[하이라이트] 유기 반도체 나노와이어 정렬 기술 및 전자소자 응용

서론

무기 나노 소재 기반의 고성능 플렉서블 및 스트레 쳐블(flexible & stretchable) 전자 소자를 구현하기 위해서 다양한 연구들이 활발히 이루어져 왔다[1,2].

특히 무기 반도체 나노와이어(nanowires)는 나노 광·전자 소자의 소재로써 유용한 물리적, 전기적 특 성을 가지고 있기 때문에 더욱 많은 관심을 끌어 왔 다. 하지만, 나노와이어의 다양한 장점에도 불구하고, 이를 이용한 실질적인 응용에는 큰 어려움이 있다. 바 로 대면적으로 정렬(alignment) 및 제어(control)할 수 있는 공정이 별도로 필요하다는 점이다. 대부분의 무기 나노와이어들은 기판에 수직하게 성장되기 때문 에, 무기 나노와이어 기반 소자의 제작을 위해서는 접 촉 프린팅(contact-printing)과 같은 별도의 전사 (transfer) 공정이 필요하다[3]. 무기 나노와이어 및 응용 소자에 대한 다양하고 깊이 있는 연구들에 비해 서, 유기 반도체 나노와이어 기반의 전자 소자에 대한 연구들은 그리 많이 연구되지 않은 상태이다. 그 이유 로는 정렬된 형태의 유기 반도체 나노와이어를 대량 으로 만들 수 있는 방법이 없고, 또한 유기 소재의 전 기적 특성이 무기 소재에 비해서 상당히 낮다는 점을 들 수 있다. 하지만, 유기 반도체는 용액 공정이 가능 하고, 분자 구조의 개량을 통해서 전기적 특성의 조절 이 용이하며, 저가의 비용으로 대량 생산이 가능하기 때문에 차세대 플렉서블 광·전자 소자 개발에 있어

서 그 활용 가능성이 높을 것으로 판단된다.

유기 반도체 나노와이어의 실질적인 소자 응용을 위해서는 별도의 전사 공정 없이 바로 소자용 기판 (substrate) 위에 형성시킬 수 있으면서, 와이어의 정 렬 방향이나 위치를 제어할 수 있는 공정이 필요하다.

또한, 정렬하는 와이어의 수를 정의할 수 있을 정도의 정밀함도 필요하다. 유기 나노와이어를 만드는 방법들 은 재결정법[4], 기상 전송법(vapor-transport)[5], 용매 어닐링(solvent-annealing)[6], 직접팁드로잉 [7], 템플릿법(template-assisted)[8], 전기방사 (electrospinning)[9,10] 등 매우 다양하게 연구되어 왔으나, 위와 같은 요구사항을 모두 만족시키는 공정 은 이제까지 개발된 바가 없었다. 그런데 최근, 전기장 을 이용한 유기 나노와이어 프린팅(organic nanowire printing) 방식을 통해 유기 나노와이어를 대면적으로 정렬시키고, 이를 통해 나노 리소그래피(lithography) 기술과 대면적 나노 전자소자에 응용한 연구가 Nature Communications 지에 소개되었다[11]. 본고 에서는 유기 나노와이어 프린팅 공정의 기초가 되는 전기방사 공정의 원리를 설명하고, 유기 나노와이어 프린팅 공정의 특징과 이를 이용한 다양한 응용 방향 에 대해서 소개하고자 한다.

전기방사의 원리 및 특징

전기방사는 가장 널리 알려진 유기 나노와이어 제

전자소자 응용

민성용, 이태우*

포항공과대학교 신소재공학과, [email protected]*

조 방법 중 하나로써, 고분자 용액에 고전압을 인가하 여 정전기적 인력에 의해 고분자 와이어를 가늘고 길 게 늘이는 방식으로 나노와이어를 제작한다. [그림 1]

은 고전압 발생장치, 접지된 콜렉터(grounded collector), 노즐(nozzle), 시린지(syringe), 시린지 펌 프(syringe pump)로 구성된 전기방사 시스템을 나타 낸다[12]. 고전압 발생장치와 접지된 콜렉터는 둘 사 이에 전기장을 발생시키고, 시린지 펌프는 시린지 안 에 담긴 고분자 용액이 노즐을 통해 방출되는 속도, 즉 유속(flow rate, feed rate)을 조절하는 역할을 한 다. 노즐 끝에 고분자 용액이 맺히게 한 후, 용액에 수 kV의 고전압을 인가하면, 대전된(charged) 용액 사 이에는 척력(repulsive force), 용액과 접지된 콜렉터 사이에는 인력(attractive force)이 작용하게 된다. 만 약 용액의 표면 장력(surface tension)이 두 정전기력 (electrostatic forces)보다 크다면, 노즐 끝에서 액상 젯(liquid jet)이 분출되어 콜렉터로 떨어지게 된다.

분출된 젯은 노즐 끝 근처에서는 안정적인 모습을 보 이다가, 곧 굴곡 불안정성(bending instability)이라 불리는 무작위로 꼬이는 모습을 보이게 된다. 굴곡 불 안정성은 분사된 액상 젯의 표면 전하(surface charge)와 외부 전기장의 상호 작용에 의해서 발생한

다[13-15]. 굴곡 불안정성 때문에, 전기방사를 통해 제작된 와이어들은 무작위로 꼬인 형태로 얻어지게 된다. 액상 젯이 무작위로 흔들리는 동안 젯의 길이는 점점 늘어나고 용액 중의 용매는 증발하면서, 점점 가 는 지름을 갖는 와이어가 형성된다. 보통 노즐의 내경 (inner diameter)이 수십 마이크로미터인 것에 비해, 형성되는 와이어의 지름은 최대 수십 나노미터까지 줄어든다. [그림 2]는 전기방사를 통해 형성된 나노와 이어 매트(mat)의 형태를 나타낸 것이다.

전기방사는 다른 유기 나노와이어 제작 방법에 비 해서 와이어의 형태(morphology)와 지름(diameter) 조절이 매우 용이하고, 와이어 소재 선택의 폭이 매우 넓다는 장점이 있다. 와이어의 형태와 지름은 고분자 용액의 조성, 농도, 유속, 전압 등의 실험적 매개 변수 들을 통해서 조절할 수 있다[16]. 특히 고분자의 농도 는 용액의 점도(viscosity)를 결정하기 때문에 와이어 의 형태 및 지름을 조절하는데 있어서 매우 중요한 변 수이다. 용액의 점도가 너무 낮을 경우, 액상 젯이 늘 어나는 과정에서 모두 방울 형태로 끊어진다. 이는 전 기방사가 아니라 전기분무(electrospraying)라 불린 다. 젯이 늘어나는 과정에서도 끊어지지 않을 정도로 점도가 충분히 높다면, 점도는 와이어의 지름을 결정 하는 요소가 된다. 일반적으로 전기방사로 형성된 와 이어의 지름(D)과 점도(또는 농도,

ρ) 사이에는

그림 1. 전기방사 시스템의 구성 [12].

그림 2. 전기방사로 형성된 나노와이어 매트[9].

ρ

전기방사로 형성되는 와이어는 무작위로 꼬이고, 그 형성 속도가 매우 빠르기 때문에, 주로 매트 형태로 필터[9,19-25], 세포 배양 지지체 (scaffold)[26,27], 가스 센서[28-32], 전자소자[33-39] 등의 분야에서 사용되고 있다.

이처럼 전기방사는 일차원 나노 소재를 제작하는 데 있어서 매우 활용가치가 높은 기술이다. 하지만 와 이어가 무작위로 꼬이는 현상 탓에, 전기방사된 나노 와이어 기반의 전자소자 응용에는 어려움이 많다. 그 렇기 때문에 전기방사된 나노와이어를 정렬시키는 연 구가 매우 중요한 이슈로 여겨져 왔다.

전기방사를 통해 제작된 나노와이어를 정렬하는 방 법은 크게 두 가지로 나눌 수 있다[그림 3]. 첫 번째 로, 평판이 아닌 회전하는 드럼 형태의 콜렉터를 사용 하는 방법이다[40-47]. 이 방법은 와이어가 형성되어 콜렉터에 떨어짐과 동시에 콜렉터를 회전시킴으로써, 와이어를 콜렉터 둘레에 감긴 형태로 정렬시키는 방 법이다. 다른 방식으로, 두 개 이상의 콜렉터를 일정한 간격으로 배치하여, 콜렉터들 사이에 와이어가 걸쳐지 는 식으로 와이어를 정렬하는 방법이 있다[48,49]. 이 방법은 매우 빠르고 와이어를 정렬시킬 수 있으나, 정 렬도(degree of alignment)가 상당히 떨어지고 정렬

되는 와이어의 수와 위치를 조절하기 힘들다는 문제 점이 있었다. 나노와이어 전자소자의 성능을 조절하기 위해서는 정렬되는 와이어의 수와 위치를 제어하는 것이 필수적이기 때문에, 최근까지도 전기방사 기반의 나노와이어 전자소자 응용 연구에는 한계가 있었다.

유기 나노와이어 프린팅의 특징 및 응용 분야 최근 Nature Communications 지에 소개된 유기 나노와이어 프린팅 기술은 기존의 전기방사 기술이 갖는 단점을 보완하여 유기 반도체 나노와이어의 위 치와 방향을 정밀하게 조절할 수 있으면서, 대면적으 로 패턴 형성이 가능하다는 특징을 가지고 있다[11].

유기 나노와이어 프린팅 시스템은 전기방사 기술과 유사하게 고전압 발생장치, 시린지 펌프, 노즐, 평판 콜렉터로 구성되며, 특징적으로 고속 리니터 모터 x- y 스테이지와 노즐과 콜렉터 사이의 거리 조절을 위 한 마이크로미터가 추가적으로 구성된다[그림 4]. 유 기 나노와이어 프린팅 공정은 전기방사 공정과 거의 유사하나, 노즐과 콜렉터 사이의 거리 측면에서 가장 큰 차이를 갖는다. 일반적인 전기방사에서는 노즐이 콜렉터로부터 약 10 cm 이상 떨어져 있는 반면에, 유 기 나노와이어 프린팅 공정에서는 그 거리가 1 cm 미 만으로 매우 가깝다. 이 거리 범위에서는 와이어가 무 작위로 꼬이는 굴곡 불안정성이 나타나지 않기 때문

그림 3. 전기방사된 나노와이어의 정렬 방법. a, 드럼 콜렉터 [40], b, 복합 콜렉터 [49].

에 형성된 와이어가 콜렉터 위에 수직으로 떨어지게 된다. 이때 고속 리니터 모터 스테이지를 이용하여 콜 렉터를 이동시키면, 원하는 방향으로 나노와이어를 정렬시킬 수 있게 된다. [그림 5]의 광학현미경 이미 지을 통해서 유기 나노와이어 프린팅을 이용하여 형 성된 Poly(N-Vinylcarbazole)(PVK) 나노와이어가 50 µm의 간격으로 평행하게 정렬된 것을 확인할 수 있다(평균 지름 ~290 nm).

유기 나노와이어 프린팅을 사용하면 정렬된 유기 반도체 나노와이어 기반의 각종 전자소자로의 응용이 매우 용이하다. 대표적인 P-type 고분자인 poly(3- hexylthiophene)(P3HT)에 점도 조절용으로 poly(ethylene oxide)(PEO)를 혼합하여 만든 P3HT:PEO 블렌드 나노와이어를 전극이 미리 증착 된 Si/SiO2기판 위에 정렬시킴으로써, 매우 간단하게

유기 반도체 나노와이어 트랜지스터를 구현할 수 있 다. 동일한 공정으로 N-type의 poly{[N,N’-bis(2- o c t y l d o d e c y l ) - n a p h t h a l e n e - 1 , 4 , 5 , 8 - bis(dicarboximide)-2,6-diyl]-alt-5,5’-(2,2’- bithiophene)} (N2200) 나노와이어 트랜지스터 또한 성공적으로 구현되었다[그림 6]. 프린팅을 통해 제작 된 P3HT:PEO(8:2, w/w) 블렌드 나노와이어 트랜 지스터는 0.015 cm²·V^-1·s^-1의 이동도 (mobility)를 나타내었다. 이는 기존에 전기방사된 P3HT 나노와이 어 트랜지스터의 이동도와 비교할만한 수치이다(0.03 cm²·V^-1·s^-1)[37]. 절연체인 PEO가 섞여 있음에도 불구하고 P3HT:PEO 블렌드 나노와이어가 높은 이 동도를 보이는 이유는, [그림 7]의 투과전자현미경 (TEM) 이미지에 나타난 것과 같이 블렌드 나노와이 어가 코어-쉘(core-shell) 구조를 가지고 있기 때문이 다. 와이어 형성 중 일어난 상분리에 의해 P3HT는 안쪽으로, PEO는 바깥쪽으로 분리되었기 때문에, 절

그림 4. 유기 나노와이어 프린팅 시스템의 구성 [11].

그림 5. 유기 나노와이어 프린팅을 통해 정렬된 PVK 나노 와이어 [11].

그림 6. a, b, P3HT:PEO(8:2, w/w) 블렌드 나노와이어 트랜지

스터의 전기적 특성, c, d, N2200:PEO(8:2, w/w) 블렌드 나노

와이어 트랜지스터의 전기적 특성.[11]

연체에 의한 이동도의 저하가 그리 크지 않게 나타난 것으로 해석된다.

유기 나노와이어 프린팅의 또다른 특징은 정렬하는 나노와이어의 수를 매우 쉽고 정확하게 조절할 수 있 다는 점이다. [그림 8]과 같이 P3HT:PEO(7:3,

w/w) 블렌드 나노와이어의 수를 1, 3, 5, 9 개로 조절 함에 따라 트랜지스터의 특성이 선형으로 증가함을 확인하였다(4.6 nA/wire). 이처럼 유기 나노와이어 프린팅은 나노와이어의 수를 통해 소자의 전기적 특 성을 쉽게 조절할 수 있기 때문에, 다양한 소재를 이 용한 전자회로의 구현도 가능하다. [그림 9]는 정렬된 P3HT:PEO 블렌드 나노와이어와 N2200:PEO 블렌 드 나노와이어를 이용하여 제작된 대면적의 complementary inverter array를 나타낸 것이다 (Gain ~17). 무작위로 형성된 유기 반도체 나노와이 어를 이용한 inverter 회로는 이전에도 구현된 바가 있지만[50], 정렬된 유기 나노와이어 패턴을 이용한 대면적의 전자회로 array는 이전까지 구현된 적이 없 는 세계 최초의 결과이다.

유기 나노와이어 프린팅은 대면적의 나노 패턴을 제작하기 위한 리소그래피 기술에도 응용될 수 있다.

정렬된 유기 나노와이어를 금속 증착용 쉐도우 마스 크(shadow mask)로 사용하면, 나노와이어의 지름과 동일한 크기의 나노 갭(nano-gap)을 형성할 수 있다 [그림 10]. 이를‘유기 나노와이어 리소그래피’라 한 다. 금속층 증착 후 와이어를 제거하는 방법은 접착테 이프를 이용하여 직접 떼어내거나, 와이어 재료를 녹 이는 용매에 담근 후 초음파 분해(sonication)하는 방 법을 사용할 수 있다. 유기 나노와이어 프린팅을 통해 정렬된 유기 나노와이어는 단면이 거의 완벽한 원형 을 이루고 있기 때문에 기판과의 접촉 면적이 매우 작 아서, 접착테이프나 초음파 분해를 통한 분리가 용이

그림 9. 유기 반도체 나노와이어 기반 대면적 complementary inverter array[11].

그림 7. P3HT:PEO (7:3, w/w) 블렌트 나노와이어의 구조. a, TEM 이미지, b, Electron Energy Loss Spectroscopy (EELS) 이 미지, c, Energy dispersive x-ray spectroscopy (EDS) Profile 이 미지 (기준: 화살표)[11].

그림 8. P3HT:PEO (7:3, w/w) 블렌드 나노와이어의 수에 따

른 트랜지스터의 전기적 특성 변화[11].

하다. 또한, 나노와이어의 지름을 통해 나노 갭의 크기 또한 매우 쉽게 조절할 수 있고, 금속 이외에 유기물 의 나노 패턴이나 플렉서블 기판 위의 나노 패턴도 성 공적으로 구현할 수 있다. 따라서 유기 나노와이어 리 소그래피는 기존의 나노 패턴 제조 공정에서 널리 쓰 이는 전자빔 리소그래피(E-beam lithograhpy)를 대 체할 가망성이 있는 중요한 기술이라 할 수 있다.

유기 나노와이어 리소그래피를 통해 형성된 금속 나노 갭 패턴을 트랜지스터의 전극으로 사용하면, 나 노 간격의 채널 길이를 갖는 트랜지스터를 구현할 수 있다. [그림 11]과 같이 반도체 나노와이어를 프린팅 하고, 마스크용 나노와이어를 수직하게 프린팅 함으로 써 나노 갭을 갖는 나노와이어 트랜지스터를 구현하 였다. 제작된 소자의 갭 부분을 확대해서 보면, 채널 길이와 폭이 모두 약 300 nm의 크기를 갖는 것을 확 인할 수 있다. 채널 길이가 트랜지스터의 유전체 (dielectric) 두께와 비슷한 수준으로 감소함에 따라, 전극과 반도체 와이어 사이에 존재하는 접촉 저항 (contact resistance)의 영향이 매우 크게 나타났고,

output 특성 중 saturation 영역이 보이지 않았다. 이 는 채널 길이가 마이크로 미터 이하가 될 때 나타나 는 숏 채널 효과(short channel effect)에 의한 현상 으로 알려져있다[51,52]. 나노 채널 & 나노와이어 트 랜지스터의 구동 전압을 감소시키기 위해 poly(styrene- b-methylmethacrylate-b-styrene)(PS-PMMA-PS) triblock copolymer와 1-ethyl-3-methylimidazolium bis(trifluoromethylsulfonyl)imide([EMIM][TFSI])

그림 10. 유기 나노와이어 리소그래피. a, 유기 나노와이어

리소그래피 공정 모식도, b, 유기 나노와이어 프린팅을 통 해 형성된 나노와이어의 단면, c, d, 유기 나노와이어 리소 그래피를 통해 형성된 금 나노 갭 패턴[11].

그림 11. a, b, 나노 채널 길이를 갖는 유기 나노와이어 트

랜지스터의 공정 모식도 (a)와 주사전자현미경 이미지

(b), c, SiO

유전체를 이용한 나노 채널 & P3HT:PEO(7:3) 블

렌드 나노와이어 트랜지스터의 전기적 특성, d, e, 이온젤

유전체를 이용한 나노 채널 & P3HT:PEO(7:3) 블렌드 나노

와이어 트랜지스터의 전기적 특성[11].

로 이루어진 이온젤(ion-gel)을 게이트 유전체로 사용 하였다. P3HT:PEO(7:3, w/w) 블렌드 나노와이어 와 이온젤 유전체를 사용하여 트랜지스터를 제작한 경우, 낮은 전압임에도 불구하고(VD = -1V, VG= -2V), SiO2유전체 기반 소자에 비해 이동도(µ)와 최 대 전류 값(Ion)이 크게 증가하였고(평균

µ

cm^-2)를 통해 적은 전압으로도 매우 많은 수의 charge carrier를 유도할 수 있는 이온젤의 특성에 의한 것이 다[53]. 또한, 이온젤이 유도하는 많은 수의 charge carrier에 의해서 채널 내에 존재하면 트랩(trap)이 채 워지게(filled)되어, 소자의 이동도 또한 증가하는 것 이다[54].

결론

최근 정보통신 기기와 접해있는 시간이 점점 늘어 남에 따라 전자기기의 소형화 및 고성능화에 대한 요 구가 급증하고 있다. 또한, 사용자의 편의성에 대한 요 구에 따라 보다 쉽고 직관적인 형태의 전자기기가 요 구된다. 이에 따라 유기 반도체 나노 재료 및 이를 이 용한 Flexible & Stretchable 전자소자에 대한 연구 가 매우 활발히 진행되고 있다. 기존에는 정렬 및 패 터닝이 용이한 유기 나노와이어 제조 방식의 부재로, 유기 반도체 나노와이어 기반 전자소자 응용 연구가 미진했으나, 유기 나노와이어 프린팅 기술의 개발을 통해 유기 나노와이어의 다양한 응용이 가능하게 되 었다. 반도체 나노와이어의 수를 통해 전자소자의 전 기적 특성을 조절함으로써 대면적의 회로도 구현할 수 있으며, 나노와이어 리소그래피를 통해 나노 갭을 갖는 패턴의 형성도 매우 용이하게 이루어졌다. 이밖 에도 센서, 메모리, 배터리, 발광다이오드, 레이저 등 다양한 광·전자소자로의 응용이 가능할 것으로 예상 된다. 이러한 다양한 분야로의 응용 연구를 위해서는 유기 고분자 재료에 대한 프린팅 이외에도 무기 반도

체 재료, 금속 재료 등 다양한 소재에 대한 나노와이 어 프린팅 기술 개발이 선행되어야 하며, 신소재공학, 화학공학, 기계공학, 전자공학 등 여러 분야의 융합 연 구가 필요하다. 이를 통해 나노와이어 프린팅은 차세 대 광·전자 소자의 구현을 위한 핵심 기술로 활용될 수 있을 것이다.

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