Particle and Aerosol Research
Part. Aerosol Res. Vol. 10, No. 4: December 2014 pp. 137-154 http://dx.doi.org/10.11629/jpaar.2014.10.4.137
원자로건물 내부 방사성 에어로졸 입자의 특성
김 민 영⋅박 성 훈* 순천대학교 환경공학과
(2014년 11월 22일 투고, 2014년 12월 3일 수정, 2014년 12월 8일 게재확정)
Characteristics of Radioactive Aerosol Particles in Nuclear Power Plant Containments
Min Young Kim and Sung Hoon Park*
Department of Environmental Engineering, Sunchon National University
(Received 22 November 2014; Revised 3 December 2014; Accepted 8 December 2014)Abstract
Prediction of the behavior of radioactive aerosol particles in a containment is of importance for the assessment of the consequences of nuclear power plant severe accidents because most radioactive air pollutants are emitted as aerosol particles upon severe accident. The performance of engineering safety features (ESFs) is also influenced by the characteristics of the aerosol particles. In this article, the characteristics of aerosol particles in reactor containments reported by previous studies were reviewed. The results of the experiments for postulated accidents in test reactors, for aerosol behavior analysis using artificial test aerosols, and for ESF performance evaluation were summarized. The summary of this article will be of use in designing and performance-evaluating ESFs.
Keywords：Radioactive aerosol, Containment, Severe accident, Nuclear power plant
* Corresponding author.
Tel：+82-61-750-3816, E-mail：[email protected]
1. 서 론
원자력발전소의 중대사고 시 대부분의 방사성 물 질의 배출은 에어로졸의 형태로 이루어지기 때문에, 원전사고 시 방사성 에어로졸의 거동을 예측하는 일은 이들 에어로졸로 인한 방사능 오염을 평가하 기 위해 꼭 필요하며, 방사성 에어로졸의 거동 예측 은 원전사고 해석의 큰 부분을 차지한다. 방사성 에 어로졸의 특성과 거동은 원전사고의 진행과 결과에 영향을 미치며, 사고 시 동작하게 될 공학적 안전설 비의 성능 또한 생성되는 방사성 에어로졸의 특성 (농도, 성분, 크기분포, 형상 등)에 따라 달라진다.
원전사고 시 원자로건물의 안전성을 위협하는 중 요한 요인 중 하나는 원자로건물 압력의 지나친 상 승이다. 압력과부하로 인한 원자로건물 파괴와 이로 인한 방사성 오염물질의 외부 방출을 억제하기 위 해 사용하는 효과적인 방법으로서 원자로건물여과 계통(containment filtered venting system, CFVS)이 사 용된다 (Kolditz, 1995; Rust et al., 1995). 여과계통의 설계와 성능 예측을 위해서는 원자로건물 내부에 존재하는 에어로졸 입자의 크기분포와 형상 등의 특성을 파악할 필요가 있다.
본 연구에서는 문헌조사를 통해 과거의 연구로부 터 밝혀진 방사성 에어로졸의 특성을 종합하고 정 리하고자 하였다. 에어로졸의 생성 메커니즘과 생성 된 에어로졸의 특성에 대한 광범위한 연구가 그동 안 원전 선진국들을 중심으로 수행돼 왔다. 이러한 연구 결과들을 면밀히 살펴봄으로써 여러 조건 하 에 생성되는 에어로졸의 특성에 대한 최신의 지식 을 정리하였다.
이 논문은 다음과 같이 구성돼 있다. 2장에서는 방사성 에어로졸의 특성에 대한 이론을 정리하고, 3 장에서는 과거 연구를 통해 보고된 방사성 에어로 졸의 특성을 정리하였다. 4장에서는 문헌조사 결과 를 종합하여 요약하였다.
2. 방사성 에어로졸 이론
2.1 에어로졸의 크기분포
원전사고 시 발생하는 방사성 에어로졸의 농도는 대부분의 경우 100 g/m3 미만이며, 대개는 1 g/m3 미
만이다 (Allelein et al., 2009). 많은 경우, 에어로졸 입자들은 그 크기분포를 식 (1)로 표현되는 대수정 규분포(log-normal distribution)로 근사할 수 있다고 알려져 있는데(Hinds, 1999), 이는 원전사고 시 발생 하는 방사성 에어로졸의 경우에도 마찬가지다 (Allelein et al., 2009).
ln
exp ln
ln
ln
ln
(1)
여기서 은 입자의 총 수농도,
는 입자직경의 기 하표준편차(geometric standard deviation, GSD),
는 입자의 직경,
는 기하평균입경(geometric mean dia- meter, GMD)이다. 정규분포의 특성에 따라, GMD는 수중앙값직경(count median diameter, CMD)과 같다.방사성 에어로졸에 대한 문헌을 조사하다 보면, 입자직경 대표값을 GMD가 아닌 다른 값으로 나타 내는 경우가 많다. 대표적인 경우가 질량중앙값직경 (mass median diameter, MMD)이다. CMD는 에어로 졸 수농도에 대한 중앙값으로서 에어로졸 수농도의 반은 CMD보다 큰 입자, 반은 CMD보다 작은 입자 임을 의미한다. 반면, MMD는 에어로졸 질량농도에 대한 중앙값으로서 에어로졸 질량농도의 반은 MMD보다 큰 입자, 반은 MMD보다 작은 입자임을 의미한다. 입자직경이 클수록 질량에 대한 기여도가 크기 때문에 MMD는 항상 CMD보다 크며, 대수정 규분포의 경우 다음과 같은 관계가 성립한다(Hinds, 1999).
MMD CMD exp ln
exp ln
(2)방사성 에어로졸의 GSD 값은 대개 2 정도라고 알 려져 있다. 따라서, 식 (2)에 의하면 MMD는 CMD (즉 GMD)의 4배 정도임을 알 수 있다.
에어로졸의 직경을 나타내는 값으로서 가장 널리 사용되는 것으로 공기역학적 직경(aerodynamic diameter)이 있다. 어떤 에어로졸 입자의 공기역학적 직경이란 그 입자와 중력침강속도가 같으면서 밀도 가 1 g/cm3인 구형 입자의 직경을 일컫는다. 입자의 재질(밀도)이나 형상에 관계없이 공기역학적 직경이 같으면 그 입자의 공기 중 역학적 거동이 같기 때문 에, 모든 에어로졸 입자의 크기는 공기역학적 직경
으로 나타내는 것이 편리하다. 크기가 대략 1 ㎛ 이 상인 구형 입자의 경우, 공기역학적 직경과 실제 직 경의 관계는 다음과 같다.
(3)여기서,
는 공기역학적 직경,
는 입자의 밀도,
는 기준 밀도(1 g/cm3)이다. 따라서, 공기역학적 MMD(aerodynamic mass median diameter, AMMD)와 MMD 사이의 관계도 다음과 같이 주어진다.
AMMD MMD
(4)대개 방사성 에어로졸의 밀도가 4 g/cm3 정도라는 점을 감안하면 AMMD는 MMD의 2배, GMD의 8배 정도임을 알 수 있다.
2.2 방사성 에어로졸의 생성
원전사고 시 에어로졸의 생성은 주로 과포화된 증기의 핵화(nucleation)에 의해 일어난다. 고온의 노 심(core) 잔해 물질로부터 증발한 방사성 증기들은 노심 잔해로부터 먼 곳으로 확산해 나가면서 주변 의 낮은 온도 때문에 과포화되고, 과포화 증기 분자 들끼리 서로 뭉치는 균질핵화(homogeneous nucleation) 또는 과포화 증기 분자들이 다른 이질적인 입자(예 를 들면 이온)를 중심으로 뭉치는 비균질핵화(hete- rogeneous nucleation)에 의해 에어로졸 입자를 생성 하게 된다. 균질핵화는 과포화도가 4~10을 넘어설 정도로 높은 경우에만 일어나기 때문에 대개는 더 낮은 과포화도에서도 쉽게 일어나는 비균질핵화가 대기 중 에어로졸을 생성하는 주된 메커니즘이지만, 원전사고 시에는 과포화도가 104에 이를 정도로 매 우 높기 때문에 균질핵화와 비균질핵화가 동시에 일어나는 것이 일반적이다(Allelein et al., 2009).
2.3 방사성 에어로졸의 성장
핵화에 의해 생성된 에어로졸 입자들은 과포화 증기들이 그 표면에서 응축되면서 과포화 증기들이 모두 소모될 때까지 지속적으로 성장한다. 이를 응 축(condensation)에 의한 성장이라고 하는데, 응축 성
장이 에어로졸 입자 성장의 주된 메커니즘일 때 에 어로졸 입자는 구형에 가까운 형상을 가지게 된다.
에어로졸 입자의 성장은 입자들끼리 서로 충돌하 면서 뭉쳐지는 경우에도 일어나는데, 이를 응집 (coagulation)이라고 부른다. 응집은 입자들의 속도가 서로 다르기 때문에 일어나며, 이 속도 차이를 불러 일으키는 원인에 따라 다른 이름으로 불린다. 불규 칙한 브라운운동을 하는 두 입자가 서로 충돌할 경 우에는 브라운응집, 서로 크기가 달라서 서로 다른 속도로 중력침강하는 두 입자가 충돌하여 응집하는 경우에는 중력응집, 난류 와동에 의해 입자의 충돌 이 일어나는 경우에는 난류응집이라 부른다. 응집되 는 입자들이 액체일 경우에는 응집 후 입자의 모양 이 구형이지만, 응집되는 입자들이 고체일 경우에는 응집에 의해 성장한 입자의 모양이 포도송이와 같 이 뭉쳐진 입자(aggregate)의 형상을 이룬다.
에어로졸 입자가 흡습성 성분으로 이루어진 경우 에는 100% 미만의 상대습도에서도 공기 중 수증기 를 빨아들이면서 성장할 수 있다. 방사성 에어로졸 의 경우 CsI와 CsOH가 대표적인 흡습성 물질로서 (Maekynen et al., 1997a), 이들은 공기 중 수증기 농 도가 수용액의 평형증기압이 될 때까지 수증기를 빨아들인다. 예를 들어, 직경이 2 ㎛인 CsOH 입자의 경우 363K 온도, 99% 습도에서 흡습성장에 의해 8.83 ㎛까지 성장하게 되는데, 여기에 걸리는 시간 이 10초 미만이다(Allelein et al., 2009). 따라서, 흡습 성 에어로졸 입자는 비흡습성 입자에 비해 높은 습 도 하에서 더 빨리 성장하여 중력침강에 의해 제거 될 가능성이 높다.
2.4 방사성 에어로졸의 침적(deposition)
공기 중에서 끊임없이 움직이는 에어로졸 입자는 여러 가지 원인에 의해 벽면에 충돌하게 되는데, 일 단 충돌한 입자는 벽면과 입자 사이에 작용하는 반 데르발스 힘이나 화학반응에 의해 벽면에 고정되면 서 공기 중으로부터 제거된다. 이렇게 에어로졸 입 자가 벽면이나 하부헤드로 쌓이면서 제거되는 과정 을 침적이라 한다.
방사성 에어로졸이 침적되는 가장 중요한 메커니 즘은 중력침강과 확산이다. 비교적 크기가 큰 입자 들에 있어 주요 침적 메커니즘으로 작용하는 중력 침강은 입자들을 하부헤드로 쌓이게 만든다. 반면,
브라운 확산이나 난류 확산은 입자들을 하부헤드 뿐 아니라 모든 방향의 벽면으로 쌓이게 한다. 원전 사고 시에는 브라운 확산보다는 난류 확산의 영향 이 훨씬 크다. 대개 0.1 ㎛보다 작은 입자들은 난류 확산에 의해, 0.1 ㎛보다 큰 입자들은 중력침강에 의 해 주로 제거된다.
방사성 에어로졸은 원자로냉각재계통을 거쳐 원 자로건물로 유입되는데, 원자로냉각재계통을 흐르 는 유동은 구불구불한 유선을 가진다. 공기분자들은 관의 구부러짐이나 수축, 팽창에 즉각 반응하면서 유선을 따라가지만, 관성을 가지는 에어로졸 입자들 은 유선을 따라가지 못하고 유선에서 벗어나 관벽 에 부딪쳐 제거되는데, 이를 관성충돌이라 한다.
때로는 영동공정이 무시할 수 없는 방사성 에어 로졸 제거 메커니즘으로 작용한다. 영동공정이란 에 어로졸 입자의 한 쪽 면에 부딪치는 기체 분자들이 전달하는 운동량과 반대쪽 면에 부딪치는 기체 분 자들이 전달하는 운동량이 서로 다를 경우에 발생 한다. 원전사고 시 작용하는 주요 영동공정에는 열 영동(thermophoresis)과 확산영동(diffusiophoresis)이 있다. 열영동은 공간 내에 온도구배가 존재할 때 발 생한다. 따뜻한 쪽의 공기분자들이 전달하는 운동량 이 차가운 쪽 공기분자들이 전달하는 운동량보다 크기 때문에 에어로졸 입자들은 온도가 낮아지는 방향으로 움직여 벽면에 충돌하게 된다. 확산영동은 수증기의 응축이 벽면에서 활발하게 일어날 때 발 생한다. 벽면에서의 수증기의 응축은 수증기 농도의 농도구배를 낳고, 이 농도구배에 의해 벽면 쪽으로 확산해 가는 수증기 분자들의 영향으로 에어로졸 입자들이 벽면으로 끌려가 제거된다.
2.5 방사성 에어로졸의 재비산(Resuspension) 하부헤드나 벽면에 쌓인 에어로졸 입자들은 표면 에 작용하는 유동의 갑작스런 증가 또는 벽면이나 하부헤드에 일어난 충격이나 진동에 의해 공기 중 으로 재비산될 수 있다. 재비산 현상을 일으키는 원 인으로는 노심이 원자로 하부헤드로 떨어지면서 일 어나는 수증기의 급격한 생성, 노심 냉각 과정에서 벌어지는 수증기의 생성, 원자로의 파열, 연료-냉각 재 간 반응으로 인한 폭발, 수소의 연소 등을 들 수 있다(Allelein et al., 2009).
2.6 에어로졸 동력학
핵화에 의해 에어로졸 입자들이 생성되고, 응축이 나 응집에 의해 입자들이 성장하며, 여러 메커니즘 에 의해 침적되거나 재비산되면서 결국 에어로졸 입자들의 농도, 성분, 형상, 크기분포가 변화해 가는 과정을 에어로졸 동력학이라 부른다. 원자로건물 내 부 방사성 에어로졸의 특성은 결국 에어로졸 동력 학의 결과로 결정된다.
에어로졸 동력학은 그 동안 많은 연구자들에 의 해 연구돼 왔고, 이렇게 축적된 지식들을 이용하여 에어로졸 동력학을 수치적으로 모의하는 모델들도 여러 모델 연구자들에 의해 개발되었다. 에어로졸 동력학에 대한 수학적 설명과 에어로졸 동력학 모 델에 대한 이론은 그 범위가 매우 넓기 때문에, 이 지면에서는 가장 널리 사용되는 두 가지 에어로졸 동력학 모델 기법에 대해서만 간략히 비교설명하는 것으로 소개를 가름하겠다.
과거에 에어로졸 동력학 모델에 가장 널리 사용 되었던 기법은 모멘트기법(moment method)이다. 이 기법에서는 에어로졸 입자의 크기분포를 특정한 함 수 형태(대개는 대수정규분포)로 가정하고 그 함수 의 파라미터들(대수정규분포의 경우 총 수농도, GMD, GSD)이 에어로졸 동력학 메커니즘에 의해 어 떻게 변해가는지를 추적함으로써 입자크기분포의 변화를 구한다. 이 기법은 변수의 수를 파라미터의 수(대수정규분포의 경우 3)로 줄임으로써 계산시간 을 줄일 수 있다는 장점이 있는 반면, 실제 입자크 기분포가 특정 함수형태로 근사하기 힘든 경우에는 적용할 수 없다는 단점이 있다.
컴퓨터 성능이 향상되고 컴퓨팅 기술이 발전하면 서 계산시간에 대한 부담이 줄어들자, 에어로졸 입 자의 크기분포를 특정한 함수로 가정하지 않고 입 자크기 영역을 여러 개의 구간으로 나누어 각 크기 구간에 속하는 입자들의 수나 질량을 추적하는 섹 션기법(sectional method)이 개발되었다. 섹션기법에 서 변수의 수는 섹션의 수이기 때문에, 모멘트기법 에 비해 변수의 수가 많으며, 각각의 구간에 속하는 입자들 간의 상호작용을 모두 일일이 고려해야 하 기 때문에 계산시간이 훨씬 길다는 단점이 있는 반 면, 모멘트기법보다 계산의 정확성이 높고 임의의 입자크기분포에 대해 적용할 수 있다는 장점이 있 다. 원전사고 시 발생하는 방사성 에어로졸을 모의
하는 모델들도 초기에는 모멘트기법을 사용하는 경 우가 많았으나, 최근 주로 사용되는 모델들은 대부 분 섹션기법을 채용하고 있다.
2.7 형상계수(Shape Factor)
Adams(1983)의 실험결과에 따르면, 원전사고 조건 에서 습도가 높은 경우 생성되는 입자들이 대개 구 형에 가까운 형상을 지닌다. 이는 입자들 사이 공간 에 응축된 물분자들이 표면에너지를 최소화하기 위 해 1차 입자(primary particle)들을 잡아당겨 구형에 가까운 모양으로 만들기 때문인 것으로 해석된다.
그러나, 이러한 높은 습도는 원자로건물에는 해당되 지만 원자로냉각재계통에는 적용되지 않을 수도 있 다. 이런 경우, 원자로냉각재계통에서 형성되는 에 어로졸 입자를 해석하기 위해서는 구형에서 벗어난 정도를 표현하는 형상계수를 고려해야 한다(Kops et al., 1975; Allen et al., 1979). 에어로졸 입자의 형상 계수에는 입자의 형상이 입자에 작용하는 마찰력에 미치는 영향을 보정하는 동력학적 형상계수(dynamic shape factor)와, 응집 시 충돌단면적에 미치는 영향 을 보정하는 응집 형상계수(coagulation shape factor) 가 있다.
Brockmann(1985)에 따르면, 구형화 현상이 일어나 는 고습도의 원자로건물 안에서는 동력학적 형상계 수와 응집 형상계수가 같은 값을 가지며, 그 값은 1~4 수준이다. Stoeber(1972)는 원자로건물 안에서 생성되는 에어로졸의 동력학적 형상계수(χ)와 응집 형상계수(γ)를 다음 식으로 제안하였다.
여기서,
min
,
는 1차 입자의 직 경,
는 aggregate 입자의 부피등가직경(volume- equivalent diameter),
는 aggregate 입자의 프랙탈차 원(fractal dimension),
는 에어로졸 입자의 밀도,
는 공기의 밀도이다.원자로냉각재계통 안에서는 습도가 훨씬 낮기 때 문에 구형에서 크게 벗어난 가지 모양의 aggregate 입자들이 생성되며, 이 경우 동력학적 형상계수와 응집 형상계수는 서로 다른 값을 가진다. 또한 1차
입자의 수가 많을 경우 aggregate 입자는 접혀져서 보다 구형에 가까운 모양으로 변형되기도 한다.
Kops et al.(1975)은 가지 모양 aggregate 입자의 동력 학적 형상계수의 값이 매우 커서 35에 이르기도 한 다고 보고하였지만, 일반적으로는 동력학적 형상계 수의 값이 1차 입자의 수와 함께 15 정도까지 증가 하다가 접힌 aggregate 입자로 변형된 후에는 1차 입 자의 수에 상관없이 7 정도의 값을 유지한다고 여겨 진다. 원자로냉각재계통 내부 aggregate 입자들의 응 집 형상계수는 Johnson and Cutler(1963)에 의해 제안 되었으나, 그 정확성을 검증할 만한 데이터가 많지 않아 불확도가 매우 크다.
Zeller(1985)는 산화백금과 이산화우라늄의 동력학 적 형상계수와 응집 형상계수를 실험을 통해 측정 하였다. 원전 중대사고 시 발생하는 에어로졸을 모 의하기 위해 백금과 우라늄을 각각 증기화시킨 후 공기 중에서 응축시켜 입자를 발생시켰으며, 수증기 의 영향은 배제하였다. 산화백금의 경우, 전체 입자 크기분포에 걸친 평균으로 구한 동력학적 형상계수 는 1.85, 응집 형상계수는 1.8로서, 서로 매우 비슷한 값을 보였으며, 이산화우라늄의 경우 평균 동력학적 형상계수는 2.25, 응집 형상계수는 3.2로서 산화백금 의 경우에 비해서는 다소 차이가 나는 결과를 보였 지만 입자 크기에 따른 변화나 실험의 불확도 (~±45%)를 고려한다면 대략 일치하는 것으로 결론 지어졌다.
3. 방사성 에어로졸 관련 과거 실험
3.1 가상사고 시 에어로졸의 생성
여기에서는 원전사고 상황을 모의하여 실제 사고 상황에서 발생하게 될 에어로졸의 성분과 크기분포 를 측정했던 실험 프로그램들의 결과를 살펴보았다.
경수로 원전 사고 시 생성되는 방사성 물질의 양 과 특성을 평가하기 위한 일련의 국제공동연구가
“Phebus FP(Fission Product) 프로그램"이라는 이름으 로 1980년대 말 프랑스 원자력안전방호연구소 (IRSN: Institut de Radioprotection et de Surete Nucleaire)의 주도로 시작되었다(von der Hardt et al., 1994; Livolant, 1995). 유럽위원회의 협력 아래 진행 된 이 연구에서는 모두 다섯 차례의 모의사고 실험
(FPT0, FPT1, FPT2, FPT3, FPT4)이 1993년부터 2004 년까지 실시되었다. 이후, 미국, 캐나다, 일본, 스위 스, 한국 등 원전을 가동 중인 다른 나라들도 이 공 동연구에 잇따라 참여하였다(Schwarz et al., 2001).
Phebus FP 프로그램에 사용된 실험장치의 노심은 1 m 높이의 연료봉 20개와 그 중앙에 위치한 한 개 의 제어봉으로 구성돼 있으며, 가압수가 냉각재로 쓰인다. 노심의 위쪽에 위치한 상부플레넘(upper plenum)은 U자형 증기발생기를 포함하는 원자로냉 각재계통으로 연결된다. 증기발생기를 통과한 방사 성 에어로졸은 10 m3 부피의 모형 원자로건물로 들 어간다. 이 용기의 벽은 페인트로 칠해져 있으며, 하 부헤드에는 실제 사고 상황에서 일어나는 요오드의 거동을 연구하기 위한 집수조가 있다. FPT0, FPT1, FPT2의 경우는 연료봉과 Ag-In-Cd 제어봉을 사용하 였고, FPT3에서는 연료봉과 탄화붕소(B4C) 제어봉을 사용하였으며, FPT4에서는 미리 준비한 노심잔해물 을 사용하였다. Ag-In-Cd 제어봉을 사용한 세 실험 가운데, FPT0에서는 새 연료봉만을 사용한 반면, FPT1과 FPT2에서는 연료봉 20개 중 18개에 대해 조 사연료봉(irradiated fuel rod)을 사용하였다. FPT2에 서는 핵연료집합체(bundle)와 원자로냉각재계통으로 흐르는 수증기의 공급을 차단하여, 수증기 공급의 영향을 파악하였다.
다섯 차례의 모의사고 실험 중 초기 두 실험 (FPT0, FPT1)의 결과가 가장 먼저 공개되어(Jacq- uemain et al., 2000; Clement et al., 2003), 수많은 연 구의 대상이 되었다. 이 실험결과를 해석하기 위해 다양한 모델들이 사용되었으며, 이로부터 방사성 물 질 생성에 대한 많은 지식이 축적되었다(Schwarz et al., 2001; Birchley et al., 2005; Dubourg et al., 2005;
Kissane and Drosik, 2006; Mueller et al., 2007). 최근 에는 한국 원전과 같이 탄화붕소(B4C) 제어봉을 사 용한 FPT3 실험결과가 발표되었다(Payot et al., 2011; Haste et al., 2013).
FPT0과 FPT1의 경우, 원자로 내부에서 발생하는 에어로졸 입자는 Ag가 함유량이 가장 높은 원소였 고, 노심 붕괴 시나리오에서의 단계에 따라 다른 원 소들이 함께 존재하였다. 예를 들어, FPT1에서 Zr 합금의 산화 과정에서 발생하는 에어로졸은 Ag 30%, Sn 20%, In 20%, Cd 10%, 기타(Cs, Mo 등) 20%로 이루어져 있었다. Zr 합금 피복의 산화에 의
해 발생하는 Sn을 제외한 모든 원소는 제어봉으로 부터 발생하였다. 그러나 그 이후의 단계에서는 여 전히 Ag가 가장 높은 함유량을 보이지만 핵분열 생 성물인 Cs와 Mo의 함유량이 크게 증가하였으며, 하 부헤드에 용융물 풀(molten pool)이 형성되는 후기 단계에서는 우라늄과 저휘발성 핵분열 성분들이 나 타났다. 총 에어로졸 생성량에서 Ag가 가장 큰 함유 량을 차지하였고, Cd, Sn, In이 25%, Cs, Mo가 9%, Te, Rb, Tc, I 등 나머지 핵분열 생성물이 5%를 차지 하였다. 따라서, 방사성 에어로졸 입자는 주로 Ag로 이루어진 구조 물질이 주를 이루고 핵분열 물질들 이 포함된 것으로 해석할 수 있었다. 구조 물질 중 Ag는 금속 상태로, In과 Sn은 산화물 상태로 존재하 였고, Cd의 존재 양태는 결정하기 어려웠다.
FPT0와 FPT1의 경우, 원자로냉각재계통을 거쳐 원자로건물로 수송된 에어로졸은 약 200 g이었고, 그 성분은 Ag 30~40%, Re 20%, Sn 13%, Ni 7%, Cd 및 U 6% 등으로 이루어져 있었다. 원자로건물에서 에어로졸 입자들은 응집을 거치면서 성분들이 평준 화되어 거의 모든 입자들이 크기에 관계없이 동일 한 성분을 지니게 되었다. 이러한 성분 평준화 과정 에 유일한 예외가 있었는데 이는 Cs이었다. 많은 핵 분열 생성물은 900 K 이상의 온도에서 상당량이 기 체상으로 존재하는데, FPT0와 FPT1에서 Cs은 연료 집합체 부위 또는 원자로냉각재계통의 고온관에서 증발한 후 냉각되면서 미세 에어로졸 입자를 생성 하였다(Froeschke et al., 2003; Allelein et al., 2009).
균질핵화 과정에 의해 생성된 이 입자들은 다른 에 어로졸 입자들보다 훨씬 크기가 작기 때문에 원자 로건물 내에서의 침적 특성에 있어서도 큰 차이를 보였다(Jacquemain et al., 2000). 따라서, 원자로냉각 재계통의 고온관에서 증발이 일어날 수 있는 성분 이 얼마나 존재하는지는 원자로건물 내부의 에어로 졸 크기분포에 크게 영향을 미칠 수 있으며, 공학적 안전설비의 성능 검사 실험에 있어서도 주요 설계 인자 중 하나로 고려해야 한다.
FPT2의 경우에는 핵분열 생성물이 발생된 초기에 은 증기의 발생이 거의 이루어지지 않았다. 이로 인 한 방사성 에어로졸 입자의 성분에 대한 연구는 아 직 진행중이다.
FPT3의 경우, 원자로건물로 배출된 물질은 산소 와 비활성기체 성분을 제외하면 모두 13.6 g이었고,
그 주성분은 (실험장비들로부터 유래된 물질들인 Re과 W을 제외하면) 핵분열성분인 Cs와 Mo, 제어 봉 성분인 B, 피복 물질 Sn이었다. 87.7%가 기체상 으로 존재한 I를 제외하면 모든 성분이 대부분 에어 로졸 상태로 존재하였다. Minato (1991)의 연구결과 에 따르면, 붕소 성분이 존재할 때 Cs의 주된 화합 물 형태는 CsBO2(온도에 따라 기체상 또는 액체상) 이며, CsOH(g)의 양은 매우 적다. 모든 Phebus FP 실 험들에서 에어로졸 입자의 성분은 원자로건물에서 의 응집 과정을 거치면서 크기에 관계없이 균일해 졌다.
FPT2와 FPT3는 제어봉 성분이 다른 것을 제외하 고는 모든 실험조건이 같았다. 따라서, 에어로졸 성 분 역시 제어봉으로부터 배출된 성분(FPT2의 경우, Ag, Ca, In, FPT3의 경우 B)을 제외했을 때 서로 비 슷한 결과를 보였다. 가장 큰 차이는 W과 I였는데, W의 경우 FPT2에서는 9%였으나 FPT3에서는 3%에 그쳤고, I의 경우 FPT2에서는 에어로졸의 3%를 차 지했으나 FPT3에서는 I의 대부분이 기체상으로 존 재함에 따라 에어로졸 질량 중 차지하는 분율이 매 우 작았다.
FPT0 및 FPT1의 경우, 원자로냉각재계통의 고온 관에서 측정된 방사성 에어로졸 입자들은 공기역학 적 평균 직경이 1.5~2 ㎛이었으며, 전자현미경으로 관찰해보니 1차 입자의 크기가 200 nm 미만인 aggregate 입자들이었다. 이는 핵화로 형성된 에어로 졸 입자가 응축과 응집에 의해 성장했음을 보여주 는 관찰 결과이다.
에어로졸 입자들의 공기역학적 평균 직경은 원자 로건물로 들어가 응집 과정을 거친 후 다소 증가하 였다. FPT0의 경우, 5시간의 핵연료붕괴 기간 직후 2.4 ㎛이었다가 3.5 ㎛까지 증가했다가 3.35 ㎛에서 안정화되었다. FPT1의 경우는 이보다 조금 더 커서 3.9 ㎛이었다. 크기분포는 두 실험 모두에서 GSD 2.0 정도의 대수정규분포 형태를 띠었다.
FPT3의 경우에도 이전 Phebus FP 실험들에서와 마찬가지로, 원자로건물에서의 응집 과정을 거치면 서 입자의 크기가 단일분포를 이루었다. 실험 초기 단계에 측정된 입자들은 냉각재계통으로부터 갓 배 출된 에어로졸 입자를 대변한다고 볼 수 있는데, AMMD 0.81 ㎛, GSD 2.1인 분포를 보였다. 시간이 흐름에 따라 응집의 효과로 AMMD는 점점 커져서
실험의 가장 마지막 단계에는 3.35 ㎛이 되었고, GSD는 2.7까지 커졌다가 점점 작아져 1.5에서 안정 화되었다. 초기에 GSD가 2.7까지 증가한 것은 증기 상태로 배출된 성분들이 원자로건물 안에서 핵화를 통해 초미세입자로 전환하면서 입자크기분포가 넓 어진 효과로 보이며, 나중에 GSD가 감소한 것은 응 집하는 두 입자의 크기 차이가 클수록 응집속도가 빠르기 때문에 응집으로 인해 입자크기분포의 너비 가 특정한 값으로 수렴하게 되는 효과(Park and Lee, 2001)와 큰 입자일수록 중력침강에 의해 잘 제거되 는 효과가 중첩된 것으로 해석할 수 있다. 마지막 단계에서 측정된 AMMD 3.35 ㎛은 FTP1 실험에서 측정된 3.9 ㎛이나 FTP2에서 측정된 3.7 ㎛보다 작 았는데, 이는 FPT3 실험에서 사용된 B4C 제어봉의 산화 과정에서 생성된 붕산(H3BO3)이 냉각재계통의 저온관벽에서 응축하면서 관을 막아 배출물질의 원 자로건물 진입을 방해함으로써 원자로건물로 배출 된 총 에어로졸 질량이 FPT3에서 더 적었기 때문이 다(Haste et al., 2012).
비균질핵화의 씨앗(seed) 역할을 하는 입자들이 존재하지 않은 것은 아니지만, 비균질핵화보다는 균 질핵화가 주된 입자 생성 메커니즘이었던 것으로 분석됐다. 고온에서 급속냉각으로 인한 금속 에어로 졸 입자의 생성은 야금학이나 화산학에서 널리 알 려진 메커니즘으로, 비균질핵화보다 균질핵화가 주 된 메커니즘인 것으로 알려져 있으며, 10 nm 정도 크기의 입자들이 생성된다(Oxtoby, 1988; 1992). 전 자현미경으로 관찰한 방사성 에어로졸 입자들이 이 보다 10배 큰 1차 입자들로 이루어져 있었다는 것은 균질핵화로 생성된 입자들이 응축에 의해 성장했거 나 고온에서의 응집에 의해(구형 형상을 유지하면 서) 성장했다는 것을 의미한다.
일련의 Phebus FP 실험을 통해 원자로건물에서 일어나는 에어로졸 입자의 제거는 주로 중력침강과 확산영동에 의한 것임이 밝혀졌다. 예를 들어, FPT3 실험에서 에어로졸 입자의 56.8%는 중력침강에 의 해, 20.7%는 확산영동에 의해, 7.1%는 난류확산에 의해 제거된 것으로 추정되었다(Haste et al., 2013).
Atomic Energy of Canada Limited(AECL)에서는 지 르칼로이피복 CANDU 연료표본을 1기압 steam-rich 조건에서 1860K로 가열하는 소규모 실험을 수행하 였다(Mulpuru et al., 1992). 피복재인 지르칼로이를
Location of measurement Ag Cd Sn Zr Volatile FP 0.6 m
13 m
0.35 2.0
41.7 16.8
22.3 44.3
6.8 1.8
29.0 35.1
Table 1. Aerosol composition (%) measured in PBF-SFD experiments.
제외하면 구조물질은 들어있지 않았다. 측정된 에어 로졸 입자의 크기는 0.1~3 ㎛ 범위에 넓게 분포하고 있었으며, 1차 입자의 크기가 0.1 ~ 0.3 ㎛인 aggregate 형태를 띠고 있었다. 에어로졸의 성분은 Cs, Sn, U가 대부분을 차지하는 가운데, Cs와 Sn은 시간에 따른 변화가 적고 서로 비슷한 분율을 보였 지만 U는 처음에는 분율이 적었다가 시간이 흐름에 따라 나중에는 Cs나 Sn보다 많아졌다. 입자크기에 따른 에어로졸 성분 차이에 대한 보고는 없었다.
미국 Idaho National Engineering Lab. 연구진에 의 해 수행된 PBF-SFD(Power Burst Facility-Severe Fuel Damage) Test 1-4 실험(Petti et al., 1991; 1994)에서는 지르칼로이피복 연료봉 28개와 스테인레스스틸피복 Ag-In-Cd 제어봉 4개를 사용한 가상사고 실험을 통 해 원전사고 시 발생하는 에어로졸 성분을 연구하 였다. 연구진의 보고에 따르면, 제어봉을 4개 사용 하였기 때문에 보통의 경우보다 제어봉 성분이 에 어로졸에 더 많이(예를 들어 TMI-2 경우의 3.5배) 포 함되었다고 한다. 노심 붕괴에 의한 최대 온도는 약 3100K였다.
에어로졸 입자들은 600K 이상으로 가열한 포집관 을 통해 수송하였다. 포집관 0.6 m 위치에서는 관벽 에 침적된 입자들을 분석하였고, 포집관 13 m 위치 에서는 필터를 통해 에어로졸 입자들을 포집하였다.
다섯 차례 포집된 입자들의 성분분석 결과를 평균 한 값이 Table 1에 포함돼 있다. 특이한 점은 에어로 졸에서 U가 전혀 검출되지 않았는데, 이는 온도는 매우 높았던 반면 투입된 물의 양은 적었던 실험조 건으로부터 기인한 것으로 풀이되었다(Petti et al., 1991). 이 위치에서 에어로졸 입자의 GMD는 0.32 ~ 0.56 ㎛, GSD는 1.6 ~ 2.06이었다.
국제 협력 프로그램으로 기획된 ACE(Advanced Containment Experiments) 프로그램에서는 일곱 차례 의 대규모 실험을 통해, 붕괴된 노심용융물과 콘크 리트의 반응(molten core concrete interaction, MCCI) 시 생성되는 에어로졸에 대해 연구하였다(Fink,
1992a; 1992b). 네 종류의 콘크리트 물질(siliceous, limestone/sand, serpentine, limestone/limestone)이 사용 되었고, BWR 및 PWR 노심 물질로 여러 종류의 금 속산화물이 사용되었다. Si 화합물처럼 콘크리트로 부터 나온 물질이 총 에어로졸 질량의 50% 이상을 차지한 가운데, UO2, Zr과 핵분열 생성물 BaO, SrO, La2O3, CeO2, MoU2, Te, Ru, 제어봉 물질 Ag, In, B4C 의 분율이 측정되었다. 모든 실험에서 Te를 제외한 핵분열 생성물과 UO2의 배출량은 크지 않았던 반 면, 제어봉 물질들의 배출량은 상당했다. 에어로졸 입자들은 대부분 수 ㎛ 크기를 보였고, 이보다 훨씬 큰 입자들도 간혹 보였다. 구체적인 크기분포는 보 고되지 않았다.
3.2 에어로졸 거동 해석을 위한 모의 실험 여기서는 원전사고 시 생성된 에어로졸의 거동을 살펴보기 위해 수행됐던 실험들을 소개한다. 이 실 험들에서는 사고 시 에어로졸의 생성 과정은 재현 하지 않고 미리 정해진 성분으로 인위적으로 만든 에어로졸 입자를 투입하여 수행하였다.
STORM 실험은 이탈리아 Ispra에 있는 유럽위원 회 공동연구센터(Joint Research Centre)에서 1996~97 년에 수행된 일련의 실험으로서, 이 실험에서는 원 자로냉각재계통 안에서 일어나는 방사능 에어로졸 의 침적과 재비산을 평가하였다(Dilara et al., 1998;
Castelo et al., 1999; Allelein et al., 2003).
침적 실험에서는 밀도 4000 kg/m3, GMD 0.43 ㎛, GSD 1.7의 SnO2 입자가 실험용 에어로졸로 사용되 었다. 수증기-공기-질소 혼합기체가 흐르는 지름 63 mm, 길이 5 m의 수평 파이프가 침적이 일어나는 모 형 회로로 사용되었고, 침적은 주로 열영동과 난류 충돌에 의해 일어났다. 에어로졸과 수증기 유량은 각각 3.83×10-4 kg/s, 1.106×10-2 kg/s였다. 재비산 실 험에서는 질소가스를 더 빠른 속도로 흘려주면서 침적된 에어로졸의 재비산을 관찰하였다.
일본 원자력에너지연구소(JAERI: Japan Atomic
Energy Research Institute)에서 수행된 WAVE(Wide range Aerosol model Verification) 실험(Hidaka et al., 1995)에서는 원자로냉각재계통 속 CsI의 침적을 연 구하였다. CsI 파우더를 가열하여 CsI 증기 및 에어 로졸을 생성시켜 실험에 사용하였다. 에어로졸 입자 의 크기분포에 대한 정보는 제공되지 않았다. 실험 에서 대부분의 침적은 열영동과 응축에 의해 발생 하였다.
WIND (Wide range piping Integrity Demonstration) 실험(Hidaka et al., 2000) 역시 JAERI에서 수행되었 는데, 주 목적은 원전사고 시 고온 고압의 조건에 의한 원자로냉각재계통의 손상 및 에어로졸 거동을 평가하는 데 있었다. 침적 실험에서는 CsI 에어로졸 을 아르곤이나 아르곤-수증기 혼합 기체에 실어 내 경 10 cm, 길이 2 m의 스테인레스스틸 관으로 흘려 주었다. WAVE 실험에서와 마찬가지로 CsI의 주된 침적 메커니즘은 에어로졸의 열영동과 증기의 벽면 응축이었다(Shibazaki et al., 2001). 실험에 사용된 관 출구 부근에서 에어로졸 크기분포를 측정하였는데, 측정된 CsI 에어로졸의 MMD는 1.04 ㎛, GSD는 1.64였다.
DEMONA 실험은 가압경수로 원자로건물 속에서 의 에어로졸 침적을 연구하기 위해 1983~86년에 독 일 Frankfurt와 Main에서 총 아홉 차례에 걸쳐 수행 되었다(Schock, 1987; Schock et al., 1988). SnO2, Ag+MgO, Fe2O3, Fe2O3+SnO2 등 여러 종류의 성분으 로 에어로졸을 만들어 실험에 사용하였다. 수증기 응축이 일어나기 전 에어로졸의 크기는 약 1 ㎛이었 고, 에어로졸의 농도는 최대 약 10 g/m3까지 사용하 였다. 투여한 에어로졸의 양과 성분 및 수증기의 양 을 달리 해 가며 에어로졸의 침적을 측정하였다.
1982-85년에 수행된 MARVIKEN-V 실험에서는 경 수로 원자로냉각재계통에서 에어로졸 및 휘발성 성 분의 이동 및 침적을 연구하였다(Liljenzin et al., 1990). 다섯 차례의 실험을 통해 회로의 구조, 온도, 수증기, 물의 영향 등을 조사하였다. 모의 방사성 물 질로는 비방사성 CsOH, CsI, Te를, 노심 물질로는 Ag, Mn을 사용하였으며, 플라즈마 토치로 증발시킨 뒤 응축시켜 에어로졸을 제조하였다. 에어로졸의 농 도는 36~132 g/m3였다. 중력 침강과 관성 충돌이 주 된 침적 메커니즘으로 밝혀졌으며, 방사성 에어로졸 과 노심 에어로졸이 반응 용기 안에서 잘 섞이지 않
을 수 있다는 실험 결과가 보고되었다.
LACE 실험(Bloom et al., 1986; Hilliard et al., 1987; Dickinson et al., 1987; McCormack et al., 1987) 은 1980년대 후반 한 국제 컨소시엄에 의해 미국에 서 수행되었다. 원자로냉각재계통 관의 파열로 인한 에어로졸의 보조건물로의 누출, 원자로건물의 파손 으로 인한 에어로졸 누출, 배관시스템의 고속 기류 와 원자로건물 안에서의 에어로졸 거동 등이 연구 되었다. 실험용 에어로졸로는 물에 대한 용해도의 영향을 보기 위해 수용성 CsOH와 불용성 MnO가 사용되었고, 흡습성의 영향을 보기 위해 고흡습성 NaOH와 저흡습성 Al(OH)3가 사용되었다.
ACE-B 실험은 미국 Hanford에 설치된 Containment Systems Test Facility(CSTF)에서 수행되었다(Allelein et al., 2009). CSTF는 에어로졸 발생기, 852 m3 규모 의 실험용기 및 관련 설비들로 이루어졌고, 실험용 기의 내부 벽면은 에폭시 페인트로 칠하였다. 이 실 험의 목적은 에어로졸, 벽면의 페인트, 수증기 응축, 집수조 등에 의해 요오드 성분이 어떠한 영향을 받 는지를 살펴보는 것이었다. 에어로졸로는 CsOH와 MnO 에어로졸이, 요오드 성분 기체로는 HI와 I2가 실험에 사용되었다. 집수조의 pH는 5.6에서 8.5까지 변화하였다. 두 요오드 성분 기체의 제거 속도는 에 어로졸의 제거속도와 동일하였다. CsOH 에어로졸은 공기 중에서 수분을 흡수하여 빠른 속도로 성장하 였고, 이에 따라 중력 침강에 의한 제거속도가 크게 높아졌다. 주요 물질들이 침적에 의해 대부분 제거 되고 난 후 공기 중에 남아있는 유기요오드의 양은 처음 투입한 요오드 총량의 0.2% 정도였다.
VANAM 실험은 1988년에서 1993년 사이에 독일 Frankfurt와 Main에 위치한 Battelle 연구소에서 수행 되었다(Kanzleiter, 1995). 부피 626 m3의 모형 원자로 건물에서 다섯 차례 수행된 이 실험에서는 SnO2와 NaOH가 에어로졸 성분으로 사용되었다. 수력학적 조건, 에어로졸의 흡습성, 수소 폭발 등이 에어로졸 거동에 미치는 영향이 연구되었다. 다섯 차례 실험 중 네 번째 실험(M3)은 International Standard Problem No. 37(ISP37)의 주제로 채택되어 경수로 원 자로건물에서 일어나는 수력학 및 에어로졸 거동을 해석하기 위해 분석되었다(Firnhaber et al., 1996).
VANAM-M3에서는 흡습성 에어로졸의 성장을 모의 하기 위해 NaOH를 에어로졸 물질로 사용하였다. 총
2.93 kg의 NaOH가 에어로졸로 발생됐으며, 발생된 NaOH 에어로졸의 MMD는 0.86 ㎛, GSD는 1.8이었 다. 원자로건물 안에서 일어난 에어로졸의 응축성장 은 벽면 근처에서 가장 활발하여, 측정된 에어로졸 의 질량농도가 최대 10 g/m3에 달했다.
KAEVER(Kernschmelz-AErosol-VERsuche) 프로젝 트는 1993년에서 1997년 사이 독일 Frankfurt와 Main 의 Battelle 연구소에서 수행되었다(Poss and Weber, 1997). 불용성 에어로졸로 Ag와 SnO2가, 흡습성 에 어로졸로 CsI와 CsOH가 사용되었다. 10.6 m3의 비교 적 작은 실험용기를 사용하여, VANAM이나 LACE 같은 대규모 실험에서 비용 문제 때문에 수행하지 못했던 여러 열수력학적 조건에서의 실험을 수행하 였다.
핀란드 Technical Research Centre에 지어진 시설에 서 수행된 AHMED 실험(Jokiniemi, 1990)은 열적, 수 력학적 조건들이 원전사고 시 에어로졸 거동에 미 치는 영향을 연구하는 데 그 목적이 있었다. 대형 실험들에서 관찰된 측정-모델 간 차이의 원인을 규 명하기 위해 1.81 m3의 작은 부피의 실험용기를 사 용하여 수행되었는데, 흡습성을 가진 에어로졸 성분 으로는 NaOH, CsOH, CsI가, 불용성 에어로졸 성분 으로는 Ag가 사용되었다. 발생된 에어로졸의 질량 농도는 60~638 mg/m3이었고, 크기분포는 공기역학 적 MMD(Aerodynamic MMD, AMMD) 2.1~2.7 ㎛, GSD 1.6~1.7이었다. 용기 안의 온도, 습도, 에어로졸 농도를 일정하게 유지하면서 크기별 에어로졸 농도 변화를 측정한 결과, 시간이 흐름에 따라 입자 제거 율이 작아졌는데, 특히 입자 수농도 감소율이 질량 농도 감소율보다 더 작아졌다. 이는 입자크기가 작 을수록 중력에 의한 침강이 천천히 일어났기 때문 이다. 습도는 7.3~97% 사이에서 달리 해가며 실험이 수행되었는데, 최대 습도와 최소 습도에서 측정된 입자 반감기의 비가 NaOH의 경우 4, CsI와 CsOH의 경우 2였다. 반면, Ag 입자는 습도의 영향을 전혀 받지 않았다. 흡습성 에어로졸의 응축성장은 평형값 을 예측하는 Van't Hoff 법칙으로 잘 설명되었으며, 습도가 변할 경우 거의 즉각적으로 새로운 평형상 태를 이루는 것으로 나타났다.
Loviisa 원자력발전소의 원자로건물을 길이비 1:15, 부피비 1:3375로 축소해 놓은 모형건물에서 수 행된 VICTORIA 실험(Jokiniemi et al., 1995;
Maekynen et al., 1996; 1997b; 1998)의 목적은 조건이 균일하지 않은 다중격실(multi-compartment) 원자로 건물에서 흡습성 및 비흡습성 방사성 에어로졸의 거동을 모델들이 정확히 예측하는지를 검증하는 것 이었다. 흡습성 에어로졸 성분으로는 NaOH와 CsOH 가, 불용성 에어로졸로는 Ag 에어로졸이 사용되었 는데, AMMD는 약 2.3 ㎛, GSD는 약 1.9, 발생량은 3 mg/s였다.
3.3 공학적 안전설비 성능검사
많은 경수로 원전에서 노심붕괴 사고 시 발생되 는 방사성 에어로졸은 고여있는 물 층을 통과(풀 스 크러빙)하도록 설계돼 있다. 스위스 Paul Scherrer Institut의 POSEIDON 시설에서 수행된 POSEIDON II 실험에서는 풀 스크러빙에 의한 에어로졸 입자의 제거에 미치는 가스 중 수증기 농도, 풀 깊이, 입자 크기 등의 영향을 조사하였다(Dehbi et al., 2001). 실 험용 에어로졸로는 AMMD 0.29~0.54 ㎛, GSD 1.33~1.71의 SnO2 입자를 사용하였다. 에어로졸 입자 의 제조방법으로는 금속분말을 고온에서 증발시킨 후 차가운 운반기체와 접촉시켜 핵화에 의해 입자 를 형성시키는 방법을 사용하였다. 이 때, 금속증기 가 운반기체와 접촉하기 전 소량의 산소를 흘려줌 으로써 산화금속 에어로졸을 제조하였다. 실험온도 는 250°C였다.
프랑스 IRSN에서는 스프레이 시스템의 효율 평가 를 위해 CARAIDAS 실험을 수행하였다(Ducret et al., 1996). CARAIDAS 실험에서는 AMMD 0.5~5 ㎛, GSD 1.7 이하의 CsI 입자를 사용하여, 물방울의 응 축 및 증발, 에어로졸 입자의 제거, 요오드 흡수 효 과를 평가하였다.
원전사고 시 과도하게 높아진 압력으로 인해 원 자로건물이 괴멸되는 것을 방지하기 위해 원자로건 물 내부 공기의 일부를 통풍필터를 통해 외부로 내 보냄으로써 원자로건물 내부 압력을 설계한계치 이 하로 유지해야 한다. 방사능 피해를 최소화하기 위 해서는 통풍필터에서 방사성 에어로졸과 기체 요오 드 성분 분자들을 일정 수준의 효율로 제거하여야 한다. 1988년에서 1992년까지 국제 프로젝트로 수행 된 ACE(Advanced Containment Experiments) 프로그 램의 Phase A(Merilo and Wall, 1992)에서는 원전사 고용 통풍필터들을 평가하였다. 실험용 대표 에어로
졸로는 CsOH, CsI, MnO 입자가 사용되었다. 에어로 졸 입자들은 Cs를 오븐에서 증발시키거나 Mn을 플 라스마 화염으로 기화시킨 후 수증기 분위기에서 응축시켜 생성하였다. 기체 요오드 성분 물질로는 HI가 사용되었다. 생성된 입자의 AMMD는 약 2.5
㎛, GSD는 약 2였고 농도는 5 ~ 15 g/m3이었다.
Submerged gravel 스크러버, 벤추리스크러버, gravel bed 필터, sand bed 필터, 벤추리-금속섬유 복합필터, 금속섬유필터 등 여러 형태의 필터 시스템이 평가 되었다. 기체상 요오드는 주로 필터 시스템에 포함 된 습식 스크러빙에 의해 제거되었다.
3.4 문헌 상에 나타난 가상사고 시 에어로졸의 특성 지금까지 살펴본 문헌 상에 나타난 원전사고 시 발생하는 에어로졸의 특성을 정리하였다.
원전 사고 시 원자로냉각재계통에서 발생하는 에 어로졸은 대개 직경 10 nm 이하인 1차 입자들이 응 집하여 만들어지는 aggregate 형상을 가지고 있다.
그러나, 이 aggregate 입자들은 역시 aggregate 형상 을 가지는 대표적 에어로졸인 검댕(soot) 입자들과는 그 특성이 사뭇 다르다. 검댕 입자들은 프랙탈 형상 으로 특징지어지는 성긴 가지 모양의 구조를 가지 는 데 반해, 원전 사고 에어로졸은 훨씬 조밀하고 구형에 가까운 형상을 지닌다. Aggregate 입자들 표 면에 수증기의 응축이 일어날 경우 입자의 형상은 더욱 구형에 가까워진다. Aggregate 입자들의 크기 는 대개 AMMD 1 ㎛ 이하(주로 0.1~0.5 ㎛), GSD 2 정도인 대수정규분포를 보인다. 그러나, 경우에 따 라 1~3 ㎛까지 크기가 자라나는 경우도 보고된 바 있다(Mulpuru et al., 1992). 이 입자들은 원자로건물 로 빠져나와 응집을 거치면서 크기가 3.5~4.0 ㎛까 지 더 커지게 된다.
이 aggregate 입자들과는 독립적으로, 그보다 훨씬 작은 입자들이 만들어지기도 하는데, 이는 원자로냉 각재계통의 고온관에서의 높은 온도(> 900K) 아래 에서 증기상태로 존재하던 핵분열 생성물들이 저온 관이나 원자로건물 안에서 균질핵화를 통해 초미세 입자를 생성하기 때문이다. 이 초미세입자들이 저온 관에서 생성된 후 원자로건물로 나오게 되면 aggregate 입자들과의 응집을 거쳐 에어로졸의 크기 와 성분이 상당부분 평준화되는 반면, 고온관의 파 열로 핵분열 성분 증기들이 저온관을 거치지 않고
바로 원자로건물로 빠져나와 균질핵화를 거쳐 초미 세입자가 만들어질 경우에는 응집 및 침적 속도가 낮아 에어로졸의 크기분포가 이중모드(bi-modal) 형 태가 되기 쉬우며, 외부로의 누출이 일어날 경우 환 경 위해성도 크다. Fhebus FP 프로그램에서는 평준 화된 성분으로 이루어진 단일모드(uni-modal) 크기분 포가 관찰된 반면, VERCORS 실험에서는 이중모드 크기분포가 발견되었고, 작은 입자들이 핵분열 성분 을 더 많이 함유하고 있었다(Leveque and Boulaud, 1994).
경수로의 경우, 전형적인 원전 사고 일차 에어로 졸의 성분은 금속성분(Ag 및 Cd), 금속산화물(SnO, UO2, ZrO2), 핵분열 성분이 각각 1/3 정도를 차지한 다. MCCI로 인한 2차 에어로졸이 생성될 경우에는 에어로졸 성분이 훨씬 다양해진다. MCCI로부터 생 성되는 에어로졸은 주로 콘크리트 구성물질로 이루 어지며(예를 들어 limestone/sand siliceous 콘크리트 의 경우 Si이 50% 이상 차지), 방사성 물질의 양은 매우 적다(Fink et al., 1995). MCCI로부터 생성되는 에어로졸의 크기는 노심으로부터 생성되는 에어로 졸의 크기와 비슷한 범위에 있다(Burson et al., 1989). 탄화붕소(B4C)를 포함한 냉각재를 사용하는 원자로의 경우에는 붕산(H3BO3), CsBO2 등의 성분 들이 추가될 수 있다. 에어로졸이 이중모드 크기분 포를 가질 경우에는 요오드와 오존 간의 반응으로 부터 생성되는 IOx가 미세입자 영역에서 발견된다.
Table 2와 3은 문헌에서 조사된 가상사고 실험에 서 발생한 에어로졸 입자의 크기분포와 성분에 대 한 정보를 정리하여 보여주고 있다. Table 2는 냉각 재계통의 저온관에서 측정한 결과로서, 원자로건물 로 유입되는 입자의 특성을 대변한다고 볼 수 있으 며, Table 3은 원자로건물에서 측정한 결과로서, 냉 각재계통으로부터 유입된 입자가 응집, 응축, 침적 등의 과정을 거쳐 변화된 특성을 대변한다.
Table 4, 5, 6은 문헌에서 조사된 방사성 에어로졸 거동 해석을 위한 실험에 사용된 모델 에어로졸 입 자의 크기분포와 성분에 대한 정보를 정리하여 보여 주고 있다. Table 4는 냉각재계통에서의 거동 해석을 위한 실험에 사용된 에어로졸, Table 5는 원자로건물 에서의 거동 해석을 위한 실험에 사용된 에어로졸, Table 6은 공학적 안전설비 성능평가를 위한 실험에 사용된 에어로졸에 대한 정보를 담고 있다.
Experiments Size distribution Composition Control rod Spacer grid Note
Phebus FPT0 AMMD 2.4~3.5 ㎛ GSD 2.0
Ag 30~40%, Re 20%, Sn 13%, Ni 7%,
Ca, U 6%,
small amount of Cs in ultrafine particles
Ag-In-Cd Zircaloy
Phebus FPT1 AMMD 3.5~4 ㎛ GSD 2.0
Ag 17%, U 12%, Al 8%, Sn 7%,
Fe 4%, Si 4%, Mo 4%, Cs 3%
Ag-In-Cd Zircaloy
Phebus FPT3 AMMD 3.35 ㎛ GSD 1.5
Cs 29.9%, Mo 23.6%,
Sn 12.2%, B 10.2% B4C Zircaloy
ACE-C a few ㎛
Si compounds ≥50%, UO2, Zr,
fission product (BaO, SrO, La2O3, CeO2, MoU2, Te, Ru), control rod materials (Ag, In, B4C)
Ag-In-Cd
B4C MCCI
Table 3. Characteristics of aerosol particles measured in containments during postulated severe accident experiments.
Experiments Size distribution Composition Control rod Spacer grid Note
Phebus FPT0 AMMD 1.5~2 ㎛ GSD 2.0
Ag 30~40%, Re 20%, Sn 13%, Ni 7%,
Ca, U 6%,
small amount of Cs in ultrafine particles
Ag-In-Cd Zircaloy
Phebus FPT1 AMMD 3 ㎛ GSD 2.0
Ag 30~52%, In 3~22%, Cd 0~9%, Sn 3~18%, U 0~27%, Mo 4~17%,
Cs 3~24%
Ag-In-Cd Zircaloy
Phebus FPT3 AMMD 0.81 ㎛ GSD 2.1
Cs 29.9%, Mo 23.6%, B 10.2%, Sn 12.2%,
Re 9.3%, W 7.7%
B4C Zircaloy
Emission- based composition
AECL 0.1~3 ㎛ Mostly Cs, Sn, and U CANDU
fuel
PBF-SFD GMD 0.32~0.56 ㎛ GSD 1.6~2.06
Ag 2.0%, Cd 16.8%, Sn 44.3%, Zr 1.8%,
volatile FP 35.1%
Ag-In-Cd SS clad
