서
론
황은 자연에 네 가지의 안정한 동위원소가 있다. 주 동위원소로는 32S (95.02%)와 34S (4.21%)가 있다. 안정한 동위원소 외에도 방사성동위원소인 35S (T
1/2==87.4 d, Emax==167 keV, 순수한 β-방출핵종)가 있다 (Lee et al. 2009). 35S는 아르곤 원소의 파쇄 (spallation)를 통한 우 주선에 의해서 발생하는 방사성핵종이다. 35S-thiourea와 같은 표지화합물에 사용되는 35S는 35Cl에 중성자의 조 사에 의해서 생성할 수가 있다 (35Cl (n,p35S)). 우주선에서 발생하는 대부분의 35S는 이산화황 (SO 2)과 황산화물 (SO42-)로 빠르게 전환되어진다. 원자력법 시행규칙 제86조의 규정에 의한 원자력관계 사업자가 발생시킨 방사성폐기물 중 교육과학기술부장 관이 정하는 값 (100 Bq g-1) 미만의 방사성폐기물을 당 해 원자력관계사업자 소각, 매립, 또는 재활용 등의 방법 으로 자체처분을 할 수가 있다. 교육과학기술부장관이 정하는 핵종별 농도는 Table 1에 나타나 있다 (교육과학 기술부고시 2008). 2008년도 방사선이용통계에 따르면 산업기관, 공공기관, 의료기관, 교육기관, 연구기관 등에 서 약 2 테라베크렐 (TBq)을 사용한 것으로 보고되고 있 다 (한국동위원소협회 2008). 이용분야를 조사하여 보면 35S-sulfate는 아미노산 (35S-methionine, 35S-cystein 등)의 생합성에 필요한 선구물질로서 사용된다 (Cowie et al. 1952; Jayachandran et al. 2000). 35S-thiourea는 방사능 촬 영 (autoradiography)의 영상의 향상에 도움을 주고 있다 (Askins BS et al. 1979). 또한 35S-thiourea의 유도체는 항
─ ─ 341 ── 35
S
계측을 위한 측정불확도의 산출
이흥래∙김상욱∙박정훈∙허민구∙김인종∙정순재 김희정∙이은선∙최상무∙양승대* 한국원자력연구원 정읍방사선과학연구소Calculation of Measurement Uncertainty for Counting of
35S
Heung Nae Lee, Sang Wook Kim, Jeong Hoon Park, Min Goo Hur, In Jong Kim, Soon Jae Jung,Hee Jung Kim, Eun Sun Lee, Sang Moo Choi and Seung Dae Yang* Advanced Radiation Technology Institute, Korea Atomic Energy Research Institute,
Jeongeup 580-185, Korea
Abstract -- 35S presented in radioisotope (RI) waste from various institutes was separated and
analyzed by LSC. The measurement uncertainty was evaluated for the sample, beta (ββ--) counting
and recovery. The sample uncertainty was calculated the sample mass (7.8××10--4%), the
concen-tration of the tracer (0.618%) and used volume of tracer (0.520%). The counting uncertainty was
also calculated the precipitate mass (0.973%) and the counting of 35S (2.37%). The recovery
uncer-tainty was 3.61%. Then the relative sum unceruncer-tainty was 5.13% and the expanded unceruncer-tainty was 10.26%.
Key words : 35S, Uncertainty, Radioisotope
* Corresponding authors: Seung Dae Yang, Tel. +82-63-570-3570, Fax. +82-63-570-3580, E-mail. [email protected]
갑상선 치료제로 사용되고 있다(Livni et al. 1979; Doerge
1988). 35S-methionine의 매개체에서 쥐와 인간의 신경과
성상세포의 배양에 관한 연구가 보고되었다 (Vitvitsky 2006). [35S]dATPγS (2′-deoxyadenosine 5′-O-(1-[35S]thio) triphosphate)의 결합위치의 해부학상의 분포에 대하여 체외 방사능 촬영법으로 조사한 것이 보고되었다 (Yang and Grant 2002). 35S는 종이 크로마토그라피, 연소법, 중량법 등으로 분 석할 수 있다. Vercier와 Raggenbass는 수용액과 유기용 매로 된 시료를 종이 크로마토그라피로 분리한 후 GM 계측기 (계측효율 ~0.1)로 측정하였음을 보고하였다 (Ver-cier and Raggenbass 1959). Barakat와 Zahran은 flow moni-toring counter (계측효율 ~1)과 LSC (계측효율 0.67)을 이용하여 계측값을 비교하였다(Barakat and Zahran 1969). 이 방법은 높은 효율 (~100%)을 보여주고 있지만 시료 를 10 mg 정도의 조금만 사용할 수가 있으며 연소법이기 때문에 휘발성이 강한14C와32P 등을 분리할 수 없는 단 점이 있다. 그 외에도 바닷물 (Yamamoto et al. 2006)과 빗물 (Hong and Kim 2005) 등을 수지로 분리한 후 불용 성의 BaSO4로 침전시킨 후 이 물질을 다시 처리하여 LSC로 계측하는 연구가 보고되고 있다. 이와 같이 계측 된 결과들은 적당한 방법을 이용하여 그 결과의 정확도 및 정밀도를 산출하여야 한다. 이러한 목적으로 계산되 는 방법으로서 불확도를 산출하기 시작하였다. Yan 등은 60Co와 134Cs 추적자를 사용하여 35S의 비방사능을 99.7 %의 신뢰도에서 B형 불확도가 0.5%임을 발표하였다 (Yan et al. 2002). Novák 등은 담수에서 35S의 흐름을 측 정하면서 약 10%의 불확도를 도출하였다 (Novák et al. 2004). Rusconi 등은 LSC를 이용하여 전 알파와 베타의 측정에 대한 확장불확도를 산출하였다 (Rusconi et al. 2006). 이때 전 알파의 불확도는 5~10%이었으며 전 베 타는 10~25%의 오차율을 보여주고 있다. 본 연구는 방사성동위원소 폐기물로부터 발생한 여러 가지 형태의 시료로서 많은 양의 시료를 사용하여야 하 고 균질하지 않은 시료에 대한 35S의 함량 측정에 따른 측정불확도를 산출하고자35S 방사성 표준시료와 방사성 동위원소 폐기물을 이용하여 산화증류법으로35S의 회수 및 분리와 측정에 대하여 측정불확도를 산출하고자 한다.
재료 및 방법
1. 시약 및 장치산화제로 사용한 sodium bromate (NaBrO3)는 Junsei
Chemical사로부터 구매하였다. 추적자로 사용한 sodium
sulfate (Na2SO4)와 공침제로 사용한 barium chloride (BaCl2)는 Wako Chemical사로부터 구매하였다. HCl과 HNO3는 Merck사에서 구매하여 증류수로 묽혀서 사용 하였다. 방사성표준시료인 H235SO4(425 kBq g-1, Oct. 5, 2007)는 American Scientific사로부터 구매하여 4.25 kBq ml-1로 묽혀서 사용하였다. 35S의 계측은 Canberra S5-XLB 기체비례계수기 (GPC) 를 이용하여 기록하였으며, 침전법으로 얻은 barium sul-fate의 무게를 이용하여 보정곡선을 작성하여 계측값을 보정하였다. 2. 실험방법 1) 방사성 표준시료를 이용한 회수율 실험 둥근 바닥 플라스크에 0.5 ml의 70 mM Na2SO4와 0.1
Table 1. Permission standard of self-disposal for radioactive nuclides
방사성 핵종 제한 농도
H-3, C-14, F-18, Na-24, P-32, S-35, K-42, Ca-45, Ca-47, Sc-46, Cr-51, Fe-59, Ga-67, Ge-71, Se-75, Br-82, Sr-85, Rb-86, Mo-99,
Tc-99m, In-111, Sn-113, I-123, I-125, I-131, Pr-144, Yb-169, 100 Bq g-1
Au-198, Tl-201, Hg-203 및 반감기 100일 이하의 베타/감마 방사선 방출 핵종 개인에 대한 연간 피폭방사선량이 10μSv 미만이고 집단에 대 기타 방사성핵종 한 총 피폭방사선량이 1 man∙Sv 미만이 되는 것이 입증되는 농도 * 방사성 핵종이 혼합되어 있는 경우에는 다음과 같이 한다. Y (i) »mmmm⁄1 X (i) Y(i): 방사성 핵종 i의 방사능농도 X(i): 별표에 주어진 방사성 핵종 i의 제한농도
ml의 H235SO4(335 Bq/ml)를 첨가하였다. 이 용액에 2 ml 의 0.67 M NaBrO3를 첨가하였다. 50 ml의 3 M HNO3를 분별깔때기를 이용하여 천천히 첨가하였다. 3시간 동안 환류하면서 가열한 후, 상온으로 식히고 적외선 등을 이 용하여 용액을 증발건고하였다. 이 시료에 5 ml의 4 M HCl으로 녹인 후 2 ml의 BaCl2를 첨가하였다. 생성된 흰 색 침전을 미리 준비해둔 구리 플란쳇으로 옮기고 적외 선 등으로 건조 후 무게를 측정하였다. 이 시료를 GPC 로 계측하였다. 2) 35S를 포함한 방사성동위원소 폐기물의 분리 및 분석 둥근 바닥 플라스크에 폐기물 14.125 g을 첨가하였다. 이 시료에 0.5 ml의 70 mM Na2SO4와 2 ml의 0.67 M NaBrO3를 첨가하였다. 이 후의 실험방법은 1) 실험과 동 일하게 진행하였다. 3) 확장불확도의 평가방법 산화증류법 (wet oxidation)을 이용하여 35S 방사성 표 준시료의 방사선량을 계산하는 식은 다음과 같다. cpm (s)-cpm (b) A==mmmmmmmmmmmmmm (1) ε×w×F×60 여기서, A: 산화증류법으로 구한 RI 폐기물 중 35S의 방 사능량, Bq g-1, cpm (s): 산화증류법으로 구한 35S 시료의 계측값, cpm, cpm (b): 35S의 바탕 계측값, cpm, ε: 계측 효율, cpm dpm-1, w: 시료의 질량, g, F: 산화증류법을 이용한 35S의 회수율 확장불확도를 산출하기 위해서는 전처리 단계 불확도, 방사선 계측 불확도, 그리고 회수율 측정 단계 불확도 등이 필요하며 이들을 합산하여 확장불확도를 구할 수 있다. 전처리 단계 불확도에는 시료 질량 [u (w1)], 추척자 농 도 [u (g ml-1)], 추적자 분취 농도 [u (V)]에 대한 불확도 가 필요하고, 방사선 계측 불확도에는 생성된 침전물의 질량 [u (w2)], LSC를 이용한 계측 효율 [u (ε1)], 그리고 계 측값 [u (cpm′ (S))]에 대한 불확도가 필요하다. 또한 회수 율 측정 단계 불확도 [u (F)]는 방사성표준시료에 대한 전처리 단계 불확도와 회수율 계측 불확도가 필요하 다 (Kadis 2000; Young 2000). 식(2)에 계산방법을 도시하 였다. uc(F) u{cpm′ (r)} 2 u{cpm′ (STD)} 2 u (ε2) 2 mmmmm==·
[
mmmmmmmmm]
++[
mmmmmmmmmmmmm]
++[
mmmmm]
F cpm′ (r) cpm′ (STD) ε2 u (V) 2 u (g ml-1)2 1/2 + +[
mmmmm]
++[
mmmmmmmm]
‚ (2) V g ml-1 여기서, F: 산화증류법을 이용한 35S의 회수분율, cpm′ (r): 침전으로 얻은 35S 표준시료의 계측값, cpm, cpm′ (STD): 35S 표준시료의 계측값, cpm, ε 2: 표준 시료의 계측 효율, cpm dpm-1, V: 추적자의 부피, ml, g ml-1: 추적자의 농도 각 단계별로 구한 불확도를 모두 합산한 상대합성 표 준불확도를 식 (3)과 같이 구할 수 있다. 식 (3)에서 얻은 불확도에 확장불확도계수를 곱하여 확장불확도를 산출 할 수 있다. uc(A) u{cpm′ (s)}2 u (ε1) 2 u (w1) 2 u (w2)2 mmmmm==·[
mmmmmmmmm]
++[
mmmmm]
++[
mmmmm]
++[
mmmmm]
A cpm′ (s) ε1 w1 w2 u (F) 2 u (V)2 u (g ml-1)2 1/2 + +[
mmmm]
++[
mmmm]
++[
mmmmmmmm]
‚ (3) F V g ml-1 여기서, cpm′ (s): 산화증류법으로 구한 후 바탕값을 뺀 35S시료의 계측값, cpm, w 1: 시료의 무게, g, w2: 침전으로 얻은 시료의 무게, mg결과 및 논의
1. 시료전처리에 따른 상대불확도 평가 1) 시료 무게 측정에 대한 불확도: [w1] 방사성동위원소 폐기물 시료 14.1250 g에 대한 시료 무게 측정 시 불확도를 산출하였다. 저울의 검교정서에 따르면 ±0.1 mg의 표준오차가 있으므로 95%의 신뢰구 0.1 mg 간에서 mmmmmm==0.052 mg의 표준편차를 갖는다. 또한 50 1.96 g까지 무게 측정시에는 0.07 mg의 표준편차가 있으며, 시료 취하기 전과 시료 취한 후의 2번 무게 측정의 표 준편차를 고려하여야 한다. 시료 무게 측정에 대한 불확 도를 산출하면 다음과 같이 얻을 수 있다. u (w1)== 2×0.072++0.0522==0.1 mg 2) 추적자 농도에 대한 불확도 [g ml-1] 시료에 적가해야 할 추적자의 농도에 대한 불확도를 산출하였다. 7,670 g ml-1의 표준시료를 이용하여 5번 반 복적으로 농도를 측정하였다. 이때의 표준편차는 다음과 같다. 106 g ml-1임을 확인하였다 (Table 2 참조). 따라서 표준시료의 농도에 대한 불확도는 다음과 같이 계산된 다.sb 106 u (g ml-1)==mmm==mmmm==47 n 5 3) 추적자 분취 농도 [ V ] (1) 마이크로 피펫에 대한 불확도 Eppendorf사의 1.000 ml 피펫에 대한 표준오차는 ±6 μl이며, 이 수치와 관련된 신뢰도에 대한 언급이 없으므 로 삼각형 분포를 가정해서 불확도는 6μl/ 6 ==2μl이 다. (2) 마이크로 피펫 표선을 채우는 불확도 10회 수행결과 1.000 ml에 대한 평균은 1.0001 ml였고, ±4μl의 표준편차를 얻었으며 불확도는 4/ 10 ==1μl이 었다. (3) 마이크로 검교정 당시 온도와 분취 용액 온도의 차이 온도 차이에서 오는 불확도는 온도 범위와 부피 팽창 계수를 이용해서 계산한다. 마이크로 피펫의 부피 팽창 보다는 액체의 부피 팽창이 훨씬 크므로 후자만을 고려 한다. 실험실 설정온도는 20�C이며 온도 변화를 ±3�C (95% 신뢰도)로 가정하고 물의 부피팽창계수 2.1×10-4 �C-1를 고려하면 액체 부피 V의 95% 신뢰 한계는 ±(V ×3×2.1×10-4)이다. 따라서, 5 ml의 경우 95% 신뢰 한 계는 ±(5×3×2.1×10-4)==±3μl이고, 이것을 1.96으로 나누어서 온도조절과 관련된 불확도로 ±2μl를 얻는다. 따라서 이들 3가지 성분을 결합해서 1 ml에 대한 V의 불확도 산출은 다음과 같다. u (V)== 22++12++22==3μl==3×10-3ml 2 방사선 계측 단계 상대불확도 1) 방사성동위원소 폐기물의 침전물 (BaSO4)의 질량 불확도 [w2] 방사성동위원소 폐기물 시료의 침전물 11.3 mg에 대 한 시료 무게 측정시 불확도를 산출하였다. 저울의 검교 정서에 따르면 ±0.1 mg의 표준오차가 있으므로 95%의 0.1 mg 신뢰구간에서 mmmmmm==0.052 mg의 표준편차를 갖는다. 또 1.96 한 50 g까지 무게 측정시에는 0.07 mg의 표준편차가 있 으며, 시료 취하기 전과 시료 취한 후의 2번 무게 측정 의 표준편차를 고려하여야 한다. 시료 무게 측정에 대한 불확도를 산출하면 다음과 같다. u (w1)== 2×0.072++0.0522==0.1 mg 2) 방사성동위원소 폐기물 계측불확도 [cpm′ (s)] (1) 바탕값 시료에 대한35S의 방사선 계측량에 대한 불확도 산출: [cpm (b)] GPC를 이용하여 35S의 방사선 계측불확도를 계산하 기 위하여는 바탕에 대한 계측값을 구하여야 한다. 빈 플 란쳇을 준비하여 계측기에 넣은 후 30분 동안 5번에 걸 쳐서 반복 계측한다. 전체 5회 계측 동안 평균은 0.79 cpm이었다. 또한, 이때의 표준편차는 0.11 cpm이었다. 따 라서35S 바탕값의 불확도는 다음과 같이 계산된다. sb 0.11 u [cpm (b)]==mmm==mmmm==0.05 n 5 (2) 방사성동위원소 폐기물 시료로부터35S의 방사선 계측량의 불확도 산출: [cpm (s)] 산화증류법을 이용한 방사성동위원소 폐기물 시료로 부터35S 회수는 30분간 총 3회 계측하였으며, 이를 Table 3에 나타내었다. Table 3에서35S의 평균 방사능은 18.30 cpm이었다. 또한, 표준편차는 0.75 cpm이었다. 따라서 방 사성동위원소 폐기물 중35S 방사능 농도에 대한 불확도 는 다음과 같이 계산된다. ss 0.75 u [cpm (s)]==mmm==mmmm==0.43 n 3 3. 35S 회수율 측정 단계 상대불확도[F] 1) 산화증류를 이용한 방사성 표준시료 H235SO4로부터 35S 회수시료의 계측과 계측효율에 대한 불확도 [cpm′ (r)] 산화증류법을 이용한 방사성 표준시료 H235SO4로부터 35S 회수는 30분 6회 계측하였으며, 계측값인 cpm (r)과 계측효율을 Tabel 4에 나타내었다. (1) 산화증류를 이용한 방사성 표준시료 H235SO4에 대한 계측불확도 [cpm (r)] 계측에 대한 평균은 221.99 cpm이었으며 표준편차는 7.57 cpm이었다. 따라서 방사성 표준시료 35S의 회수에 대한 계측불확도는 다음과 같이 계산된다.
Table 2. Concentration of standard sample (Na2SO4)
Cycle g ml-1 1 7,732 2 7,776 3 7,556 4 7,556 5 7,732 평 균 7,670 표준편차 106
sr 7.57 u [cpm (r)]==mmm==mmmm==3.09 n 6 (2) 계측효율에 대한 불확도 [ε1] 계측효율에 대한 평균은 0.1102이었으며 표준편차는 0.0038이었다. 표준불확도는 다음과 같이 구할 수 있다. sε1 0.0038 u (ε1)==mmm==mmmmmm==0.0015 n 6 여기서 검교정에 의한 1.6%의 표준편차를 고려하면 1.6 mmmm×0.1102==0.0018의 표준편차이며, 95%의 신뢰수준 100 에서는 0.0009의 표준불확도를 갖는다. 따라서 계측효율 의 표준불확도는 다음과 같다. u (ε1)== 0.00152++0.00092==0.0017 2) 실계측값, [cpm (r)-cpm (b)]의 불확도 산출 [cpm′ (r)] u[cpm′ (r)]==u[cpm (r)-cpm (b)] = = u2[cpm (r)]++u2[cpm (b)] = = 3.092++0.112==3.09 3) 방사성 표준시료 H235SO4의 계측과 계측효율의 불확도 산출 Table 5를 보면 방사성 표준시료 (STD)는 각각 30분 동안 9회 계측되었으며, 방사성 표준시료 0.1 ml를 빈 플 란쳇에 점적한 후 증발건고 후에 첨가한 계측값과 계측 효율의 불확도를 산출하였다. (1) 방사성 표준시료 H235SO4의 계측불확도 [cpm (STD)] 계측값들에 대한 평균은 2,421 cpm이고, 이에 대한 표 준편차는 13 cpm으로 산출되었다. 따라서 방사성 표준시 료의 계측불확도는 다음과 같다. sSTD 13 u [cpm (STD, a)]==mmmm==mmm==4 n 9 또한 방사성 표준시료는 3.0%의 불확도 요소를 가지 고 있고, 95%의 신뢰수준에서 다음의 B형 불확도를 가 진다. 3.0 u [cpm (STD, b)]==
[
mmmm×2,421]
/1.96==37 100 따라서 이들을 합성하여 표준불확도를 구하면 다음과 같이 계산된다. u [cpm (STD)]== u [cpm (STD, a)]2++u [cpm (STD, b)]2 = = 42++372==37 (2) 방사성 표준시료 H235SO4의 계측효율에 대한 불확도 [ε2] 계측효율의 표준불확도는 다음과 같이 구할 수 있다. sε2 0.0008 u (ε2a)==mmm==mmmmmm==0.0003 n 6 여기서 검교정에 의한 1.6%의 표준편차를 고려하면 1.6 mmmm×0.1484==0.0024의 표준편차이며, 95%의 신뢰수준 100 에서는 0.0012의 표준불확도를 갖는다. 따라서 계측효율 의 표준불확도는 다음과 같다. u (ε2)== 0.00032++0.00122==0.0012 4) [cpm (STD)-cpm (b)]의 불확도 산출 [cpm′ (STD)] u [cpm′ (STD)]== u2[cpm (STD)]++u2[cpm (b)]Table 3. The counting of 35S in radioistope waste
Cycle cpm (s) 1 18.93 2 17.47 3 18.50 평 균 18.30 표준편차 0.75
Table 4. The counting of the precipitate Ba35SO
4after the
oxida-tion reacoxida-tion by GPC Cycle cpm (r) Efficiency, ε1 1 219.22 0.1091 2 234.92 0.1169 3 213.52 0.1063 4 223.52 0.1113 5 221.42 0.1102 6 215.72 0.1074 평 균 221.39 0.1102 표준편차 7.57 0.0038
Table 5. The counting of the radioactive standard sample Cycle cpm (STD) Efficiency, ε3 1 2,423 0.1486 2 2,450 0.1502 3 2,422 0.1485 4 2,407 0.1475 5 2,408 0.1476 6 2,430 0.1490 7 2,420 0.1483 8 2,410 0.1477 9 2,421 0.1484 평 균, -x 2,421 0.1484 표준편차 13.28 0.00081
= = 13.282++0.00082==13.28 5) 회수율 합성 불확도 ( F ) 산출 이와 같이 산출된 불확도는 식 (2)와 같이 합성 불확 도를 산출하였다. uc(F) 2 u{cpm′ (r)}2 u{cpm′ (STD)}2 u (ε1) 2
[
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==[
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F cpm′ (r) cpm′ (STD) ε1 u (ε2) 2 u (V)2 u (g ml-1)2 + +[
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ε2 V g ml-1 3.09 2 13 2 0.0038 2 = =[
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221.99 2,421 0.1102 0.0008 2 0.003 2 + +[
mmmmmm]
++[
mmmmm]
==0.001305 0.1484 0.500 여기서, 회수율, F는 0.83이므로 회수율의 불확도는 다음 과 같다. uc(F)== 0.001305×0.83==0.03 4. 합성표준불확도 및 확장불확도의 산출 식 (1)에서 보듯이 산화증류법을 이용한 35S 방사성표 준시료의 방사선량, A는 다음과 같이 계산할 수 있다. cpm′ (s) 18.30 A==mmmmmmmmmmmmm==mmmmmmmmmmmmmmmmmmmmmm ε1×w×F×60 0.117×14.125×0.83×60 = =0.222 Bq g-1 (4) 따라서35S의 방사선량의 불확도 산출은 식(3)을 이용하 여 다음과 같이 합성불확도를 계산하였다.Table 6. Summary for the calculation of the expanded uncertainty 시료 전처리 단계 상대불확도 u (w1) 0.00011 시료 질량 U (w1)==mmmmm (%)==mmmmmmm×100 (%)==0.0008% w1 14.125 u (g ml-1) 47 추적자 농도 U (g ml-1)==mmmmmmmm (%)==mmmmm×100 (%)==0.618% g ml-1 7670 u (V) 0.00260 추적자 분취 농도 U (V)==mmmmm (%)==mmmmmmm×100 (%)==0.520% V 0.500 방사선 계측 단계 상대불확도 v(w2) 0.11 침전물 질량 U (w2)==mmmmm (%)==mmmm×100 (%)==0.973% w2 11.3 u [cpm′ (s)] 0.43 RI 폐기물 계측 U [cpm′ (s)]==mmmmmmmmm (%)==mmmmm×100 (%)==2.366% cpm′ (s) 18.30 u (F) 회수율 측정 단계 불확도 U (F)==mmmmm==3.61% F uc(F) u{cpm′ (r)} 2 u{cpm′ (STD)} 2 u (ε1) 2 u (ε2) 2 u ( V) 2 u (g ml-1) 2 mmmmm==
[
mmmmmmmmmm]
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++[
mmmmmmmm]
F cpm′ (r) cpm′ (STD) ε1 ε2 V g ml-1 3.09 2 13 2 0.0038 2 0.003 2 47 2 = =[
mmmmmmm]
++[
mmmmm]
++[
mmmmmm]
++[
mmmmm]
++[
mmmmm]
221.39 2421 0.1102 0.500 7670 = =0.0361 0.023 Bq g-1 상대합성표준 불확도 σ==mmmmmmmmmmm ×100 (%)==±5.13% 0.222 Bq g-1 uc(A) u{cpm′ (s)} 2 u (ε1) 2 u ( w1) 2 u ( w2) 2 u ( F) 2 u ( V) 2 u (g ml-1) 2 mmmmm==[
mmmmmmmmmm]
++[
mmmmm]
++[
mmmmm]
++[
mmmmm]
++[
mmmmm]
++[
mmmmm]
++[
mmmmmmmm]
A cpm′ (s) ε1 w1 w2 F V g ml-1 0.43 2 0.0038 2 0.00011 2 0.1 2 0.03 2 0.003 2 47 2 = =[
mmmmm]
++[
mmmmmm]
++[
mmmmmmm]
++[
mmmm]
++[
mmmm]
++[
mmmmm]
++[
mmmmm]
18.30 0.1102 14.125 11.3 0.83 0.500 7670 = = 0.0513 u (A) 확장표준 불확도 Uc==2×mmmm (%)==2×0.0513×100%==10.26% Auc(A) 2 u{cpm′ (s)}2 u (ε1) 2 u (w1)2 u (w2) 2
[
mmmmm]
==[
mmmmmmmmm]
++[
mmmmm]
++[
mmmmm]
++[
mmmmm]
A cpm′ (s) ε1 w1 w2 u (F)2 u (V 1)2 u (g ml-1)2 + +[
mmmm]
++[
mmmmm]
++[
mmmmmmmm]
F V1 g ml-1 0.4332 0.0017 2 0.0001 2 0.1 2 = =[
mmmmm]
++[
mmmmmm]
++[
mmmmmmm]
++[
mmmm]
18.30 0.1102 14.1250 11.3 0.003 2 47 2 0.03 2 + +[
mmmmm]
++[
mmmmm]
++[
mmmm]
==0.0026 (5) 0.500 7670 0.83 uc(A)==± 0.0026×0.222 Bq g-1==±0.011 Bq g-1 상대표준불확도는 0.011 Bq g-1/ 0.222 Bq g-1==0.0513이 다. 따라서 확장불확도는 합성표준불확도에 확장불확도 계수를 곱하면 다음과 같다.U (A)==2×uc(A)==2×0.011 Bq g-1==0.023 Bq g-1 (6) 방사성동위원소 폐기물을 분리 및 분석한 35S의 계측 값은 0.222±0.023 Bq g-1임을 확인하였으며, 이때의 오 차율은 10.26%이었다. 이러한 계산과정을 Table 6에 요 약하였다. Yan과 Rusconi 등에 의한 보고에 의하면 불확 도가 10% 내외로 밝혔으며, 본 연구에서도 그와 유사한 결과를 도출하였다. 불확도에 영향을 제일 많이 끼치는 부분은 시료의 계측 (2.37%)으로서 이 부분의 오차율을 줄여간다면 더 향상된 불확도를 산출할 수 있으리라 생 각이 된다.
결
론
방사성동위원소 폐기물 내에 있는 35S를 산화증류법 을 이용하여 분리하였고 기체비례계수기를 이용하여 분 석하였다. 이때 시료의 방사능량은 0.222 Bq g-1임을 확 인하였다. 이 결과를 시료전처리에 대한 불확도, 방사선 계측에 대한 불확도, 회수율에 대한 불확도 및 확장불확 도를 산출하였다. 시료전처리에 대한 불확도의 오차율 중에서 시료 질량에 대해서는 7.8×10-4%, 추적자 농도 에 대해서는 0.62%이었으며 추적자의 분취 농도에 대 해서는 0.52%로 확인하였다. 방사선 계측에 대한 불확 도의 오차율 중에서 침전물의 질량에 대해서는 0.97%이 었으며 계측에 대해서는 2.37%이었다. 이들을 이용한 회 수율에 대한 오차율은 3.61%이었으며, 상대합성표준 불 확도는 5.13%임을 확인하였다. 따라서 확장표준불확도 는 10.26%이었다. 이와 같이 산출된 불확도는 다른 방사 성동위원소 폐기물 내에 존재하는 35S를 계측하는데 활 용할 수 있을 것으로 판단된다.참 고 문 헌
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Manuscript Received: November 30, 2009 Revision Accepted: December 7, 2009
