He 필름의 특성

http://dx.doi.org/10.3938/NPSM.68.375

Properties of Superfluid

He Films

Sang-Tack Nam

Department of Physics and Research Institute of Natural Science, Gyeongsang National University, Jinju 52828, Korea

(Received 26 February 2018 : revised 26 March 2018 : accepted 29 March 2018)

We obtained the third-sound speed of superfluid⁴He films on glass substrates, on polished CaF2

single-crystal substrates, and on argon substrates as functions of the temperature and the film thickness by using the hydrodynamic method of Rutledge et al. We calculated the superfluid parameters ¯ρS/ρ and ¯ρSd/T of the superfluid ⁴He films by using the measured third-sound speed, the van der Waals constant, and the thickness of the film. We showed that the third-sound speed and the superfluid parameters ¯ρS/ρ and ¯ρSd/T for the films on argon substrates decreased as the temperature was increased at temperatures below the critical temperature when the thickness of the films was constant. Also, the third-sound speed and the parameters ¯ρS/ρ and ¯ρSd/T for the films on argon substrates increased as the thickness of the films was increased when the temperatures was constant at a value below the critical temperature.

PACS numbers: 67.25.bh, 67.25.dt

Keywords: Superfluid⁴He films, Third-sound speed, Superfluid parameter

초유체

He 필름의 특성

남상탁

경상대학교 자연과학대학 물리학과 및 기초과학연구소, 진주 52828, 대한민국 (2018년 2월 26일 받음, 2018년 3월 26일 수정본 받음, 2018년 3월 29일 게재 확정)

유리 기판과 연마된 CaF2 단결정 기판 그리고 아르곤 기판 위에 형성된 초유체⁴He 필름에서 온도와 필름두께에 따라 달라지는 제삼음파의 속력을 Rutledge 등의 유체역학적 방법을 사용하여 구하였다.

아르곤 기판 위에 형성된 초유체⁴He 필름의 제삼음속, van der Waals 상수, 필름의 두께 등의 측정값들을 사용하여 초유체⁴He 필름의 ¯ρS/ρ와 ¯ρSd/T를 계산하였다. 아르곤 기판 위에 형성되어 고정된 두께의 초유체⁴He 필름에서 전이온도 보다 낮은 온도에서 전이온도까지 온도를 증가시키면 제삼음속 u3와 초유체⁴He 필름의 ¯ρS/ρ와 ¯ρSd/T는 감소하고 고정된 온도에서 필름의 두께를 증가시키면 제삼음속 u3

과 초유체 매개변수들 ¯ρS/ρ와 ¯ρSd/T도 증가함을 볼 수 있었다.

PACS numbers: 67.25.bh, 67.25.dt

Keywords: 초유체⁴He 필름, 제삼음파의 속력, 초유체 매개변수

∗E-mail: [email protected]

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I. 서 론

액체 헬륨에서 여러 가지 모우드의 음파가 전달되는 것은 액체 헬륨이 이유체 (two fluid) 로 형성되어 있기 때문이다 [1]. 각 음파의 전파특성은 사용된 계의 기하학적 구조, 정 상유체의 운동여부, 액체⁴He의 자유표면의 존재여부, 액체

4He와 증기⁴He의 상호관계에 의해 결정된다. 제일음파는 정상유체와 초유체가 동일한 위상으로 운동하는 밀도 요동 을 나타낸다. 제이음파는 엔트로피 파를 나타내고 정상유체 와 초유체가 반대 위상으로 운동하지만 밀도 요동은 동반되 지 않는다. 절대영도에서 제이음속은 삼차원 액체 헬륨의 경우에 제일음속의 1/√

3정도인 것으로 알려져 있다 [2].

1962 년 Everitt 등 [3]에 의하여 두꺼운 ⁴He 필름에서 제삼음파가 측정이 되었다. 제삼음파는 액체 헬륨필름에서 표면파이고 천해파 (shallow-water wave) 와 유사한데 헬륨 원자와 기판 사이의 van der Waals 상호작용에 의해 발생 된다. 초유체 성분이 진동하는 동안에 정상 유체성분은 기판에 고정되고 파동의 마루 (crest) 와 골 (trough) 사이에 온도차이를 감소시키는 증류과정이 증기를 통하여 액체 운동에 동반된다 [4,5].

Van der Waals 인력은 일반적으로 d⁻ⁿ에 비례한다. 멱 수 n 의 값이 필름의 두께에 따라 달라지는데 얇은 필름의 경우 3이고 두꺼운 필름의 경우 4가 된다. 그 기준이 대략 14 원자 층 정도인데 우리는 여기서 얇은 필름을 취급하기 때문에 n = 3 을 사용한다. Scholtz 등 [6]은 2원자 층의 헬륨 필름까지 유리 기판 또는 연마된 CaF2단결정 기판과 헬륨 사이의 van der Waals 상호작용력이 필름 두께의 3 승에 반비례함을 보였고 Rutledge 등 [7]도 1.2원자 층의 헬륨 필름까지 아르곤 기판과의 van der Waals 상호작용 력이 필름 두께의 3승에 반비례함을 보였다. Berthold 등 [8]은 단지 이러한 van der Waals 상호작용력의 가정 만으 로 움직이는 헬륨의 0.06 원자 층까지 제삼음파의 속도를 성공적으로 측정했다.

액체 He II 내에 제삼음파의 존재가 Atkins [9]에 의해 제시된 뒤로부터 He II 필름에서의 제삼음파에 관한 연구 [5,10–13]가 이유체역학 (two fluid hydrodynamics) 을 사 용하여 많이 행해졌다. Rutledge 등 [7]은 현상학적 가정과 유체역학적 방법을 사용하여 온도와 필름 두께에 의존하는 헬륨필름에 관한 제삼음파를 구했고 Um 등 [10–13]은 기 본여기스펙트럼을 사용하여 Rutledge 등이 행한 실험적인 결과들을 이론적으로 분석하였다.

제삼음파를 조사함으로써 계가 지닌 기하학적 제한의 효과가 초유체의 성질에 미치는 영향에 관한 정보를 얻을 수 있어서 제삼음파의 실험적 측정은 중요하다. 입자들의 일부가 van der Waals 인력에 의해 기판에 고착되기 때문

에 초유체 성분이 감소함을 Ginsberg와 Pitayevski [14]가 보였고 Kuper [15]는 얇은 필름 내에서 로톤과 관련된 정상 유체 부분이 증가함을 보였다.

우리는 이전 [16]에 Atkins의 모형을 사용하여 유리 기 판과 연마된 CaF2 단결정 기판 위에 형성된 초유체⁴He 필름의 제삼음파의 속력과 초유체 매개변수들에 관하여 알아보았다. 이번에는 Rutledge 등 [7]이 만든 유체역학적 모형을 이용하여 제삼음파의 속력을 유도하여 유리 기판과 연마된 CaF2단결정 기판 그리고 아르곤 기판 위에 흡착된 헬륨 필름 내에서 온도와 필름의 두께에 따라 변하는 제 삼음파의 속력을 구하였고 아르곤 기판 위에 흡착된 헬륨 필름 내에서 측정된 제삼음속, van der Waals 상수, 필름 두께 등의 값들로부터 필름 두께에 따른 헬륨 필름의 평균 초유체 성분율의 변화와 온도에 따른 헬륨 필름의 평균 초 유체 성분의 면적밀도 비의 변화를 각각 구하였다.

II. 헬륨 필름의 제삼음파

낮은 온도에서 제삼음파는 온도 파에 의해 수반된 긴 파 장의 표면 밀도파이고 열적으로 들뜬 기본입자들은 기판에 고정된 정상유체와 같이 행동한다. 초유체 표면 밀도 σS(T ) 는 Landau의 방법을 사용하여 계산될 수 있다. 열역학적 에너지 U (σ, T ) 가 표면밀도 σ 와 온도 T 의 함수로 정의 되고 표면밀도가 dσ 의 양 만큼 증가하는데 필요한 일은 dW =

(dU dσ

)

S

dσ로 주어진다. 거시적 초유체 동역학의 표준 논의를 사용하여 단열조건하에서 제삼음파는 다음과 같이 주어진다 [7].

u²₃(T ) = 1

m^∗K(T )σ_ST, (1) 여기서 m^∗는 헬륨원자의 유효질량이고 단열탄성계수 (adi- abatic elastic constant) K(T ) 는 K(T ) =

(d²U dσ²

)

S

으로 주어지고 σS(T )는 초유체 부분의 표면 입자밀도이다.

열적으로 들뜬 기본 여기 입자들은 제삼음파의 속도에 영향을 미친다. 표면 초유체 밀도가 낮은 온도에서 감소되고 기본 여기 입자들의 에너지가 표면 밀도의 함수이므로 기본 여기 입자들이 또한 탄성계수를 변화시킨다.

단위 면적당 Helmholtz 자유에너지는 다음과 같다.

F (σ, T ) = 1 2Γ

(α + σ)² + k_BT∑

k

ln(1− e

−ε(k)

k_BT ), (2)

여기서 Γ 는 기판과 헬륨 원자들 사이에 작용하는 van der Waals 인력에 관계되는 상수이고 ε(k) =ℏωk는 기본 여기

에너지이다. dW = µdσ 이므로

µ = (∂F

∂σ )

T

= (∂E

∂σ )

S

(3)

이고

K(T ) = (∂µ

∂σ )

S

= (∂µ

∂σ )

T

+ (∂µ

∂T )

σ

(∂T

∂σ )

S

= (∂µ

∂σ )

T

− (∂µ

∂T )

σ

(∂S

∂σ )

T

(∂S

∂T )

σ

(4)

이다. 또한

S =− (∂F

∂T )

σ

(5)

이다. 여기서 µ, F , S 는 σ 와 T 의 함수이고 ε(k) 는 σ 의 함수이다. 위의 방정식의 도함수와 k 에 대한 합을 하여 해석적으로 K(T ) 를 구할 수 있다. 저온에서 우리는 기본 여기 에너지 스펙트럼을 ε(k) = cℏk 로 근사하고 해석적으 로 계산하여 다음과 같이 탄성계수를 구한다 :

K(T )≈ 3Γ

(a + σ)⁴ +ζ(3)k_B³T³ πℏ²c³

∂²c

∂σ². (6) 표면 초유체 밀도를 구하기 위하여 우리는 Landau의 방법 을 따라 정지 좌표 계에서 평형에 있는 기본 여기 입자들과 움직이는 유체의 운동량을 계산한다.

P = mσvS+∑

k

ℏknk = mσ_S(T )v_S, (7)

여기서 운동량ℏk인 여기 입자들의 수는

nk= 1

e^{(ε(k)+ℏk·vS)/kBT} − 1 (8) 이고, 유체의 운동량은

mσvS− ℏ² 2kBTvS

∑

k

k² e^ε(k)/kBT

(e^ε(k)/kBT− 1)² = mσS(T )vS

(9) 와 같이 주어진다.

우리는 위의 식으로부터 다음과 같이 σS(T )를 구한다 :

σ_S(T ) = σ−∑

k

ℏ²k² 2mkBT

e^ε(k)/kBT

(e^ε(k)/kBT − 1)². (10) 위 식은 일반적인 경우에 수치적으로 계산될 수 있다. 저온 에서 다음과 같이 근사적으로 구해진다 :

σ_S(T )≈ σ −3ζ(3)k³_BT³

2πmℏ²c⁴ . (11)

제삼음파의 속도가 저온에서 T³에 비례하는 보정인자를 갖는 표면 포논의 속도와 같음을 보인다 :

u²₃(T ) = c² [

1−ζ(3)k³_BT³ πmℏ²c⁴σ

(3 2 −σ²

c

∂²c

∂σ² )]

. (12) Rutledge 등 [7]이 유체역학적 방법을 사용하여 화학퍼텐 셜은

µ =− Γ

(a + σ)³ (13) 으로, 2차원에서의 포논 속도는

c =

√ 3Γσ

m(a + σ)⁴ (14)

으로 나타냈다. 여기서 Γ 는 기판과 헬륨 원자들 사이에 작용하는 van der Waals 인력에 관계되는 상수이고 σ 는 표면 입자 밀도이고 a 는 제삼음파의 운동과 관계가 없는 기판의 두께이다.

저온에서 필름 두께는 Frenkel-Halsey-Hill 등온 방정식 으로부터 결정된다 :

ln(p0/p) = Γ/T d³. (15) 여기서 p0는 덩치 (bulk) 포화증기압이고 p 는 헬륨필름 위 에 있는 증기의 압력이다. 온도 T 에 있는 필름과 평형인 기체의 압력을 측정함으로써 불포화 필름들의 두께 d 가 결정될 수 있다. 필름과 기체의 화학퍼텐셜이 같기 때문에 다음과 같이 주어진다.

α/d³= (k_BT /m) ln(p₀/p), (16) 여기서 kB는 Boltzmann 상수이고 m 은 헬륨원자의 질량 이다. 필름의 두께를 결정하는데 사용되는 Γ 의 값이 아르곤 기판에서 14.5 (layers)³ K로 주어지고 Γ 로부터 α 의 값이 다음과 같이 계산된다 :

α = 1.40× 10⁻¹⁴ erg· cm³/g. (17) Puff와 Dash [17]는 낮은 온도에서 초유체가 존재하는 이차 원 단일 층의 모형은 포논 모형이라고 제안 했다. 이 모형의 기본 여기 입자들은 2차원에서 ω(k) = ck 인 포논들이고 단위 면적당 Helmholtz 자유에너지는 다음과 같다.

F (σ, T ) = N ε0

A + kBT

∫ d²k

(2π)²ln(1− e^{−ℏckkB T})

= N ε₀

A −ζ(3)k_B³T³

2πℏ²c² . (18) 여기서 입자당 바닥상태에너지는 σ 의 독립이 아니라 mc²=

d dσ

( σ²dε₀

dσ )

에 의해 포논 속도에 관계된다. Puff와 Dash

Fig. 1. (Color online) The third-sound velocity versus temperature for a variety of⁴He film thicknesses on glass substrates with the measurement values of it.

[17]는 위의 식을 사용하여 구한 저온에서 단일 층에 대한 제삼음파의 속도는 다음과 같이 주어짐을 보였다 :

u²₃(T ) = c² [

1 + 3ζ(3)k³_BT³ 2πmℏ²c⁴σ

(2σ² 3c

∂²c

∂σ² − 1 )]

. (19) 위의 식은 Rutledge 등 [7]이 2차원 유체동역학 이론을 제 삼음파 문제에 적용하여 구한 제삼음파의 속도와 일치한다.

Rutledge 등이 사용한 2차원 포논 분석모형의 열역학은 Puff와 Dash [17]가 분석한 결과와 일치하지만 하나의 주 요한 개념이 서로 다르다. Rutledge 등은 ε0을 기판퍼텐셜 과 연관시켜 나타냈고 Puff와 Dash는 헬륨 층 내에 있는 원자들 사이에 작용하는 힘과 연관시켜 나타냈다. Puff와 Dash가 구한 2차원 포논 속도 c 는 기판과 무관하다. Puff 와 Dash는 Rutledge 등이 구한 저온 결과들이 정상유체가 고정된 단일 층에 대하여 실제로 옳다는 것을 보였지만 포 논의 속도가 서로 다르게 해석됨을 지적하였고 T³거동이 실험적으로 확인됨이 밝혀졌다.

III. 결과 및 논의

Fig. 1에 식 (12) 를 사용하여 구한 유리기판 위에 흡착된 액체 헬륨 필름 내에서 온도와 필름의 두께에 따라 변하 는 제삼음파의 속력 u3와 Scholtz 등 [6]이 측정한 값들을 보여주고 있다. Fig. 2에는 식 (12) 를 사용하여 구한 연마 된 CaF2 단결정 기판 위에 흡착된 액체 헬륨 필름 내에서 온도와 필름의 두께에 따라 변하는 제삼음파의 속력 u3과 측정한 값들을 함께 보여주고 있다. 그림에서 보듯이 실험 결과와 계산 결과가 잘 일치함을 볼 수 있다.

Rutledge 등 [7]이 필름의 온도와 두께에 따라 달라지는 제삼음파의 속력 u3을 아르곤 기판 (argon substrate) 위에

Fig. 2. (Color online) The third-sound velocity versus temperature for a variety of⁴He film thicknesses on pol- ished CaF2 single-crystal substrates with the measure- ment values of it.

서 측정하였다. 우리는 u3의 측정값, van der Waals 상수 α, 온도 T 그리고 필름두께 d 의 값들을 사용하여 초유체

4He 필름의 ¯ρS/ρ와 ¯ρSd/T를 구했다. 아르곤 기판 위에 서 두께 d 가 1.41 원자 층인 헬륨 필름의 온도가 0.100 K 에서 0.450 K까지 증가하면 제삼음파의 속력 u3가 63.36 m/s에서 55.93 m/s로 줄어들고 초유체 매개변수들 ¯ρ_S/ρ 와 ¯ρSd/T도 각각 0.125에서 0.097로, 9.20×10⁻⁹g/cm²K 에서 1.59×10⁻⁹ g/cm²K로 감소한다. 두께 d 가 각각 1.85, 2.11, 2.49 원자 층인 헬륨의 필름에서도 온도가 증가하면 u3, ¯ρS/ρ, ¯ρSd/T도 각각 감소함을 Table 1과 2에서 알 수 있다.

필름의 두께 d 가 4.05 원자 층에서 헬륨 필름의 온도가 0.150 K에서 0.650 K로 증가함에 따라 제삼음파의 속력이 27.23 m/s에서 27.21 m/s로 거의 변화가 없고 초유체 매 개변수 ¯ρS/ρ도 0.547에서 0.546으로 거의 일정함을 보이 지만 초유체 매개변수 ¯ρSd/T는 77.1×10⁻⁹ g/cm²K에서 17.8×10⁻⁹ g/cm²K로 크게 감소함을 나타낸다.

고정된 온도에서 필름의 두께가 커질수록 제삼음파의 속력이 작아지고 필름의 두께가 작아질수록 온도 증가에 따라 제삼음속의 감소율이 더 커짐을 보인다. 같은 온도와 같은 필름의 두께에서 기판의 Γ 값이 커지면 제삼음파의 속력도 더 커짐을 알 수 있다.

이차원 XY모형을 사용해서 Nelson과 Kosterlitz [18]가 온도를 임계온도 TC 아래의 낮은 온도에서 임계온도까지 증가시킬때 임계점에서 온도에 대한 헬륨 필름의 단위면 적당 초유체성분의 밀도의 비가 보편적 상수 즉, ¯ρ_Sd/T = 3.52× 10⁻⁹ g/cm²K로 주어짐을 보였다. Table 1과 2는 아르곤 기판 위에 형성된 필름의 두께가 가장 얇은 1.41 원자

Table 1. The superfluid parameter values of ⁴He films on argon substrates.

d T u₃ ρ¯S/ρ ρ¯Sd/T × 10⁹ (atomic layers) (K) (m/s) (g/cm²K)

0.100 63.36 0.125 9.20 0.150 63.25 0.125 6.11 0.150 63.28 0.125 6.12 0.200 63.08 0.124 4.56 0.250 62.05 0.120 3.53

1.41 0.300 61.58 0.118 2.90

0.350 60.75 0.115 2.42 0.375 60.98 0.116 2.27 0.400 59.32 0.110 2.02 0.425 59.13 0.109 1.89 0.450 55.93 0.097 1.59 0.132 66.20 0.308 22.6 0.162 66.19 0.308 18.4 0.204 66.16 0.308 14.6 0.250 66.13 0.308 11.9 0.298 66.08 0.307 9.95 0.348 66.00 0.306 8.50

1.85 0.405 65.91 0.306 7.29

0.480 65.70 0.304 6.11 0.552 65.38 0.301 5.26 0.602 65.06 0.298 4.78 0.650 64.65 0.294 4.37 0.700 64.80 0.295 4.07 0.750 63.28 0.282 3.63 0.800 62.27 0.273 3.29 0.225 62.63 0.409 20.0 0.306 62.58 0.409 14.7 0.373 62.52 0.408 12.0 0.472 62.40 0.406 9.48 0.501 62.30 0.405 8.90

2.11 0.548 62.17 0.403 8.11

0.596 61.98 0.596 7.41 0.650 61.71 0.400 6.73 0.700 61.34 0.393 6.18 0.750 60.84 0.386 5.67 0.800 60.16 0.378 5.20

층인 필름에서 온도가 0.250 K일 때 ¯ρ_Sd/T = 3.53× 10⁻⁹ g/cm²K로 주어지고 1.81 원자 층의 필름에서 온도가 0.750 K일 때 ¯ρSd/T = 3.63× 10⁻⁹ g/cm²K를 보인다. 두께가 2.11, 2.49, 4.05 원자 층인 헬륨 필름들에서는 Table 1과 2 에 주어진 온도 영역에서 ¯ρSd/T의 값이 보편적 상수의 값 보다 크다. 필름의 두께가 얇을수록 전이 온도가 낮고 두꺼 울수록 전이온도가 높기 때문에 필름의 두께가 두꺼울수록 그리고 온도가 낮을수록 ¯ρSd/T의 값이 보편적 상수의 값

Table 2. The superfluid parameter values of ⁴He films on argon substrates.

d T u₃ ρ¯S/ρ ρ¯Sd/T × 10⁹ (atomic layers) (K) (m/s) (g/cm²K)

0.109 51.10 0.448 53.4 0.144 51.10 0.448 40.4 0.168 51.09 0.448 34.6 0.207 51.09 0.448 28.1 0.282 51.06 0.447 20.6

2.49 0.360 51.03 0.447 16.1

0.445 50.96 0.445 13.0 0.550 50.85 0.443 10.5 0.625 50.71 0.441 9.17 0.700 50.54 0.438 8.13 0.725 50.51 0.438 7.84 0.150 27.23 0.547 77.1 0.175 27.23 0.547 66.1 0.200 27.20 0.546 57.7 0.225 27.23 0.547 51.4 0.250 27.23 0.547 46.3 0.300 27.21 0.546 38.5

4.05 0.350 27.24 0.548 33.1

0.400 27.21 0.546 28.9 0.450 27.22 0.547 25.7 0.500 27.21 0.546 23.1 0.550 27.21 0.546 21.0 0.600 27.20 0.546 19.2 0.650 27.21 0.546 17.8

보다 훨씬 커짐을 보인다.

결론적으로 우리는 Rutledge 등의 방법을 이용하여 유리 기판, 연마된 CaF2 단결정 기판, 아르곤 기판 위에 흡착 된 헬륨 필름 내에서 온도와 필름의 두께에 따라 변하는 제삼음파의 속력을 구하였고 이론적으로 구한 제삼음파의 속력에 관한 식에 측정으로 구해진 제삼음파의 속력, van der Waals 상수, 필름의 두께를 대입하여 아르곤기판 위 에 형성된⁴He 필름의 초유체성분율 ¯ρ_S/ρ와 온도에 대한 헬륨필름의 초유체성분의 면적밀도의 비 ¯ρSd/T를 각각 구하였다. 아르곤 기판 위에 형성된 ⁴He 필름의 초유체 매개변수들 ¯ρS/ρ와 ¯ρSd/T 그리고 제삼음속 모두가 공통 적으로 온도를 임계온도 아래의 낮은 온도에서부터 차츰 증가시키면 고정된 필름의 두께일 때 감소하고 고정된 온 도에서 필름의 두께가 커지면 초유체 매개변수들 ¯ρS/ρ와

¯

ρ_Sd/T그리고 제삼음속 모두가 공통적으로 커진다. 두께가 1.41, 1.81 원자층으로 된 얇은 두께의⁴He 필름에서 온도가 임계온도에 가까워지면 ¯ρSd/T가 보편상수와 거의 같음을 볼 수 있었다.

REFERENCES

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