보다도더높게오염된지역에서도살아남아처 리능력을유지할수있다. Phytoremediation은석유화학물질, 염소
*Corresponding author: [email protected]
생물의활성을자극시킬수있으며깊게뿌리를내린식물은토 양을안정하게한다. 수처리진행도중상당한양의물이증산에 의해소모되는데이런증산작용은화학물질의토양침투를막고 식물로의흡착을더욱용이하게할수있다(Jerald et. al., 1995).
식물을이용한여러가지환경처리방법은환경친화적처리방 법으로분류될수있는데, 국제적으로과거 1970년대의연구단
계를지나오스트리아, 뉴질랜드등에서부레옥잠이나갈대등을
이용하고, 중국에서는벼재배에의한수질정화(Ziqing et al., 1992)
를일본에서는사상조류에 의한수질정화(Aizaki, 1980)를, 그리 고미국에서는특정폐기물을육상식물인포플러를이용하여수질 을효과적으로정화시킨보고가있다(Paterson and Schnoor,1992).
또한 TCE(trichloroethylene)를제거하기위한많은연구사례중 포플러를이용해처리한보고(Gordon, 1997)가있으며, PCB(poly chlorobiphenyl)를제거한보고도(Donnelly et al., 1994) 있다. 특
히방사선에오염된토양이나물로부터방사선동위원소를축적
하기위해식물을이용한다수의연구사례가있다(Thiry et al.,
2002a; Victorova et al., 2000b; Zhu and Shaw, 2000c).
한편, 우리나라에서도식물을이용한수처리시스템에대한국가 적인투자와관심이점점고조되고있으나아직은소규모에머물 러있다. 연구기관이나학교등관련기관에서이러한수처리시스
템의기초성능과적용가능성을모색하고있으며관련업체가사 업을행하고있다. 몇가지예를보면, Hibiscus canabinas를이용 한 Cd, Cr, Cu, Ni 및 Zn 등의중금속제거에대한연구(최와임,
2004)와H. canabinas를이용한영양염및중금속제거에대한연
구(손, 2004)가있다. 또한농어촌진흥공사에서는갈대를이용한
수처리연구를수행하고있으며, 여러환경연구기관등에서다양 한수생식물을이용하여이와비슷한연구를진행중에있다. 대 전광역시는탑천인근에자연친화적인공습지를설치하였으며, 이
미그현황이잘알려져있는시화호의경우시화호로유입되는 하천인안산천, 화정천, 반월천, 동화천그리고삼화천유역에인
공습지를설치하여오염을정화하겠다는환경부의발표가있었다.
관련업체로는주식회사아썸에서인공부도를제작하여판매하고있다.
한편, 새만금간척에따라형성될새만금호의 수질개선책으로
phytoremediation기법이추진되고있으며, 이는시화호의전철을
되밟지않도록할수있는가장경제적이며 가능성있는방법으 로제안되고있다. 그러나 phytoremediation은아직도광범위하게
이용되고있지는않다. 이는재래적인수처리방법보다도많은처
리시간이요구되며수처리도중토양이오염될수있다는단점이 있기때문이다.
본연구는새만금수역의수질을효과적으로관리하기위하여 동진강과만경강을통하여유입하는공장폐수와농업배수및생 활하수로인해오염된하천수정화방안을마련하고자시도되었 다. 또한본연구에서제안하는방법을통해일련의수질정화방
법중많은수량을처리할수있으며 2차오염을최소화하는자
연친화적처리방법을확립하고자하였다. 대상식물종으로는해
바라기일종인H. annuus를이용하였는데이종은체르노빌원전
많은물량을처리할수있는H. annuus를선택하였고H. annuus가 제거할수있는질소와인의농도및양을산정하였다.
재료 및 방법 온실실험
깊이 30 cm, 폭 30 cm, 길이 400 cm의반응조(Fig. 1)를제작하
였다. 유입되는우수및증발등에의한오차를줄이고자아크릴 재질로된상자를안착시킨다음검은색의비닐로포장하였다. 실 험식물외의기작인미생물에의한처리, 화학흡착에의한농도 감소및증발등에농도변화를보상하기위해식물을식재하지 않은대조군의반응조를운영하였으며대조군의감소량을실험군 의제거량에서감하였다.
배수를원할하게하기위하여유입부와유출부의구배를 1/250
으로한다음일반농가의양액재배의배지로활용중인펄라이트 를이용하여 H. annuus의뿌리를활착시켰다. 본실험을위해서 파종, 육묘및정식의단계를거쳤다. 시중에서구매한씨앗은조 그마한포트에서정식에이르는육묘의단계까지성장시켰으며,
길이가 15~20 cm에도달했을때반응조에H. annuus를 20 cm간 격으로 18주를정식하였다. 이때유입수량은일정한총량을연속
적으로주입시키되일사량이많은오전 10시부터오후 5시까지는
유입수량을보다많이하였고, 그이후의일사량이적은시간에는
유입수량의양을적게조절하였다. 채수는매일오후 6시에실시 하였으며질소와인을대상으로분석하여처리효과를조사하였다.
유입수의용존산소 농도는근부의호흡등을위해 6.5 mg/l을
상회시켜반응조내의배지를호기성으로유지시켰다. 재순환시에 제거되는흡수와증산에의해제거되는수량을산정하였고이를 이용하여반응조에서제거되는질소와인의양을계산하였다.
시험수로이용한합성폐수는질소와인의농도를조절하기위 해서양액재배에서이용하고있는양액조성비로조제하였다. 양
액이혼합되는재순환수조에서시약의침전과응결을방지하기위 해다량원소(A용액)와미량원소(B용액)로구분하여 Table 1과같 은방식으로제조하여 A용액과 B용액을 2:1의비율로급액하였 다. H. annuus의성장단계에따라높은농도의질소나인이유지
되도록급액을하였다. 유량은변동 없이균일하게 총 930 ml/
tree · day로하였으며 3일동안의평균유입수농도, 유출수농도, 유
입부하량, 제거량및제거율을조사하여차수별로정리하였다.
한편 7월 3차실험의경우는 4일이후의처리능을알아보기위
해하루실험기간을연장해보았으며 8월 1차의경우에는일기 불순으로 3일간실험하였다.
인공부도(Artificial Floating Island) 실험
인공부도는 H. annuus의온실실험결과질소와인등영양염 처리능을확인하고저오염수인농수로에부도(floating island)의
형태로설계·제작설치하였다(Fig. 2). 길이 1.8 m, 폭 0.9 m의인
공부도를설치운영하였으며, 농수로의 유동성때문에수질분석
대신H. annuus의탄소질소및수소함량을분석하였다. 식재된 식물의뿌리가항상수면에유지되도록하기위하여원통형의 PVC
관을격자형태로설치하였고그사이의충진재는가벼운 PE 재 질을이용하였다. 강우및바람에의해쓰러지는현상을방지하기
위해식물지상부가 0.1 m까지인공부도내부에잠기게하였다.
Fig. 1. Flow sheet for phytoremediation (A) a front view and (B) a plane figure.
Table 1. The composition of synthesized culture solution Solution Materials Unit(g/l)
A
NH4NO3 9
KNO3 68.2
Ca(NO3)·4H2O 56.7
Fe(EDTA) 3.2
B
MgSO3·7H2O 29.4 KH2PO4 24.6 MnSO4·4H2O 0.72 ZnSO4·7H2O 0.52 H3BO3 0.74 CuSO4·5H2O 0.075 Na2MoO4·2H2O 0.126
Fig. 2. The artificial floating island in an irrigation canal.
도페놀법에의한암모니아질소(NH4+-N), 에브럴노리스법에의
한아질산질소(NO2−-N), 구리-카드뮴환원법에의한질산질소
(NO3−-N)를구해그의합을 DIN으로하였다. 이때유입수의농도
를일정하게하기위한전도도의조정은 YSI model 30/10을이
용하였다. 식물체의탄소질소및수소함량은 dry oven에서건조
한시료를마쇄하여 Element analyser(EA 1110, CE instruments, Italy)로정량분석하였다.
결 과
본연구는하천의오염및호소의부영양화를유발할수있는
DIN과 DIP의효과적제거를위하여수행하였다. 실험대상식물
은해바라기의일종인 H. annuus이며계절적으로대사활동이왕 성한 7월에서 9월까지수행하였다. H. annuus는심근성의뿌리를
가지고있어 rhizosphere의범위가넓고다른식물에비하여보다
많은오염물을제거할수있다. 또한호소나하천등에실질적으 로적용가능성을검증하기위해농수로에해바라기를식재한인 공부도(artificial floating island)를설치하고이의성장에따라생
(Table 2, Fig. 3). 성장단계별유입수 DIN의농도는 28.5~199.2mg/l
까지조절 하였으며, 정량적인유입양은 1828.7~12784.3 mg/m2
였다. 이와같이고농도로주입한이유는오염된현장으로의적용
가능성을시험하기위한것으로 Haper(1978)가규정한부영양화
호소수의기준인 2690µg/lN 보다 10배에서 100배이상높은농
도에노출시켰다. 또한우리나라호소수질환경기준에서등급인 1.0 mg/l 보다약 28에서 200배정도높은농도이다.
월별제거율은 7월평균 97.2%이며, 8월은평균 86.4%, 9월은
평균 87.6%로나타났다. 실험차수별 DIN의일평균제거량을보면
7월 1차시기에는 809.3 mg/m2·day이며제거율은 32.9%였다. 2차 시기의일평균제거량은 677.9 mg/m2·day이며제거율은 32.8%였 다. 3차시기의 일평균제거량은 455.0 mg/m2·day 이며 제거율은
24.7%였고, 4차시기의일평균제거량은 455.0 mg/m2·day이며제거
율은 31.2%였다. 8월 1차시기의일평균제거량은 3013.6 mg/m2·day
이며제거율은 43.7%였으며, 2차시기의일평균제거량은 2804.9 mg/
m2·day이며제거율은 30.0%였다. 3차시기의일평균제거량은 2434.3 mg/m2·day이며제거율은 27.3%였다. 9월 1차시기의일평균제거 량은 3735.0 mg/m2·day이며제거율은 29.2%였다.
Table 2. Removal amount and rate of nutrient by Helianthus annuus.
Period DIN DIP
Influent quantity
(mg/m2·day) Removalquantity
(mg/m2·day) Removal rate
(%) Influent quantity
(mg/m2·day) Removalquantity
(mg/m2·day) Removal rate (%)
Jul. I
9 2461.7 1247.4
10 1452.8 59.0 888.4 71.2
11 757.6 30.7 247.3 19.8
12 217.6 8.8 92.8 7.4
Total 2428.0 98.6 1228.5 98.4
Average 809.3 409.5
Jul. II
12 2068.5 862.4
13 900.0 43.5 572.8 66.4
14 841.2 40.6 157.8 18.2
15 292.5 14.1 106.9 12.3
Total 2033.7 98.3 837.5 97.1
Average 677.9 279.2
Jul. III
20 1844.0 862.4
21 839.9 45.5 397.9 46.1
22 493.0 26.7 148.5 17.2
23 308.9 16.7 105.3 12.2
24 178.0 9.6 193.4 22.4
Total 1819.8 98.6 845.1 97.9
Average 455.0 211.3
Jul. IV
25 1828.7 854.7
26 1038.7 56.7 482.8 56.4
27 379.9 20.7 167.2 19.5
28 290.9 15.9 147.8 17.2
Total 1709.5 93.4 797.8 93.3
Average 569.8 265.9
H. annuus의 DIN 일별제거율을 보면 7월 첫째 날에는 43.5~59.0%의제거율을보였으며, 둘째날에는 20.7~40.6%, 셋째
날에는 8.8~15.9%를보였다. 8월첫째날에는 26.2~71.5%, 둘째
날에는 15.9~27.0%, 셋째날에는 19.8~28.5%였다. 9월첫째날에 는 38.2%, 둘째날에는 27.8%, 셋째날에는 21.5%로나타났다.
실험결과반응 2일째의제거율이 7월에는 72.2~89.7%, 8월에는
53.2~87.4%, 9월에는 66.0%로나타나, 효과적인제거율을고려하 여볼때 HRT이 2일정도가알맞은것으로확인되었다.
한편 7월 3차의경우식물의활성을감안하여다른실험기간보
다하루가길어더많은처리효과를기대하였으나그렇지못하였 으며 8월 1차의경우엔바람등일기불순으로 3일간의실험기간
의결과였다.
용존성 무기인(DIP)
용존성무기인실험은용존성무기질소의실험과같은날짜에 채수하여동시에실험하였다. 실험초기에서부터말기에이르기까
지성장단계별로유입수 DIP의농도는 13.3~25.4 mg/l까지조 절하였으며, 이에따른정량적인유입양은 854.7~1626.5 mg/m2
였다(Table 2, Fig. 4). 이와같이고농도로주입한이유는오염된
현장에의적용가능성을시험하기위한것으로 Haper(1978)가규 정한부영양화호소수의기준인 77µg/lP 보다 172배에서 324배 이상높은농도에노출시켰다. 이는우리나라호소수질환경기준에 서등급인 0.1 mg/l보다약 13에서 25배정도높은농도이다.
월별제거율은 7월평균 96.72%이며 8월은 평균 86.2%, 9
월은 평균 85.7%로 나타났다. 차수별 DIP의 일평균제거량을
보면 7월 1차시기에는 409.5 mg/m2·day이며제거율은 32.8%
였다. 2차시기의 일평균제거량은 279.2 mg/m2·day이며제거율 은 32.4%였다. 3차시기의일평균제거량은 211.3 mg/m2·day 이
며제거율은 24.5%였고, 4차시기의일평균제거량은 265.9 mg/
m2·day이며 제거율은 31.1%였다. 8월 1차 시기의일평균제거 량은 479.4 mg/m2·day이며 제거율은 42.6%였으며, 2차시기의
일평균제거량은 457.7 mg/m2·day이며 제거율은 30.5%였다. 3차시기의일평균제거량은 444.3 mg/m2·day이며제거율은 27.3%
Table 2. (continued)
Period DIN DIP
Influent quantity
(mg/m2·day) Removalquantity
(mg/m2·day) Removal rate
(%) Influent quantity
(mg/m2·day) Removalquantity
(mg/m2·day) Removal rate (%)
Aug. I
6 6893.0 1124.2
7 4929.7 71.5 754.5 67.1
8 1097.5 15.9 204.3 18.1
Total 6027.2 87.4 958.8 85.2
Average 3013.6 479.4
Aug. II
10 9337.0 1501.5
11 4239.8 45.4 570.7 38.0
12 2317.2 24.8 550.2 36.6
13 1857.7 19.8 252.1 16.7
Total 8414.7 90.1 1373.0 91.4
Average 2804.9 457.7
Aug. III
15 8930.3 1626.5
16 2344.1 26.2 246.9 15.1
17 2411.9 27.0 674.7 41.4
18 2546.9 28.5 411.2 25.2
Total 7302.9 81.7 1332.8 81.9
Average 2434.3 444.3
Sep. I
7 12784.3 1481.5
8 4884.1 38.2 566.9 38.2
9 3560.3 27.8 328.0 22.1
10 2760.7 21.5 375.4 25.3
Total 11205.1 87.6 1270.3 85.7
Average 3735.0 423.4
Fig. 3. Monthly removal amount of DIN by Helianthus annuus.
였다. 9월 1차시기의 일평균제거량은 423.4 mg/m2·day이며 제 거율은 28.6%였다.
H. annuus의 DIP 일별제거율을보면 7월첫째날에는 46.1~71.2%
의제거율을보였으며, 둘째날에는 17.2~19.8%, 셋째날에는 7.4~17.2%
였다. 8월첫째날에는 15.1~67.1%, 둘째날에는 18.1~41.4%, 셋째
날에는 16.7~25.2%였다. 9월첫째날에는 38.2%, 둘째날에는 22.1%,
셋째날에는 25.3%로나타났다. 실험결과반응 2일째의제거율이
7월에는 63.3~91.0%, 8월에는 56.5~85.2%, 9월에는 60.3%로나 타나, 효과적인제거율을고려하여볼때용존질소와마찬가지로
HRT는 2일정도가알맞은것으로확인되었다.
탄소와 질소 함유량
탄소와질소함유량은줄기와뿌리부분으로나누어탄소, 수소,
질소의함량을분석하였다. H. annuus의원소분석결과를 Table 3에나타내었다. 인공부도에서 얻어진 H. annuus의건중량은최 저 559.259 g/m2와최고 802.279 g/m2 이었다.
질소는줄기에서최저함유량은 3.2%이고최고함유량은 7.8%로
평균 5.2%로나타났다. 뿌리에서의최저함유량은 3.0%이고최고
함유량은 6.3%였으며, 평균 5.0%로나타났다.
탄소는줄기에서최저함유량은 40.1%이고최고함유량은 57.7%
로평균 46.7%로나타났다. 뿌리에서최저함유량은 43.4%이고최
고함유량은 53.8%였으며, 평균 48.2%로나타났다.
탄소대질소비(C/N비)를보면줄기에서최저 7.4, 최고 12.5로
평균 9.4의비를보였으며, 뿌리에서에최저 8.0, 최고 15.6으로평 균 10.7로나타났다.
결 론
본연구는새만금수역의수질을효과적으로관리하기위하여 동진강과만경강을통하여유입하는공장폐수와농업배수및생 활하수로인해오염된하천수를식물의오염물질동화능력을이 용한담수의정화방안을 마련하고자하였다. 대상식물종으로는 해바라기일종인 H. annuus를이용하여 제거할수있는질소와 인의농도및양을산정하였다.
실험초기부터말기에이르기까지유입수 DIN의농도는 28.5~
1992mg/l까지변동시켰으며, 정량적인유입량은 1828.7~12784.3mg/
m2 까지였다. 전체적인제거율은 81.7~98.6%였다.
일별제거율은 7월첫째날에는 43.5~59.0%의제거율을보였으
며, 둘째날에 20.7~40.6%, 셋째날에 8.8~14.1%로나타났다. 8월첫 째날에는 26.2~71.5%, 둘째 날에는 15.9~27.0%, 셋째 날에는
19.8~28.5%로나타났다. 전체적으로볼때반응 2일째에 7월에는
72.5~89.7%를, 8월에는 53.2~87.4%였고, 9월에는 66.0%로나타 났다.
유입수 DIP 농도는 13.3 mg/l에서 25.4mg/l까지변화시켰으며, 정
량적인 유입양은 854.7~1626.5 mg/m2였다. 전체적인 제거율은
81.9~98.4%로나타났다.
일별제거율을보면 7월첫째날에 46.1~71.2%의제거율을보 였으며, 둘째날에 17.2~19.8%, 셋째날에 7.4~17.2%였다. 8월첫째 날에 15.1~67.1%, 둘째날에 18.1~41.4%, 셋째날에 16.7~25.2%
의일별제거율을보였다. DIN나 DIP의제거율이반응 2일째에효 과적인제거율을보여주어 HRT는 2일정도가알맞은것으로확
인되었다.
이와같은 연구결과로 미루어 볼 때 H. annuus를 이용한
phytoremediation 기법은도시하수처리장이나공장폐수처리장의
배출수보다훨씬낮은농도로오염되어있는하천, 강및호소수 의인과질소처리효율을극대화할수있으며, 비점오염원의수 질관리에있어경제적, 환경적 효과를거둘수있을것이다. 또
한 phytoremediation기법을 이용할경우 기존의수처리 방법에
비해시설유지비가저렴하고그주변의 아름다운경관조성으로 혐오시설이아닌친환경효과를다양한목적으로이용할수있 을것이다.
Fig. 4. Monthly removal amount of DIP by Helianthus annuus. Content(%)
Nitrogen Stem 4.1 7.8 5.6 5.6 3.2
Root 5.4 6.4 3.8 6.3 3.0
Carbon Stem 46.3 57.7 46.6 42.8 40.1
Root 43.4 53.8 49.6 47.7 46.7
Hydrogen Stem 3.2 6.0 5.0 5.8 4.6
Root 6.1 5.5 5.2 5.2 5.6`
사 사
본연구는산업자원부가지정하고, 전라북도가지원하는군산
대학교새만금환경연구센터의지원으로진행되었다. 현장조사및
자료처리에도움을준임철호군과손용규군, 문성순양에게도감 사한다.
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2006년 4월 28일 원고접수 2006년 11월 24일 수정본 채택 담당편집위원: 오재룡