[기획특집 － 태양전지] 유기태양전지의 기술 개요와 연구개발 동향

Jee-Hyun Yoon and Kwang-Sun Ryu

Department of Chemistry, University of Ulsan, Ulsan 680-749, Korea

Abstract: 유기태양전지의 기본 원리와 국내외 연구 개발 동향을 알아보고 미래를 전망하였다. 현재 신재생에너지 중 에서 가장 빠르게 발전하고 있는 분야가 결정형 실리콘 태양전지로 독일, 일본, 미국 등은 상업 발전까지 성장한 상태 로 한국은 후발 주자로 시작하였으나, 폴리실리콘 원료를 생산함으로써 모듈 및 발전설비까지 영역을 넓혀가고 있는 중 이다. 실리콘 및 화합물 반도체 태양전지는 매우 높은 에너지 전환효율을 보이고 있으나 원료 및 전지 생산 단가가 높 아 화석연료로부터 생산하는 전기에 비하여 경제성이 매우 떨어지고 있다. 저가의 원료를 사용하고 그동안 집적된 과학 기술을 접목시킴으로써 보다 경제적인 태양전지의 생산을 위하여 많은 연구가 시도되었고 그 중 유기고분자 물질을 이 용한 유기 태양전지는 아직은 5∼6% 대의 에너지 전환효율을 보이는 수준으로 상업화까지는 많은 연구가 필요한 실정 이다. 유기태양전지를 구성하는 요소와 보다 높은 에너지전환 효율을 위한 새로운 물질의 개발과 상업화를 위한 대량생 산 등의 연구 등을 알아보고 국내외 동향 등을 정리하였다. 또, 유기태양전지의 응용분야를 알아보고 한국의 높은 반도 체 및 OLED 기술을 응용한다면 이 분야에서 선진국을 따라잡고 선두 주자로 나갈 수 있을 것이다.

Keywords: organic solar cells, photovoltaic, polymer

1. 서 론¹⁾

2008년의 주요 경제 화두는 전년에 비하여 배 가까이 급등한 원유 가격과 에너지 위기라 고 할 수 있다. 원유 급등에 따라 자동차 기름 도 폭등하였고 석유로부터 생산되는 대부분의 화학제품의 원자재와 완제품의 가격도 치솟고 있다. 이 모든 것이 자원의 원천을 석유와 석 탄 등 유한하고 한정된 것에만 집중한 탓이라 고 볼 수 있다. 석유 소모량의 대부분은 화력 발전이나 자동차의 연료로 사용되고 있고 화 학공업에 이용되는 양은 전체의 10% 정도이 다. 석유나 석탄과 같은 화석연료를 사용함으 로써 발생되는 문제점은 온실가스의 배출과

†주저자 (E-mail: [email protected])

환경오염을 들 수 있다. 현재는 석유나 석탄을 이용한 전력 생산 비용이 다른 대체 에너지에 비하여 저렴하고 이용하기도 편리하나, 이러한 자원은 지역적으로 편중되게 매장되어 있고 최근에는 자원을 무기처럼 자국의 이익에만 이용하려는 움직임도 일고 있다. 최근 들어 이 러한 화석연료를 대체하기 위하여 곡물의 발 효를 통한 에탄올을 연료로 사용하거나 식물 성 유지를 이용한 바이오디젤을 이용하는 연 구와 상업화가 추진되고 있다. 그러나 곡물을 연료로 전환하려는 움직임과는 반대로 곡물의 가격이 급등하여 수입에 의존하는 나라에서는 식량위기에 몰리고 있는 현실이다.

대체에너지로 거론되는 풍력, 수력, 지열, 태 양광 중에서 무한한 에너지원과 친환경적인 에 너지로 각광받고 있는 태양광은 전기로 전환이

Figure 1. Schematic device structure of typical organic photovoltaic cells. left ; bulk hetero-junction structure, right ; bi-layer structure.

쉬우면서도 수요처에 가까운 곳에 발전설비를 설치하여 이용할 수 있는 장점이 있다. 또한, 태양전지 모듈, 축전지 및 인버터 등의 시스템 으로 구성된 발전설비는 공장 자동화로 생산이 가능하며, 운전 및 관리 비용도 저렴하다. 태양 광 발전의 단점으로는 지역별로 일사량 차이에 의한 발전량의 차이가 심하고 기술력이 아직까 지 최고점에 도달하지 못하였기 때문에 발전설 비에 넓은 면적이 필요하며, 현재 주로 상용화 되고 있는 무기물 태양전지인 실리콘계는 초기 설치비용이 고가이므로 석유나 석탄을 이용한 발전비용에 비하여 경제성이 낮다[1].

이러한 문제점은 태양전지와 모듈 등의 기 술이 저가화, 고효율화의 방향으로 발전하면 머지않아 해결될 것으로 전망되고 있으며, 무 기물 태양전지의 높은 가격에 대응하여 저가 의 재료로 생산이 가능한 태양전지로 고분자 와 유기 화합물로 구성된 유기태양전지가 대 안으로 떠오르고 있다. 아직까지는 무기태양전 지에 비하여 에너지 변환효율이 낮아 연구 단 계에 있으나, 저가 재료를 사용하고 투명하며 유연한 성질을 이용하여 다양한 응용이 가능 하며, 발전 가능성이 많으므로 국내⋅외에서 많은 연구가 이루어지고 있다[2].

본 총설에서는 유기태양전지의 주축을 이루 는 유기고분자 태양전지(organic polymer solar cell)와 염료감응 태양전지(dye sensitized solar

cell) 중에 연구 개발이 초기 단계에 있고 에너 지 변환효율이 가장 낮아 보다 많은 연구가 필 요한 유기고분자 태양전지에 대하여 개발 동향 을 살펴보고자 한다.

2. 유기태양전지의 구조와 작동원리

태양전지는 광흡수 층의 소재에 따라 단결 정, 다결정 및 비결정의 실리콘 태양전지와 화 합물 반도체 태양전지 그리고 고분자나 염료 감응 태양전지 형태의 유기물 태양전지로 구 분할 수 있다. 작동원리로는 실리콘이나 화합 물 반도체 태양전지는 p-n 접합에 의한 전자 와 홀 전달체 역할을 하며, 유기고분자 태양전 지(이하 글에서는 유기태양전지로 칭함)는 전 자 주게(donor)와 전자 받게(acceptor) 특성을 가지며, 염료감응 태양전지는 고체-액체 접합 의 광전기화학형이다.

유기태양전지의 기본적인 구조는 이중층 구 조(bi-layer structure)와 복합박막 구조(bulk heterojunction)로 나눌 수 있다.

이중층 구조는 투명 전극인 ITO를 양극으 로 하고 낮은 일함수(low work function)를 갖는 금속을 음극으로 하여 이 사이에 광활성 층(photoactive layer)으로 전자 주게 물질과 전자 받게 물질을 층으로 쌓은 형태이다. 복합

Figure 2. Examples of typical materials for acceptor.

박막 구조는 전자 주게 물질과 전자 받게 물 질이 벌크 상태로 섞여 있는 blend 상태이며, 광활성층의 계면이 넓어 광발전 변환 효율이 개선되는 장점이 있다.

유기태양전지의 광활성층 물질은 저분자 화 합물, 전도성 고분자 물질, 유기 용매에 잘 녹 도록 설계된 Fullerene (C60) 치환체인 PCBM ([6,6]-phenyl C61-butyric acid methyl ester) 등이 전자 받게 물질로 사용되고 있고 전자 주게 물질로는 PPV (poly para-phenylene vinylene)와 PT (polythiophene)의 유도체들 과 단분자 형태인 phthalocyanine계 CuPc, ZnPc 등이 주로 이용되고 있다[3].

전자 받게 물질은 가시광선 영역에서 광흡 수가 적으면서 전자 주게 물질과 비교하여 전 자 친화도가 높아야 하며, 전자 주게 물질은 광흡수 파장이 태양광과 비슷하거나 매우 강 한 광흡수도를 가지고 있어야 한다.

유기태양전지의 작동원리는 다음과 같이 네 단계로 이루어진다[4].

(1) Absorption (2) Exciton diffusion (3) Charge transfer (4) Charge collection

태양광을 받으면 광자의 흡수에 의하여 전자 주게 물질이 여기상태(exited state)로 되어 전 자-정공 쌍(electron-hole pair 또는 exciton)이

생성된다. exciton이 분리영역으로 확산되어 전 하분리가 발생하고 전자는 전자 받게 물질을 통하여 음극으로, 정공은 전자 주게 물질을 통 하여 양극으로 이동하여 외부로 전류가 흐르게 된다.

발생한 전자는 PCBM과 같은 전자 받게 물 질을 통하여 그리고 정공은 고분자의 주 사슬 을 통해 각 전극으로 이동한다. 따라서 전극과 광활성층과의 막이 잘 형성되지 않으면 전하 의 재결합에 의하여 효율이 떨어지게 되므로 광학활성층과 ITO 기판 사이에는 10∼100 nm 두께의 PEDOT:PSS (poly(3,4-ethylene dioxy thiophene)-polystyrene sulphonic acid) 층을, 금속전극과의 면에는 LiF 층(수 nm 두 께)을 형성한다.

유기태양전지가 무기태양전지에 비하여 변 환효율이 떨어지는 이유는 다음과 같다.

첫째, exciton의 확산길이가 결정성 실리콘 의 소수캐리어 확산이 수백 µm인데 비하여 유기태양전지의 경우에는 수 nm로 짧다.

둘째, 무기태양전지는 공간전하층(공핍층) 두께가 마이크로 수준인데 비하여 유기태양전 지는 나노 수준으로 매우 얇다.

exciton의 확산문제를 해결하는 가장 바람직 한 방법은 광학활성층을 얇게 하는 것이지만 얇은 층은 태양광을 투과해버려 변환효율이 떨어지기 때문에 태양광을 대부분 흡수하기

Figure 3. Examples of typical materials for donor.

Figure 4. Operation diagram of organic solar cell.

Figure 5. Structure of tandem (top) and single (bottom) organic solar cell.

위해서는 50 nm 이상의 두께가 필요하다.

광전변환효율을 높이기 위해서는 태양광 전 스펙트럼에서 광학활성층이 반응하여야 하는데 이를 위해서는 적층 구조인 tandem cell 구조 가 유리하며, 최근에는 5% 이상의 효율이 보 고되었다. 각 cell은 서로 다른 스펙트럼을 흡수 하도록 하고 각 cell에서 만들어진 전류를 직렬 연결하므로 최소의 전류가 흐르고 소자 전체의 개방전압은 각 cell의 개방전압의 합이 된다.

3. 유기태양전지의 개발 동향

유기태양전지의 역사는 유기 EL (electrolu- minescence)의 개발과 같이 한다. 1986년에 Eastman Kodak사의 C. W. Tang 박사가 CuPc 와 perylene 유도체를 이용한 bi-layer 구조의 유 기태양전지를 만들어 변환효율 1%를 얻었다[5].

P. Peumans 등은 2001년 CuPc와 C60을 사 용한 double-heterostructure 유기태양전지로 AM (air mass) 1.5 조건에서 3.6%의 효율을 올렸다[6].

또한, 이 연구에서는 cathode와 광학활성층 사이에 exciton blocking 목적의 buffer층으로 BCP (bathocuproine)를 도입하여 변환효율을 크게 향상시켰다.

tandem 구조는 단층 구조의 개방전압을 0.4 V 정도에서 두 배 가까이 증가시키는 특징이 있는데, 2004년 발표된 J. Xue 등의 연구에서 는 샌드위치형의 tandem 구조로 두 개의 전 지를 ITO/CuPC/CuPC:C60/C60/PTCBI/Ag/m-

Figure 6. Progress in power conversion effici- ency for polymer : polymer bulk hetero-junction from 2002 until 2005[8]. Inset : EQE of a low and high performance device.

Figure 7. Morphology results of screen-printed solar cell

MTDATA/CuPC/CuPC:C60/C60/BCP/Ag와 같이 연결하여 개방전압 1.03 V, 단락전류 9.7 mA/cm², 변환효율 5.7% (AM 1.5 조건)을 얻었다[7].

Bulk hetero-junction 구조의 유기태양전지 의 연구는 1995년 G. Yu 등에 의하여 실현되 었다[9]. 이 구조는 전자 주게 물질과 전자 받 게 물질 사이의 접촉 면적이 크므로 분리된 두 전하가 trap 없이 양 전극으로 이동할 수 있는 이상적인 구조이다.

전자 주게 물질과 전자 받게 물질이 상분리 현상 없이 섞이기 위해서는 전자 수용성이 탁 월하지만 유기 용매에 대한 용해도가 낮은 C60

대신에 side chain을 붙인 C60 유도체가 주로 이 용되고 있다. 2003년 F. Padinger 등은 ITO/

PEDOT:PSS/P3HT+PCBM/LiF/Al 구조의 유 기태양전지 소자를 만든 후 75℃에서 4분간 열 처리와 2.5 V의 전기장을 걸어준 결과, 변환효 율이 3.5%로 급격히 향상되었다[10].

P3HT+PCBM 복합 소자의 열처리를 통하 여 P3HT 내로 PCBM이 고르게 분산되었고 흡수 스펙트럼의 적색편이 및 가시광선 영역 에서의 흡수세기가 증가하여 비열처리 소자에 비하여 8배 이상의 성능향상을 보이고 있다.

이러한 효율향상은 P3HT의 결정성 증가로 인

하여 전하 이동도 증가와 Al과 고분자 박막 사이의 접촉저항의 감소로 보고 있다[11].

S. E. Shaheen 등은 MDMO-PPV와 PCBM 의 1:4 비율의 복합재를 screen printing 방식 을 이용하여 두께가 수십 nm이면서도 표면 요 철이 수 nm 수준인 우수한 morphology를 갖는 고분자 blend thin film을 형성하여 청색광 하 에서 4.3%의 변환효율을 얻었다[12].

이러한 나노 크기의 morphology에 영향을 주는 요소로는 용매의 종류, 온도, 고분자와 C60의 비율, 용액 농도, 열처리, 광학활성층을 구성하는 물질의 화학 구조 등이 있다.

2005년 Y. Yang 등은 용매의 건조 방법에 따른 정공과 전자 이동도를 연구하였는데, 광 학활성층을 spin coating 방식으로 200 nm 정 도로 두껍게 제조한 후 내부에 포함된 용매를 서서히 건조함으로써 변환효율이 4.4%까지 증 가하였다[13].

전자 받게 물질 중 PCBM은 광학활성층 무 게의 약 75%를 차지하고 가시광선 영역에서 의 흡수계수가 매우 낮으므로 광전류를 일으 키는데 큰 도움이 되지 못한다. C60이 흡수가 낮은 이유는 대칭성이 크고 이로 인하여 낮은 에너지 천이가 금지되기 때문이다.

M. M. Wienk 등은 C60 유도체인 [60]PCBM

인하대학교 섬유신소재공학과 설창 교수 OSC 서울대학교 재료공학부 조원호 교수

OLED 센터 김장주 교수

전도성 고분자 연구 OSC, DSSC 고려대학교 반도체응용연구실 김동환 교수

염료감응 태양전지연구실 고재중 교수

나노 복합재료 태양전지 DSSC용 유기염료 개발 부산대학교 플라스틱 정보소재 연구센터

진성호 교수 고분자 복합 OSC

주) 유기태양전지 : OSC, 염료감응 태양전지 : DSSC

을 광흡수도가 높은 C70 유도체인 [70]PCBM 으로 치환한 [70]PCBM/MDMO-PPV 혼합물 로 변환효율 3%를 보였다[14].

유기물의 낮은 전자 이동도를 개선하기 위하 여 전자 받게 물질을 전자 이동도가 큰 무기계 나노 입자로 대체하려는 유기-무기 hybrid형 유기태양전지 연구가 시도되고 있다.

N. Greenham 등이 유기 고분자인 MEH- PPV와 무기물인 CdSe 나노 입자의 복합재를 이용한 태양전지를 연구한 후로 P3HT와 CdSe 나노 입자 및 나노 막대의 복합재 blend를 이용 하여 변환효율 1.7%의 결과를 얻었다[15,16].

최근 많이 연구되고 있는 CNT (carbon na- notube)는 전도도가 뛰어난 물질로 PPV나 P3OT 등의 유기 고분자와의 hybrid형 유기태 양전지의 연구가 시도되었다. 전환효율이 0.1%

를 넘지 못하였지만 가능성은 높은 것으로 평 가되고 있다[17].

CNT를 이용한 2007년 연구에서는 SWCNTs (single-walled carbon nanotubes)를 ITO와 PEDOT:PSS 및 광학활성층 사이에 도포함으로 써 CNT를 사용하지 않았을 때의 변환효율 4%

보다 높은 4.9%의 향상된 결과를 얻었다[18].

화학적 안정성과 높은 광활성을 가진 TiO2

는 광촉매에 많이 이용되어 왔고 염료감응 태 양전지에도 사용되고 있다. TiO2를 이용한 hybrid형 유기태양전지에 대한 연구는 10여 년간 계속 되고 있으나, 변환효율이 1% 미만 으로 낮은 실정이다[19].

유기태양전지에 대한 국내의 연구 개발은 주로 정부 출연 연구소와 대학을 중심으로 이 루어지고 있는데, 당장 상업화가 가능한 과제 를 주로 연구하는 기업에서 추진하기보다는 중장기 연구 과제를 담당하는 연구원과 대학 이 적합하기 때문으로 보인다[20-27].

염료감응 태양전지는 변환효율이 10%를 넘 고 있으며, 삼성SDI, 코오롱, 동진쎄미켐 등이 연구기관과 협력 하에 상업화를 추진 중에 있 으나, 유기태양전지는 해외 연구자와의 협동 연구를 통하여 기술의 차를 줄이고 기술 선진 국으로 도약하려고 노력하는 중이다.

국내의 유기태양전지를 연구하는 기관과 연 구 내용을 표로 간략히 정리하였다.

NIR 및 IR 영역의 넓은 태양광을 이용하지 못하고 있다. 보다 낮은 bandgap을 가지는 전 자 주게 물질의 개발이 필요하다.

Bandgap이 줄어드는 순서로 tandem형으로 여러 물질을 쌓는 구조는 각각의 bandgap 에 따라 태양 스펙트럼의 해당 영역을 흡수하게 되므로 효율을 향상시킬 수 있다[28].

전자 주게 물질과 전자 받게 물질 사이의 접촉 저항을 줄여야 fill factor를 늘릴 수 있으 며, 전력변환 효율도 높이고 수명도 길어진다.

또한, 전하 이동도가 낮으면 활성 영역의 두 께가 얇게 되어야 하므로 전력변환 효율이 낮 아진다. 높은 흡광계수를 가지는 물질을 사용하 면 얇은 박막이라도 광흡수가 좋아진다. bulk heterojunction의 구조는 전자 주게 물질과 전 자 받게 물질이 nano scale로 서로 섞여 있으 므로 exciton이 계면의 10 nm 거리에서 형성 할 수 있으므로 전하분리에 유리하다.

저가의 유기태양전지를 제조하기 위해서는 OLED에서 사용하는 진공증착공정보다는 전 극을 lamination 가공하여 붙이는 방식과 screen printing, inkjet printing 같은 다양한 인쇄공정을 통한 대면적 전지의 개발이 필요 하며, 현재 실험실 규모로 시도되고 있다. 현 재 printing 방식을 이용한 유기태양전지의 효 율은 5% 정도이다.

효율 향상과 더불어 중요한 것이 유기 태양 전지를 구성하는 물질의 안정성이다. 자외선이 나 수증기 및 산소에 노출되면 유기물은 산화, 분해가 일어나게 된다. 이러한 문제점을 극복 하기 위해서 비교적 안정한 물질인 PT (poly-

고효율, 장수명 및 저가형 유기태양전지를 구현하기 위한 핵심 연구 분야를 요약하면 다 음과 같다[29].

- 유기물의 광 에너지 band 조절로 태양광 흡수 최적화

- 광 안정성에 대한 이론과 열화 메카니즘 연구

- 유기물 내에서의 carrier mobility 향상 방법 - 유기반도체 물질을 이용한 박막형 태양전

지의 제조법

- 유기태양전지 디바이스 디자인 연구 - Morphology control 등 박막형성의 기술

개발

- 제 3세대 태양전지 구현을 위한 이론 및 실질적인 연구

유기태양전지가 상업화되기 위해서는 디바 이스 효율 10%와 모듈의 효율이 5%는 되어 야 한다. 그러기 위해서는 제작기술과 새로운 특성평가기술 등이 병행 개발되어야 하며 응 용분야의 확대를 위하여 산, 학, 연의 공동 연 구도 필요하다.

유기태양전지는 노트북이나 휴대폰을 충전할 수 있는 지갑형태, 가전제품 충전용 전지, 몸이 나 옷에 부착해 전원을 공급하는 wearable 전 지, 군용 천막 부착형 전지 등이 초기 상용화 제품이 될 수 있을 것으로 보고 있다.

분 차지하는 모듈의 가격은 원료 가격 상승과 복잡한 제조공정상 가격을 낮추기가 쉽지 않다.

이에 대한 대안으로 저렴한 재료, 단순한 제 조공정, 대량생산, 모듈의 대면적화 및 저온 상압 제조공정 등이 가능한 차세대 태양전지 로 유기태양전지가 주목받고 있다.

아직까지는 2∼5%대에 머물고 있는 낮은 광전변환효율과 소자의 안정성이 확보되지 못 한 상태이나, 낮은 bandgap을 가지는 전자 주 게 물질과 전자이동도가 향상된 전자 받게 물 질의 개발과 유기태양전지의 수명을 늘릴 수 있는 기술이 병행된다면 수년 내에 경쟁력 있 는 태양전지로 이용될 수 있을 것이다.

유기태양전지에 대한 국내의 연구 개발이 해외에 비하여 평균 30∼40% 정도 뒤떨어져 있다. 특히, 물질 분자와 소자의 설계 기술 및 광학활성층 제조 기술은 짧은 연구 역사로 인 하여 절반 수준에 머물고 있는 실정이다. 그러 나 비슷한 분야인 OLED를 이용한 다양한 display가 지난 10여 년간 꾸준히 연구되었고 수준도 상당히 높으므로 유기태양전지 개발에 이러한 기술을 응용, 접목시킨다면 해외 선진 국과의 격차는 빠른 기간 내에 줄어들 것으로 전망된다. 아직까지 유기태양전지는 초기 연구 개발 단계에 있기 때문에 적극적인 투자가 이 루어진다면 이 분야에서 선진국으로 도약할 여지가 충분하고 미래의 에너지원으로써 유기 태양전지가 주목받을 수 있을 것이다.

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