소독부산물 제어를 위한 자연유기물(NOM) 제거와 고도정수처리공정 적용에 관한 연구
김현구․엄한기․이동호․주현종*,†
경기대학교 일반대학원 환경에너지공학과
*경기대학교 환경에너지공학과
A Study on Removal of Natural Organic Matter (NOM) and Application of Advanced Water Treatment Processes for Controlling Disinfection By-Products
Hyun Gu Kim․Han Ki Eom․Dong Ho Lee․Hyun Jong Joo*,†
Department of Environmental Energy Engineering, Graduate School Kyonggi University
*Department of Environmental Energy Engineering, Kyonggi University (Received 2 September 2015, Revised 22 September 2015, Accepted 22 September 2015)
Abstract
Natural Organic Matter (NOM) is a precursor of disinfection by products. Recently, with the increase in NOM concentration caused by a large amount of algae, the creation of disinfection by-products is becoming a big issue. Therefore, in this study, PAC+Membrane+F/A hybrid process was organized to control disinfection by-products in small-scale water treatment plants.
The optimal dosage of PAC was set at 20 mg/L through Lab. scale test. Also, it is judged that NOM concentration must be less than 1.0 mg/L to meet the recommended criteria of drinking water quality monitoring items of disinfection by-products during chlorination. The existing conventional water treatment process was compared to the independent F/A process and the PAC +Membrane+F/A hybrid process through pilot plant operation, and the result showed that there is a need to apply an advanced water treatment process to remove not only NOMs but also Geosmin caused by algae. Accordingly, it is considered that applying the PAC+Membrane+F/A process will help in controling a clogged filter caused by a large amount of algae and disinfection by-products created by chlorination and can be used as an advanced water treatment process to meet the recommended criteria of drinking water quality monitoring items.
Key words : F/A, Membrane, NOM, Powdered Activated Carbon, TOC
1. Introduction1)
최근 한강수계의 수돗물 이취미로 인한 민원발생과 부영 양화 현상으로 조류 문제가 급증하기 시작하였다. 이에 따 라 기존의 재래식 정수처리공정으로 처리가 어려운 미량의 유기화합물 및 합성유기물과 조류를 제거하기 위해 고도정 수처리공정 도입의 필요성이 지속적으로 제기되고 있는 실 정이다. 국내 상수도시설기준에 따르면 고도정수처리는 활 성탄, 오존, 생물처리 및 스트리핑(Stripping) 처리 등을 단독 또는 조합하여 처리하는 방식이라고 정의하고 있다(MOE, 2011). 소독은 수인성 질병을 억제하는데 필수적이나 일부 발암성이 있는 소독부산물을 형성한다. 염소 처리된 물의 섭취와 암 발생의 관련성을 설명하기에는 충분하지 않지만
†To whom correspondence should be addressed.
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클로로포름, 브로모포름 및 디클로로아세트산 등 일부 소독 부산물을 USEPA에서는 Group B2로 분류하여 발암 가능 성이 있는 독성물질로 분류하고 있다(Westerhoff et al., 2005).
현재 먹는 물 수질기준 항목들은 통상의 정수처리에 의해 대부분 제거가 가능하다. 그러나 트리할로메탄 전구물질, 트리클로로에틸렌, Geosmin, 2-MIB, 색도, 미량유기물질 등 의 오염물질은 표준정수처리방법으로 제거하기 어려운 실 정이다(Baek et al., 2007).
특히, 자연유기물질(Natural Organic Matter, NOM)은 인체 에 유해한 소독부산물을 형성하는 전구물질로 작용하기 때 문에 최근 많은 관심의 대상이 되고 있다(Gang et al., 2002).
자연유기물은 TOC, DOC, UV254로 표기가 되는데 지표수 의 경우 하천 상류에서 1~3 mg/L 범위로 나타나며, 하천 본 류에서는 2~10 mg/L 정도라고 보고하고 있다(MOE, 2012).
또한 Whelton and Dietrich (2004)은 미국 정수장에서 TOC 가 평균 4 mg/L로 나타난다고 보고하였다.
정수처리공정에서 NOM은 맛･냄새를 유발하고 소독공정 에서 염소와 반응하여 트리할로메탄(Trihalomethanes, THMs) 과 할로아세틱에시드(Haloacetic acid, HAAs)와 같은 소독
Fig. 1. Lab. scale experimental equipment.
부산물(Disinfection By-Products, DBPs)을 생성한다. NOM 을 제거하기 위한 공정으로는 활성탄, 막여과, 오존산화 등 이 있다. 또한 처리 후 잔류하는 NOM은 관로 내부에서 미생물 성장의 기질로 작용하여 급수관이나 물탱크에서 세 균번식 등의 2차 오염을 유발한다(Ishii et al., 2004). 소독 부산물 관리를 위한 국내･외 TOC 관리 기준의 경우 국내 는 아직 명확한 기준을 제시하지 않고 있으며, 국외의 경 우도 일본(5 mg/L 이하)을 제외한 나머지 국가들도 관리기 준이 없는 실정이다. 또한 조류 발생 시 정수장에서는 약 품에 의한 응집침전 장애 및 여과지 막힘 현상 등 운영관 리의 어려움을 겪고 있으며, 조류 사멸을 목적으로 과량의 염소를 주입함으로써 소독부산물의 생성과 양질의 수돗물 을 생산하는데 문제가 되고 있는 실정이다.
이에 따라 본 연구에서는 조류 대량발생에 따른 문제로 NOM 제거를 위해 분말활성탄(Powdered Activated Carbon, PAC)과 막여과시설 및 F/A (Filter/Adsorber) 복합공정을 적 용하였으며, 소독부산물 제어를 위한 후염소 주입방안을 평 가하고자 한다.
2. Materials and Methods
본 연구는 소독부산물 생성의 전구물질인 NOM을 제거 하기 위해 PAC와 막여과시설 및 F/A 복합공정을 구성하였 으며, Lab. scale test와 Pilot plant 운전을 통해 고도정수처 리공정의 적용 가능성을 평가하고자 한다. Lab. scale test 는 Jar-test를 이용하여 NOM 제거를 위한 최적 PAC 주입 량 도출과 NOM 농도별 소독부산물 발생특성을 알아보았 으며, Lab. scale test 결과를 토대로 Pilot plant를 구성하여 현장 적용성을 평가하였다.
2.1. NOM 제거를 위한 최적 PAC 주입량 도출 북한강 수계에서 발생된 최대 NOM 농도를 분석하여 Lab.
scale test를 실시하였다. 실험에 사용된 NOM 성상은 Humic acid (SIGMA-ALDRICH, CAS 1415-93-6)를 이용하여 제조 하였으며, PAC 주입농도별 TOC 제거 특성을 통해 최적의 PAC 주입량을 도출하였다. TOC 유입농도는 북한강 수계에 서 채수한 샘플을 분석하여 최대 발생농도를 기준으로 설정 하였다. 반응시간은 급속교반 30분으로 설정하였으며, 반응
Table 1. Experimental conditions of Lab. scale test for NOM remove
Influent TOC conc., mg/L PAC dosage, mg/L Temperature, °C
5.0a) 5-30b) 20
a)Influent TOC concentration : maximum concentration
b)PAC dosage : 5, 10, 15, 20, 25, 30 mg/L
이 종료된 후에는 GF/C filter로 여과하여 TOC를 분석하였 다. 실험에 사용된 PAC는 석탄계열로 된 분말활성탄을 사용 하였으며, 200 mesh에서 체잔류물이 10% 이하, 요오드흡착 력 950 mg/g 이상, 메틸렌블루 탈색력 150 mL/g 이상인 제 품을 사용하였다. Table 1에는 NOM 제거를 위한 Lab. scale test 조건을 나타내었다.
2.2. 염소 주입을 통한 소독부산물 발생특성 평가 조류의 발생으로 정수장에 NOM이 대량 유입될 경우 현 재 조류사멸의 목적으로 착수정에 전염소를 투입하는 기존 의 정수처리공정은 공정 내에 소독부산물 생성을 증가시킬 수 있다. 이에 따라 전염소 주입 대신 고도처리를 통해 NOM을 제거하고 정수지 이전에 후염소를 주입하는 방안 을 고려하였다. 먹는 물 수질기준 이내로 소독부산물의 발 생을 최소로 하기 위해 NOM 농도별 소독부산물 발생특성 을 평가하였다. 이를 통해 고도처리를 거친 후 최대로 유 출 가능한 NOM 농도를 설정하고자 하며, 후염소 주입의 적용가능성을 평가하고자 한다. 소독부산물 발생특성을 평 가하기 위한 Lab. scale test는 NOM 농도별로 실험조건을 구분하였으며, 염소 소독제는 차염소산나트륨 (NaOCl)을 사용하였으며, 반응시간의 경우 정수지의 체류시간을 근거 로 설정하였다. 아래 Table 2에 소독부산물 발생 실험조건 과 Fig. 1에는 Lab. scale test 실험장치를 나타내었다.
Table 2. Experimental conditions of Lab. scale test for DBPs production
Parameter Unit
Influent TOC conc., mg/L 0.1-2.0a)
NaOCl dosage, % 5b)
Temperature, °C 20
Reaction time, min 20
a)TOC concentration : 0.1, 0.5, 1.0, 1.5, 2.0 mg/L
b)Available chlorine concentration : 5~6% (MOE, 2010)
Fig. 2. Composition of Pilot plant and operation conditions.
2.3. PAC+Membrane+F/A 복합공정 구성
Lab. scale test 결과를 바탕으로 고도정수처리공정을 구 성하였다. PAC+Membrane+F/A 복합공정 구성을 통해 NOM 제거와 후염소 주입을 통한 소독부산물 제어방안을 수립하 고자 한다. 복합공정 구성은 부지가 좁은 중･소규모 정수 장의 특성상 소요부지가 적은 F/A를 추가 고도정수처리공 정을 구성하였다. 막여과시설 유입 전 PAC 혼합조를 설치 하여 Lab. scale test에서 도출된 최적 PAC 주입량을 설정 하였다. 막여과시설과 F/A의 구성은 조류발생으로 인한 NOM 뿐만 아니라 이･취미물질을 동시에 제거를 위하여 복합공정을 구성하였다(Choi et al. 2014).
PAC+Membrane+F/A 복합공정의 효율을 평가하기 위해 기존 재래식 정수처리공정인 모래여과와 F/A 단독공정을 비 교하였으며, Pilot plant 적용방법을 Fig. 2에 나타내었다. 고 도처리공정에 사용에 Membrane은 중공사막으로 하이드로필 릭 폴리순폰 재질로 이루어져 있으며, 공칭공경은 0.02 μm, 여과면적 93 m2, 최대운전 투과성은 20°C에서 550 L/m2･hr･bar 이다. 운전은 순환여과 방식으로 이루어져 있다. F/A의 경우 처리용량 11 m3/일로 여과면적 0.109 m2, 여과속도 101 m/
일, EBCT는 14.4 min으로 구성되어 있으며, 여과층은 여과 사리 0.2 m, 여과사 0.3 m, 활성탄 1.0 m으로 이루어져 있다.
2.4. 수질분석방법
TOC 분석의 경우 Dohrmann TOC 분석기 (Dohrmann Phoenix 8000)을 이용하여 Persulfate-Ultraviolet Oxidation method로 분석하였으며, 분석 전 시료는 0.45 μm 여과지로 고형물을 분리하였다. 소독부산물은 THMs와 HAAs를 측정 하였다. THMs 분석은 FID (Flame Ionization Detector)와 Rtx 502.2 칼럼(내경 0.25 mm×30 m)이 장착된 Varian 3600 Gas Chromatograph 시스템을 이용하여 Purgeable Organic Compounds in Water by Capillary Column Gas Chromato-
graphy (US EPA, 502.2)로 분석하였다. HAAs의 경우 ECD (Electronic Capture Detector)와 HP-1칼럼(내경 0.25mm×길 이 60m)이 장착된 Gas Chromatograph를 이용하여 Microextr- action method (US EPA, 552)로 분석하였다.
3. Results and Discussion
3.1. 최적 PAC 주입량 도출을 위한 Lab. scale test 결과 NOM 제거를 위한 최적의 PAC 주입량을 도출하기 위해 PAC 주입량에 따른 TOC 제거특성을 Fig. 3에 나타내었다.
일반적으로 NOM 흡착에 대한 분말활성탄의 접촉시간은 10분 이내로 알려져 있다(Park, 2006). 그러나 본 연구에서 는 조류발생에 따른 NOM 뿐만 아니라 이･취미물질 제거 까지 고려하여 안정성 확보를 위해 30 분으로 설정하였다.
TOC 초기농도는 5.0 mg/L로 설정하였으며, PAC 5, 10, 15, 20, 25 및 30 mg/L를 주입하였을 경우 TOC 평균농도 는 각각 3.545, 2.479, 1.721, 0.298, 0.196 및 0.173 mg/L 를 나타내었다. PAC 주입량 20 mg/L에서 TOC 평균농도 가 급격히 감소하는 것을 확인하였다. PAC 주입량 20, 25, 30 mg/L에서 TOC 제거효율은 각각 94.0, 96.0, 96.5%로 높은 제거효율을 보였다. 기존 연구를 고찰한 결과 표면이 개질된 PAC를 이용한 DOC 제거에 관한 연구에서 DOC 제거효율이 75%로 나타났으며, PAC 칼럼을 통해 대부분 유기물 제거가 이루어진다고 보고하고 있다(Kim and Seo, 2011). 이와 같이 효율적인 NOM 제거를 위해 PAC 적용 이 타당할 것으로 판단된다. 그러나 TOC는 고분자 물질로 알려져 있어 장시간 활성탄을 사용할 경우 활성탄의 공극 을 폐색시켜 흡착능력이 저하시키기 때문에 PAC 운전의 주의가 요구되기도 한다(Kameya et al., 1998). 따라서 PAC 주입량에 따른 TOC 제거특성을 평가한 결과 최적의 PAC 주입량은 20 mg/L로 유지하는 것이 적절하다고 판단된다.
Fig. 4. Characteristic of product THMs and HAAs with TOC concentration.
Fig. 3. Results of removal TOC concentration with PAC dosage.
3.2. 소독부산물 제어를 위한 NOM 농도별 THMs, HAAs 생성 결과
기존 재래식 정수처리공정에서 조류 사멸을 목적으로 한 전염소 및 중염소 투입은 NOM과 반응하여 공정 내에서 소독부산물 생성을 야기시킨다. 소독부산물은 발암성 물질 로 정수처리공정 내 발생 억제가 반드시 필요하며, 전구물 질인 NOM 제거가 공정 내에서 반드시 필요하다. 이에 따 라 Lab. scale test를 통해 소독부산물 생성을 최소로 하기 위한 NOM 농도를 도출하였으며, 그 결과를 Fig. 4에 나타 내었다. 소독부산물은 THMs와 HAAs 농도 측정을 통해 확 인하였다. TOC 농도 0.1, 0.5, 1.0, 1.5 및 2.0 mg/L에서 THMs 생성은 각각 평균 0.040, 0.069, 0.086, 0.112 및 0.134 mg/L로 나타났다. 또한 HAAs의 경우 0.017, 0.052, 0.064, 0.092 및 0.108 mg/L로 분석되었다. 소독부산물 형 성은 수온, 소독제 농도, 접촉시간 등 수질인자와 전구물질 특성에 따라 크게 영향을 받는다(Zhang et al., 2009). 본 실험결과를 토대로 THMs의 먹는 물 수질기준(0.1 mg/L)을 만족하기 위해서는 TOC 1.0 mg/L 이하로 유지되어야 할 것으로 판단된다. Stewart et al. (1990)의 연구에서는 유입 수에서 유기물 제거를 통해 소독부산물의 생성을 크게 감
소시킬 수 있다고 보고하고 있으며, 국외의 경우 소독부산 물의 종류와 농도 규제가 강화되면서 소독부산물의 전구물 질인 NOM 제거효율을 향상시키는데 목표를 두고 있다.
또한 TOC, DOC 등은 수돗물을 정수처리할 경우 염소 소 독과정에서 발암물질인 THMs를 생성하므로 수질관리에 있 어 자연유기물 처리가 매우 중요함을 제시하고 있다(Thurman, 1985; Wetzel, 1984). 따라서 염소 투입 전 고도정수처리를 통해 자연유기물을 제거해야 할 경우 TOC 농도를 1.0 mg/L 이하로 처리가 이루어져야 할 것으로 사료된다.
3.3. PAC+Membrane+F/A 고도정수처리공정 현장 적용 결과
Pilot plant 운전은 약 3개월간 진행하였다(2014.7-2014.9).
Pilot plant 운전은 PAC 혼합조에서 충분한 체류시간을 거 친 후 Membrane을 통과하여 막 여과수를 F/A로 유입되도 록 구성하였다. PAC와 혼합된 원수는 순환여과방식에 의 해 Membrane을 거치도록 하였으며 일부 PAC 혼합조로 순 환되도록 운전하였다. 고도정수처리공정 현장 적용 결과를 Table 3 및 Fig. 5-6에 나타내었다. Mode 1에서는 기존 재 래식 정수처리공정인 취수정, 착수정, 모래여과, 정수지로 이루어져 있다. Mode 1에서 TOC 제거특성은 최소, 최대, 평균 유출농도가 각각 0.973, 1.543, 1.284 mg/L를 나타냈 으며, Geosmin의 경우 최소, 최대, 평균 유출농도가 20.0, 72.0, 43.7 ng/L를 보였다. Mode 2는 F/A공정을 단독으로 운전하였으며, TOC 제거특성은 최소 0.504, 최대 1.341, 평 균 1.036 mg/L의 유출농도를 나타냈다. Geosmin 유출농도 는 최소, 최대, 평균이 각각 10.0, 18.0 13.5 ng/L로 관측되 었다.
F/A공정을 단독으로 운전하였을 경우 기존 재래식 정수 처리공정에 비해 TOC, Geosmin 제거효율이 높았으며, Geosmin 의 경우 먹는물 수질감시항목 권고기준인 20 ng/L 이하를 만족하는 것으로 나타났다.
PAC+Membrane+F/A 복합공정은 운전한 결과 TOC와 Geosmin의 최소, 최대, 평균 유출농도가 각각 0.621, 0.892, 0.732 mg/L 및 0, 6.0, 2.4 ng/L로 나타났다. 재래식 정수
Table 3. Results of pilot plant test
Parameter TOC, mg/L Geosmin, ng/L
Min. Max. Ave. Min. Max. Ave.
Influent 1.778 3.303 2.516 92.0 386.0 170.7
Sedimentation 1.014 1.630 1.315 28.0 111.0 78.5
Mode 1 0.973 1.543 1.284 20.0 72.0 43.7
Mode 2 0.504 1.341 1.036 10.0 18.0 13.5
Mode 3 0.621 0.892 0.732 - 6.0 2.4
Fig. 5. Results of TOC removal in pilot plant.
Fig. 6. Results of Geosmin removal in pilot plant.
처리공정 및 단독 F/A공정과 제거특성을 비교한 결과 TOC 는 Lab. scale test 결과에서 도출된 1.0 mg/L 이하를 만족 하였으며, Geosmin의 경우에도 권고기준을 만족하는 결과 를 보였다.
MF 막 분리 공정에서 분말활성탄을 이용한 자연유기물 제거에 관한 연구에서 PAC+MF로 구성된 정수처리공정에 서 75~84%의 높은 제거율을 나타낸다고 보고하고 있다(Kim and Seo, 2011). Maria et al. (2005)은 일반적인 MF와 UF 막의 공극크기는 0.01~0.1 μm 정도이므로 용존유기물질 (0.001~0.1 μm)에 대한 제거는 분말활성탄을 이용한 흡착 등 전처리 공정이 필요하다고 연구에서 밝히고 있어 PAC 전처리에 대한 본 연구내용을 뒷받침해 주고 있다. NOM은 정수처리 시 염소와 같은 산화제 혹은 소독제와 반응하여
인체에 잠재적 위험이 되는 소독부산물을 생성시키기 때문 에 소독부산물을 제어할 수 있도록 자연유기물의 제거는 반드시 필요하며(Nishijima and Speitel, 2004), Oh et al.
(2003)의 연구에서는 기존 재래식 정수처리공정에서 NOM 제거율을 향상시킬 필요성이 있다고 보고하고 있어 안정성 이 보장되어야 하는 중･소규모 정수장에도 고도정수처리공 정 적용이 필요할 것으로 판단된다. 이에 따라 소독부산물 제어를 위한 NOM 및 이･취미물질 제거를 위해 PAC+
Membrane+F/A가 결합된 복합공정을 적용하는 것이 가능 할 것으로 사료된다.
4. Conclusion
본 연구에서는 조류발생에 따른 NOM 제거와 소독부산 물을 제어하기 위해 PAC+Membrane+F/A가 결합된 고도정 수처리공정의 적용 가능성을 평가하고자 하였다. 이에 따라 Lab. scale test를 통해 NOM 제거를 위한 최적 PAC 주입 량을 도출하였으며, 먹는물 수질감시항목 권고기준 이내로 소독부산물을 제어하기 위해 NOM 최대 잔류농도를 확인 하였다. 또한 Pilot plant 운전에서 기존 공정과의 비교를 통해 고도정수처리공정의 적용 가능성을 평가하였으며, 다 음과 같이 결론을 도출하였다.
1) 조류발생에 따른 NOM과 Geosmin의 제거는 기존 재래 식 정수처리공정으로 먹는물 수질감시항목 권고기준 이 하를 준수하기 어려우며, 단독 F/A공정은 Geosmin 제거 가 가능하지만 NOM 제거는 어려운 것으로 나타났다.
2) PAC+Membrane+F/A 복합공정을 구성할 경우 TOC 초 기농도 5 mg/L에서 THMs 0.1 mg/L 이하를 유지하기 위한 최적의 PAC 주입량은 20 mg/L가 적절할 것으로 판단되며, 소독부산물 생성을 억제하기 위해 PAC 전처 리가 필요할 것으로 사료된다.
3) 조류 대량발생 시 여과지 막힘 현상과 염소 주입에 따른 소독부산물 생성 등의 문제는 PAC+Membrane+F/A 복 합공정 적용으로 제어가 가능할 것으로 사료되며, 본 연 구의 결과가 먹는 물 수질기준을 준수하기 위한 하나의 대안이 될 수 있을 것으로 판단된다.
Acknowledgement
본 연구는 환경부 “글로벌탑 환경기술개발사업” 으로 지 원받은 과제임(과제번호 : GT-14-B-01-001-0).
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