31
“Journal of the Korean Society of Radiology, Volume 7, Number 1”
Study on the Measurement of Radon concentrations in soil samples using γ-spectrometer
Sunga Kang
*, Sangsoo Lee
**, Guirack Choi
**, Junhaeng Lee*
* ENVIROKOREA*, Dept. of Radiology, Nambu University**γ-spectrometer를 이용한 토양시료의 라돈농도 측정법에 관한 연구
강성아*, 이상수**, 최규락**, 이준행**
ENVIROKOREA
*, 남부대학교 방사선학과
**Abstract
The radioactive gas radon (222Rn), which is generated from the decay process of uranium (238U) originating from the soil of more than 85 percent higher the porosity of the soil, the soil can radiate out the possibility that many isotopes. In order to protect the human body from radon, above all, the development of accurate measurement techniques to formulate appropriate measures should be followed. This study Gamma-ray spectrometry using a high purity germanium (HPGe) detector, if you want to measure radon unstable the nature radiation of the background problems can be reduced, radium and radon daughter nuclides after radioactive equilibrium leads to Radon concentration was measured, the soil samples from the Gamma-ray emitting nuclides, and the energy spectrum is analyzed.
Key Words : Radon, high-purity germanium (HPGe) detector, soil samples
요약
우라늄(238U)의 붕괴과정에서 생성되는 방사성기체인 라돈(222Rn)은 발생원 중 토양에서 85 % 이상으로 토양의 공 극률이 클수록 토양 밖으로 방출할 수 있는 가능성이 많은 동위원소이다. 라돈으로부터 인체를 보호하기 위해서 적절 한 대책을 세우는데 무엇보다도 정확한 측정기술의 개발이 선행되어야 한다. 이에 본 연구는 고순도게르마늄(HPGe) 검출기를 이용한 감마선 분광분석법으로 라돈을 측정할 경우에는 불안정한 자연방사능의 백그라운드 문제를 줄일 수 있고, 라듐과 라돈의 딸 핵종들을 방사평형에 이르게 한 후 라돈 농도를 측정하였으며, 토양시료에서의 감마선 방출핵 종 및 에너지 스펙트럼을 분석하였다.
중심단어 : 라돈 , 고순도게르마늄 (HPGe) 검출기 , 토양시료 http://dx.doi.org/10.7742/jksr.2013.7.1.031
Corresponding Author: Junhaeng Lee E-mail:[email protected] Tel: +82-10-2620-7728 Addr. Dept. of Radiology, Nambu University, Wolgye-dong, Gwangsan-gu, Gwangju, Korea
Ⅰ. 서 론
인간은 살아가는 동안 우주선, 지각 또는 인체 내에 서 발생되는 자연방사선에 항상 노출되어 있다. 유엔 방사선영향평가위원회(United Nations Scientific Commit tee on the Effects of Atomic Radiation, UNSCEAR)는 실 내라돈 및 자핵종의 호흡으로 인한 일반인의 연평균 실효선량당량 은 1.10 mSv/y로 총 자연방사선 피폭선 량인 2.4 mSv/y의 46 %에 이른다고 발표하였다[1].
라돈(222Rn)은 1900년대 초기에 발견된 원자번호 86 의 방사성 기체이며 대기 중에는 238U붕괴계열의 여섯 번째 생성물인 질량수 222의 라돈(Rn, radon, T=3.8 d) 과 235U붕괴계열의 여섯 번째 생성물인 질량수 219의 악티논(An, actinon, T= 3.92 s) 그리고 232Th붕괴계열 의 다섯 번째 붕괴생성물인 질량수 220의 토론(Tn, thoron, T=3.64 d) 등의 동위원소가 있다. 이들은 모두 기체 상태 이지만 라돈(222Rn)을 제외하고는 반감기가 짧아 고체 매질에서 대기로 확산되는 확률이 적으므 로 관심의 대상이 되는 것은 원자량 222의 라돈이며 흔히 라돈이라 하면 원자량이 222인 것을 말한다. 라 돈은 토양, 지하수, 건축 자재 등 우라늄 혹은 라돈이 함유된 모든 물체에서 대기 중으로 방출하며 폴로니 움, 납, 비스무트 등으로 붕괴하며 붕괴시의 반조 에너 지에 의하여 이들 자핵종들은 양전하를 띠게 되므로[2]
공기 중의 먼지 등에 흡착하여 에어로졸 상태로 존재 하며 확산이동 및 압력과 온도구배에 의한 대류 이동 과정에 의해 지상 또는 실내환경으로 방출된다.
라돈의 주요한 피폭 경로는 호흡을 통해 라돈을 체 내로 흡수할 경우 장기적으로 폐암이 유발될 수 있다
[3]. 또한, 미국 환경보호청(U.S.Environmental Protection Agency, EPA)에서는 라돈에 의한 미국 내 사망자 수는 연간 7,000～30,000명 정도이며, 폐암을 일으키는 원인 중 흡연에 이어 두 번째라고 보고하였다[4]. 원인으로 라돈의 붕괴과정에서 생성되는 라돈 자손(218Po, 214Pb,
214Bi, 214Po)은 호흡을 통해 흡입하게 되면 폐에 흡착하 여 붕괴하면서 방출되는 α 에너지를 주변 조직에 부여 함으로써 장기적으로 폐암의 원인이 되는 생물학적 손상을 야기시킨다[5][6].
라돈 가스는 분자확산과 대류과정을 통해서 이동되
실외에서 실내로 유입될 수 있다. 건물의 지반으로 부 터 방출되는 라돈 가스는 건물바닥의 갈라진 틈새 등 의 여러 유입경로를 거쳐 실내로 들어옴으로써 실내 공기 중에 라돈의 농도가 증가한다. 일반적으로 약 80
%가 지반의 토양으로부터 방출된 것이 주요 노출원이 되기 때문에 지상보다는 지하 지반과 가깝고 환기상 태가 상대적으로 좋지 않은 지하공간에서 더욱 문제 가 될 수 있다[7]. 라돈 자핵종에 의한 방사선 피폭 방 지의 측면에서 공기 중의 라돈 및 자핵종에 대한 방사 능의 측정 기술이 개발되었으며, 1953년 Tsivoglou는 공기 중의 미립자를 필터에 포집한 후 계측하여 라돈 자핵종 각각의 방사능을 측정하였으며, 1957년 Lucas 는 내면에 황하아연 형광물질이 칠하여진 루카스셀을 제작하여 공기 중의 라돈 방사능을 측정하였다.
이외에도 라돈 자핵종의 알파선을 측정하거나, 비적을 계산하는 방법 등이 이용되고 있지만 이러한 측정법은 단일 핵종분석이라는 한계점과 자연방사능의 백그라운드 영향에 대한 영향 및 측정불확도 증가 등의 문제점을 가지고 있다.
본 연구에서는 고순도게르마늄(HPGe)검출기를 이용 한 감마선 분광분석법으로 불안정한 자연방사능의 백 그라운 문제와 라듐(226Ra) 과 라돈(222Rn) 및 자핵종의 방사평형 도달기간 동안 측정용기를 밀봉하여 측정의 정확도와 정밀도를 갖춘 분석법을 확립하고자 한다.
Ⅱ. 대상 및 방법
1. 측정대상
전라북도 지역 내의 5개소 폐 광산 5개소와 대조군 으로 모대학 1개소, Fig. 1과 같이 총 6개소의 토양을 측정하였다.
Fig. 1 Abandoned Mine Jeollabukdo in the region of five
and a university
“Journal of the Korean Society of Radiology, Volume 7, Number 1”
2. 시료준비
토양속의 라돈농도를 비교하기 위하여 5개소의 폐 광산 입구의 토양시료 2 kg 정도를 채취하였다. 또한 5 개소 폐광산과 비교하기 위해 전라북도 소재 모대학 내 토양시표를 채취하였다. 토양시료는 폐광산 입구로 선정하고, 약 5 cm 깊이의 토양을 채취하여 실험실로 모두 옮긴 후 토양 시료에 섞여있는 불순물(나뭇가지, 자갈 등)이나 이물질 등을 제거하기 위해, 200 μm mesh로 걸러내고, 다시 100 μm mesh로 토양의 일정한 크기로 걸러낸 후 토양시료에 남아있는 수분을 제거 하기 위해 진공오븐에 넣고 105 ℃로 맞춘 후 24시간 건조하였다(Fig. 2).
1. 5 cm깊이의 2kg토양채취 2. Fiteration
3. 진공오븐 105°C로 건조 4. 전자 저울로 계량
5. 200 ml glass vial에 담아 밀봉
Fig. 2 Sample preparation process
3. 측정장비
본 연구에 사용한 장치는 측정범위가 40 KeV ~ 3 MeV인 캔버라사(Canberra)의 GC 1818 고순도게르마늄 (HPGe)검출기와 다중분석기(MCA)를 사용하였다.
HPGe detecter Model GC 1818, CANBERRA는 인가전
압 : 2000 V, 상대효율 : 30 %, 분해능 : 1.33 MeV(60-Co) 에 1.8 KeV(FWHM), 누설전류로 기인된 잡음 제거하기 위해 LN2로 냉각(77 K)하였다.
다중분석기(MCA)(8192 데이터 채널, 20비트 용량)는 23 cm 대각선 브라운관, 선형 및 로그 표시모드, Net 면적, 매끄럽고, 오버랩, 피크검색 및 스펙트럼의 에너 지 교정분석이 가능하다.
본 연구의 시료는 분석 시간을 50,000 sec로 하였다 (Fig. 3).
Fig. 3 HPGe semiconductor detector and MCA
4. 라돈 농도측정
감마분석법에 의한 라돈농도 측정은 다음과 같다.첫 째, 고순도게르마늄(HPGe)검출기의 에너지 교정 및 효율 교정을 위해 표준선원을 먼저 측정하여 교정용 Library로 피크판별을 하여 에너지 및 반치폭을 교정한다.
둘째, 빈 vial을 넣고 Background 측정을 한다.
셋째, 건조된 시료 샘플을 20 ml vial에 넣고 Teflon으 로 밀봉한 후 500시간을 보관한다.
넷째, 시료 샘플을 넣고 측정시간을 50,000초로 하여 측정을 한다.
다섯째, Background를 제거하고 피크 판별한 후 분석 용 Library를 이용하여 방사능 계산을 한다.
어미핵종 226Ra의 자핵종인 222Rn은 불활성 방사성 기체로서 직접측정에 많은 어려움이 따른다. 그러나
226Ra과 222Rn및 그 자핵종들은 영속평형의 조건을 만 족시키기 때문에 일정시간이 지난 후 라듐의 방사능 과 자핵종들의 방사능이 같아지게 된다(Fig. 4).
Fig. 4
226Ra and
222Rn and its daughter nuclides of persistent equilibrium relationship
따라서, 감마방출률은 낮지만 226Ra의 비방사능을 통 해 222Rn의 방사능을 간접적으로 산출할 수 있다. 또한
222Rn의 자핵종 214Pb와 214Bi의 에너지는 각각 352 KeV 와 609 KeV로 구분이 용이하며, 방출률도 각각 37.1 % 와 46.1 %로 높은 방출률을 가지고 있기 때문에 감마 분광법을 통해서 방사능을 계산하면 모핵종인 라돈과 라듐의 방사능을 예측할 수 있다.
먼저 측정된 샘플의 순수 피크면적에서 백그라운드 면적을 제외한 순수계수치를 구하고 방출률 및 측정 시간, 샘플무게, 각종 보정계수를 나누어 핵종의 비방 사능을 계산하여 나타낸다(Table 1).
Nuclide
Alpha Gamma
MeV Yield(%) MeV Yield(%)
Ra-226 4.78 94.4 0.186 3.28
Rn-222 5.49 99.9 0.510 0.078
Po-218 6.00 100 0.837 0.0011
Pb-214 - - 0.352 37.1
Bi-214 5.45 0.012 0.609 46.1
Table 1. Energy of radionuclides related to radon and emission rate
Ⅲ. 결 과
1. 방사평형 전 토양시료 측정
Fig. 5는 방사평형 전의 토양 시료를 측정 분석한 결 과이다. 226Ra과 235U의 비슷한 감마에너지 방출하므로 구분할 수가 없었다. 226Ra은 방출률이 3.3 %인 186.1 KeV 감마선을 방출하며, 235U은 185.7 KeV 감마선을 방출하여 간섭이 일어나고, 235U과 226Ra의 두 감마선 사이의 에너지 차이가 단지 0.4 KeV이기 때문에 비록 분해능이 우수한 고순도게르마늄(HPGe)검출기라고 하 여도 분리할 수 없었다. 또한 스펙트럼 분석에 필요한 최소 반치폭은 0.72 KeV이다. 따라서 방사평형 전의 감마분광법을 통한 222Rn의 평가는 한계가 있음을 확 인할 수 있었다.
Fig. 5 Equilibrated before
226Ra evaluation through the
222Rn
2. 방사 평형을 이용한 스펙트럼 결과
Fig. 6은 방사평형 후의 토양 시료를 측정 분석한 결 과이다. Table 1에서 볼 수 있듯이 214Pb 및 214Bi는 감마 에너지가 각각 351.92 KeV (방출률 37.1 %), 609.31 KeV(방출률 46.1 %)로써 주위에 방해 감마선이 없고, 방출률도 높기 때문에 다른 핵종과 명확히 구분되었다.
“Journal of the Korean Society of Radiology, Volume 7, Number 1”
Fig. 6
222Rn evaluation through the
214Pb and
214Bi
3. 다중분석기(MCA)를 통한 핵종별 비방사능 Table 2는 폐광산 5개소와 모대학에서의 핵종별 비 방사능 값을 보여준다. 6개소 모두 인공 방사성동위원 소인 137Cs은 검출되지 않았으며, 모대학의 경우 235U인 악티늄계열 핵종인 231Pa가 홀로 검출되었다. 또한
232Th 인 토륨계열 핵종인 228Ac, 214Bi 및 214Pb 핵종이 6 개소 모두 검출되었다. 이러한 결과를 토대로 하면 채 취한 샘플에는 우라늄계열과 토륨계열의 자연방사능 이 존재함을 알 수 있었으며, 모대학과 C 광산의 경우 는 220Rn(토론, Tn)이 222Rn (라돈, Rn)보다 높게 검출됨 을 알 수 있었다.
Iso tope
energy 모대학 A광산 B광산 C광산 D광산 E광산
MeV Bq/cm3 Bq/cm3 Bq/cm3 Bq/cm3 Bq/cm3 Bq/cm3
40K 2.19 1448.55 753.75 1192.20 1252.05 1406.10 1368.75
109Cd 0.13 --- --- --- --- 77.54 ---
212Bi 0.01 121.28 78.66 88.49 133.08 111.56 ---
212Pb 0.003 99.12 65.09 78.44 124.98 103.86 48.81
214Bi 0.91 63.96 156.6 118.40 69.29 106.05 77.57
214Pb 0.53 51.63 149.69 120.71 76.37 98.63 83.82
226Ra 0.28 131.49 --- 227.4 --- --- ---
228Ac 2.38 129.44 60.71 81.86 142.62 122.94 69.9
231Pa 0.50 82.80 --- --- --- --- ---
234Pa 1.50 --- --- 675.55 --- --- ---
137Cs 0.99 --- --- --- --- 25.40 ---
Table 2. Nuclear non-radioactive species results
4. 214Pb 와 214Bi의 순수피크 면적을 통한 비방사능 Fig. 7은 방사평형된 214Bi와 214Pb를 통한 222Rn의 농도 를 구한 결과이다. 앞서 결과를 토대로 222Rn과 214Bi와
214Pb은 500시간 이후로는 영속평형 관계로 같은 방사 능농도를 가지게 된다. 이에 214Bi와 214Pb의 비방사능의 평균을 222Rn 농도로 하여 결과를 도출하였다. 폐광산 5개소 모두 비교군인 모대학의 방사능 농도보다 높은 결과를 보여주었으며, 통계 결과 대조군으로 설정한 모대학에서 57.8 (Bq/Cm3)로 가장 낮게 검출되었고 A 광산에서 153.2 (Bq/Cm3)로 가장 높게 검출되었다.
Fig. 7 Average non-radioactive of a university and 5 mines
Ⅳ. 고찰
라돈 자핵종에 의한 방사선 피폭 방지의 측면에서 공기 중의 라돈 및 자핵종에 대한 방사능의 측정 기술이 개발되 었으며, 공기 중의 미립자를 필터에 포집한 후 계측하여 라돈 자핵종 각각의 방사능을 측정하였다. 또한 내면에 황 하아연 형광물질이 칠하여진 루카스셀을 제작하여 공기 중의 라돈 방사능을 측정하였다. 이외에도 라돈 자핵종의 알파선을 측정하거나, 비적을 계산하는 방법 등이 이용되 고 있지만 이러한 측정법은 단일핵종분석이라는 한계점과 자연방사능의 백그라운드 영향에 대한 영향 및 측정불확 도 증가 등의 문제점을 가지고 있다. 이에 본 연구는 라돈 의 측정법에 있어서 알파선 분광분석법이 아닌 감마선검 출기로의 한 방법을 제시하고자 한다. 향후 알파비적검출 기나 라돈 연속 모니터 등 다른 평가방법과 비교하여 라돈 농도 측정에 있어 중요한 자료가 되길 기대한다.
Ⅴ. 결론
감마선핵종분석에 이용하는 고순도게르마늄(HPGe) 검출기와 다중분석기(MCA)를 이용하여 6개소의 토양 시료에 분포된 자연방사능 핵종을 알 수 있었고, 라듐 과 라돈의 딸핵종들의 방사평형 후의 농도로 6개소 지 역에 따른 라돈 농도를 알 수 있었다. 이 실험을 통하 여 226Ra의 감마분광을 통한 222Rn의 평가는 235U에서 방출되는 감마선의 간섭으로 인해 평가가 어려움을 확인하였다. 또한, 222Rn의 자핵종들인 214Pb와 214Bi의 감마분광법을 통해 라돈농도를 평가할 수 있음을 확 인하였다.
참 고 문 헌
[1]
U.N Scientific Committee on the Effects of Atomic Radiation, Sources, Effects and Risks of Ionizing Radiation, 1988 Report to the General Assembly with Annexes, United Nations, 1988.
[2]
R.M.FRY., “Radon and its hazards" in : Personal Dosimetry and Area Monitoring Suitable for Radon and Daughter Product, OECD, Canada, p.17, 1976.
[3]
NCRP, khalidetal, 1987.
[4]
EPA, A Citizen's Guide to don, U.S.Environmental Protection Agency, EPA-402-K-92-001, 1992.
[5]
International Commission on Radiological Protection : Lung cancer risk form indoor exposure to radon and radon daughters ICRP publication 50, Annals at the ICRP17, 1987.
[6]
National Research Council : Health risk of radon and other internally deposited alpha emitters, report of the Committee on the Biological Effects of Ionizing Radiation(BEIR-IV), National Academy Press, Washington D.C, 1988.
[7]
