고점성 모사용액 내 Carbon Black 입자의 분산특성

고점성 모사용액 내 Carbon Black 입자의 분산특성

정경채^†⋅엄성호⋅김연구⋅조문성

한국원자력연구원 차세대핵연료개발부

(2012년 12월 17일 접수, 2013년 1월 30일 심사, 2013년 2월 12일 채택)

Dispersion Characteristics of Carbon Black Particles in a High Viscous Simulated Solution

Kyung-Chai Jeong

, Sung-Ho Eom, Yeon-Ku Kim, and Moon Sung Cho

Advanced Fuel Technology Development Division, KAERI, Daejeon 305-353, Korea (Received December 17, 2012; Revised January 30, 2013; Accepted February 12, 2013)

초고온가스로 핵연료 구형 UCO (uranium oxycarbide) 입자 제조과정 중 중간화합물 제조에서 적용하고 있는 내부겔화 공정을 대체하기 위해 외부겔화공정을 도입하는 연구가 진행 중에 있다. 외부겔화공정을 이용해서 구형 UCO입자를 제조하기 위한 사전실험으로, 중간화합물인 ADU (ammonium di-uranate) 겔 입자를 제조하기 위한 원료용액인 모사 broth 용액을 제조하여 카본블랙 입자를 분산시키는 실험이 수행되었다. 다양한 종류의 카본블랙 입자를 사용해서 모사 broth 용액에 분산실험을 수행한 결과, Cabot G 제품이 용액상에서 분산안정성과 균일한 분산상태를 나타내고 있어서, 본 연구의 카본블랙으로 선정되었다. 또한 나노크기 입자로 응집된 카본블랙 입자를 고점성 액상물질에 효율적으로 분산시키기 위해서는, 금속염용액에 카본블랙 입자를 투입하고 ultrasonic force를 이용해서 응집입자를 해체한 다음, 고점성 물질인 PVA (poly vinyl alcohol)를 투입하여 강력한 기계식혼합기를 이용해서 6000 rpm으로 2차 분산 혼합시키는 경우, ultrasonic force에 의한 broth 용액의 물성이 유지되면서 카본블랙 입자의 분산안정성과 분산상태가 양호한 broth 용액을 얻을 수 있었다.

An external gelation method in place of an internal gelation method applied to the fabrication process of an intermediated compound of Uranium Oxy-Carbide (UCO) kernel spheres for Very High Temperature Reactor (VHTR) fuel preparation is under development in Korea. For the preliminary experiments of the UCO kernel sphere preparation using an external gelation method, the carbon black dispersion experiments were carried out using a simulated broth solution. From the selection experi- ments of various kinds of carbon black through dispersion experiments in a viscous metal salt solution, Cabot G carbon black was selected owing to its dispersion stability, and the homogeneous dispersing state of carbon black particles in our system.

For the effective dispersion of nano-size aggregated carbon black particles in a high viscous liquid, the carbon black particles in a metal salt solution were first de-aggregated with ultrasonic force. The mixed solution was then dispersed secondly by the use of the extremely high-speed agitation with a mechanical mixer of 6000 rpm after feeding the Poly Vinyl Alcohol (PVA) in the solution. This results in the broth solution with good stability and homogeneity alongside no further changes in physical properties.

Keywords: uranium oxycarbide kernel, carbon black, dispersion, homogeneity

1. 서 론

1)

차세대 에너지원으로 각광받고 있는 수소가스는 청정에너지로, 화석 에너지 사용으로 발생되는 온실가스 배출이 없으며, 연료전지, 자동차 연료, 공업용 화학제품의 원료 등 다양한 용도로 사용가능한 미래형 연료로 각광받고 있다. 수소가스는 고온에서 수증기의 개질, 석탄의 기화, 태양광이나 풍력에너지를 이용해서 물을 전기분해하는 등 다양

† Corresponding Author: KAERI

Advanced Fuel Technology Development Division 1045, Daedeok-daero, Yuseong-gu, Daejeon 305-353, Korea Tel: +82-42-868-8014 e-mail: [email protected]

pISSN: 1225-0112 @ 2013 The Korean Society of Industrial and Engineering Chemistry.

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한 방법으로 제조 가능하나, 선진국에서는 원자력을 이용해서 다량으 로 수소를 생산하는 방법에 대한 연구가 GEN-IV 프로그램의 일환으 로 활발히 진행되고 있다[1,2].

GEN-IV 프로그램에서는 다양한 종류의 원자로에 대해서 그 특성과 에너지 생산의 효율성, 원자로 및 핵연료의 안전성 등에 초점을 맞춰 기술 분석과 향후 개발방향 등에 대한 심도 깊은 연구가 진행 중에 있으며, 그 일환으로 초고온가스로를 이용한 청정 수소가스의 생산에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다[3,4]. 물을 원료로 한 수소가스 생 산은 이산화탄소 발생이나 부수적인 환경오염이 없고, 원료 고갈에 대한 염려가 없기 때문에 청정에너지를 생산하는 최적의 방법이다.

이를 효율적으로 생산하기 위해 일반적인 전기분해방법에 비해 초고

온가스로에서 발생되는 약 950 ℃의 초고온의 열을 열화학적인 물분

해법에 적용하여 수소가스를 생산할 경우, 동일 열에너지 대비 약 2배

Figure 1. Comparison for the fuel shapes of PWR and HTGR.

Figure 2. HTGR fuel manufacturing process.

Figure 3. The structure and roles of TRISO coated particle.

정도의 높은 효율로 대량의 수소가스를 생산할 수 있기 때문에, 최근 에는 미국, 프랑스 등 원자력선진국에서는 초고온가스로 개발에 매진 하고 있다.

초고온가스로에 사용되는 핵연료는[5,6] 기존에 많이 사용하는 경 수로나 중수로 핵연료와는 많이 다르게(Figure 1), 분말형태의 우라늄 산화물을 펠렛 형태로 가공해서 사용하는 것이 아니라, 구형의 이산 화우라늄 연료핵 입자를 제조한 후 입자의 표면에 열분해 탄소 및 탄 화규소를 이용해서 TRISO (TRi-ISOtropic) 형태로 피복하여 사용함으 로써, 핵연료가 원자로 내에서 핵분열하면서 생성되는 핵분열 생성물 이 외부로 노출되는 것을 원천적으로 방지하면서, 기존 원자로에서 사용되는 지르코늄 피복관으로부터 핵연료와의 반응에 의해 발생될 수 있는 수소가스 생성문제도, 원천적으로 막을 수 있도록 설계하여 사용함으로써, 원자로의 운전 안전성을 크게 높이는 장점을 가지고 있는 구조로 되어 있으며, 기존의 경수로(혹은 중수로) 핵연료와 초고 온가스로 핵연료의 특성을 상기 Figure 1에 비교하였다.

초고온가스로 핵연료의 제조공정은 습식방법인 졸-겔 방법을 변형 한 소위 GSP (gel supported precipitation) 방법을 사용하는데[7], 원료 물질인 UN (uranyl nitrate) 용액에 유기고분자 물질을 첨가해서 broth 용액을 만들고, 이를 진동노즐 장치에 도입하여 구형의 액적으로 생 성시키고, 이 액적을 상온의 겔화 용액에 낙하시키면, 겔화 액적 상에 존재하는 우라닐 이온과 겔화 용액 상의 암모늄 이온이 반응해서 ADU 겔이라는 중간화합물이 제조된다. 제조된 ADU 겔 입자는 숙성 과 세척과정을 거친 후 고-액 분리와 건조과정을 거치며, 연속적으로 열처리와 소결과정을 거치면 고밀도의 UO

미세구 입자가 제조된다 [8,9].

상기에서 언급한 ADU 겔이라는 중간화합물은 내부겔화방법[10,11]

혹은 외부겔화방법[12,13]이라고 하는 졸-겔 방법을 응용하는데, 각각 의 방법은 장단점을 가지고 있어 필요에 따라 공정이 선정되며, 제조 된 구형의 ADU 겔 중간물질은 열처리 과정을 거쳐 UO

미세구 입자 로 변환시킨 다음, 이를 유동층반응기를 사용해서 입자 표면에 열분 해탄소와 SiC를 이용해서 다중으로 피복하면 상기에서 언급한 TRISO 입자가 제조되고[14,15], 이를 흑연분말과 섞어서 구형의 pebble 혹은 연필심 형태의 compact 형태로 가공하여 핵연료로 사용하게 된다

(Figures 2, 3).

TRISO 핵연료의 core 부분에 존재하는 구형의 UO

입자는 화학양

론적으로, UO

형태로 존재하는데[16], 초고온가스로의 운전 과정에서

Figure 4. SEM photographs of carbon blacks.

UO

입자에 존재하는 과량의 산소원자가, UO

입자를 피복하는 과정에서 사용했던 열분해탄소와 고온에서 반응하여 CO를 형성하게 되고, 이렇게 형성된 CO가스의 압력에 의해 핵연료입자의 불안정성 을 증가시키는 요인으로 작용한다는 보고에 의해[17,18] 최근에는 구 형의 UO

입자를 만드는 과정에서 미리 탄소입자를 원료용액에 첨가 해서 구형의 UCO (uranium oxy-carbide, UO

+ UC

)입자를 만들어, 상기의 피복과정을 거친 후 핵연료로 사용함으로써 원자로 운전과정에 서 고온에서 발생될 수 있는 CO가스의 영향을 사전에 차단하는 연구 가 미국을 중심으로 활발히 진행된 바 있다.

그러나 이런 UCO 입자의 제조공정은 know-how로 어떠한 논문이나 보고서에도 자세한 언급이 없는 실정이라, 이 분야를 연구하는 연구자 에게는 많은 어려움이 따른다. 미국에서의 UCO 미세구 입자 제조 공정은 앞서서 언급한 GSP 공정 중에 내부겔화 공정을 이용해서 제조 되는 것으로 알려져 있다.

내부겔화 공정은 본 연구에서 진행하고 있는 외부겔화 공정과는 다르게 겔화 매질로 암모니아수 용액을 사용하는 것이 아니라, 상기 broth 용액을 만드는 과정에서 우라늄 원료물질에 HMTA (hexa-methylene tetramine) 라고 하는 암모늄 관능기가 붙은 물질을 같이 혼합하여 상 기와 동일하게 구형액적을 만들어 고온(약 100 ℃)의 silicon oil circulator 에 낙하시키면, 구형액적 내부에 존재하는 우라닐 이온과 HMTA가 고온에서 분해되면서 방출하는 암모늄 이온이 반응해서 ADU화합물을 만드는 형식을 취하게 된다. 그러나 이 방법은 HMTA를 0 ℃ 이하로 유지해서 broth 용액을 제조해야하고, 열매체로 고온의 oil을 사용해야 하는 단점이 있다[19].

본 연구에서는 미국에서 초고온가스로 핵연료 제조공정에서 적용 하고 있는 내부겔화 공정을 대체하기 위해서, 본 연구팀에서 개발해서 활용하고 있는 외부겔화 공정을 이용해서 carbon이 함유된 ADU 겔 입자를 제조하기 위한 연구를 수행하기 위한 사전실험으로, 먼저 우라늄 용액을 사용하는 본 실험을 하기 전에 Ce(NO

)

를 이용한 모사용액을 제조하고, 이 모사용액을 이용해서 기존의 우라늄을 이용한 broth 용액 제조공정과 동일한 조건으로 모사 broth 용액을 제조하는 중간 과정 중 들어가는 카본블랙을 선정하기 위해 다양한 종류의 카본블랙을 용액 상에서 균일하게 분산시키는 실험을 수행하여 최적조건의 카본블랙 함유 broth 용액 제조 조건을 찾고자 하였다.

2. 실험 및 분석

본 연구에서 사용된 모사용액은 Ce(NO

)

⋅6H

O (Kanto chemical, 99.99%) 분말을 상온에서 증류수에 녹여 1.97 mol/L의 농도를 갖는 용액을 만들어 우라늄 대체 원료용액을 만들었으며, 이 원료용액에 첨가되는 유기고분자 물질로 PVA (Poly Vinyl Alcohol, Mowiol 56-88) 는 증류수에 용해해서 2200 cP의 점도를 갖는 용액으로 제조하였으며, THFA (tetra-hydrofurfuryl alcohol, Aldrich) 는 원액을 그대로 사용하 였다. 또한 모사용액에 첨가되는 carbon black은 Cabot Co.사에 공급 되는 6종류와 Colombian사에서 공급되는 4종류를 선정해서 모사 broth 용액 제조실험을 수행하였다.

한편, 유기고분자 물질의 사용에 따른 점성 용액상에서 nano 크기의 카본블랙 입자를 원활하게 분산시키기 위해 초음파분산기(Sonics CV334, USA) 와 초고속 mechanical mixer (IKA T25, Japan)를 각각 사용해서 모사 broth 용액을 제조하였다. 모사 broth 용액상에 사용된 카본블랙 입자의 모양과 크기는 SEM (Tescan Vega II, Czech Republic) 으로 관찰하였으며, 점성 용액상에서 카본블랙 입자의 분산정도를 확인

하기 위해 dispersion stability analyzer (LUMiSizer, 독일)를 사용해서 분석하였으며, 분상용액 중의 입자분포 확인을 위해 Cryo-SEM (Tesca Mira III, Czech Republic)을 이용해서 직접 관찰하였다.

3. 결과 및 고찰

구형 UCO 미세구입자를 제조하는 중간 과정으로 구형의 ADU 겔

입자를 제조하게 되는데, 앞선 Figure 2의 물질 흐름도에서 보는 것처럼

ADU 겔 입자는 broth 용액을 출발물질로 한다. Broth 용액의 구성은

우라늄용액 대신 Ce(NO

)

용액을 사용할 경우, (Ce(NO

)

용액 +

THFA + 카본블랙 + PVA) 등이 혼합된 혼합용액으로 구성한다. 여기

Table 1. Physical Properties of Various Carbon Blacks BET

(cm

/g)

External surface area (cm

/g)

Surface area (micropore) (cm

/g)

Cumm. pore vol.

(cm

/g)

Micropore vol.

(cm

/g)

Elements (%) Volatile content

O N

Colom-bian

CB1 141 114 27 0.10 0.02 N/A N/A 4.8

CB2 106 106 0 0.13 0 3.1 0.1 4.1

CB3 97 95 0 0.07 0 N/A N/A 3.8

CB4 81 79 0 0.06 0.01 2.4 0.2 2.3

Cabot

CB5 104 104 0 0.08 0 N/A N/A N/A

CB6 123 123 0 0.09 0 N/A N/A N/A

CB7 N/A N/A N/A N/A N/A 5.8 0.4 N/A

CB8 80 80 0 0.06 0 5.8 0.9 N/A

CB9 85 84 1 0.06 0 5.5 0.2 5.9

CB10 N/A 350 N/A 0.06 N/A N/A N/A 5.69

Table 2. Compositions and Mixing Method of Simulated Broth Solution

Compositions Vol. (mL) Mixing method Remarks Ce(NO

)

20 Ultrasonic force

Amplitude : 20%

Time : 6 min (10 s on-off)

1.97 mol

THFA 32 Original

Carbon black (g) 0.28

Ultrasonic force Amplitude : 40%

Time : 12 min (10 s on-off)

10 samples

PVA 15

Mechanical mixing Rotating speed : 6000 rpm

Time : 5 min

2200 cP

Figure 5. Dispersion stabilities of carbon blacks.

에 사용되는 나노크기의 카본블랙 입자들은 다양한 종류의 관능기를 갖고 있기 때문에 본 시스템에 적합한 카본블랙을 선정하기 위한 실 험을 먼저 수행하였다.

본 연구에서는 점성 용액상의 미세입자 분산을 위해 사전에 magnetic stirrer 나 turbine mixer 등을 이용해서 입자 혼합실험을 수행하였으나, 미세크기로 응집되어 있는 카본블랙 입자를 용이하게 분산시키지 못 했으며, 다양한 예비실험 결과 ultrasonic force를 이용해서 미세 응집 입자들을 분산시키는 방법이 효과적인 것으로 확인되어, 모사 broth 용액 내의 카본블랙 분산방법으로 채택하였다.

모사용액을 이용한 broth 용액의 물성은 금속이온과 nitrate가 함유 된 금속염 용액에 유기 고분자 물질이 함유된 혼합용액으로, 용액의 점성은 대략 100 cP 정도 된다. 따라서 카본블랙 입자의 표면에 부하 된 관능기가 음이온을 띤 카본블랙이 선택되었으며, 고 점성의 물질 속에서 균일한 분산을 이루기 위해서는 응집된 나노크기 입자들을 효 율적으로 분리시켜 용액 속에 분산시키느냐의 관점이 broth 용액 제조 의 성공뿐만 아니라, 카본블랙 함유 ADU 겔 입자의 열처리 후 얻어 지는 최종 UCO 입자 내부에 균일하게 탄소가 분포하는데 결정적인 작용을 한다.

본 연구에서 사용한 카본블랙의 종류와 물성 특성은 Table 1에 간단히 나타내었으며[20], 모사용액을 이용한 broth 용액 제조방법은 먼저, 일 정량의 Ce(NO

)

용액에 THFA 용액을 정량 적가하고 1차 ultrasonic force 를 가하여 두 용액을 1차 혼합하는데, 이 혼합은 알콜이 함유된 액상끼리의 혼합이기 때문에, ultrasonic force는 20 kHz의 진동수와 총 출력량의 20% 정도 힘을 사용하였으며, 혼합시간은 1 min 미만이다.

1 차 혼합용액에 정량의 카본블랙 입자를 추가 투입하고, 2차 ultrasonic force로 혼합하였으며, 이때 용액상에 가해지는 ultrasonic force는 총 출력량의 40%를 사용하여 응집되었던 카본블랙을 해체하였다.

투입되는 카본블랙의 모양과 크기는 Figure 4에 보는 것처럼 다양 하고 응집의 정도도 다양하지만, 그 기본을 이루는 입자의 크기는 거의 20 ∼50 nm를 갖는 입자들이 단독 혹은 응집되어 큰 덩어리를 이루고 있는 경우가 대부분이다. 따라서 2차 ultrasonic force을 이용해서 혼합 하는 시간과 vibration의 크기는 1차 용액상의 혼합과는 다르게 훨씬 큰 힘이 소용된다.

최종적으로 PVA 용액을 적가하여 3차 ultrasonic force로 최종 혼합한 broth 용액을 만들고, 이 용액으로부터 시료를 채취하여 LUMiSizer를 이용해서 분산 상태를 분석하였다. Table 2에 모사용액을 이용한 broth 용액 제조시 사용된 원료물질의 투입량과 제조특성을 나타내었으며,

카본블랙의 모양은 또한 나노크기 입자를 카본블랙의 사용 용도에 따라 입자의 표면에 물리⋅화학적 처리를 해서 다양한 종류의 관능기를 입자 표면에 부여해서 사용자의 선택의 폭을 넓히고 있다.

Figure 5 는 본 연구에 사용된 카본블랙의 종류에 동일한 실험 조건을

사용하여 모사 broth 용액을 제조하는 실험을 반복적으로 수행하여 각

각의 카본블랙 종류에 따라 얻어진 시료 용액 속에서의 분산정도를,

침강속도에 따른 누적 속도분포 곡선으로 표시하여 그림으로 나타낸

것이다. 일반적으로 나노크기 입자의 비표면적이 크면 입자의 크기는

Figure 6. Comparison of dispersion stabilities according to mixing method.

Figure 7. Dispersion homogeneity of CB10 sample by Cryo-SEM.

작은 경향을 나타내고, 점성 물질 속에서의 분산은 어렵게 된다.

본 연구의 실험결과에서는 Cabot사의 시료 10의 경우가 상대적으로 좋은 분산상태를 나타내는 것으로 분석되었는데, 이 카본블랙 입자는 표면에 표면개질을 위해 관능기로 sodium sulfonate group (-SO

-Na

) 을 처리한 입자로[21], 비표면적은 상대적으로 다른 제품의 카본블랙 보다 낮은 편에 속한 입자이다. 모사 broth 용액의 구성 성분은 UO

, NO

, OH

, CH

등이 존재하며, 여기에 표면 개질된 카본블랙입자가 들어오면서 입자표면에 존재하는 Na

는 sulfonate group에서 (-)로 작 용하여 수용액상에서 액상으로 이동하면서 상기의 여러 종류의 (+) 이온 그룹들과 잘 혼합되는 것으로 사료된다.

한편, 외부겔화공정을 이용해서 broth 용액을 제조하는 경우 적절한 농도를 가진 우라늄질산용액과 용액의 점도를 조절하기 위한 PVA 및 우라늄용액의 안정성과 세척시 겔상태의 구형입자 내에 유로를 만들어 주는 역할을 하는 THFA 첨가제를 넣은 혼합물을 출발 물질로 한다 [22]. 따라서 상기 물질들의 균일한 혼합을 위해서 사용되고 있는 혼 합장치로 대부분의 국가에서는 터빈형태의 impeller가 장착된 기계식 교반장치를 사용한다.

따라서 broth 용액 내에 있는 PVA가 가지고 있는 점성이 본 연구에서 사용되는 고에너지의 ultrasonic force를 이용해서 카본블랙을 분산시 키는 과정에서 영향을 미치는 경우 broth 용액의 물성에 영향을 미쳐, 후속 ADU 겔 액적제조 과정에서 점성을 잃어 구형으로 복원되는 되 도록 하는 표면장력에 영향을 미칠 것으로 사료되는 바, 본 연구에서는 카본블랙 입자의 분산은 ultrasonic force를 이용하고 PVA의 혼합은 기계적 혼합기인 다목적용인 homogenizer를 이용해서 혼합하는 방법이 선정되었다.

이 homogenizer의 영향을 확인하기 위해 상기에서 수행된 내용과 동일한 방법으로 시료를 만드는 과정에서, 최종적으로 수행되는 PVA 첨가 후 교반 방법을 기존의 ultrasonic force와 고속 mechanical mixer를 사용해서 만든 시료를 채취해서 LUMiSizer를 이용해서 분산 안정성을 비교해 보았다. Figure 6에 동일한 카본블랙과 동일한 조성을 갖는 모사 broth 용액 제조에서 얻어진 시료의 분산 안정성을 비교한 결과 침강 속도에 대한 축적 속도분포 값이 거의 유사하게 분석되어, 카본블랙 응집물의 분쇄 및 분산은 ultrasonic force를 이용하고 고분자물질의 점성보호를 위해서 PVA의 혼합은 고성능의 mechanical mixer로 수행

하는 것이 점성물질의 물성을 보호하는 한 방법으로 사료된다.

한편, 상기에서 언급한 고점성 유체 속에서 나노크기 입자의 분산에 대한 분산 안정성은 LUMiSizer에 의해 해석이 가능하지만, 실제 고점성 유체 속에서 카본블랙 입자가 어느 정도 균일하게 분산되어 있는지는 분산안정성으로 간접적으로 예측만 가능한 상태이다. 따라서 실제 용 액상에서 어느 정도 균일한 분산을 이루고 있는지는 실질적으로 분석 에 의해서는 알 수 있는 방법이 없어서, 본 연구에서는 생물학 연구에 도입되어 쓰이고 있는 Cryo-SEM을 이용해서 관찰하였다.

Cryo-SEM 은 일반 SEM으로 이미지를 얻는 경우와는 다르게 액상의 시료를 사전 전처리하는 과정을 거치는데, 액체질소를 이용해서 액상 시료 샘플을 급속 냉각 처리하여 동결시킨 다음, 진공의 냉각상태로 유지되어 있는 SEM stage에 시료를 장착하고 이미지를 관찰할 수 있 도록 고안된 장치로, 액체상태의 시료 중에 분산된 입자의 관찰이 가 능한 것으로 알려져 있다.

따라서 본 연구에서도 이를 이용해서 고점성 액상상태 속에 분산되 어 있는 카본블랙 입자의 분산상태를 이미지 형태로 얻을 수 있는지 확인하기 위해, 상기 분산 안정성 분석을 위해 수행되었던 시료들 중 비교적 분산안정성이 좋은 것으로 판단되었던 CB 10시료를 Cryo-SEM 으로 촬영하여 Figure 6에 나타내었다.

Figure 7 의 입자 분포상태를 Figure 4에서 보였던 응집되었던 나노

크기의 카본블랙 입자들이 모사 broth 용액 제조과정에서 사용되는

ultrasonic force 를 이용한 응집해체와 혼합과정을 거치면서 모두 응집

된 입자들이 해체되면서, 분산상태도 균일하게 분포되어 있는 것을

알 수 있어, 본 연구에서 수행하고 있는 모사 broth 용액의 제조시 카본 블랙 입자 제조분산 방법으로 타당성이 있을 것을 사료되었다.

추후 다른 종류의 카본블랙 입자에 대해서도 broth 용액제조 방법 중 카본블랙 입자 투입시기를 고정하고 분산을 위해 가해지는 ultrasonic force 의 힘과 혼합시간을 최적화하는 실험을 추가적으로 수행하여, 고 점성을 가지고 있는 모사 broth 용액의 안정성은 LUMiSizer를 이용해 서 분석하고, 분산상태는 Cryo-SEM을 이용해서 분석하는 방법을 국 제공동연구를 수행하고 있는 국가들에 제안할 예정이다.

4. 결 론

본 연구에서는 초고온가스로 핵연료인 구형의 UCO 입자제조 과정 에서 수행하고 있는 broth 용액제조 과정에서 우라늄 용액을 사용하기 전, 모사 용액을 이용해서 다양한 종류의 카본블랙 입자를 분산시키는 실험을 수행하였으며, 실험결과를 요약하면 다음과 같다.

1) Ce(NO

)

모사용액을 이용한 카본블랙 선정실험에서 Carbot G 시료가 고점성으로 유지된 모사 broth 용액상에서 분산 안정성이 우수한 것으로 분석되어, 향후 우라늄용액을 이용한 본 실험의 후보물질로 선정될 예정이다.

2) Broth 용액 제조과정에서 카본블랙 입자의 투입시기는 초기 금 속염용액과 THFA를 혼합한 후 카본블랙 입자를 투입하여 ultrasonic force 를 이용해서 완전히 응집상태를 해체하고 고성능 mechanical mixer 를 이용해서 PVA를 혼합하는 과정을 거치면 분산안정성과 균일 한 분포를 갖는 broth 용액을 제조할 수 있음을 알 수 있었다.

3) 고점성 액체상에서 나노크기 분산실험으로부터 분산안정성과 균일분포 상태를 확인할 수 있는 방법이 결정됨으로써, 향후 본 연구 에서 선정된 카본블랙 입자와 분산방법을 이용해서 초고온가스로 핵 연료(구형 UCO 입자) 제조공정에 적용하여, 카본이 함유된 핵연료 입 자를 제조하고 입자의 분산특성이 추가로 분석될 예정이다.

감 사

이 논문은 교육과학기술부의 재원으로 시행하는 한국과학재단의 원자력기술개발사업으로 지원받아 수행되었으며, 이에 감사드립니다.

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