LYSO 단결정의 양성자에 대한 발광 응답 측정 및 Birks 매개변수 결정

Vol. 66, No. 6, June 2016, pp. 679∼684 http://dx.doi.org/10.3938/NPSM.66.679

Measurement of the Proton Luminescence Response and Determination of the Birks Parameters of the LYSO Crystal

Sang Jun Kang

School of Liberal Arts, Semyung University, Jechon 27136, Korea

MinJeong Kim · Jeongmin Park · Jooyoung Lee · Jukyung Son · DaeHoon Ha

Department of Physics, Kyungpook National University, Daegu 41566, Korea

Yongseok Hwang

Korea Multi-Purpose Accelerator Complex, Korea Atomic Research Institute, Gyeongju 38180, Korea (Received 21 March 2016 : revised 15 April 2016 : accepted 15 April 2016)

We investigated the scintillation characteristics, including the energy resolution and pulse height spectrum, of a LYSO (Lu_2(1−x)Y2xSiO5) crystal by using a 661 keV γ-ray source and proton beams of various energies. The luminescence response of the LYSO crystal to the energy of the proton beam was measured for proton beam energies in the range from 39 MeV to 100 MeV by using the 100 MeV proton beam of the Korea Multi-Purpose Proton Accelerator Complex (KOMAC) with different thicknesses of aluminum degraders, and we detected the proton luminescence spectrum of the LYSO crystal. For the determination of the energy of the proton beam incident on the crystal after it had passed through the degraders and 160 cm of air, we used the SRIM code based on the Monte Carlo simulation. We fitted the parameters of the generalized semi-empirical Birks formula by using the experimental data and the SRIM simulation.

PACS numbers: 29.27.Fh, 29.40.Mc, 29.27.Fh

Keywords: Crystal scintillator, Luminescence Response, LYSO

LYSO 단결정의 양성자에 대한 발광 응답 측정 및 Birks 매개변수 결정

강상준

세명대학교 교양과정부, 제천 27136, 대한민국

김민정 · 박정민 · 이주영 · 손주경 · 하대훈

경북대학교 물리학과, 대구 41566, 대한민국

황용석

양성자가속기연구센터, 한국원자력연구원, 경주 38180, 대한민국 (2016년 3월 21일 받음, 2016년 4월 15일 수정본 받음, 2016년 4월 15일 게재 확정)

본 연구에서는 LYSO (Lu_2(1−x)Y2xSiO5) 섬광단결정에 방사능 원천¹³⁷Cs의 662 keV 감마선을 조사 하여, 파고스펙트럼과 에너지 분해능 등 섬광 특성을 측정하였다. 경주 양성자 가속기 연구센터 (Korea

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Multi-Purpose Proton Accelerator Complex (KOMAC)) 의 100 MeV 양성자빔과 여러가지 두께의 알루미늄 디그레이더를 이용하여 39 MeV에서 100 MeV 사이의 에너지를 가지는 양성자 빔을 LYSO 섬광단결정에 조사하여, 양성자에 대한 LYSO 단결정의 발광 응답을 측정하였다. 이 때 양성자빔이 160 cm의 공기와 알루미늄 디그레이더를 통과한 후 표적 셈플에 도달했을 때의 양성자의 에너지와, LYSO 섬광단결정 내에서 양성자가 잃는 에너지와 양성자 경로의 길이는 SRIM 툴킷을 이용한 시뮬레이션을 이용하여 구하였다. 실험 데이터와 시뮬레이션 데이터를 이용하여 Birks의 반-경험 공식의 매개변수를 추정하였다.

PACS numbers: 29.27.Fh, 29.40.Mc Keywords: 섬광단결정, 발광 응답, LYSO

I. 서 론

영상의료 장비, 입자물리학, 핵물리학, 천체물리학 등에서 여러가지 입자를 검출하는데 섬광단결정이 널리 사용되고 있다. 이런 모든 분야에서 섬광단결정에 요구되는 성질은, 충분히 많은 광 산출량, 빠른 붕괴 시간, 높은 에너지 분 해능과 높은 유효 원자번호 (Z) 값 등이다 [1–4]. 이러한 요구에 잘 맞는 섬광단결정 중의 하나가 Lu2(1−x)Y2xSiO5

(LYSO) 섬광단결정이다. 이 섬광단결정은 빠른 붕괴시간 40 - 44 ns, 높은 유효 원자번호 Z = 66 와 밀도 7.4 g/cm³, 높은 광출력 (BGO에 비하여 190%) 을 가지고 있는 우수한 섬광단결정이다 [5].

일반적으로 섬광단결정에 입사되는 입자가 결정내의 경 로 상에 이온화를 강하게 시키는 경우 같은 에너지의 전자에 비하여 광 산출량이 적다는 것이 알려져 있다 [6]. 즉, 강하게 이온화 시키는 입자에 의한 섬광단결정의 광 출력을 전자나 감마선에 의한 광출력과 비교해 보면, 섬광으로 방출 되는 에너지가 실제로 결정 내에서 그 입자가 잃은 에너지 보다 적다. 입자가 섬광단결정 내에서 진행하는 동안 잃은 에너 지가 섬광단결정에서 방출되는 광에너지로 변환되는 비율 을 소광인자 (quenching factor) 라고 한다. 섬광단결정을 실험이나 그 밖의 용도로 이용할 때 그 단결정의 소광인자에 대한 정보는 매우 중요하다.

소광인자를 계산하는 여러가지 방법 중에서, Birks의 반- 경험 공식 (semi-empirical formula) 이 매우 간단하고 유 용하다. 본 연구에서는 LYSO 섬광단결정에¹³⁷Cs 방사능 원천에서 나오는 γ−선을 조사하여 파고 스펙트럼을 측정 하고, 경주 양성자 가속기 연구센터의 100 MeV 양성자빔과 여러가지 두께의 알루미늄 디그레이더를 이용하여 39 MeV 에서 100 MeV 사이의 에너지를 가지는 양성자 빔을 LYSO 섬광단결정에 조사하여, 양성자에 대한 LYSO 단결정의 발광 응답을 측정하였다 [7,8]. 13.8 MeV ∼ 30.1 MeV 사 이의 에너지를 가지는 양성자에 대한 광 출력 실험 데이터

∗E-mail: sjkang@semyung.ac.kr

값은, 이번 연구에서 사용한 LYSO 결정 시료과 동일한 시 료을 이용하여 측정하고, 2008년에 발표한 참고문헌 [9]의 Table 2의 데이터를 사용하였다. 그리고, SRIM 코드를 이용하여, 양성자에 대한 LYSO 섬광단결정의 미분 저지 능 (deferential stopping power) 를 SRIM 툴킷을 이용하여 수치적으로 구하고 [10], ROOT를 기반으로 하여 개발한 근사값 계산 프로그램을 써서, 시뮬레이션 결과와 실험에서 구한 광 출력 값을 이용하여, 일반화된 Birks의 반경험공식 (semi-empirical formula),

dL

dr = AdE/dr

1 + ka dE/dr + kB(dE/dr)² (1) 의 매개변수 A, ka 와 kB 를 결정하였다 [11].

II. Birks의 반-경험 공식

식 (1) 의 L 은 섬광체가 발광으로 방출하는 에너지인 섬광 응답이다. 저지능 dE/dr 이 낮고, 입사 입자의 경로 상에 있는 분자들 중 이온화 되거나 들뜬 분자들이 결정 격자의 분자들 사이의 거리의 몇 배가 되고, 이온화 된 분자들 사이 의 상호작용을 무시할 수 있을 경우에는 L 은 입사 입자가 섬광체 내에서 잃은 에너지 E 에 비례한다. 따라서 입사 입자가 빠른 전자일 때는

L = AE (2)

로 쓸 수 있고, 미분형으로는, dL

dr = AdE

dr (3)

으로 쓸 수 있다. 여기서 r 은 입사입자가 섬광체 안으로 들어간 길이다. 그리고 비례상수 A 는 절대 섬광 효율이다.

입사 입자가 양성자나 알파입자와 같은 무거운 이온들인 경우 섬광단결정의 dE/dr 은 빠른 전자의 그것에 비하여 크게 증가한다. 이런 경우에는 식 (2) 나 (3) 과 같은 선형비 례관계는 깨어지고 식 (1) 과 같이 일반화 할 수 있다 [6].

식 (1) 에서부터 섬광 물질의 광 출력은

L(E) =

∫ E 0

dL =

∫ E 0

A dE

1 + ka dE/dr + kB(dE/dr)² (4) 로 쓸 수 있다. 여기서 A 는 섬광체의 절대 섬광 효율로 서 규격화 상수로 취급하여 A = 1.0 이라 할 수 있다 [12].

a(dE/dr)은 이온화 밀도이고, a 는 비례상수, k 섬광단결 정의 섬광 효율을 떨어뜨리는 중요 요소인 이온화된 입자의 비율이다 [6]. 실질적으로는 특정 단결정의 ka 는 실험을 통하여 구하여야하는 매개변수이고, kB 도 마찬가지이다 [13].

III. 실 험

1. LYSO 단결정의 감마선에 대한 섬광 특성 측정

LYSO 섬광단결정의 감마선에 대한 파고 스펙트럼과 에너지 분해능을 측정하기 위하여 6.5 × 4.5 × 20 mm³ 크기의 LYSO섬광단결정 시료을 준비하였다. 이 시료의 다섯 면은 0.4 mm 테플론 테이프로 감싸고 그 위에 검은 비닐 테이프로감싼다. 테플론으로 감싸지 않은 결정의 면은 광학 그리스를 이용하여 2 인치 광증배관에 붙였다. 광증배 관에−450 V의 고전압을 인가하고, 광증배관에서 나오는 아날로그 신호를 400 MHz 고속 아날로그 디지털 변환기 (400 MHz FADC) 로 인가한다. FADC의 신호를 개인용 컴퓨터로 인가시켜, C++ 데이터 처리 프로그램인 ROOT 기반의 분석 프로그램을 이용하여 분석하였다 (Fig. 1 참 조).

위와 같이 준비된 실험 장치에 감마선원천으로¹³⁷Cs를 사용하였다. 양성자 빔을 조사하는 실험 조건과 동일한 조건을 주기 위한여, 경주 양성자 가속기 센터의 100 MeV 양성자 빔 조사실에서 ¹³⁷Cs 감마선원천을 이용하여 662 keV의 광자 에너지를 가지는 감마선을 조사시켜서, 파고 스펙트럼과 에너지 분해능을 측정하였다. 이때 측정된 파고 스펙트럼의 피크 값은 다른 여러 이온이나 입자들의 광출력 에너지 값을 산출하는 기준으로 쓰인다.

2. LYSO 단결정의 여러가지 값의 에너지의 양성자에 대한 섬광 특성 측정

양성자에 대한 LYSO 섬광단결정의 섬광특성과 에너지 응답을 측정하기 위하여 경주 양성자 가속기 연구센터의 100 MeV 양성자 빔을 이용하였다 [7,8]. 100 MeV 양성자빔

Fig. 1. (Color online) Schematics of experimental setup to measure the scintillation properties of the LYSO crys- tal for 662 keV Gamma.

Fig. 2. (Color online) Schematics of experimental setup to measure the scintillation properties of the LYSO crys- tal for proton beam of the energy from 39 MeV to 100 MeV.

조사실에 Fig. 2와 같이 실험 장치를 설치하였다. 두께를 1 mm에서 30 mm 까지 조정할 수 있는 알루미늄 디그레이더 (degrader) 를 사용하여 39 MeV에서 100 MeV 사이의 에너 지를 가지는 양성자 빔을 LYSO 섬광단결정에 조사하여, 양 성자에 대한 LYSO 단결정의 발광 응답을 측정하였다 [7,8].

이 실험에서 104 MeV 양성자가 빔 파이프 끝에서 160 cm 의 공기와 알루미늄 디그레이더를 지나서 LYSO 단결정에 도달했을 때의 에너지는 SRIM 시뮬레이션 툴킷을 이용한 몬테카를로 시뮬레이션으로 구하였다 [10].

IV. 실험 결과

137Cs 방사선 원천을 이용하여 감마선에 대한 LYSO 섬 광단결정의 파고스펙트럼과 에너지 분해능을 Fig. 3에 보였 다. Fig. 3에서 보이는 것 처럼 LYSO의 662 keV 감마선에 대한 에너지 분해능은 22%이다. 이 값은 참고문헌 [9]의 측정 결과인 25% 보다 약간 좋게 측정되었다. 이 파고스펙 트럼의 평균값을 이용하여 양성자 빔을 조사하여 얻은 파고 스펙트럼을 켈리브레이션하여, 같은 양의 광출력을 주는 전자의 에너지로 환산 할 수 있다. 이 값을 전자당량에너지 (electron equivalent energy) 라고 한다.

Table 1. The various kinds of the values the LYSO crstal.

Depsit. Eng. Track Length Exp. L. Out FWHM Birks Birks Param.

Accel. ∆Ei ∆ri ∆Li ka kB

(MeV) (×10⁻²m) (MeV) (%) (MeV) (×10⁻⁵) (×10⁻⁹)

100.0 1.74 64.5 2.06 62.0

9.5 -3.0

98.8 1.72 64.0 2.82 60.9

KOMAC 92.4 1.52 60.3 20.6 56.1

100 MeV 84.0 1.30 55.1 2.76 49.8

74.9 1.08 48.6 3.35 43.2

64.9 0.84 39.8 3.44 36.1

39.6 0.40 13.0 7.52 19.5

30.1 0.24 16.8 13.5

26.0 0.17 13.8 10.3

25.0 0.16 13.5 9.8

KIRAMS 24.2 0.15 12.9 9.3

MC_50 22.7 0.13 11.9 8.5

21.3 0.12 10.2 7.8

20.0 0.11 9.8 7.1

17.2 0.08 7.5 5.8

15.9 0.07 5.5 5.2

13.8 0.06 4.5 4.2

The terms of ‘Exp. L. Out’ and ‘FWHM’ are the values of the light output of the LYSO crystal for proton beam in the energy range from 13.8 MeV to 100 MeV and those of the energy resolution obtained by experiment. The terms of ‘Deposit Eng.’ and

‘Track Length’ are deposit energy and the track lengths obtained by SRIM simulation. And the term ‘Birks L. Out’ is the expected values by Birks semi-empirical formula with the Birks parameters of the values A = 1.0, ka = 9.5× 10⁻⁵, kB = -3.0

× 10⁻⁹.

Fig. 3. (Color online) Pulse height spectrum of the LYSO scintillation crystal irradiated by γ-ray of¹³⁷Cs. FWHM

= 22%.

알루미늄 디그레이더 없이 측정한 100 MeV 양성자에 대 한 LYSO 섬광단결정의 전자당량에너지 스펙트럼은 Fig. 4 와 같다. Fig. 4에서 보이는 바와 같이 에너지 분해능은 FWHM 값으로 3.2%이고, 전자당량 에너지로 평가된 광출 력 값의 평균은 64.5 MeV 이다.

Fig. 4. (Color online) Electron equivalent energy spec- trum of the LYSO scintillation crystal irradiated by 100 MeV proton beam. FWHM = 3.2%.

알루미늄 디그레이더의 두께를 0, 1, 5, 10, 15, 20, 39.6 mm로 변화시키면서 100, 98.8, 92.4, 84.0, 74.9, 64.9 그 리고 100 MeV의 에너지를 가지는 양성자빔에 대한 LYSO 섬광단결정의 전자당량에너지 스펙트럼을 측정한 결과는 Fig. 5와 같고, 그 피크값들은 해당 에너지에 대한 LYSO

Fig. 5. (Color online) Electron equivalent energy spectra of the LYSO scintillation crystal irradiated by the proton beam of several energies.

단결정의 발광 응답 에너지이다. Table 1의 Exp. L. Out 항 열에 그 값들을 보였다.

V. SRIM 시뮬레이션

경주 양성자 가속기 연구 센터의 100 MeV 양성자 빔의 빔파이프 끝에서 160 cm의 공기와 알루미늄 디그레이더를 지난후 LYSO 단결정에 도달하였을 때의 에너지는 SRIM 시뮬레이션 툴킷을 이용하여 계산 하였다. 그 결과 양성자의 에너지는 각각의 디그레이더의 두께에 따라서 100, 98.8, 92.4, 84.0, 74.9, 64.9 그리고 39.6 MeV가 되었다. 이렇게 구한 에너지 값들과, 참고문헌 [9]의 Table 2의 데이터 값 들인 30.1, 26.0, ..., 13.8 MeV를 가지는 양성자가 LYSO 단결정 내에서 에너지를 모두 잃을 경우 그 경로의 길이도 SRIM 시뮬레이션 툴킷으로 구하였다. Table 1의 Track Length 항 열의 값들이 이렇게 구한 것들이다.

VI. Birks 매개변수의 계산

식 (1) 에서, A 는 앞에서 언급한 바와 같이 규격화 인수 로서 A = 1.0 으로 놓을 수 있음으로, 여기서는 ka 와 kB 를 구하였다. SRIM 시뮬레이션으로 구한 특정 에너지 Ei의 양성자가 LYSO 단결정에 입사하여 그 에너지를 다 잃을 때 까지 단결정 내를 이동한 거리 ri와 실험으로 측정한 광출력 Li을 각각 ∆Ei, ∆ri와 ∆Li으로 취급하면, { (^∆L_∆rⁱ

i, ^∆E_∆rⁱ

i)}

세트의 수치 값을 구할 수 있다. 그러면 식 (1) 을 다음과 같이 쓸 수 있다.

∆L_i

∆ri

= ∆E_i/∆r_i

1 + ka ∆Ei/∆ri+ kB(∆Ei/∆ri)² (5)

Fig. 6. (Color online) Comparison between the values of the light output obtained by experiment and those by Birks formular.

우리가 구하고자하는 매개변수 ka 와 kB 를 각각 ka = x 와 kB = y라고 하면, 식 (5) 를 이용하여 미지수 x 와 y 에 대한 2원 1차 연립방정식을 여러개 만들 수 있고, 각각을 풀어서 두 매개변수에 대한 몇 개의 값을 계산할 수 있다. 이렇게 계산 한 매개변수 값을 식 (4) 에 대입하여, SRIM 툴킷으로 수치적으로 구한 미분 저지능 dEi/dr_i값을 이용하여 해당 에너지의 양성자가 입사했을 때의 광출력을 구한다. 그렇게 구한 광출력 값을 Table 1의 Birks L. Out 항 열에 표시하 였다. 이 값들과 실험으로 구한 광출력 값을 비교하여 가장 잘 맞추는 매개변수 값을 최종적으로 선정하여 ka 와 kB 의 값으로 정하였다. ka = 9.5× 10⁻⁵와 kB =−3.0 × 10⁻⁹ 일때 Birks 공식으로 구한 값과 실험값을 비교한 그래프를 Fig. 6에 보였다.

VII. 논의 및 결론

원천¹³⁷Cs의 662 keV 감마선을 조사하여 LYSO 섬광단 결정의 파고스펙트럼과 에너지 분해능 등 섬광 특성을 측정 하고, 경주 양성자 가속기 연구센터의 100 MeV 양성자빔과 여러가지 두께의 알루미늄 디그레이더를 이용하여 39 MeV 에서 100 MeV 사이의 에너지를 가지는 양성자 빔을 조사하 여, 양성자에 대한 LYSO 단결정의 발광 응답을 측정하였다.

이 때 양성자빔이 160 cm의 공기와 알루미늄 디그레이더를 통과한 후 표적 셈플에 도달했을 때의 양성자의 에너지와, LYSO 섬광단결정 내에서 양성자가 잃는 에너지와 양성자 경로의 길이는 SRIM 툴킷을 이용한 시뮬레이션을 이용하 여 구하였다.

실험으로 구한 파고스펙트럼으로부터 섬광단결정의 발 광응답을 전자당량에너지로 환산한 값들과, SRIM 시뮬

레이션 툴킷으로 구한 양성자의 결정내의 경로의 길이와 잃은 에너지를 구하고, 그 결과를 종합하여 LYSO 섬광단 결정에 대한 Birks의 일반화된 반-경험 공식의 매개변수를 추정하였다. 이렇게 추정한 매개변수를 적용 하고 SRIM 시뮬레이션으로 구한 미분 저지능의 수치값 들을 Birks의 일반화된 반-경험 공식을 이용하여 적분하여서 해당 에너 지의 양성자에 대한 LYSO 섬광단결정의 응답에너지를 구 하고 그것들을 실험치와 비교하였다. 그 결과를 Fig. 6에 보였다. Fig. 6에서 보는 바와 같이 에너지 구간의 양쪽 끝 부분에서는 두 값이 실험 오차 범위 내에서 잘 맞고있지만, 중간 부분에서는 많이 벗어나고 있다. 그림에서 에러바는 측정값의 FWHM 값이다.

감사의 글

이 논문은 2014학년도 세명대학교 지원에 의한 연구임에 이에 감사드립니다. 실험의 여러 과정에서 많은 도움을 준 경북대학교 물리학과 섬광결정성장 연구실의 여러 대학원 생들과 특히 이런 연구시설과 인력을 아낌없이 지원해 준 김홍주 교수께 감사드립니다.

REFERENCES

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