¤Ž ì Å4 Bi 0.5 (Na 1−x K x ) 0.5 TiO 3 U c lT c l8 ý P ê s– ¥ ¹ Å — ¤V R Ë

 4 Z 4, pp. 414∼418

“

¤Ž ì Å4  Bi ^0.5 (Na 1−x K x ) 0.5 TiO 3 U c lT c l8 ý P ê s– ¥ ¹ Å — ¤V R Ë

4 w

H) ç   ™ ¸ · =  ö ¶ B  · ¼ ÿ ›‡ ç ¡ 4 w H ·  ™ » G ž B 4 w H

Ö 

¦ í ß –@ /† < Ɠ §, Ó ü t o † < Æõ , \  -t  Z …Û ¼à Ô-Û ¼ž Ðo t  ƒ  ½ ¨G ' p' , Ö  ¦ í ß – 681-749 (2011¸   12 Z 4 29{ 9  ~ à Î6 £ §, 2012¸   1 Z 4 26{ 9  à º& ñ ‘ : r ~ à Î6 £ §, 2012¸   3 Z 4 29{ 9  > F  S X ‰& ñ )

PZT >  Ó ü t| 9 “ É r ¨ 8 Š â \  Ä »K ô  Ç ± ú š (Pb)s  60 wt% s  © œ Ÿ í† < Ê÷ &# Q e ” # Q “  ^ ‰\  Ä »K  Ù ¼– Ð í ß –\ O > 

\

" f ± ú šs  † < ÊÄ »÷ &t  · ú §  H • 2 ;¨ 8 Š â Á ºƒ   y © œÄ »„   Ó ü t| 9 _  > hµ 1 Ïs  כ ¹½ ¨÷ &“ ¦ e ”  . Bi

0.5

(Na

1−x

K

x

)

0.5

TiO

3

(BNKT) [ j b ” “ É r K u  ¨ 8 Š | ¾ Ós  7 £ x † < Ê\     rhombohedral\ " f tetragonal  © œÜ ¼– Ð  © œ„  s   9, K u  ¨ 8 Š | ¾ Ós  0.16 ≤ x ≤ 0.20 % ò % i \ " f ¿ º > h_   © œs  / B N” > r   H  © œ â >  % ò % i  (Morphotropic Phase Boundary) s  ” > r F ô  Ç   H ‚  ' Ÿ  ƒ  ½ ¨– РÒ'  BNKT ~ à Ì} Œ •`  ¦ Pt(111)/TiO

2

/SiO

2

/Si l ó ø Í0 A\  Sol-Gel

~

½ ÓZ O Ü ¼– Ð 7 £ x ‚ à Ìô  Ç Ê ê 750

^◦

C \ " f O

²

ì  r 0 Al – Ð Ê ê\ P  % ƒo  % i  . BNKT-0.18 ~ à Ì} Œ •“ É r ` …– ÐÚ ÔÛ ¼ s à Ô

½

¨› ¸\  ¦
 ? /% 3 Ü ¼ 9, l / B N[ þ t s   © œ@ /& h Ü ¼– Ð & h “ ¦ ± ú  · ú ˜ ß ¼l  7 £ x  # Œ ± ú  · ú ˜  â > €  s  y Œ ™™ è % i  .

“

 „  l  © œs  200 kV/cm{ 9  M : BNKT-0.18 ~ à Ì} Œ •\ " f  © œ  H ï ß –À Óì  rF G(P

r

) ° ú כ 23.1 µC/cm

²

`  ¦
 

?

/% 3 Ü ¼ 9 † ½ ӄ  l  © œ(E

c

)“ É r 63.3 kV/cm s % 3  .

Ùþ

˜d”#Q: y©œÄ»„^‰, Bi0.5(Na1−xKx)0.5TiO3~ÃÌ}Œ•, a%¦-0q, Áºƒ>

Ferroelectric Properties of Lead-free Bi _0.5 (Na _1−x K _x ) _0.5 TiO ₃ Films

Sung Sik Won · Song A Chae · Chang Won Ahn · Ill Won Kim

^∗

Department of Physics and Energy Havest-Storage Research Ceter, University of Ulsan, Ulsan 680-749 (Received 29 December 2011 : revised 26 January 2012 : accepted 29 March 2012)

Ferroelectric materials are primarily Pb(Zr,Ti)O

3

(PZT)-based materials, which contain more than 60 wt% lead. Lead is a very toxic substance that can affect the kidney, brain, and nervous system. Therefore, lead-free ferroelectric materials must be developed to replace PZT-based mate- rials. Bi

0.5

(Na

1−x

K

x

)

0.5

TiO

3

(BNKT) is one of those lead-free candidates which is showing strong ferroelecticity. The Bi

0.5

(Na

1−x

K

x

)

0.5

TiO

3

(BNKT) ceramics have received a great deal of atten- tion due to their excellent ferroelectric and piezoelectric properties in the rhombohedral-tetragonal morphotropic phase boundary (MPB) at optimal compositions in the range 0.16 ≤ x ≤ 0.20. We fabricated BNKT ferroelectric films on Pt/TiO

2

/SiO

2

/Si substrates by using a sol-gel technique and post-annealed them in an oxygen ambient at 750

^◦

C. The films exhibit a perovskite structure without secondary phases. The Porosity and the grain boundaries are reduced due to the increase of grain size in the BNKT-0.18 film. The remanent polarization and the coercive field of BNKT-0.18 film were 23.1 µC/cm

²

and 63.3 kV/cm, respectively, at an applied electric field of 200 kV/cm.

PACS numbers: 77.80.-e, 77.80.Bh, 77.84-s

Keywords: Ferroelectric, Bi0.5(Na1−xKx)0.5TiO3film, Sol-gel, Lead-free

∗E-mail: [email protected]

-414-

I. " e  ] Ø

Pb(Zr,Ti)O

₃

(PZT) Ó ü t| 9 s  y © œÄ »„  ^ ‰ Ó ü t| 9 – Ð  © œ ´ ú § s

  6   x ÷ &“ ¦ e ”  . PZT ~ à Ì} Œ •“ É r Z  }“ É r  © œ„  s  “ : r • ¸ü <  H ï ß – À

Óì  rF G (20 ∼ 70 µC/cm

²

) ° ú כ`  ¦ t “ ¦ e ” Ü ¼ 9 ± ú “ É r / B N& ñ

“

: r • ¸ (500 ∼ 600

^◦

C) \ " f• ¸ € ª œ  ñô  Ç y © œÄ »„   : £ ¤$ í `  ¦
 

?

/“ ¦ e ”   [1–3]. Õ ª Q
, PZT  o½ + ËÓ ü t \  ' ‘ ÷ &# Q e ”   H Pb ü < ° ú  “ É r ×  æF K5 Å q Ó ü t| 9 [ þ t s  Ä »X O ƒ  ½ + Ë\ " f µ 1 ϳ ðô  Ç Ä »K  Ó

ü t| 9  ] jô  Çt g Ë > (Restriction on use of Certain Hazardous Substances; RoHS) [4] _  ½ ©] j¾ ¡ §3 l q Ü ¼– Ð 1 p x F ÷ &# Q e ” # Q



6   x s  ] jô  Ç÷ &“ ¦ e ”  . Õ ª QÙ ¼– Ð Pb Ÿ í† < Ê÷ &# Q e ” t  · ú §



 H ¨ 8 Š ⠕ 2 ; o& h “   Á ºƒ  >  y © œÄ »„  ^ ‰ ~ à Ì} Œ •_  ƒ  ½ ¨ s À Ò

#

Qt “ ¦ e ”  .

Á

ºƒ  >  y © œÄ »„  ^ ‰ Ó ü t| 9  ×  æ (Bi

0.5

Na

0.5

)TiO

3

(BNT) [ j



b ” _  Ä ºÃ ºô  Ç y © œÄ »„   : £ ¤$ í s  µ 1 ϳ ð÷ &% 3   [5–11]. BNT [

j b ” “ É r Z  }“ É r ï ß –À Óì  rF G (P

r

= 38 µC/cm

²

) õ  Z  }“ É r Ç © o

“ : r • ¸ (T

^c

= 320

^◦

C)\  ¦ t “ ¦ e ” Ü ¼
 PZT [ j b ”  õ

 q “ § €   y © œÄ »„   : £ ¤$ í s  ± ú    © œ6   x  o   H X < € 9 כ ¹ô  Ç כ

¹½ ¨  † ½ Ó`  ¦ ë ß –7 á ¤ r v t  3 l w “ ¦ e ”  . s ü < ° ú  “ É r ë  H ] j

&

h

`  ¦ K    l  0 A # Œ BNT [ j b ” \  (Bi

0.5

K

_0.5

)TiO

₃

(BKT)\  ¦ ' ‘  # Œ y © œÄ »„   : £ ¤$ í `  ¦ 7 £ x r v l  0 Aô  Ç ƒ  

½

¨ ”  ' Ÿ ÷ &“ ¦ e ”  . Bi

^0.5

(Na

1−x

K

x

)

0.5

TiO

3

(BNKT) \ 

"

f BNT  H rhombohedral  © œ`  ¦ t “ ¦ e ” Ü ¼ 9 BKT  H tetragonal  © œ`  ¦ ”   . s  ¿ º Ó ü t| 9 `  ¦ ™ D ¥ ½ + Ë # Œ ™ D ¥ ½ + Ëq 

0.16 ≤ x ≤ 0.20 { 9  M :  © œ â > % ò % i  (morphotropic phase boundary:MPB)`  ¦ ° ú   H   [12–14].

‘

: r ƒ  ½ ¨  H BNKT [ j b ” _  ‚  ' Ÿ  ƒ  ½ ¨\  ¦ l ì ø ÍÜ ¼– Ð a % ¦-



0 q ~ ½ ÓZ O Ü ¼– Ð Pt/TiO

2

/SiO

₂

/Si l ó ø Í 0 A\  BNKT ~ à Ì} Œ •`  ¦ 7

£

x ‚ Ã Ì # Œ ”  1 l x à º    o\    É r Ä »„   © œÃ º, P-E s § 4 / B G‚  , I-V 8 £ ¤& ñ Ü ¼– Ð Â Ò'  y © œÄ »„   : £ ¤$ í `  ¦ › ¸  % i  .

II. ÷ m Ç] M ö U ê s0 n É

Bi

0.5

(Na

1−x

K

x

)

0.5

TiO

3

(BNKT) a % ¦`  ¦ ë ß –[ þ t l  0 AK  r 



Œ

• Ó ü t| 9 “ É r bismuth nitrate [Bi(NO

3

)

3

·5H

2

O], sodium ac- etate [Na(CH

₃

COO)], potassium acetate [K(CH

₃

COO)], titanium butoxide [Ti(O(CH

2

)

3

CH

3

)

4

]`  ¦  6   x % i Ü ¼ 9 6

 

x B   H 2-methoxyethanol, acetic acid, acetylacetone`  ¦



6   x % i  . 7 £ x ‚ à Ì/ B N& ñ \ " f # Œ Q Y V_  \ P % ƒo  õ & ñ `  ¦



u >  ÷ &  H X <, s  õ & ñ \ " f Bi_  6 fµ 1 Ïs  µ 1 ÏÒ q t >   ) a



. \ P % ƒo  / B N& ñ \ " f µ 1 ÏÒ q t   H Bi _  6 fµ 1 Ï`  ¦ ˜ Ð © œ l  0 A K

 Bi\  ¦ 10 mole% õ | ¾ Ó ' ‘ ô  Ç a % ¦`  ¦ ] j Œ • % i  . l ó ø Í Ü

¼– Ѝ  H ³ ðï  r [ j' ‘  õ & ñ `  ¦  • 2 ; Pt(111)/TiO

₂

/SiO

₂

/Si`  ¦



6   x % i Ü ¼ 9 ß ¼l   H 25 mm × 25 mm s % 3  . { 9 ì ø Í& h 

“

  Û ¼— 2 ;  ïh A ~ ½ ÓZ O \   H 7 £ x ‚ à Ì, spin-up, spin-off, 7 £ x µ 1 Ïõ 

° ú

 s  4 é ß –> – Ð
¾ º# Q ~ à Ì} Œ •`  ¦ ] j Œ • 
 z  ´+ « >\ " f  H 7 £ x µ

1 Ï`  ¦ ¿ º é ß –> – Ð
¾ º# Q 5 é ß –> – Ð ] j Œ • % i  . €  $  l  ó ø

Í 0 A\  BNKT a % ¦`  ¦ Ø  æì  r y  • ¸Ÿ íô  Ç Ê ê 30œ í 1 l x î ß – 3000 rpm _   r„  5 Å q • ¸\  ¦ Ä »t  €  " f BNKT a % ¦ ~ à Ì} Œ •`  ¦ 7 £ x ‚ Ã Ì 

%

i  . 7 £ x ‚ à Ìô  Ç ~ à Ì} Œ •“ É r 200

^◦

C \ " f 5ì  r 1 l x î ß – Ä »t  €  " f 6

  xÓ  o ? /_  à ºì  r`  ¦ 7 £ x µ 1 Ïr (  Ü ¼ 9, 6   xÓ  o\  ” > r F    H Ä »l  Ó

ü t| 9 `  ¦ 6 fµ 1 Ïr v l  0 A # Œ 400

^◦

C \ " f 5ì  r 1 l x î ß – / B N l ì  r 0

Al \ " f 1  \ P % ƒo \  ¦ ô  Ç Ê ê 2 – Ð 550

^◦

C \ " f 5ì  r 1 l x î

ß – í ß –™ èì  r 0 Al \ " f \ P % ƒo  % i  . s ü < ° ú  “ É r 7 £ x ‚ Ã Ì õ & ñ

`

 ¦ 30  r ì ø Í4 Ÿ ¤ # Œ 308 £ x _  BNKT } Œ •`  ¦ + þ A$ í % i Ü ¼ 9 ~ Ã Ì }

Œ

•_    & ñ  o\  ¦ 0 A # Œ 750

^◦

C – Ð \ P  ) a í ß –™ è ì  r 0 Al _ 

„

 l – Ð 5 Å q \  ~ à Ì} Œ •`  ¦ í  H ç ß –& h Ü ¼– Ð V , “ ¦ 1r ç ß – 1 l x î ß – \ P % ƒ o

   H Q-RTA (quasi-rapid thermal annealing) ~ ½ ÓZ O `  ¦



6   x % i  . 1 r 7 £ x ‚ à Ìô  Ç ~ à Ì} Œ •_  ¿ ºa   H €  • 60 nm– Ð 8 ú x 308 £ x`  ¦ 7 £ x ‚ à Ìr †   BNKT ~ à Ì} Œ •_  ¿ ºa   H €  • 1.8 µm s % 3 



. a % ¦- 0 q ~ ½ ÓZ O Ü ¼– Ð $ í  © œ  ) a BNKT ~ à Ì} Œ •_  „  l & h  : £ ¤$ í

`

 ¦ 8 £ ¤& ñ l  0 AK " f MFM ½ ¨› ¸\  ¦ ° ú   H » ¡ ¤„  l \  ¦ ] j Œ • 

%

i  .  © œÂ ҄  F G“ É r DC sputtering coater(Cressington In- strument, Cressington 108, England)\  ¦ s 6   x # Œ BNKT

~ Ã

Ì} Œ • 0 A\  Ñ þ ˜F K(Pt) ³ ð& h `  ¦  6   x # Œ 7 £ x ‚ à Ì÷ &% 3  . Pt  © œ Â

҄  F G“ É r f ”  â s  170 µm“   dot+ þ A shadow metal mask\  ¦ s

6   x # Œ Ar ì  r 0 Al \ " f 10ì  r 1 l x î ß – 7 £ x ‚ Ã Ì % i Ü ¼ 9 s M :

„

 F G _  €  & h “ É r 2.3 × 10

⁻⁴

cm

²

s % 3  . BNKT ~ à Ì} Œ •_    

&

ñ ½ ¨› ¸  H X-‚    r] X  (Phillips, X’Pert, Holland) z  ´+ « >Ü ¼

–

Ð S X ‰ “   % i  . BNKT ~ à Ì} Œ •_  ³ ð€  õ  é ß –€  _  p [ j ½ ¨

›

¸ü < ¿ ºa   H Å Ò  „    ‰ & ³p  â (FE-SEM; JEOL JSM- 6500F)`  ¦  6   x # Œ 8 £ ¤& ñ % i  . Ä »„   : £ ¤$ í “ É r Impedance analyzer (HP4192A)\  ¦ s 6   x # Œ 8 £ ¤& ñ % i “ ¦ P-E s § 4 / B G

‚

 “ É r RT66A (Radiant Technologies, USA) y © œÄ »„   8 £ ¤& ñ



© œu \  ¦ s 6   x # Œ 8 £ ¤& ñ % i Ü ¼ 9, electrometer (Keithley 237)\  ¦ s 6   x # Œ I-V : £ ¤$ í `  ¦ 8 £ ¤& ñ % i  .

III. + s ÇÊ Ý õ m Í À X Ø8 ý

Figure 1“ É r 750

^◦

C _  í ß –™ èì  r 0 Al \ " f 1r ç ß – 1 l x î ß – \ P 

%

ƒo ô  Ç BNKT-x (x = 0, 0.10, 0.18, 0.20, 0.25) ~ à Ì} Œ •_  XRD J ‡  `  ¦
  · p  כ s  . — ¸Ž  H › ¸$ í \ " f ` …– ÐÚ ÔÛ ¼  s

à Ô (perovskite) ½ ¨› ¸\  ¦
 ? /% 3 Ü ¼ 9 2  © œ“ É r ” > r F   t

 · ú §€ Œ ¤ . BNKT ~ à Ì} Œ •\ " f l ó ø Íõ  ~ à Ì} Œ •  s _      © œ Ã

ºü < \ P Ø Ÿ ‚ ½ Ó> à º  Ø ÔÙ ¼– Ð   + þ As  { 9 # Q
t  · ú §  H % ò

%

i (misfit strain)s  + þ A$ í ÷ &# Q XRD 8 £ ¤& ñ # 3 0 A_  ] jô  Ç M : ë

 H \  p ™ è  © œ   ¨ 8 Š  © œI \  ¦ y Œ ™t    H  כ s  Ô  ¦ 0 p x % i  

[15].

Fig. 1. (Color online) X-ray diffraction patterns of the BNKT-x films (x = 0, 0.10, 0.18, 0.20, and 0.25).

Fig. 2. SEM micrographs of the BNKT-x films : (a) x = 0, (b) x = 0.10, (c) x = 0.18, (d) x = 0.20, (e) x = 0.25, and (f) a cross-sectional micrograph of the BNKT film.

Figure 2  H FE-SEM`  ¦ s 6   x # Œ BNKT-x (x = 0, 0.10, 0.18, 0.20, 0.25) ~ à Ì} Œ •_  ³ ð€  `  ¦ 8 £ ¤& ñ ô  Ç  כ s  . BNKT- 0.18 ~ à Ì} Œ •\ " f ± ú  · ú ˜“ É r   É r › ¸$ í _  ~ à Ì} Œ •õ  q “ § €    © œ

@

/& h Ü ¼– Ð ³ ð€  s  › ¸x 9  % i Ü ¼ 9 l / B N ¢ ¸ô  Ç y Œ ™™ è % i  .

a

% ¦- 0 q Z O Ü ¼– Ð 7 £ x ‚ à Ìô  Ç ~ à Ì} Œ •\ " f l / B N[ þ t“ É r \ P % ƒo  / B N& ñ 1 l x î

ß – 6   x B ü < Ä »l Ó ü t _  7 £ x µ 1 Ïõ  ò ø ͙ è_  í ß – o\  _ K  + þ A$ í ÷ &

9 ~ à Ì} Œ •_  „  l & h  : £ ¤$ í `  ¦ €  • or †    [16]. ¢ ¸ô  Ç BNKT- 0.18 ~ à Ì} Œ •“ É r ± ú  · ú ˜ß ¼l  7 £ x  # Œ ± ú  · ú ˜  â > €  s  y Œ ™™ è

% i  . ± ú  · ú ˜ß ¼l  ´ òõ \  @ /ô  Ç P. Peppet_  ƒ  ½ ¨\  _  

€

  [17], Pb(Mg

_1/3

Nb

_2/3

)O

3

[ j b ” \ " f Z  }“ É r Ä »„   © œÃ º

\

 ¦ ° ú   H ± ú  · ú ˜õ  Õ ª Å Ò0 A\  ¦ Ñ ü t  Q “ ¦ e ”   H ± ú “ É r Ä »„   © œÃ º

\

 ¦ ° ú   H ± ú  · ú ˜  â > €  Ü ¼– Ð s À Ò# Q4 R e ”   H X < Ó ü t| 9 _  „  ^ ‰

Fig. 3. (Color online) (a) Dielectric constant (µr) and dielectric loss (tan ´) as a function of frequency and (b) K ratio x at 100 kHz.

Ä

»„   © œÃ º ° ú כ“ É r Z  }“ É r Ä »„   © œÃ ºü < ± ú “ É r Ä »„   © œÃ º_  – ÐÕ ª™ D ¥

½

+ ËZ O Ü ¼– Ð > í ß –  ) a  כ õ  { 9 u ô  Ç “ ¦ % i  . Õ ª QÙ ¼– Ð, ± ú  

· ú

˜_  ß ¼l  y Œ ™™ è €  , ± ú  · ú ˜  â > €   ×  æ { 9  Òì  r _   Òx 

7

£

x  # Œ Ä »„   © œÃ º y Œ ™™ è >   ) a  . Fig. 2(f)  H BNKT

~ Ã

Ì} Œ •_  é ß –€  `  ¦ 8 £ ¤& ñ ô  Ç  כ Ü ¼– Ð ¿ ºa   H €  • 1.8 µms % 3 Ü ¼ 9 Ks  ' ‘   ) a   É r ~ à Ì} Œ •[ þ t • ¸ q 5 p w ô  Ç ¿ ºa \  ¦
 ? /% 3 



.

Figure 3(a)  H ”  1 l x à º\    É r BNKT-x (x = 0, 0.10, 0.18, 0.20, 0.25) ~ à Ì} Œ •_  Ä »„   © œÃ ºü < Ä »„  ’ < Hz  ´`  ¦
  · p

 כ

s  . Fig. 3(b)  H 100 kHz \ " f BNKT-x ~ à Ì} Œ •_  Ä »„  



© œÃ ºü < Ä »„  ’ < Hz  ´`  ¦
  · p  כ s  . ”  1 l x à º 100 kHz{ 9  M : BNKT-0.18 ~ à Ì} Œ •\ " f Z  }“ É r Ä »„   © œÃ º (672)\  ¦
 ? /% 3 



 H X < Õ ª s Ä »  H BNKT-0.18 ~ à Ì} Œ •s   © œ â >  % ò % i \  ” > r F 

 9 ± ú  · ú ˜_  ß ¼l  7 £ x † < Ê\     ± ú  · ú ˜  â > €  s  y Œ ™™ è

% i l  M :ë  H s   [17,18].

Figure 4  H “  „  l  © œ\    É r BNKT-x (x = 0, 0.10, 0.18, 0.20, 0.25) ~ à Ì} Œ •_  P-E s § 4 / B G‚  `  ¦
  · p  כ s  .

“

 „  l  © œs  200 kV/cm{ 9  M : BNKT-0.18 ~ à Ì} Œ •_  ï ß – À

Óì  rF G (23.1 µC/cm

²

)“ É r   É r ~ à Ì} Œ •õ  q “ § €   Z  }“ É r ° ú כ

`

 ¦
 
  H X < Õ ª s Ä »  H BNKT-0.18 ~ à Ì} Œ •“ É r  © œ â >  % ò

Fig. 4. (Color online) (a) P-E hysteresis loops of BNKT- x (x = 0, 0.10, 0.18, 0.20, and 0.25) films. (b) Remnant polarization and Coercive field of BNKT-x films.

%

i \  ” > r F  l  M :ë  H s   [17]. BNKT-0.20 ~ à Ì} Œ •\ " f ï ß – À

Óì  rF G s   r  y Œ ™™ è % i   H X < { 9 ì ø Í& h “   y © œÄ »„  ^ ‰ ~ à Ì} Œ •“ É r

± ú

 · ú ˜  â > €  \   Òì  r& h Ü ¼– Ð ” > r F    H í ß –™ è‘   o  y © œÄ »

„

 $ í ½ ¨% i (ferroelectric domain)`  ¦ ¹ ¡ §f ” s t  3 l w >  l  M

:ë  H \  ¾ º[ O „  À Óü < ì  rF G y Œ ™™ è\  ¦
  · p  [16].

BNKT-0.18 [ j b ” “    â Ä º ï ß –À Óì  rF G“ É r €  • 35 µC/cm

²

[19]`  ¦
 ? /% 3   H X < BNKT-0.18 ~ à Ì} Œ •_  ï ß –À Óì  rF G“ É r 23.1 µC/cm

²

Ü ¼– Ð y Œ ™™ è   H ‰ & ³ © œs 
 z Œ ¤ . ~ à Ì} Œ • ? / Ò

\

 + þ A$ í ÷ &  H ì  rF G`  ¦ ™ è r v   H „  l  © œ(depolarization field)“ É r y © œÄ »„  ^ ‰ ~ à Ì} Œ •_  ¿ ºa \  _ ” > r l  M :ë  H \  [20]

BNKT ~ à Ì} Œ •_  ¿ ºa  · û ª | 9 à º2 Ÿ ¤ ì  rF G`  ¦ ™ è r v   H „   l

 © œs  7 £ x  # Œ y © œÄ »„  $ í ½ ¨% i (ferroelectric domain)_ 

&

ñ § > =s  Û  ¦ o l  M :ë  H s   [21]. ¢ ¸   É r s Ä »  H ~ à Ì} Œ •õ  l

ó ø Í_  \ P Ø Ÿ ‚ ½ Ó> à º  Ø Ôl  M :ë  H \  \ P % ƒo  õ & ñ \ " f BNKT ~ à Ì} Œ •_  6 £ x§ 4 (stress) © œI     >  ÷ &“ ¦ s – Ð “   K

 BNKT ~ à Ì} Œ •õ  l ó ø Í s \  6 £ x§ 4 s  µ 1 ÏÒ q t # Œ ï ß –À Óì  r F

G s  y Œ ™™ è >   ) a   [22,23].

Figure 5  H z  ´“ : r \ " f “  „  l  © œ\    É r BNKT-x (x

= 0, 0.10, 0.18, 0.20, 0.25) ~ à Ì} Œ •_  „  À Ó-„  · ú š (I-V)

Fig. 5. (Color online) Leakage current characteristics of the BNKT-x (x = 0.00, 0.10, 0.18, 0.20, and 0.25) films.

:

£ ¤$ í `  ¦
  · p  כ s  . “  „  l  © œs  100 kV/cm{ 9  M : BNKT-0.18 ~ à Ì} Œ •_  ¾ º[ O „  À Ӎ  H   É r ~ à Ì} Œ •õ  q “ § €  

± ú

“ É r ° ú כ(4.42 × 10

⁻⁶

A/cm

²

)`  ¦
 ? /% 3 Ü ¼ 9 “  „  l 



© œs  100 kV/cm  t  7 £ x  # Œ• ¸ ] X ƒ   õ  ‰ & ³ © œs 
 

t  · ú §€ Œ ¤ . s ü < ° ú  “ É r   õ   H FE-SEM s p t \ " f [ O 

"

î ô  Ç  כ % ƒ! 3  BNKT-0.18 ~ à Ì} Œ •“    â Ä º l / B N[ þ t s  & h “ ¦ ± ú  

· ú

˜ ß ¼l  7 £ x  # Œ ± ú  · ú ˜  â > €  s  y Œ ™™ è % i l  M :ë  H s 



 [16].

IV. + s Ç Â ] Ø

a

% ¦- 0 q ~ ½ ÓZ O Ü ¼– Ð Pt/TiO

2

/SiO

2

/Si l ó ø Í 0 A\  BNKT ~ Ã Ì }

Œ

•`  ¦ 7 £ x ‚ Ã Ì # Œ y © œÄ »„   : £ ¤$ í `  ¦ › ¸  % i  .

1. 750

^◦

C _  í ß –™ èì  r 0 Al \ " f 1r ç ß – 1 l x î ß – \ P % ƒo ô  Ç BNKT ~ à Ì} Œ •“ É r ` …– ÐÚ ÔÛ ¼ s à Ô (perovskite) ½ ¨› ¸\  ¦
 

? /% 3 Ü ¼ 9 BNKT-0.18 { 9  M :   É r › ¸$ í \  q K  l / B N[ þ t s

 & h “ ¦ ± ú  · ú ˜ ß ¼l  7 £ x  # Œ ± ú  · ú ˜  â > €  s  y Œ ™™ è % i 



.

2. BNKT-0.18 ~ à Ì} Œ •\ " f Z  }“ É r Ä »„   © œÃ º (672)ü < ï ß –À Ó ì

 rF G (23.1 µC/cm

²

) Õ ªo “ ¦ ± ú “ É r ¾ º[ O „  À Ó(4.42 × 10

⁻⁶

A/cm

²

)\  ¦
 ? /% 3  . BNKT-0.18 ~ à Ì} Œ •\ " f Ä ºÃ ºô  Ç y © œ Ä

»„   : £ ¤$ í s 
 
  H s Ä »  H  © œ â >  % ò % i \  ” > r F   9



 É r ~ à Ì} Œ •õ  q “ § €    © œ@ /& h Ü ¼– Ð ³ ð€  s  › ¸x 9  % i Ü ¼ 9 l

/ B N y Œ ™™ è % i “ ¦ ± ú  · ú ˜_  ß ¼l  7 £ x † < Ê\     ± ú  · ú ˜  â

>

€  s  y Œ ™™ è l  M :ë  H s  .

3. BNKT-0.18 [ j b ” “    â Ä º ï ß –À Óì  rF G s  €  • 35 µC/cm

²

`  ¦
 ? /% 3   H X < BNKT-0.18 ~ à Ì} Œ •“ É r ï ß –À Óì  rF G s

 23.1 µC/cm

²

Ü ¼– Ð y Œ ™™ è‰ & ³ © œs 
 z Œ ¤ . ì  rF G`  ¦ ™ è  r

v   H „  l  © œ“ É r y © œÄ »„  ^ ‰ ~ à Ì} Œ •_  ¿ ºa \  _ ” > r l  M : ë

 H \  BNKT ~ à Ì} Œ •_  ¿ ºa  · û ª | 9 à º2 Ÿ ¤ ì  rF G`  ¦ ™ è r 

v

  H „  l  © œs  7 £ x  # Œ y © œÄ »„  $ í ½ ¨% i (ferroelectric do- main) _  & ñ § > =s  Û  ¦ o l  M :ë  H s  . ¢ ¸   É r s Ä »  H ~ à Ì} Œ • õ

 l ó ø Í_  \ P Ø Ÿ ‚ ½ Ó> à º  Ø Ôl  M :ë  H \  \ P % ƒo  õ & ñ \ " f BNKT ~ à Ì} Œ •_  6 £ x§ 4 (stress) © œI     l  M :ë  H \  BNKT

~ Ã

Ì} Œ •õ  l ó ø Í s \  6 £ x§ 4 s  µ 1 ÏÒ q t # Œ ï ß –À Óì  rF G s  y Œ ™™ è 

>

  ) a  .

P

c p 8 ý ò k >

s

  7 Hë  H“ É r 2010¸   Ö  ¦ í ß –@ /† < Ɠ § † < ÆÕ ü tƒ  ½ ¨q \  _ K  ƒ  

½

¨÷ &% 3  .

Y

c p w Š à U Ø ”  ô

[1] M. Keijser and G. J. M. Dormans, MRS Bull. 21, 37 (1996).

[2] H. D. Chen, K. R. Udayakumar, C. J. Gaskey and L. E. Cross, Appl. Phys. Lett. 67, 3411 (1995).

[3] O. Auciellon and R. Ramesh, MRS. Bull. 21, 31 (1996).

[4] Directive 2002/95/EC on the restriction of the use of hazardous in electrical and electronic equipment [OJ L 251, 2010].

[5] G. S. Smolensky, V. A. Isupov, A. I. Agranovskaya and N. N. Krainik, Sov. Phys. Solid State 2, 2651 (1961).

[6] C. F. Buhrer, J. Chem. Phys. 36, 798 (1962).

[7] K. Sakata and Y. Masuda, Ferroelectrics 7, 347 (1974).

[8] T. Takenaka, K. Maruyama and K. Sakata, Jpn. J.

Appl. Phys. 30, 2236 (1991).

[9] H. Nagata and T. Takenaka, Jpn. J. Appl. Phys. 36, 6055 (1997).

[10] M. S. Zhang, J. R. Scott and J. A. Zvirgzds, Ferro- electr. Lett. Sect. 6, 147 (1986).

[11] K. Roleder, I. Franke, A. M. Glazer, P. A. Thomas, S. Miga and J. Suchanicz, J. Phys. Condens. Matter 14, 5399 (2002).

[12] A. Sasaki, T. Chiba, Y. Mamiya and E. Otsuki, Jpn.

J. Appl. Phys. 38, 5564 (1999).

[13] Z. Yang, B. Liu, L. Wei and Y. Hou, Mater. Res.

Bull. 43, 81 (2008).

[14] W. Zhao, H. Zhou, Y. Yan and D. Liu, Key Eng.

Mater. 368, 1908 (2008).

[15] N. A. Pertsev, A. G. Zembilgotov and A. K. Tagant- sev, Phys. Rev. Lett. 80, 1988 (1998).

[16] T. Yu, K. W. Kwok and H. L. W. Chan, Mater.

Lett. 61, 2117 (2007).

[17] P. Peppet, J. P. Dougherty and T. R. Shrout, J.

Mater. Res. 5, 2902 (1990).

[18] H. Ishii, H. Nagata and T. Takenaka, Jpn. J. Appl.

Phys., Part 1 40, 5660 (2001).

[19] K. Yoshii, Y. Hiruma, H. Nagata and T. Takenaka, Jap. J. Appl. Phys. 45, 4493 (2006).

[20] A. K. Tagantsev, M. Landivar, E. Colla and N. Set- ter, J. Appl. Phys. 78, 2623 (1995).

[21] A. Q. Jiang, Y. Y. Lin and T. A. Tang, J. Appl.

Phys. 101, 056103 (2007).

[22] S. S. Sengupta, S. M. Park, D. A. Payne and L. H.

Allen, J. Appl. Phys. 83, 2291 (1998).

[23] J. X. Zhang, D. G. Schlom, L. Q. Chen and C. B.

Eom, Appl. Phys. Lett. 95, 122904 (2009).