http://dx.doi.org/10.15250/joie.2016.15.4.345 ISSN 2288-923X (Online)
상향류식 식물체 생물반응기를 이용한 악취제거
신재용1·서성철2·김대근1*
1서울과학기술대학교 환경공학과, 2고려대학교 알레르기면역연구소
An up-flow botanical bioreactor for odor removal
Jaeyong Shin1 · Sungchul Seo2 · Daekeun Kim1*
1Department of Environmental Engineering, Seoul National University of Science and Technology
2Institute of Allergy and Immunology, Korea University
(Received 31 October, 2016; Revised 5 December, 2016; Accepted 15 December, 2016) Abstract
An up-flow botanical bioreactor was proposed as an economical and environmentally-friendly control process to remove the odorants, specifically ammonia and hydrogen sulfide, in exhaust gas. Liriope Platyphylla and Hedera Helix were selected as the test plants, and were put into the lab-scale reactor filled with the ceramic media. During 52 days of operation with ammonia loading of 1.16 g/m3·d, Liriope Platyphylla showed better performance in ammonia removal. Liriope Platyphylla was further tested by the simultaneous loading of 6.96 g/m3·d for ammonia and 1.00 g/m3·d for hydrogen sulfide. Microbial activity in the botanical reactor was greatly enhanced by mixed odorants rather than single odorants, and can contribute to removing odor in the exhaust gas. Biological uptake by plants reached up to 20% of total nitrogen loading to the botanical reactor.
Keywords : Botanical reactor, Degradation, Mass balance, Odor, Plant
1. 서 론
악취는 기체상 화학물질이 후각 상피세포를 자극하여 느끼게 되는 반응으로, 불쾌감과 혐오감을 느끼게 하며 심리적, 정신적 스트레스를 주는 감각공해로 이해할 수 있다(WERF, 2004; MOE, 2012). 후각은 화학감각인 미 각보다 예민하고, 매우 낮은 농도의 악취물질에도 반응 하여 냄새를 인식할 수 있다(Naddeo et al., 2013).
도심 악취에 대한 민원은 피할 수 없는 환경 난제로 손꼽히고 있다. 환경부는 2005년부터 악취방지법을 시 행하여 악취유발 사업장 및 공공시설에 대한 악취배출 규제를 시행하고 있으나, 이에 대한 민원은 증가하는 추세이다. 국내 악취에 대한 민원은 2003년 2,381건 이었으나, 2013년 13,103건으로 6배 가량 증가한 것으 로 나타났다(MOE, 2014).
기존 도시에서 대형 공장, 축산 시설, 농업 시설 등 이 외곽지역 또는 국외 등으로 이전됨에 따라 소규모 생산시설과 공공시설, 기초환경시설(음식물처리시설, 하수처리시설 등)에서 발생되는 생활악취가 주요 악취 민원으로 자리 잡고 있다(Lee et al., 2009; Park, 2013).
생활악취는 배출특성상 저농도의 악취가 배출되지만, 배출원과 시민 생활구역간의 이격거리가 짧아서 민원 소지가 될 가능성이 크다. 대부분의 악취발생원은 악취 방지법에 정해진 배출허용기준을 적용되어 적정 처리 되고 있지만(MOE, 2012), 배출허용기준을 만족하는 낮은 농도에서도 기상여건 및 개인의 편차에 따라 악 취로 감지될 가능성이 있으며 또한 고유량의 배출되는 점을 고려할 경우에는 총량 측면에서 악취 민원의 원 인이 되기도 한다. 따라서 낮은 악취강도에서 고유량으 로 배출되는 악취가스를 적정 처리할 수 있는 처리공 정이 요구되고 있다.
식물을 이용한 환경정화(phyto-remediation)는 토양 내의 중금속 및 유류오염물질 제거 등의 분야에서 폭
*Corresponding author
Tel : +82-2-970-6606 E-mail : [email protected]
넓게 적용되고 있다(EPA, 2000). 최근에는 실내 식물 을 이용한 실내공기질(IAQ, indoor air quality)을 개선 하고자 하는 연구가 진행되고 있다(Song et al., 2005;
Lee and Kwon, 2007). 미국항공우주국(NASA)에서는 실내 공기정화 식물에 대해 지속적으로 연구를 진행하 였으며, 가스상 오염물질 정화, 실내 습도관리, 생장 능 력을 바탕으로 공기정화식물 100종을 선정한 바 있다 (NASA, 2004). 이와 같이 식물은 뿌리부근의 근권 미 생물과 식물의 자체적인 물질흡수로 저농도 오염물질 에 대한 생물학적 처리기반을 갖추고 있다.
본 연구는 배출가스내 악취를 저감시키기 위하여 공 기정화능력과 관리의 용이성, 경제성을 고려하여 식물 을 이용한 악취저감장치를 제안하였다. 저농도 고유량 의 악취가스 처리를 위한 식물기반 악취저감장치는 배 출원 부지내의 녹지를 활용 가능하여 추가적인 부지확 보를 위한 부담을 줄일 수 있을 것으로 기대되며, 유입 되는 악취물질의 질소(N), 탄소(C), 황(S) 성분이 식물 의 생장 기질로 작용하여 관리의 용이성이 확보될 것 으로 예상된다.
본 연구에서는 공기정화식물로 알려진 식물을 선정 하여 자체 흡착능을 지닌 세라믹 담체에 식재한 후, 저 농도의 악취에 노출되는 조건에서 식물의 생장 가능성 을 확인하였다. 또한, 유입되는 악취물질의 성상에 따 른 식물반응기의 제거특성을 분석하여 식물에 의한 악 취저감 기여를 파악하고자 하였다.
2. 실험방법
2.1 실험장치
본 연구에서는 저농도 고유량의 악취물질을 제거하 기 위한 식물 반응기를 평가하기 위한 반응기를 제작 하였다. 반응기는 아크릴 재질의 원통형(직경 0.3 m, 높이 0.4 m, 전체부피 0.028 m3)으로 상단 덮개를 이용 하여 개폐가 가능하도록 하였다. 본 실험장치의 모식도 는 Fig. 1과 같다. 반응기는 pellet 형태의 세라믹 담체 (길이 5-10 mm)를 이용하여 충전(충전부피 0.007 m3) 하였으며, 세라믹 담체의 기본적 물성은 Table 1과 같 다. 충전담체는 사전 실험 결과에서 0.63 mg NH3/g media (암모니아 처리 95% 도달 기준)의 암모니아 흡 착능을 보였다. 식물은 세라믹 담체에 직접 식재되었으
Table 1. Physical properties of ceramic media packed in the reactor
Organic matter, mg/kg 50 Porosity (median), % 54.7 BET surface area, m2/g 13.2 Total pore volume, cm3/g 50.04 Average pore diameter, nm 13.4 Packing density, g/mL 50.73
pH 56.44
Water retention capacity, g/g 50.31
Fig. 1. Experimental setup of an up-flow botanical reactor: Three different types of the reactors were prepared; three botanical reactors for test, two control reactors without plants but the same experimental conditions, and one blank reactor without plants and gas supply.
며, 수분을 제외한 별도의 영양물질 공급은 없었다.
식물 생장을 위한 수분은 주 1회 500 mL 공급하여 실험기간 동안 식물반응기의 담체 표면이 건조해지지 않도록 하였다. 반응기 하단에는 반응기를 통과한 유출 수를 채취할 수 있도록 밸브를 설치하였다. 가스유입구 는 반응기 하단부에 설치하여 가스 흐름이 상향류가 되도록 하였다. 각 반응기의 가스주입 전에 가스유량계 를 설치하여 일정 유량(2 L/min)이 주입되도록 하였다.
2.2 실험조건
본 실험은 총 2단계의 조건으로 구성하였다. 1단계 에서는 식물반응기에 식재된 식물의 생장 가능성과 악 취물질의 제거능을 확인하기 위하여 총 2개의 반응기 를 준비하였다. 식물은 시중에서 쉽게 구할 수 있는 식 물 중에서 공기정화식물로 알려진 맥문동(Liriope platyphylla)과 아이비(Hedera helix)가 선정되었다. 각 반응기는 맥문동 식재(reactor A), 아이비 식재(reactor B)로 구분하였다. 2단계는 1단계에서 선정된 1종의 식 물을 대상으로 단일 악취물질(reactor A)과 혼합 악취 물질(reactor C)이 유입되도록 설정하였다. 또한, 식물 이 식재되지 않은 반응기(control)를 실험기간 동안 동 일한 운전 조건으로 가동하였으며, 가스 유입이 없는 식물반응기(blank)를 준비하였다. Blank 반응기는 시중 에서 구입할 수 있는 화분에 동일한 식물을 식재하여 비교군으로 구성하였다. 선정된 식물은 반응기에 식재 되기 전에 배양토를 채운 화분에 식재하여 1개월 동안 실험실 환경에 적응하도록 하였다. 식물 식재 시에는 식물 뿌리 부근의 배양토를 수작업으로 제거한 후 세 라믹 담체에 직접 식재하였으며, 2 주간의 적응기간을 거친 후 실험을 진행하였다. 식물반응기는 직사광선에 노출되지 않는 실험실 환경(광도 10-20 µmol/m2·sec, 상대습도 40 ± 10%, 명기/암기 시간 12/12)에서 운전되 었으며, 반응기 내부와 세라믹 담체 의 온도는 20 ± 4oC로 유지하였다.
선정된 악취물질은 암모니아와 황화수소이었으며, 연구목적에 따라 설정된 농도로 일정량을 주입하였다.
암모니아는 30% 암모니아수(EP grade, Duksan, Korea) 를 실린지펌프(KDS-100, Holliston MA, USA)를 이용 하여 공기흐름에 직접 주입한 후 기화시켜 반응기에 공급하였으며, 황화수소는 실린더 형태의 혼합 표준가 스(H2S 996 ppm, N2 balance, 47L, Air Korea)를 이용 하여 가스흐름에 희석하여 주입하였다. 1단계 실험기 간 동안에는 암모니아 가스를 단일 악취물질로 모든 반응기에 동일한 조건으로 1일 9시간 동안 간헐적으로 공급하였으며, 유입농도는 10.6 ppm(유입부하량 1.16 g/m3·d)이었다. 2단계의 경우, 반응기 A는 암모니아 (20.0 ppm, 6.96 g/m3·d)를 단일 가스로, 반응기 C는 암 모니아(20.0 ppm, 6.96 g/m3·d)와 황화수소(1.6 ppm, 1.00 g/m3·d)를 혼합 가스로 구성하여 중단 없이 연속 주입 하였다. 1단계의 운전기간은 총 53일, 2단계는 총 59일 이었다.
2.3 질소 물질 수지
반응기에 유입 또는 유출하는 모든 질소 성분을 질 소량으로 환산하여, 암모니아 분해에 따른 질소회수율 을 해석하였다. 본 연구에서 제안한 반응기에서 암모니 아의 처리 경로는 총 3가지로 구분되며, ‘세라믹 담체 흡착(adsorption by media)’, ‘액체흡수 후 배출(gas absorption)’, ‘식물의 생물학적 섭취(biological uptake)’
이다. ‘반응기 담체에 의한 질소 흡착량은 모든 반응기 에서 동일하다’는 가정이 만족할 경우, 식물반응기의 질소 물질수지는 식 (1)과 같이 표현된다.
(1) where Nbio= biological uptake by plants, Ntotal= total inlet nitrogen
Nadsorb= nitrogen adsorbed, Nabsorb= Nitrogen absorbed, η = nitrogen removal efficiency in an botanical reactor.
담체 또는 근원 부근에 서식하는 미생물에 의해 질 산화 반응이 수반될 가능성 있어서, 유출수의 암모늄과 아질산성 질소, 질산성 질소를 분석항목에 포함하였다.
Nbio = η N× total–(Nadsorb+Nadsorb) Table 2. Plant growth during 53 days of experimental runs (stage 1)
Group Plant growth, %a
Root length Leave length Shoot length Liriope platyphylla Blank 37.5± 7.3 53.0± 6.5 NAb
Reactor A -1.3± 2.9 42.8± 17.2 NA Hedera helix Blank 0.7± 8.2 15.9± 6.2 69.5± 3.8
Reactor B -0.8± 3.2 16.3± 4.1 57.5± 20.1
aRatio of intial to final length of plants, bNot available
2.4 분석방법
본 연구의 분석항목은 유입되는 악취물질의 처리효율 과 미생물 특성, 그리고 질소 물질수지 분석을 통한 식 물의 악취저감 기여도를 평가할 수 있도록 구성하였다.
가스상 암모니아는 0.5% 붕산용액으로 포집한 후 인도페놀법에 준하여 분석하였다. 가스상 황화수소는 펄스형 불꽃광도 검출기(Pursed Frame Photometric Detector 5380, O·I analytical, USA)가 장착된 가스크 로마토그래피(YL 6100GC, YoungLin instrument, Korea)를 사용하여 분석하였다. GC는 HP-5 컬럼(30 m
× 0.32 mm × 1 µm)을 사용하였으며, 동일한 온도조건 (80oC at 1min, 20oC/min rate, 140oC at 0 min)하에서 검량 및 분석하였다. 유출수의 음이온 성분(NO3−, NO2−, SO42−)은 음이온 분석컬럼(Metrosep A Supp 5, 150 mm× 4.0 mm, Metrohm, Switzerland)이 장착된 이온 크로마토그래피(883 Basic IC plus, Metrohm, Switzer- land)를 이용하여 분석하였으며, 음이온 복합 표준용액 (Fluka Analytical, Sigma aldrich)을 이용하여 검량하였 다. 양이온 성분((NH4+)과 pH는 Electrode sensor (Orion DUAL STARTM ISE/pH meter)를 이용하였다.
반응기내의 미생물 분석을 위해 단계별로 각각 미생 물활성도(1단계)와 미생물 집락수 분석(2단계)을 실시 하였다. 미생물 활성도는 1단계 실험을 종료한 직후에 반응기내 세라믹 담체를 정량(10 g) 채취하여 0.1 g CaCO3와 혼합한 후, 3% 2,3,5-Triphenyltetrazolium chloride (TTC) 용액을 혼합하였다. 혼합액은 24시간 배양 후, 생성된 2,3,5-Triphenylformazan (TPF)에 메탄 올(CH3OH)을 첨가하여 발색시켜 흡광도(485 nm)를 측정하였다. 미생물 집락수 분석은 2단계 실험 기간 동 안 채취된 유출수를 일정 배수 희석한 후, Tryptic soy agar (TSA, Kisan Bio, Korea)배지에 도말하였다. 도말 된 배지는 5일간 배양시킨 후, 형성된 집락 수를 계수 하여 반응기 내의 미생물을 평가하였다.
3. 결과 및 고찰
3.1 악취물질 처리 특성
3.1.1 암모니아 단독 유입(stage 1)
Fig. 2는 1단계 실험 동안 식물이 식재된 반응기의 암모니아 가스 처리효율을 보여준다. 총 53일 동안 암 모니아 가스를 주기적(9 hr/d)으로 공급하였으며, 일평 균 유입부하량은 1.16 g/m3·d이었다. 대조군을 포함한 모든 반응기에서 95% 이상의 암모니아 처리효율을 보 였으나, 암모니아의 평균 처리효율은 맥문동을 식재한 반응기 A에서 99.0% ± 0.4%, 아이비를 식재 반응기 B
에서 98.6 ± 0.7%, 식물 미 식재 반응기(Control)에서 98.6± 0.8%이었다. 맥문동이 식재된 반응기(Reactor A)의 암모니아 처리효율은 확연한 차이를 보이지 않았 으나, 비교적 안정적인 처리특성을 나타냈다.
3.1.2 암모니아와 황화수소 혼합 유입(stage 2) Fig. 3은 2단계에서 반응기 A와 C의 암모니아에 대 한 처리효율을 나타냈다. 2단계는 총 59일 동안 반응 기 A와 C에 암모니아를 동일한 조건으로 주입하였으 며, 암모니아의 일평균 유입부하량은 6.96 g/m3·d이었 다. 하지만, 반응기 C에는 황화수소를 일평균 유입부하 량 1.00 g/m3·d으로 동시 공급하였다. 반응초기 20일 동안 모든 반응기에서 90% 이상의 암모니아 처리효율 을 보였다. 운전 20일 이후 식물반응기는 95% 이상 안 정된 처리효율을 나타냈으나, 식물이 없는 대조군에서 는 암모니아 처리효율이 지속적으로 감소하였다. 암모 니아에 대한 평균 처리효율은 반응기 A에서 99.2 ± Fig. 2. Ammonia removal efficiency (stage 1).
Fig. 3. Ammonia removal efficiency (stage 2).
1.5%, 반응기 C에서 98.2 ± 3.6%, 대조군에서 85.7 ± 9.3%를 나타냈다. 반응기 C에서 유입된 황화수소는 실 험 기간 동안 99% 이상의 처리효율을 보였다(data not shown).
3.2 질소 물질수지
3.2.1 암모니아 단독 유입(stage 1)
Fig. 4는 실험 1단계 동안 반응기내 질소 거동을 보 여준다. 모든 반응기에서 충전 담체의 흡착에 의한 질 소 처리기여도가 약 46%이었다. 암모늄 또는 질산염 의 형태로 질소성분이 반응기로부터 유출된 정도는 반 응기 A 34.9%, 반응기 B 42.1%, 대조군 53.9%이었으 며, 대부분 질산성 질소 형태로 배출된 것으로 분석되 었다. 반응기에 충전된 담체는 외부 환경에 노출된 상 태에서 실험이 진행되었으며, 담체에 부착된 미생물에 의한 질산화 반응이 진행된 것으로 보인다.
식물의 생물학적 섭취에 의한 질소 처리 기여도는 반응기 A와 B에서 각각 19.2% (36.7 mg-N), 11.8%
(23.0 mg-N)으로 나타났다. 식물의 주근(primary root) 보다 곁뿌리(lateral root)에서 질소의 이동이 원활한 것 으로 알려져 있다(Xu et al., 2012). 본 실험에서 사용 된 맥문동은 가늘고 기다란 수염뿌리를 가지고 있기 때문에 질소성분의 흡수와 이용이 비교적 유리한 것으 로 판단되었다. 1단계 실험 완료 후 반응기의 세라믹 담체를 추출하여 탈수소효소분석을 실시한 결과, 반응 기 A와 B의 담체에 서식하는 미생물 활성은 각각 2.59± 1.3 µg TPF/g media와 2.73 ± 0.87 µg TPF/g media 이었으며 대조군 반응기는 2.34 ± 1.50 µg TPF/g media이었다. 반응기의 담체만을 대상으로 한 결과이 기에 반응기 미생물의 활성을 정확하게 파악하기에는 다소 무리가 있는 것으로 보이나, 식물 식재 반응기에 서 미생물 활성이 미세하게 우세한 것으로 판단된다.
3.2.2 암모니아와 황화수소 혼합 유입(stage 2) Fig. 5는 실험 2단계 동안 반응기내 질소 거동을 보 여준다. 실험기간 동안 반응기에 유입된 암모니아의 총 량은 2,042 mgN이었다. 담체 흡착에 의한 질소 처리 기여도는 반응기 A 84.8%, 반응기 C 84.6%, 대조군 99.9%이었다(Fig. 5). 암모늄 또는 질산염의 형태로 질 소가 유출수와 함께 배출된 정도는 반응기 A 1.1%, 반 응기 C 0.4%, 대조군 0.1%이었다. 담체 흡착에 의한 기여도는 실험 1단계와 비교하여 대폭 상승하였는데, 이러한 현상은 유입농도가 증가함에 따라 흡착용량이 증가하는 일반적인 흡착특성과 유사하였다. 식물반응 기의 담체는 악취물질의 물리적 흡착을 통한 처리기작 을 가지고 있음을 실험적으로 확인할 수 있었다.
2단계 실험에서 식물의 생물학적 섭취에 의한 기여 도는 반응기 A 14.1% (347.2 mg-N), 반응기 C 15.0%
(364.5 mg-N)로 분석되었다. 황화수소가 공급된 반응 기 C에서 식물의 기여도가 소폭 증가하였는데, 이는 저농도의 황화수소가 식물 및 근원 영역에서 서식하는 미생물의 활성에 영향을 미친 것으로 사료된다. 실험 완료 후 반응기 담체의 미생물을 분석한 결과, 반응기 A와 C에서 각각 2.0 × 105CFU/mL(45.2% deviation)와 5.5× 105CFU/mL (37.3% deviation), 대조군은 4.7 × 104 CFU/mL (24.2% deviation)이었다. 저농도의 황화수소 가 추가로 유입된 반응기 C에서 미생물의 밀도가 높은 것으로 나타났다. Murray et al. (1994)는 저농도 황(S) 은 식물생장에 도움을 준다고 보고하였다. 질소와 황은 질산염과 황산염의 형태로 식물체에 흡수되고 식물체 의 물질대사 과정을 통해 아미노산과 단백질로 전환된 다(Soreanu et al, 2013). Ernst (1998)는 실내공기 정화 를 위한 식물체 실험에서 황계열 가스의 식물체 섭취 는 SO2> H2S > COS > CH3SH > CS2 순으로 우수한 Fig. 4. Contribution of removal mechanisms towards
ammonia removal in the reactor. Ammonia gas loading was 1.16 g/m3·d.
Fig. 5. Contribution o removal mechanisms towards ammonia removal in the reactor. Ammonia gas loading was 6.96 g/m3·d, and hydrogen sulfur gas loading was 1.00 g/m3·d.
것으로 보고하였다.
식물은 뿌리를 통해 질소를 흡수하며, 암모늄 혹은 질산성질소 형태로 흡수된다고 알려져 있다(Glass, 2003). 본 연구에서 반응기로 유입된 가스상 암모니아 가 식물반응기에서 처리되는 과정을 3단계로 구성할 수 있다. 1단계에서는 담체내 수분 또는 외부 공급수에 용해되어 암모늄형태로 이온화되며, 2단계에서 담체 또는 근원 부근의 미생물에 의한 질산화과정을 통해 아질산염과 질산염 형태로 전환되고, 3단계에서암모늄 혹은 질산염 형태로 식물 뿌리에서 식물 내부로 흡수 되는 과정을 거친다.
3.3 식물 성장 영향
반응기 내에서 식물의 생장여부를 확인하기 위해, 1 단계 실험 전후로 비교군(blank)과 식물반응기에서 잎 과 줄기, 뿌리의 길이를 측정하여 식물의 성장률을 비 교하였다(Table 3). 잎과 줄기 성장률은 비교군과 실험 군이 유사한 값을 보였으나, 뿌리에서는 실험군이 낮은 성장률을 보였다. 하지만, 실험기간 동안 대조군과 실 험군에서 식물체의 생장은 육안으로 뚜렷하게 구별되 지 않았다. 가스상의 무기성분은 식물체의 영양분으로 직접 이용되거나 대사과정에 영향을 미치며(Soreanu, 2013), 저농도 배출 특성을 가진 악취물질을 정화시키 는데 응용될 수 있을 것으로 기대된다.
4. 결 론
본 연구에서는 저농도 고유량의 악취를 처리하기 위 하여 상향류 식물반응기를 제안하였으며, 실험실 실험 을 통하여 적용 가능성을 알아보았다. 맥문동을 식재한 반응기는 아이비를 식재한 반응기에 비해 암모니아 가 스를 비교적 효과적으로 처리하였으며, 세라믹담체로 충전된 반응기내에서 식물의 생장은 양호하였다. 반응 기내로 유입된 악취물질은 담체의 흡착, 공급수에 의한 흡수 및 외부 배출, 식물의 생물학적 섭취를 통해 제거 되는 것으로 파악되었다.
식물체를 이용한 생물반응기는 저농도의 특성을 가 진 악취 배출가스를 처리하는데 효과적으로 활용될 수 있을 것으로 판단되며, 특히 유입가스를 상향류 공급할 수 있도록 설계함으로써 악취발생원의 배출가스에 직 접적으로 적용될 수 있을 것으로 기대된다. 본 연구에 서 제안된 반응기를 실제 현장에 적용하기 위해서는 유입가스의 성분 구성에 따른 영향, 광도 및 식물체의 종류와 양, 충전매체 종류, 미생물 군집 특성 등을 포 함한 식물정화기작과 영향인자에 대한 보다 다양한 연
구가 요구된다.
감사의 글
이 연구는 서울과학기술대학교 교내연구비의 지원으 로 수행되었습니다.
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