Vol. 69, No. 7, July 2019, pp. 679∼684 http://dx.doi.org/10.3938/NPSM.69.679
Investigation of Broadband High-Brightness Quantum-Dot Structures by using Numerical Simulations
Yudong Jang · Donghan Lee
∗Department of Physics, Chungnam National University, Daejeon 34134, Korea (Received 16 April 2019 : revised 22 May 2019 : accepted 1 July 2019)
A semiconductor single quantum dot is an ideal system for studying the physics of zero- dimensional quantum structures. However, emission from a single quantum dot is extremely weak because it emits single photons, so maximizing photon collection from the quantum dot is crucial.
In this work, we investigated, by using numerical simulations, an efficient single quantum dot struc- ture that had a high photon collection efficiency and a broad bandwidth. The Purcell enhancement, photon-extraction efficiency, far-field pattern, and photon-collection efficiency were calculated and compared among candidates. A broadband structure with a bottom distributed Bragg reflector (DBR) provided a bandwidth of 27.5 nm with a lens having a NA of 0.5. The expected photon- collection efficiency was 8.7% for a NA of 0.5, which was greatly improved from 0.5% in a bulk structure without a DBR.
PACS numbers: 73.21.La, 78.20.Bh, 78.30.Fs
Keywords: Single quantum dot, Planar micro-cavity, Collection efficiency
반도체 양자점 연구를 위한 광대역 고효율 발광 구조의 수치해석적 분석
장유동 · 이동한
∗충남대학교 물리학과, 대전 34134, 대한민국
(2019년 4월 16일 받음, 2019년 5월 22일 수정본 받음, 2019년 7월 1일 게재 확정)
단일 양자점은 반도체 영차원 양자구조에서의 물리현상을 연구하기 위한 이상적인 구조이다. 그러나, 발광 신호가 광자 하나씩 나오기 때문에 극히 약해 단일 양자점 연구를 위해서는 양자점에서 나오는 광 자의 집광효율을 극대화할 필요가 있다. 본 연구에서는 광자집광효율이 높으면서 대역폭이 넓은 집광 구조를 선정하기 위하여 평면 마이크로 공진기 구조와 하부층만 분산형 브래그 반사경 (distributed Bragg reflector, DBR) 를 두었을 때의 집광 특성을 수치해석 방법을 통해 조사하였다. 각 구조로부터 광추출 효율, 원거리장 (far-field) 분포 등을 계산하여 비교적 작은 조리개수 (numerical aperture) 를 가지는 렌즈를 사용할 때의 광자집광효율을 계산하고 비교하였다. 바람직한 구조는 하부층만 DBR 층을 가진 구조로 조리개수 0.5에서 8.7%의 광자집광효율을 보여 DBR이 없는 구조의 0.5%에 비해 크게 증가했고, 27.5 nm의 넓은 대역폭을 가진다.
PACS numbers: 73.21.La, 78.20.Bh, 78.30.Fs Keywords: 단일 양자점, 평면 마이크로 공진기, 집광 효율
∗E-mail: [email protected]; Fax: 042-822-8011
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나와 신호가 극히 약하기 때문에 측정에 어려움이 많다. 특 히, 영차원 양자점 물리 원리 연구를 위해 피코초의 시분해 능으로 엑시톤의 동력학을 연구할 필요가 있는데 이 경우 신호대잡음비가 충분한 실험 결과를 얻는 것이 매우 어렵다.
여기에 더해, 양자점이 굴절률이 높은 반도체 (예를 들면, GaAs) 내에 위치하기 때문에 양자점에서 나오는 광신호가 대부분 전반사 되어 공기 중으로 나오지 못하고 반도체 기 판 쪽으로 향한다. 단지 약 2% 정도가 공기 중으로 나올 수 있고 이 또한 퍼지는 각도가 아주 커서 렌즈로 모으기가 쉽지 않다.
단일 양자점에서의 물리 현상을 연구하기 위해서는 양자 점에서 나오는 광자의 집광율을 극대화 해야 하고 양자점 근처의 환경을 가능한 변화시키지 않는 것이 좋다. 최근 연구된 평면 마이크로 공진기 (planar micro-cavity) 구조 에 양자점을 결합한 구조에 금속 박막으로 막고 작은 구멍 (aperture) 을 만들어 그로부터 단일 양자점 신호를 확보하 는 구조가 연구되었다 [3]. 이 구조는 마이크로공진기 구조 특성 상 출력광의 직진성이 좋아 단광자 구조의 좋은 후보 가 되는데 [4] 작은 구멍으로 인해 사용 가능한 파장 대역이 7 nm 정도로 협소하여 양자점 물리 현상을 연구하는 데에는 바람직하지 못해 집광율이 충분히 높으면서 대역폭이 넓은 집광 구조를 확보할 필요가 있다.
본 연구에서는 공 초점 현미경 방법 (confocal mi- croscopy) 을 이용하면 1 um 정도의 위치 분해능으로 양 자점 신호 측정이 가능하여 저밀도 양자점을 이용하면 단일 양자점에서의 신호만을 측정할 수 있다는 점을 착안하여 출력광의 방향성이 좋은 마이크로공진기를 이용한 구조로 부터 집광 특성을 계산하고 비교 분석하여 적합한 구조를 선정하고자 한다. 이 때, 양자점 고립을 위해 근처를 식각하 여 외부 전하가 양자점에 가까이 갈 수 있는 환경을 만들지 않고도 단일 양자점에서의 신호만을 측정할 수 있기 때문 에 스펙트럼 확산 (spectral diffusion) 이나 스펙트럼 방랑 (spectral wandering) 효과를 배제할 수 있게 하여 순수한 양자점의 특성을 탐구할 수 있다는 장점이 있다 [5].
Fig. 1. (Color online) Schematics of bright single photon emission structures using planar micro-cavity structures, (a) planar microcavity (PMC) and (b) planar microcav- ity without top DBR (NTD).
II. 시료의 구조와 시뮬레이션 방법
분자빔 켜쌓기 (Molecular beam epitaxy) 를 이용하여 108개/cm2정도의 저밀도 양자점을 성장하는 경우 방출광 의 파장이 주로 900 – 930 nm 영역에 존재하기 때문에 목표 파장을 915 nm로 정했다. 이를 위해 마이크로공진기 구조의 분산형 브래그 반사경 (distributed Bragg reflector, DBR) 의 GaAs 층의 두께는 64 nm (1/4λ), Al(0.8)Ga(0.2)As 층 의 두께는 74 nm (1/4λ), 그리고 양자점이 중심에 위치한 GaAs 공진기의 두께는 255 nm(λ)로 결정하였다.
Figure 1(a) 구조는 평면 마이크로 공진기 구조로 바닥으 로는 빛이 나가지 않고 대부분 상방 공기 층으로 추출하기 위해 상부 DBR 층은 5 주기, 바닥 DBR 층은 19 주기로 정하였다. Figure 1(b) 의 구조는 Fig. 1(a) 의 평면 마이크 로공진기 구조에서 상부 DBR 구조만 없는 평면 구조이다.
수치 해석적 계산은 유한차 시간영역 (finite difference time domain, FDTD) 시뮬레이션을 위한 상용 프로그램 FDTD Solutions (Lumerical, Inc.)를 사용하였다. 시뮬레 이션 크기는 x, y, z 방향으로 5, 5, 5.5 um 이고 각 경계 마다 완전 일치 층 (perfectly matched layer, PML) 경계 조건을 이용하였다. 상부 공기층으로의 출력광을 계산하기 위해서 시료 위 200 nm 위치에 모니터를 놓았고 원거리장 분포 계산을 위한 수용 각 (acceptance angle) 은±85◦로 정하였다. 양자점을 점 쌍극자로 근사 하였으며 편광 방향 은 수평인 x 방향으로 정하였다. 쌍극자 주위로는 메쉬 크 기를 0.2 nm로 충분히 작게 설정하였다. GaAs의 유전 함수 는 Palik [6]의 자료를 사용하였고 AlGaAs의 값은 Adachi [7]의 자료를 사용하였다.
Fig. 2. (Color online) Purcell enhancement spectra from PMC and NTD.
III. 결과 및 논의
1. 퍼셀 증강 스펙트럼
퍼셀 증강 (Purcell enhancement, PE) 은 엑시톤의 발 광결합율의 증강에 해당되는 값으로 특정 구조에 위치한 양자점을 둘러싸고 있는 12 nm크기의 모니터 박스를 통해 나간 전체 출력을 자유 공간에서 양자점을 싸고 있는 12 nm 박스를 통해 나간 출력으로 나눈 값으로 구한다 [8]. 이 값은 양자점이 있는 위치에서 전기장이 셀수록, 모드 체적이 작을 수록 커진다 [9]. Figure 2는 각 구조에서 계산한 PE 스펙트 럼으로 평면 마이크로공진기 구조 (PMC) 의 경우 915 nm 근처에 약간의 PE가 나타나는 것을 알 수 있고 상부 DBR 을 제거한 구조 (NTD) 는 PE 현상이 나타나지 않고 있다.
이는 상부 DBR을 제거한 경우 공진기를 형성할 수 없어 양자점의 위치에서 전기장의 세기가 커질 수 없기 때문이다.
짧은 파장 쪽에서 PE가 크게 나타나는 것은 GaAs의 흡수 tail에 의한 효과로 이 효과는 파장이 길어지면서 급격히 줄어든다.
2. 출력 광 스펙트럼과 광자 추출 효율
상부 공기층으로의 출력 광은 시료 위 200 nm 위치에 놓은 모니터를 통과하는 빛의 세기 로부터 구하였다. 각 파장에서 모든 각도로 퍼져 나가는 빛을 합친 값으로 굴 절률이 높은 GaAs를 탈출한 값이다. 특이점은 평면 마이 크로 공진기에 aperture가 있는 구조보다 파장 대역이 더 넓다는 점이다. PMC의 경우 반값 온폭 (full width at half maximum, FWHM) 이 30 nm, NTD의 경우는 38 nm로
Fig. 3. (Color online) Photon extraction efficiency of QD PMC and NTD structures.
구멍 직경이 1 nm인 평면 마이크로 공진기 (AMC)의 7 nm 에 비해 훨씬 더 대역폭이 크다 [3]. 이는 구멍이 있는 구조 는 수직 상방으로 가는 빛은 제외하고는 모두 막아 통과시 키지 않는 반면 단순 평면 구조는 동작 파장이 공진 파장과 멀어지면서 빛이 비스듬한 각도로 나가게 되어 더해지기 때문이다. 최대 출력은 PMC 시료는 912 nm에서 20.3%, NTD 시료는 905 nm에서 21.7%로 나타났다. 이는 양자점 에서의 출력 값에 대한 상대 값으로 GaAs 내에 양자점이 있을 때 가능한 2%에 비해 10 배 이상 큰 값이다 [10].
양자점을 연속적으로 여기 시키는 경우의 발광 스펙트럼 은 양자점이 전기장이 큰 위치에 있으면 PE에 의해 더 강한 빛이 나오게 되는 효과를 포함한다. 단광자 광원의 경우는 하나의 양자점에서는 엑시톤 에너지 준위에서 하나의 펄스 마다 단 한 개의 광자만 나오기 때문에 PE에 의해 광자 수 가 증가하지는 않고 나오는 시간이 짧아지는 효과만 있다.
매질 내에 있는 양자점에서 광자가 발생하면 어떤 확률로 광자가 측정 가능한 영역으로 나오는가가 단광자 광원에서 의 관심 내용이고 이를 광자추출효율 (photon extraction efficiency, PEE) 로 정의한다. 펄스 한 개당 광자 한 개가 나오기 때문에 펄스로 여기 했을 때의 발광 스펙트럼을 구 하기 위해서는 이 출력 스펙트럼을 PE 스펙트럼으로 나누 어주면 되고 이렇게 해서 구한 PEE 스펙트럼을 Fig. 3에 나타내었다. PMC 시료와 NTD 시료의 경우 PE가 거의 없어 출력 스펙트럼과 별 차이가 없으나 대역폭이 작고 PE 가 상대적으로 큰 AMC시료의 경우는 최대값이 상대적으로 많이 줄어 들게 된다 [3].
3. Far-field Pattern
Fig. 4. (Color online) Far-field patterns of light output at the peak and the half maximum wavelengths from an emitter in (a) PMC and (b) NTD.
Figure 3의 PEE 스펙트럼은 빛의 출력 각도 전체에 대 해 더해준 값으로 실제 렌즈로 모을 수 있는 빛의 세기는 이보다 작다. 주어진 조리개수 (numerical aperture, NA) 의 렌즈로 모을 수 있는 빛의 세기를 측정하기 위해서는 출 력된 빛의 원거리장 무늬를 계산하고 전체 빛에 비해 일정 조리개수 이내로 집광할 수 있는 빛의 비율을 구해서 Fig. 3 의 값에 곱해 주어야 한다. Figure 4는 시뮬레이션을 통해 계산한 값으로 프로그램에 내제된 모듈을 사용하여 모니터 평면에서의 전기장 분포로부터 구하였다.
Figure 4(a)는 PMC 시료의 출력 광 스펙트럼의 최대 출 력 파장과 그 출력의 반이 되는 파장에서 구한 원거리장 무 늬이고 Fig. 4(b)는 NTD 시료의 출력 광 스펙트럼의 최대 출력 파장과 그 출력의 반이 되는 파장에서 구한 원거리장 무늬이다. 특이할 점은 최대 광 추출 효율 파장에서의 원거 리장 무늬가 수직으로 향하지 않고 특정 각으로 향한다는 점이다. 최대 출력 파장보다 조금 긴 파장에서 원거리장 무늬는 더 수직으로 모이는 추세를 보이고 있다. PMC 경 우 공진 조건에서 짧은 파장으로 가면 기울어진 각도에서 공진 조건을 만족하게 되어 급격히 방사각이 커지는 반면 긴 파장으로 가면 공진 조건을 만족할 수가 없으면서 방향성이 점차적으로 약해지는 경향을 보여 원거리장 무늬에 급격한 변화가 없다.
4. 광자 집광 효율 (Photon collection efficiency, PCE)
앞서 기술한 것과 같이 단광자 광원으로 사용하거나 짧 은 펄스 레이저를 이용하여 측정하는 경우 자유공간으로 나오는 광자수는 Fig. 3의 PEE 스펙트럼으로 나타난다.
가능한 높은 확률로 광자를 확보하기 위해 조리개수가 큰 현미경 렌즈를 사용하게 되는데 Fig. 4의 원거리장 무늬 에서 전체 빛 세기의 합에서 렌즈의 조리개수 0.65 이내로 방사되는 빛의 세기의 비율을 계산하여 이를 Fig. 3의 값 에 곱하면 실제로 사용 가능한 광자 확률, 즉 PCE가 된다.
Figure 5(a) 는 전체 방출되는 광 세기에서 조리개수 0.65 내로 방출되는 광 세기의 비를 파장에 따라 계산한 결과로 공진 파장 근처에서 집광 효율이 큼을 알 수 있다. PMC 의 경우 방향성이 강하여 공진 파장인 915 nm에서 92%
에 달함을 볼 수 있다. 이에 비해 바닥에만 DBR 거울이 있는 양자점 구조의 경우는 50 nm의 비교적 넓은 대역에서 최대 77%의 집광이 가능하다. Figure 3의 PEE 값에 이 비율을 곱해주어 광자집광효율인 PCE 스펙트럼을 구하고 이를 Fig. 5(b)에 나타내었다. 각 시료에 대해 최대 효율과 대역폭을 측정하여 표 1에 정리하였다. NTD의 경우 PMC
Fig. 5. (Color online) (a) Ratio of emitted photons in 0.65 NA to total emitted photons to air and (b) PCE spectrum for PMC and NTD.
구조에 비해 최대 효율은 5% 정도 적지만 대역폭은 30 nm 로 2배 정도가 되어 많은 연구에서 유리할 것으로 보인다.
이 대역폭은 AMC의 경우인 7.5 nm에 비해 월등히 넓고 PCE는 비슷하다.
단일 양자점 실험의 경우 대부분 저온에서 수행하게 되고 이 때 저온 광학 장치 내의 시료와 렌즈의 거리가 가까워 질 수 없어 조리개수가 커질 수 없다. 저온 측정에 사용 가능한 장거리 렌즈의 조리개수 0.65는 아주 특수한 경우에 가능하 기 때문에 쉽게 구할 수 있는 조리개수 0.5에 대해서도 계산 을 수행하였다. Figure 6(a) 는 조리개수 0.5내로 방사되는 빛의 비율이고 Fig. 6(b) 는 이 경우의 PCE 스펙트럼이다.
NTD 구조의 경우 방향성이 별로 없기 때문에 최대 PCE 가 많이 감소하였으나 대역폭은 27.5 nm로 조리개수 0.65 의 경우와 거의 같음을 알 수 있다. 반면 PMC 구조의 경우 방사각이 좁기 때문에 최대 PCE는 약간만 감소하였지만 대역폭은 10.5 nm로 많이 감소하였다.
Table 1에 정리된 결과를 보면 조리개수 0.5의 렌즈를 사 용해야 하고 넓은 파장 대역에서 측정 분석이 필요한 연구
Fig. 6. (Color online) (a) Ratio of emitted photons in 0.5 NA to total emitted photons to air and (b) PCE spectrum for PMC and NTD.
Table 1. Comparison of maximum PCE and bandwidth for PMC, NTD, and AMC. *AMC NA 0.65 data are from Ref. 3.
NA PMC NTD AMC
PCEmax (%) 18.7 13.5 13.7*
0.65 λmax (nm) 912.0 911.0 911.0*
∆λ (nm) 14.5 30.0 7.5*
PCEmax (%) 16.1 8.7 10.2
0.5 λmax (nm) 914.0 914.0 911.0
∆λ (nm) 10.5 27.5 7.8
수행을 위해서는 대역폭이 27.5 nm인 NTD 구조를 사용하 여야 됨을 알 수 있다. PCE 8.7%는 단순 양자점 구조에서 측정할 수 있는 0.5%에 비해 17 배 정도 높은 값으로 단일 양자점에서 나오는 신호의 신호대잡음비를 크게 증가시킬 수 있으며 발표된 많은 단광자 광원을 위한 제조공정이 어 려운 고집광 구조에서도 실험적으로 15%를 넘는 경우는 극 히 소수인 점을 고려하면, 양자점 주위 환경을 거의 변화를 주지 않으면서도, 좋은 특성을 가짐을 알 수 있다.
함을 알 수 있었다. 특히 기존의 구조와는 달리 이 구조는 양자점을 고립시키기 위해 식각을 통한 표면 노출을 하지 않아 스펙트럼 확산 및 스펙트럼 방랑 효과를 배제할 수 있어 양자점 고유의 특성을 탐구하는데 이상적이다.
감사의 글
이 연구는 충남대학교 학술연구비에 의해 지원되었습니 다.
bke et al, Nat. Nanotechnol. 10, 491 (2015).
[6] E. D. Palik, Handbook of Optical Constants of Solids(Academic Press, 1998)
[7] S. Adachi, J. Appl. Phys. 58, R1 (1985).
[8] L. Novotny, B. Hecht, Principles of Nano- Optics(Cambridge University Press, 2006).
[9] E. M. Purcell, H. C. Torrey and R. V. Pound, Phys.
Rev. 69, 681 (1946).
[10] I. Suemune, H. Nakajima, X. Liu and S. Odashima et al, Nanotechnology 24, 455205 (2013).
