서
론
테크네튬-99 m (이하 테크네튬)은 핵의학 진단에 사용 되는 방사선원 중 검출 감도의 우수성과 짧은 반감기 그리고 다양한 화합물 표지를 통한 인체 내 거의 모든 장기에 집적이 가능함을 바탕으로 가장 많은 사용빈도 를 보이고 있는 핵종이다. 현재 국내 200여 개의 의료기 관에서 사용되고 있으며, 검진횟수 기준으로 진단용 방 사성동위원소의 약 80% 이상을 차지하고 있는 것으로 알려져 있고 사용량은 매년 18% 이상의 증가율을 보이 고 있다 (채 2007). 이러한 방사성동위원소의 이용이 높 아짐에 따라 필연적으로 전리 방사선에 노출되는 핵의 학과 작업 종사자들의 방사선 안전관리가 중요시 되고 있어 내부∙외부 피폭의 법적인 관리 체제를 철저하게 지키도록 하고 있다. 테크네튬은 과도평형상태 (99 Mo-99mTc)의 물리적 작용을 이용하여 테크네튬 발생기 (이 하 발생기)라 불리는 장치를 통해 테크네튬만을 선택적 으로 분리 추출해서 사용목적에 맞게 화합물과 표지시 킨 후 환자에게 주입시킨다 (Cho et al. 1998). 과거 국내 에서 사용하던 발생기는 전량 외국 제품의 수입에 의존 하였지만, 지금은 국산화가 이루어져 사용되고 있다. 비 록, 국제적 이해관계로 인해 원자로에서 우라늄의 붕괴 생성물인 몰리브덴을 산업적으로 이용하는 것을 규제하 고 있기 때문에 선원은 전량 수입에 의존하고 있지만 몰리브덴 선원을 제외한 모든 부속품의 국산화가 이루 ─ ─ 73 ── 강 상 구∙김 종 일* 전북대학교 대학원 방사선과학기술학과Technetium-99 m Generator Safety Simulation
Sang-Koo Kang and Chong-Yeal Kim*
Department of Radiation Science & Technology Chonbuk National University, Jeonju 561-756, Korea
Abstract -- Technetium (99mTc) is one of the most widely used radioactive isotopes for diagnosis in the world. In general, 99mTc is produced inside the so called technetium generator where 99Mo decays to 99mTc. And the generator is usually made out of lead to shield relatively high energy radiation from 99mTc and 99Mo. In this paper, a GEANT4 simulation is carried out to test the safety of the 99mTc generators, taking domestic and Japanese products with radioactivity of 18.50 GBq (500 mCi) for example. According to the domestic regulation on radiation safety, the dose at 10 cm and 100 cm away from the surface of radiation shielder should not exceed 2 mSv∙∙h--1and 0.02 mSv∙∙h--1, respectively. The simulated dose turned out about only 10% of the limit, satisfy-ing the domestic regulation.
Key words : GEANT4 simulation, 99mTc generator, Radiation safety
* Corresponding author: Chong-Yeal Kim, Tel. +82-63-270-3435, Fax. +82-63-270-3434, E-mail. [email protected]
통의 안전성을 유지하기 위해 국산 제품과 국외 제품을 같이 사용하고 있다. 발생기의 개발과 이용에 있어 가장 중요한 요소는 방 사선 안전관리일 것이며, 발생기의 기계적 강도와 방사 선 차폐 능력을 고려하여 설계와 제작이 이루어지고 필요한 승인절차를 거치 시판되고 있다. 발생기에서 방 사선 차폐는 테크네튬의 모핵종인 몰리브덴의 붕괴과정 에서 방출되는 베타선과 감마선을 차폐하기 위해 선원 주위를 납으로 차폐시키고 있다. 국내 방사선 차폐와 관 련된 법은 국제방사선방어위원회 (ICRP)의 권고를 따르 고 있으며 방사성동위원소의 차폐와 관련된 법적 규제 와 관련하여 발생기를 방사선기기의 측면에서 살펴보면 다음과 같은 규정을 들 수 있다. 방사선기기 즉, 발생기 의 표면으로부터 10 cm의 거리에서 측정한 방사선량이 2 mSv∙h-1를 초과하지 않아야하며 100 cm 떨어진 위치 에서의 방사선량은 0.02 mSv∙h-1를 초과하지 않아야 한다고 규정하고 있다 (과학기술부고시 2005). 본 연구는 현재 국내 의료기관 등에서 가장 널리 사 용되고 있는 발생기 중 국내와 일본에서 생산중인 교정 방사능량 (calibration activity)이 18.5 GBq (500 mCi)인 테 크네튬 - 99m 발생기를 대상으로 GEANT4 시뮬레이터를 이용한 시뮬레이션을 통해 국내 법적 허용치를 기준으 로 법적 기준에 고시되어 있는 동일한 측정 조건에 맞 춰 누설 방사선에 대한 안전성을 평가하였다. GEANT4 (GEometry ANd Tracking)는 몬테칼로 방법을 기본으로 실제 실험 자료와 물리학 이론을 바탕으로 입사 입자와 물질 사이의 상호작용에 따른 입사 입자의 에너지, 운동 량, 경로 등의 상태 변화와 새로 생성된 2차 입자들의 운동 상태 변화와 경로를 계산하고, 그 결과를 3차원 영 상으로 보여주는 시뮬레이션 프로그램으로 고에너지 입 자물리와 가속기, 의료, 방사선 차폐 등의 광범위한 영역 에서 활용되고 있는 시뮬레이터이다 (Pia 2003; Allison et al. 2006).
재료 및 방법
1. 물질 구성과 기하학적 구조 모델링 시뮬레이션은 실험상황에서 측정될 값을 미리 예측하 기 위함으로 실험조건과 같은 조건의 정확한 입력은 시 뮬레이션의 정확성을 판단하기 위한 첫째 조건이 된다. 국내∙외에서 생산되는 발생기는 형태의 차이는 있지만 기본적인 구조는 유사한 형태로 크게 선원용기, 차폐용 실적으로 접근이 허용되지 않아, 실제 발생기를 정확히 실측하여 기하학적 구조를 완성하였다. 외부 플라스틱 용기는 붕괴 과정에서 방출되는 감마선에 비교적 영향 이 적은 관계로 편의상 모델링에서 제외 시켰지만, 선원 용기와 차폐용기는 실측을 통해 원형에 맞게 모델링하 였다. 선원용기는 파이렉스 유리 재질의 유리관으로 내 부에는 유리솜, 알루미나 (Al2O3), 유리 필터로 채워져 있 으며 선원용기의 형태는 Fig. 1과 같은 구조로 되어 있 다. 국내 선원용기의 경우 총 길이는 약 7.8 cm, 유리관 의 직경은 약 1.1 cm으로 구성하였고 내부는 알루미나 로 채워놓았다. 실제 알루미나가 채워진 선원용기의 위 쪽 부분에 길이 1.2 cm, 직경 0.9 cm의 몰리브덴 선원이 골고루 흡착되어 있으므로 선원용기 내 방사선원은 몰 리브덴이 흡착되어 있는 영역 전체로서 실린더 모양의 체적 선원으로 가정하였다. 일본 선원용기의 경우 길이 약 6 cm, 직경은 약 1 cm이며 내부에 4 cm 영역을 알루 미나로 구성하였고 선원은 실제와 동일하게 1 cm의 체 적을 갖게 구성하였다. 차폐용기는 선원용기를 담을 수 있게 중앙을 비운 항아리 모양을 하고 있으며, 99.7%이 상의 납에 소량의 안티몬을 혼합하여 제조하고 있다. 이 차폐용기 안에 선원이 담겨있는 선원용기를 넣고 위쪽 으로 방출되는 방사선을 차폐시키기 위해 납으로 된 차 폐 뚜껑으로 덮어 전체가 납으로 둘러싸인 형태로 차폐 되어 있다. 두 발생기의 형태를 실측하여 동일하게 구성 하였으며 외부 실험환경은 표준 기온과 압력하의 골고 루 분포된 공기로 채워져 있는 실험실로 구성하였다. Fig. 2에 실험의 모델인 두 제품의 발생기와 모델링 과 정을 자세하게 묘사하였다.Fig. 1. The diagram of alumina column (left: Japanese product, right: domestic product). Rubber Rubber Plastic Glass wool Alumina (source) Glass filter Plastic Rubber Alumina (source) Glass filter Glass wool Rubber
2. 초기 입자, 물리적 과정, 검출기 설정 기하학적 구조와 물질 조합이 이루어진 후에 이를 기 초하여 초기 선원 생성과 물리적 과정 그리고 물리적 과정을 통해 변화된 입자를 분석하기 위한 검출기를 구 성하여 전체적인 시뮬레이션을 구성한다. 초기 입자의 선정 시 다음과 같은 조건을 고려하여 수행하였다. 우선 국내 법적으로 설계승인 시 안전성 평 가 자료의 작성기준은 방사성 동위원소를 최대 적재하 는 조건하에서 외부 방사선량 평가가 이루어져야 한다 고 규정하고 있기 때문에 발생기 내부의 최대 방사능량 을 구하였고 다음으로 입자의 종류와 에너지를 결정하 였다. 최대 방사능량은 몰리브덴과 테크네튬의 붕괴과정 에서 방사능의 비와 원자수의 비가 일정해지는 일시평 형상태를 이용하여 계산하였다. 임의의 시간에서 모핵종 (A)와 자핵종 (B)의 방사능량은 각각 식 (1), (2)와 같은 형태로 쓸 수 있다 (Turner 2004). αA==λAΝA==λAΝA0e-λAt (1) λB λA λA0 αB==λBΝB=mmmmmmmmmm(e= -λAt-e-λBt) (2) λB-λA 위 식에서 모핵종인 몰리브덴의 붕괴상수는 0.0105 hr-1이고 자핵종인 테크네튬의 붕괴상수는 0.1155 hr-1이 다. 위의 방사능량 계산식을 이용하여 시간 경과에 따른 방사능량 변화를 나타내면 Fig. 3과 같은 변화를 나타내 며 최대 방사능량은 초기 방사능량의 약 1.6배가 됨을 알 수 있다. 한편, 국내에서는 생산시점에서 교정시점까 지의 경과 시간을 총 105시간으로 정하고 있다. 따라서 교정 방사능량 18.5 GBq에 해당하는 최대 방사능량은 105시간 후에 18.5 GBq이 되는 방사능량을 말한다. Fig. Fig. 2. Generator modeling process with GEANT4 (top: domestic generator, bottom: Japanese generator). (a) the Technetium generator, (b) the inner shielding container, (c) the diagram of alumina column and shielding container, and (d) modeled shielding container with GEANT4.
Fig. 3. Radioactivities as a function of time for 99Mo-99mTc mix-ture. 1.8 1.6 1.4 1.2 1.0 0.8 0.6 0.4 0.2 0.0 0 50 100 150 200 250 300 350 400 450 500
Activity, arbitrary scale
Mo-99 Tc-99m Mo-99++Tc-99m tmax==23 hr tmax==17 hr Elapsed time [hr]
4는 105시간이라는 교정 시점에서 18.5 GBq의 교정 방 사능량을 만족하기 위한 초기 방사능량과 최대 방사능 량을 나타내고 있다. 그림에서 볼 수 있는 것과 같이 최 대 방사능량은 약 81.16 GBq (2.1935 Ci)로 나타났는데, 편의상 81.40 GBq (2.2 Ci)로 설정하였다. 다음으로, 입자 의 종류와 에너지를 설정하였는데 임의의 방사성 동위 원소에는 불연속 상태와 연속상태가 공존하기 때문에 무한히 많은 에너지의 방사선이 방출될 수 있다. 모든 에너지의 방사선에 대하여 시뮬레이션을 수행하는 것은 불가능하기 때문에, 고려하고 있는 물리적 환경에 적합 하게 시뮬레이션을 수행할 일정한 수의 방사선을 선정 하였다. 시뮬레이션을 수행할 방사선으로 Table 1과 같 이 베타선은 거의 방출률 100%를 구성하는 3가지 에너 지를 고려하였다. 감마선의 경우 2003년도 한국원자력연 구원에서 수행한 “99mTc 차폐용기개발” 연구에서 고려한 것과 동일하게 5가지 에너지를 가진 감마선을 선정하였 다 (Tuli et al. 2001; Ko, 2003). 이외의 에너지를 가진 감 마선은 에너지와 방출률이 현저하게 낮아 무시될 수 있 다. 선원의 생성은 방사성동위원소의 방출특성에 맞게 동일한 분포를 갖는 원통 체적 내에서 등방향으로 방출 되게 무작위 생성시켜 주었다. 방출된 감마선은 매질을 통과하면서 에너지 감약, 산 란 그리고 2차 입자의 생성과 생성된 2차 입자들의 물 리적 과정 등의 물리적 반응과정을 거치게 되는데 이러 한 모든 발생 가능한 물리적 현상들은 입자의 특성과 에너지를 고려하여 적합한 물리적 과정을 선택하여 시 뮬레이션이 이루어진다. 기본적인 물리과정은 GEANT4 내에 패키지 형태로 정의되어 있으며, 본 실험의 경우 감마선과 전자선 등의 상호작용을 기술한 표준 전자기 적 물리 (Electromagnetic Standard Physics)로 시뮬레이 션을 구성하였다. 물리적 상호과정을 거쳐 변화된 방사선을 측정하기 위해서 발생기의 차폐체 표면에서 10 cm와 100 cm의 거 리에 10×10×10 cm3부피의 정육면체 상자 형태의 물 팬텀을 Fig. 5와 같이 모든 방향에서 측정하기 위해 측 면, 윗면, 아랫면, 위 측면, 아래 측면 다섯 곳에 위치하였 다. 물 팬텀은 방사선 검출기의 역할과 함께 내부로 입 사된 방사선이 팬텀에 전달하는 에너지를 측정하여 흡 수선량을 구해주는 열량계 역할을 동시에 담당한다. 실 제 하나의 시뮬레이션을 수행하여 데이터를 추출할 때 는 모든 검출기를 동시에 구성하지 않고 흡수체에 의한 미물리적 영향을 배제하기 위해 하나의 흡수체만을 위 β-rays 0.8481 1.14 1.2145 82.4 99Mo 0.1405 4.52 0.1810 5.99 γ-rays 0.3664 1.191 0.7395 12.13 0.7779 4.26 99mTc γ-rays 0.1405 89.06
Fig. 4. Initial and maximum activities calculated for the calibration
activity of 18.50 GBq. 2.00 1.75 1.50 1.25 1.00 0.75 0.50 0.25 0.00 0 20 40 60 80 100 120 140 160 180 200 Activity [Ci] Tc-99m Mo-99++Tc-99m Calibration (500 mCi) Elapsed time [hr]
Fig. 5. Detecting positions at the distance of 10 cm away from the
치시켜 다섯 방향에서 각각 시뮬레이션 하였다.
결과 및 고찰
차폐체를 투과한 방사선이 10 cm 두께의 물로 구성한 검출기 내로 입사될 때 검출기 내에서의 물리적 상호 과정을 1 mm 간격으로 변화를 기록 저장하여 입사된 하 나의 방사선 모두에 대한 변화된 에너지를 축적하여 저 장하는 방식으로 모든 생성 방사선에 대한 누적 데이터 를 통해 검출기에 조사된 방사선의 흡수선량을 측정하 였다. 흡수선량은 그레이 단위로 표시되는데 이를 법적 선량과 비교하기 위해 그레이 단위를 선량당량의 단위 인 시버트 단위로 변환시켜주는 과정이 필요하다. 시버 트는 방사선 방어 목적에 사용되는 단위로 방사선 피폭 이 인체에 미치는 영향에 관한 객관적인 평가척도로 사 용되며 광자에 대한 상대생물효과비 (RBE)는 1로 그레 이 단위를 시버트 단위로 변환하여도 무방하다 (ICRP 1995). 국내 발생기의 시뮬레이션을 통해 측정된 선량을 Table 3에 나타냈다. 발생기의 상부에서 0.261 mSv∙h-1 로 가장 높은 선량을 보였으며, 상부측면에서 0.057 mSv∙ h-1로 가장 낮게 측정되었다. 위와 같은 결과는 발생기 를 구성하는 납의 기하학적 구조와 잘 일치하였고, 각 방향의 평균적인 투과선량은 약 0.170 mSv∙h-1였다. 법 적 허용 최대선량인 발생기의 표면에서 10 cm 거리에서 2.0 mSv∙h-1의 규정에 비교하였을 때, 약 1/10 이하의 선량을 나타냈다. 한편 발생기의 표면에서 100 cm 거리 에 검출기를 위치시킨 상태에서 전산 모사한 결과에서 도 방향에 따른 선량 분포가 10 cm 거리의 전산모사 결 과와 일치하였고, 법적기준인 0.02 mSv∙h-1이하의 선 량을 나타냄으로써 국내 발생기는 방사선 차폐의 측면 에서 안전성이 유지된다는 결과가 나왔다. 일본에서 제 조된 발생기에 대한 시뮬레이션 결과를 Table 4에 제시 하였다. 발생기의 표면에서 10 cm 거리에 검출기를 위치 시킨 상태에서 전산 모사한 결과, 상부에서 0.341 mSv∙ h-1로 가장 높게, 하부측면에서 0.105 mSv∙h-1로 가장 낮은 선량이 측정되었다. 각 방향의 평균적인 투과선량 은 약 0.180 mSv∙h-1로 국내 발생기의 결과와 마찬가 지로 약 1/10 이하의 선량이 측정되었으며 100 cm의 경 우도 허용선량 이하로 측정되었다. 따라서 일본 발생기 의 경우도 충분히 방사선 노출에 대해 안전성이 유지됨 을 알 수 있다. 두 제품의 방향에 따른 선량을 비교해보면 국내 제품 의 경우 상부에서의 선량이 일본 제품에 비해 낮게 측 정되었으며 일본제품의 경우는 측면에서의 선량이 낮게 유지되었다. 이는 선원의 위치와 차폐체의 기하학적 구 조에 기인한 것으로 발생기의 설계시 국내의 경우 상부 에서 용출작업이 이루어지며 일본 제품의 경우 측면에 서 작업이 이루지기 때문인 것으로 사료된다. 이와 같은 계산결과를 바탕으로 발생기를 조작하는 방사선 관계 종사자의 피폭선량을 예측해보았다. 순수하 게 발생기를 투과한 감마선에 의한 종사자의 피폭은 용 출준비과정으로 실제 약 1분 정도가 소요되며 발생기의 측면에서 작업이 이루어진다. 용출작업을 24시간 간격으 로 총 5일 동안 5회 이루어지고 연간 250회 (5회/주×50 주/년) 수행한다고 가정하자. 또한 일주일 단위로 처음 용출 시점을 교정 시점으로 정하고 24시간 경과 마다 용출 시점에서 혼합 방사능량을 각각 35.15, 27.75, 20.72, 16.65, 13.69 GBq로 가정하고 이를 본 연구의 시뮬레이 0.3664 0.0119 4.403×10 rays 0.7395 0.1213 4.488×109 0.7779 0.0426 1.576×109 Total 1.1715 4.334×1010 Beta 0.4366 0.164 6.068×10 9 0.8481 0.0114 4.218×108 rays 1.2145 0.824 3.0489×1010 Total 0.9994 3.697×1010 Side 0.154 0.0053 Bottom side 0.233 0.0083 Bottom 0.151 0.0077Table 4. Simulated dose rate at 10 cm and 100 cm away from the Japanese technetium generator surface
Distance 10 cm 100 cm Position (mSv∙h-1) ‹2.0 (mSv∙h-1) ‹0.02 Top 0.341 0.0109 Top side 0.179 0.0052 Side 0.141 0.0055 Bottom side 0.105 0.0043 Bottom 0.129 0.0064
수 있으며 일본 제품의 경우 0.165 mSv∙h 로 예상할 수 있다. 이는 국제방사선방어위원회 (ICRP)에서 권고하 고 있는 방사선 작업종사자의 연간 허용 선량 한도가 50 mSv인 것에 비해 매우 적은 양을 차지함을 알 수 있다. 한편 사용측면에서 살펴보면 비중이 11.35 g∙cm-3로 중금속인 납이 대부분을 차지하는 발생기의 방사선 차 폐능력이 비슷하거나 법적 허용기준 이하라면 이동에 용이하게 중량을 낮출 필요가 있을 것이다. 따라서 법적 허용기준 선량과 발생기의 중량 및 기하학적 구조 등과 의 관계에 대해 추가적인 연구가 필요할 것이다.
결
론
본 연구에서는 핵의학 진단 영역에서 널리 이용되고 있는 테크네튬 발생기의 방사선 차폐능력과 안정성을 입자 시뮬레이터인 GEANT4를 이용하여 평가해 보았 다. 국내에 가장 많이 이용되고 있는 국내 제품과 일본 제품을 대상으로 측면, 윗면, 아랫면, 위측면, 위아랫면 다 섯 방향에 대해 시뮬레이션을 시행한 결과 두 제품의 모든 방향에서 법적 기준치인 발생기 표면으로부터 거 리 10 cm에서 2 mSv∙h-1이하 그리고 100 cm에서 0.02 mSv∙h-1이하보다 현저히 낮은 방사성량이 방출되는 것으로 나타나, 국내 법적 안전성 기준을 충족시키는 것 을 확인할 수 있었다. GEANT4 시뮬레이터는 다양한 물 리적 환경에 적용이 가능하고 정밀도가 우수한 것으로 알려져 있어 본 연구에서 고려한 테크네튬 발생기뿐만 아니라 다양한 방사성 동위원소 제너레이터의 설계와 안전성 평가에 활용될 수 있을 것이다. 이 연구는 과학기술부의 재원으로 한국과학재단의 지 원을 받아 수행된 연구임 (No. M2060-852001-08B0852-00110).참 고 문 헌
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Manuscript Received: May 7, 2008 Revision Accepted: May 23, 2008
