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http://dx.doi.org/10.9719/EEG.2018.51.6.553문경지역 지하수의 수리지화학 및 우라늄과 라돈의 산출 특성
이병대1* · 조병욱1· 김문수2· 황재홍3
1
한국지질자원연구원 지질환경연구본부,
2국립환경과학원 토양지하수연구과,
3한국지질자원연구원 지오플랫폼연구본부
Hydrogeochemistry and Occurrences of Uranium and Radon in Ground- water of Mungyeong Area
Byeongdae Lee1*, Byung Uk Cho1, Moon Su Kim2 and Jae Hong Hwang3
1
Geologic Environment Division, Korea Institute of Geoscience and Mineral Resources, Daejeon 34132, Korea
2
Soil and Groundwater Research Division, National Institute of Environmental Research, Incheon 22689, Korea
3
Geoplatform Division, Korea Institute of Geoscience and Mineral Resources, Daejeon 34132, Korea (Received: 27 November 2018 / Revised: 14 December 2018 / Accepted: 15 December 2018)
The occurrence of natural radionuclides like uranium and radon in groundwater was hydrochemically examined based on 40 well groundwaters in Mungyeong area. The range of electrical conductivity (EC) value in the study area was 68~574 µS/cm. In addition to the increase of EC value, the content of cations and anions also tends to increase. Uranium concentrations ranged from 0.03~169 µg/L (median value, 0.82 µg/L) and radon concentrations ranged from 70~30,700 pCi/L (median value, 955 pCi/L). Only 1 out of 40 wells (2.5%) showed uranium concentration exceeding the maximum contaminant level (MCL; 30 µg/L) proposed by the US Environmental Protection Agency (EPA). Radon concentrations of eight wells (20%) exceeded AMCL(Alternative maximum contaminant level) of the US EPA (4,000 pCi/L). Four out of those eight wells even exceeded Finland’s guideline level (8,100 pCi/L). When concentrations of uranium and radon were investigated in terms of geology, the highest values are generally associated with granite. The uranium and radon levels observed in this study are low in comparison to those of other countries with similar geological settings. It is likely that the measured value was lower than the actual content due to the inflow of shallow groundwater by the lack of casing and grouting.
Key words : radionuclide, uranium, radon, groundwater, well
문경지역 지하수관정 40개공을 대상으로 지하수의 수리지화학 및 자연방사성물질인 우라늄과 라돈의 산출특성을 규명 하였다. 연구지역 지하수의 EC는 최소 68에서 최대 574 µS/cm의 범위를 나타내고 있으며, EC의 증가와 더불어 주요 용존 양이온과 음이온의 함량도 증가하는 경향을 나타낸다. 우라늄 함량은 0.03~169 µg/L(중앙값 0.82 µg/L)로 매우 넓 은 분포를 보여주고 있으며, 라돈 함량은 70~30,700 pCi/L(중앙값 955 pCi/L)의 범위를 나타내고 있다. 우라늄 함량에 서 미국 EPA MCL 30 µg/L를 초과한 곳은 1개소로 전체 시료수의 2.5%에 해당된다. 라돈의 경우, 미국 EPA AMCL 4,000 pCi/L를 초과한 곳은 8개소로 전체 시료수의 20%이며, 이중 핀란드의 음용 제안치인 8,100 pCi/L를 초과하는 시료는 4개소이다. 연구지역에서 지질별 지하수의 우라늄과 라돈 농도는 화강암지역의 지하수에서 가장 높다. 연구지역 지하수의 우라늄과 라돈 함량은 유사한 지질을 가지는 외국에 비하면 낮은 것으로 나타났다. 이는 우리나라 농촌지역 지하수 관정의 특성상 케이싱 및 그라우팅이 미비한 관정이 많으므로 천부 지하수의 공내 유입을 의심할 수 있다.
주요어 : 방사성물질, 우라늄, 라돈, 지하수, 관정
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*Corresponding author: [email protected]
1. 서 론
최근 음용수로서 지하수에 대한 의존도가 점점 높아 지고 국민들의 건강에 대한 관심이 높아지면서 맑고 깨끗한 물에 대한 요구가 커지고 있다. 여기에 상수 원수가 오염되고 수돗물에 대한 불신이 팽배되면서 지 하수의 음용 수요가 증가하고 있다. 그러던 중 1998년 대전지역의 지하수에서 방사성물질인 우라늄이 검출되 었다는 보도 후 지하수 중 방사성물질이 관심의 대상 이 되었다. 지하수에서 우라늄과 라돈을 비롯한 자연 방사성 물질의 주 원인은 암석 속에 함유되어 있는 미 량의 함방사성 광물이 지하수에 용해되어 나타나는 자 연적인 현상이며, 대부분은 그 농도가 매우 낮아서 자 연적 배경치로 볼 수 있다(Cho et al., 2012). 지하수 내 자연방사성물질들의 함량은 모암의 자연방사성물질 함량, 암석의 광물학적· 지화학적 조성, 지하수의 주요 성분의 함량, 지하수의 산화-환원환경, 지하수와 암석 의 반응시간, 암석의 풍화정도 등에 따라서 달라진다.
지하수에 함유된 자연방사성물질은 여러 가지가 있 으나 그 중에서 주 관심대상은 우라늄과 라돈이다. 우 라늄과 라돈은 자연방사성물질중의 하나로서 이들의 인 체 위해성은 지하수에 용해된 함량 정도에 따라서 달 라진다. 우라늄은 반감기가 길기 때문에 우라늄의 인 체 위해성은 방사성 독성보다는 중금속으로서의 화학 적 독성이 문제가 된다. 라돈은 반감기가 3.82일에 불 과한 무색 무취의 불활성기체이며, 인간에게 피폭되는 방사선 양의 50% 이상을 차지하며 폐암 발병인자로 알려져 있다(Cho et al., 2007). 지하수중 방사성물질 에 대한 수질기준은 일반적인 오염물질과는 달리 기준 이 아닌 제안치 수준이며, 지하수를 많이 사용하는 일 부 국가에 국한되어 있다. 지하수내 방사성물질의 허용 농도는 미국 EPA(Environmental Protection Agency) 의 경우 우라늄은 30 μg/L, 라돈은 4,000 pCi/L이다.
우리나라는 우라늄을 먹는물 감시항목으로 지정하고 상 수원수에 대하여 년 2회 측정하도록 되어 있다.
지하수 중 우라늄과 라돈에 대한 선진국의 조사는 대개 1960년대 말부터 시작되었으며 조사지점의 수는 미국의 경우 200,000개, 스웨덴은 35,000개, 핀란드는 25,000 개 이상이다(NIER, 2006). 우리나라도 지하수중 자연방사성 물질의 함량 분포 및 원인에 관한 연구가 1999 년을 기점으로 한국지질자원연구원과 국립환경과 학원을 중심으로 활발하게 수행되어 왔다(Cho et al., 2011).
지하수 중 방사성물질과 관련된 연구로는 Jeon(2009)
은 부산지역 지하수의 방사성물질 특성에 대하여 연구 하였다. Lee(2008)는 지하수내 우라늄과 라돈의 발생 에 대한 연구를 수행하였으며, 방사성물질의 건강위해 및 저감방법에 대하여 고찰하였다. Han and Park(1996) 은 대전지역 지하수에 함유된 우라늄 및 라돈의 함량 에 대하여 보고하였고, Chung et al.(1998)은 중성자 방사화분석에 의한 지하수중 우라늄의 정량에 대한 연 구를 수행하였다. Singh et al.(2009)은 인도의 먹는물 시료에 대한 우라늄과 라돈 농도를 평가하였다. José and Maria(2006) 는 브라질의 지하수중 우라늄, 라돈, 라듐 농도에 대한 연구를 수행하였고, Choubey et al.(2005)은 히말라야 둔 계곡의 지하수내 라돈에 대한 연구를 수행하였다. Banks et al.(1998)은 노르웨이 기반 암내 지하수의 방사성물질 특성에 대하여 보고하였다.
또한 많은 연구자들에 의해 지하수 내 우라늄 붕괴 계열 의 방사성물질이 어떤 위험을 초래할 수 있는지를 규 명하기 위한 연구도 많이 수행되었다(ChruScielewsky and Kamit’lsky, 1999; Pietrzak-Flis et al., 2001;
Hakam et al., 2001; Zhuo et al., 2001).
이 논문의 연구지역은 경상북도 문경지역으로 이 지 역은 변성암류, 퇴적암류, 화강암 등의 다양한 지질로 구성되어 있으며, 상수원수로서 지하수의 비중이 높은 지역이다. 금번 연구의 목적은 연구지역 지하수의 수 질 및 우라늄과 라돈에 대한 농도분포를 파악하고 방 사성물질의 특성을 밝히는 것이다.
2. 연구지역의 지질
연구지역의 지질은 시대미상의 변성암류, 캠브로-오 도비스기의 조선계 대석회암통과 하부 쥬라기에 생성 된 평안계 및 대동계의 퇴적암류, 그리고 이들을 관입 한 화강암류로 구성되어 있으며 이들 제 지층들을 제 4 기 충적층이 부정합으로 피복하고 있다(Fig. 1; Yun et al., 1988; Lee et al., 1973; Lee and Kim, 1968;
Kim et al., 1967).
시대미상의 변성암류는 흑운모편마암, 화강암질 편
마암 등의 편마암류 및 편암으로 구성되어 있다. 편마
암은 비교적 큰 장석반정을 가지며 엽리가 잘 발달되
어 있고 편암류는 금곡리 편암과 이에 협재된 석회규
산염암으로 구성된다. 조선계 대석회암통은 주로 회색
내지 담회백색의 세립-중립 결정질 석회암 및 판상 석
회암으로 구성되는데 국부적으로 고회질 석회암층이 발
달되어 있다. 평안계 및 대동계의 퇴적암류는 하부에
는 주로 석영 편암, 규암, 운모편암 및 사암, 역암 등
이 발달되어 있으며 상위로 갈수록 암회색 내지 흑색 을 띠는 조립내지 세립사암, 사질세일 및 세일의 호층 대가 두껍게 발달되면서 수층의 불연속성 무연탄층을 협재한다. 화강암류는 주로 각섬석화강암, 흑운모화강 암, 알카리화강암, 규장반암 등으로 구성되어 있다. 각 섬석화강암의 주 구성 암석은 각섬석의 유색광물이 특 징적이며 관입 접경부로 가까워질수록 세립질 입상조 직을 보인다. 흑운모화강암은 백색 장석의 지배적인 색 깔로 전반적으로 백색을 띄며 유색광물로서 흑운모를 함유하는데 조립질 괴상을 나타낸다. 알카리화강암은 흑운모 화강암과는 점이적이며 홍색 장석의 함량이 점 차 많아지면서 알카리 화강암으로 점변한다. 규장반암 은 농암면 일대에 주로 분포하며 흑운모화강암과 알카 리화강암의 주변부에서 점이적인 암상의 변화를 보여 화강암체가 관입되면서 주변부에 형성된 듯하다.
3. 시료채취 및 측정방법
연구지역 지하수의 수리지화학적 특성과 자연방사성 물질의 함량 분포와 산출 특성을 파악하기 위하여, 조 선계 대석회암통, 퇴적암류, 화강암류 지역 40개소의
지하수공에서 시료를 채취하였다(Fig. 1). 시료 채취는 수질의 안정을 위해 10 ~ 20 분 동안 양수공 체적의 약 3 ~ 5 배를 양수하고, pH, EC, Eh, 수온 등이 안정된 후에 채취하였다(Barcelona et al., 1985). 시료 채취시 현장에서 pH, EC, Eh, 수온 등을 측정하고 0.45 μm 멤브레인 필터로 여과하였다. 우라늄을 비롯한 양이온 분석용 시료는 고순도의 농질산(65%)을 1 ml 첨가하 여 pH를 2이하로 유지시킨 후 실험실로 운반하여 분 석하였다. 주요 양이온은 유도결합쌍원자방출분광분석 기(ICP-AES)로, 주요 음이온은 이온크로마토그피로(IC) 를 이용하여 분석하였다. 오차 범위는 상대오차 ±5%
이다. 라돈 측정용 시료는 22 mL 유리용기에 지하수 시료 8 mL와 섬광용액(Optiphase Hisafe3) 12 mL를 첨가하여 5분간 잘 흔들어 섞어 채취하였다. 채취된 지 하수 시료는 한국지질자원연구원에서 α선과 β선 분리 측정이 가능한 액체섬광계수기(Quantulus 1220TM, Perkin-Elmer) 를 이용하여 분석하였다. 라돈의 측정효 율은
222Rn 표준용액이 없는 관계로 모핵종인
226Ra 표준용액(NIST SRM 4966A)을 사용하여 3회 측정하 였으며, 측정효율은 95±4%이다.
Fig. 1. Location of groundwater samples and lithology map of the study area.
Table 1. P h ys ioc h em ic al p ro p er tie s o f gr ou nd wa ter s am p le s f ro m Mun g y eon g a re a. Un it is mg/L u n le ss n o ted oth er w ise Sa m p le U (µ g /L ) Rn (p Ci/L ) pH E C (µ S/c m ) E h (m V ) T (
oC) K N a C a M g S iO
2FC l N O
3SO
4HCO
3Ge ol og y M K -0 1 1 .2 6 9 40 7. 6 289 206 1 6 .0 0. 78 1 6 .50 27 .00 14. 3 0 2 0 .9 0 0 .3 4 1. 99 0. 04 1 9 .60 1 60. 1 G rani te M K -0 2 2 .5 7 1 ,4 00 8. 2 128 170 1 5 .7 0. 84 9. 34 9. 74 0 .27 1 5 .7 0 1 .5 4 1. 57 1. 33 1. 7 7 47 .9 G rani te M K -0 3 19. 20 14, 10 0 8 .0 143 206 1 4 .0 0. 44 5. 84 14 .10 1 .57 1 9 .0 1 1 .3 8 1. 58 1. 55 3. 8 2 53 .4 G rani te M K -0 4 3 .7 0 10, 50 0 7 .9 94 193 1 5 .9 0. 34 8. 91 9. 24 0 .27 3 1 .2 2 1 .4 1 1. 98 4. 92 0. 7 3 37 .2 G rani te M K -0 5 1 6 9 .0 0 30, 70 0 8 .5 147 174 1 4 .5 0. 37 1 1 .4 0 14 .10 0 .71 1 7 .9 1 0 .7 4 1. 66 0. 53 8. 9 2 55 .5 G rani te M K -0 6 1 .0 7 2 50 8. 3 370 138 1 4 .0 0. 92 3. 91 45 .80 9 .84 3 1 .2 3 0 .1 6 15 .90 39 .30 2 5 .20 1 00. 7 L im es tone M K -0 7 0 .8 0 2 20 7. 21 228 171 1 5 .0 1. 37 1 1 .9 0 21 .40 4 .29 2 8 .5 4 0 .3 2 6. 43 34 .50 1 5 .00 47 .3 G rani te M K -0 8 4 .2 5 4 ,5 00 6. 9 145 192 1 5 .0 0. 66 1 1 .1 0 13 .70 1 .15 4 0 .1 0 0 .3 1 4. 38 16 .00 2. 0 1 45 .8 G rani te M K -0 9 0 .8 2 6 00 7. 0 519 193 1 4 .4 2. 30 6. 95 75 .20 1 1 .20 1 3 .2 1 0 .2 3 17 .20 43 .90 2 0 .10 2 01. 3 L im es tone M K -1 0 0 .3 4 4 00 7. 6 378 171 1 4 .3 0. 62 2. 03 50 .90 9 .82 1 0 .5 2 0 .2 4 2. 84 5. 23 4 5 .90 1 21. 4 S edi m ent ra ry roc k M K -1 1 1 .0 6 3 ,1 00 7. 8 155 162 1 5 .2 0. 30 6. 00 18 .10 3 .37 1 7 .1 4 0 .1 5 2. 59 0. 89 4. 0 6 74 .1 S edi m ent ra ry roc k M K -1 2 0 .1 1 1 60 8. 3 232 161 1 4 .3 1. 37 3. 23 23 .70 5 .44 1 1 .9 1 0 .1 3 4. 26 11 .1 0 1 1 .1 0 73 .2 L im es tone M K -1 3 0 .7 3 1 ,4 00 7. 8 316 2 5 1 4 .4 0. 89 1. 56 34 .80 14. 3 0 9. 24 0. 1 8 2. 30 0. 04 1 8 .70 1 49. 5 S edi m ent ra ry roc k M K -1 4 7 .5 8 2 ,3 00 7. 7 152 167 1 4 .2 0. 23 9. 49 1 1 .2 0 0 .37 1 7 .1 3 2 .6 1 2. 24 1. 28 5. 9 0 41 .2 G rani te M K -1 5 5 .0 5 7 0 7 .7 424 171 1 4 .8 0. 67 1 1 .3 0 66 .10 6 .17 1 9 .3 7 1 .6 0 1. 05 0. 22 148 .00 64 .7 S edi m ent ra ry roc k M K -1 6 0 .1 4 1 ,3 00 6. 4 7 6 254 1 5 .0 0. 66 4. 77 5. 92 1 .35 1 4 .7 1 0 .1 9 3. 67 12 .60 4. 9 9 13 .7 G rani te M K -1 7 2 .3 1 1 ,6 40 7. 5 168 193 1 8 .8 0. 65 1 4 .30 14 .70 3 .76 2 3 .3 1 0 .5 9 3. 24 7. 84 4. 8 1 70 .8 S edi m ent ra ry roc k M K -1 8 2 .2 8 1 ,5 70 7. 9 238 188 1 8 .1 0. 89 2 2 .80 25 .60 1 .73 2 4 .2 2 0 .6 9 7. 35 9. 57 4. 5 2 1 1 4 .4 G rani te M K -1 9 1 .1 3 9 70 7. 7 354 185 1 7 .9 1. 16 6. 15 58 .70 7 .47 2 2 .2 2 0 .1 8 4. 25 10 .70 1 8 .30 1 80. 6 G rani te M K -2 0 0 .6 9 3 ,2 30 6. 6 308 182 1 6 .2 1. 86 1 7 .40 30 .80 5 .91 3 3 .1 3 0 .1 2 26 .80 39 .50 1 3 .50 61 .6 G rani te M K -2 1 1 .9 1 1 ,1 90 7. 3 282 170 1 8 .4 1. 82 1 6 .40 31 .40 5 .41 2 7 .40 0. 2 2 14 .70 27 .20 1 2 .20 89 .1 G rani te M K -2 2 0 .0 3 4 90 6. 6 174 173 1 4 .1 2. 05 5. 47 19 .10 3 .80 8. 84 0. 11 10 .40 30 .10 1 2 .20 26 .8 S edi m ent ra ry roc k M K -2 3 2 .0 6 4 ,0 10 8. 4 184 137 1 8 .2 0. 27 1 6 .60 20 .10 3 .12 1 8 .50 0. 7 8 2. 22 0. 04 1 2 .60 88 .5 S edi m ent ra ry roc k M K -2 4 1 .2 5 10, 91 0 7 .3 68 177 1 7 .1 0. 52 6. 48 6. 47 0 .71 3 3 .40 0. 5 5 1. 54 3. 37 0. 5 2 31 .4 G rani te M K -2 5 0 .0 8 6 80 6. 6 526 274 1 8 .4 1. 89 3 7 .40 54 .30 9 .62 4 1 .10 0. 1 5 47 .30 46 .50 5 1 .80 1 00. 7 G rani te M K -2 6 0 .1 5 2 00 7. 7 318 227 1 5 .7 1. 23 5. 06 42 .70 5 .99 1 2 .80 0. 0 7 13 .80 66 .40 1 9 .30 56 .4 S edi m ent ra ry roc k M K -2 7 0 .9 8 3 80 7. 9 574 178 1 6 .4 3. 13 1 8 .50 74 .30 13. 2 0 2 5 .00 0. 1 0 40 .90 11 6 .00 2 8 .90 95 .2 G rani te M K -2 8 0 .4 2 1 ,2 40 6. 8 268 231 1 4 .0 2. 16 1 5 .10 25 .80 6 .12 3 6 .40 0. 1 8 9. 80 21 .70 6. 1 1 93 .0 G rani te M K -2 9 0 .1 0 8 9 7 .8 267 206 1 5 .4 2. 24 3 0 .30 26 .70 3 .63 1 9 .80 1. 1 2 2. 99 0. 31 2. 7 1 1 53. 1 G rani te M K -3 0 0 .1 2 6 70 7. 9 377 205 1 7 .0 1. 48 3 5 .60 38 .50 7 .91 3 1 .00 1. 8 6 9. 44 0. 04 9. 1 1 2 07. 4 G rani te M K -3 1 0 .3 1 3 30 8. 1 187 213 1 8 .3 0. 83 8. 72 23 .50 4 .16 4 0 .00 0. 2 3 4. 91 9. 30 2. 9 6 84 .5 G rani te M K -3 2 0 .6 8 6 ,2 20 6. 9 158 237 1 4 .0 0. 49 6. 74 22 .10 2 .20 2 5 .20 0. 1 2 3. 93 8. 46 4. 5 4 71 .7 G rani te M K -3 3 2 .5 3 3 ,3 00 8. 4 83 236 1 4 .0 0. 19 4. 64 1 1 .8 0 0 .41 1 9 .60 0. 4 0 1. 59 2. 39 2. 0 3 39 .0 G rani te M K -3 4 0 .2 0 7 30 7. 5 329 259 1 3 .2 1. 45 2. 33 55 .50 7 .35 8. 94 0. 0 8 4. 04 12 .50 6. 8 7 1 72. 3 L im es tone M K -3 5 0 .1 6 1 70 7. 5 444 260 1 5 .0 0. 87 2. 05 84 .90 6 .54 8. 30 0. 0 6 4. 45 10 .10 1 3 .00 2 51. 6 L im es tone M K -3 6 0 .2 8 2 60 7. 8 300 221 1 4 .6 0. 70 1. 61 46 .10 9 .95 7. 36 0. 0 6 2. 43 8. 37 2 3 .20 1 44. 0 L im es tone M K -3 7 0 .2 3 6 00 7. 5 448 206 1 6 .6 6. 25 5. 91 69 .40 6 .50 9. 07 0. 0 2 14 .60 62 .90 1 1 .6 0 1 53. 1 L im es tone M K -3 8 0 .0 7 8 6 8 .4 200 215 1 4 .5 1. 41 4. 91 17 .70 3 .23 1 4 .30 0. 1 6 7. 46 15 .20 1 0 .70 85 .4 S edi m ent ra ry roc k M K -3 9 0 .8 2 7 ,9 00 7. 5 155 219 1 4 .7 0. 86 6. 37 14 .70 5 .48 2 8 .30 0. 7 0 5. 03 19 .10 4. 9 2 51 .2 S edi m ent ra ry roc k M K -4 0 1 .0 1 5 00 7. 4 573 282 1 3 .8 1. 90 5. 61 1 01. 00 9. 1 1 1 4 .00 0. 0 5 14 .50 24 .90 2 0 .10 2 86. 1 L im es tone
4. 연구결과 및 토의
4.1. 지하수의 수질특성
연구지역에서 측정된 40개 지하수의 현장수질과 주 요 용존이온 및 우라늄, 라돈 분석 결과는 Table 1과 같다. 연구지역 지하수의 물-암석 반응과 지표 오염의 유입 정도를 파악하기 위하여 주요 용존이온과 EC와 의 상관관계 및 오염지시 항목간의 상관성을 파악하였 다(Fig. 2).
지하수의 전기전도도(Electrical conductivity, EC)는 지하수 내 용존 이온의 함량을 간접적으로 지시하는
항목이다. 지하수 내의 용존 이온 함량이 높을 경우 EC 는 증가하며 심각한 오염이 없을 경우, 이는 물-암석 반응의 정도가 크다는 것을 간접적으로 지시한다. 문경 지역 지하수의 EC는 최소 68에서 최대 574 µS/cm(평 균 269 µS/cm)의 범위를 나타내고 있다.
EC 의 증가와 더불어 주요 용존 양이온(Na, K, Ca, Mg) 의 함량도 증가하는 경향을 나타낸다(Fig. 2a, b, c, d). 따라서 주요 용존 양이온의 경우, 물-암석 반응 의 진행에 의해서 증가한 것으로 볼 수 있다. 주요 용 존 양이온 중에서 Ca 이온과 Mg 이온의 증가가 두드 러져(Fig. 2c, d), 주로 Ca-Mg 탄산염 광물의 용해가
Fig. 2. Relationship between EC and the cations Na(A), K(B), Ca(C), Mg(D), SiO
2(F), and Ca-HCO
3(E).
지하수의 수질을 결정하고 있는 것으로 판단된다. 이 는 Fig. 2e의 Ca-HCO
3관계에서도 확인된다. Ca 이 온이 증가할수록 HCO
3이온이 증가하는 것으로 보아 서 탄산염 광물의 용해가 지하수의 수질을 지배하는 반응으로 판단된다. Na 이온의 경우 EC 증가와 더불 어 증가하는 양상을 나타내나(Fig. 2a), Ca 이온에 비 하여 상대적으로 함량이 낮은 특징을 나타내고 있다.
Na, K, Ca 이온은 규산염 광물의 용해로부터 유래 할 가능성이 있다. 조암 광물인 사장석과 K-장석의 풍 화에 의하여 Na, K, Ca 이온이 증가할 수 있으며, Na 와 Ca 고용체인 사장석(plagioclase)의 풍화는 사장
석의 Na, Ca 비율에 따라 지하수의 Na, Ca 이온 함 량과 더불어 SiO
2함량을 증가시킬 수 있다. 문경지역 지하수의 SiO
2함량은 EC와 크게 상관관계를 나타내 지 않는다(Fig. 2f). 이로 보아 연구지역에서 규산염 광 물의 풍화반응은 주요 용존 양이온을 증가시키는데 크 게 영향이 없는 것으로 판단된다. 따라서 본 연구지역 의 지하수 수질은 규산염광물(사장석 등)의 풍화보다는 탄산염광물의 풍화에 더 큰 영향을 받고 있는 것으로 해석된다.
주요 용존 음이온의 경우도 EC와 대체로 정의 상관 관계를 나타내고 있다(Fig. 3). 특히 Cl 이온과 SO
4Fig. 3. Relationship between EC and the anions Cl(A), SO
4(B), and Na-Cl(C), Cl-NO
3(D), Ca-F(E).
이온의 경우 EC 증가와 더불어 증가하는 양상을 나타 내고 있다(Fig. 3a, b). Cl 이온의 경우 지표 오염의 영향에 의해 증가하거나, 화강암 내 유체포유물의 붕 괴에 의해서 증가할 수 있다. 이러한 경우에 Na 이온 과 정의 상관관계를 나타낸다. 문경지역 지하수의 경 우 Cl 이온은 Na 이온과 뚜렷한 상관관계를 나타내지 않는다(Fig. 3c). 반면, Cl 이온과 NO
3이온은 정의 상관관계를 나타내고 있다(Fig. 3d). 따라서 Cl 이온과 NO
3이온은 오염으로부터 기원했다고 볼 수 있다. 연 구지역에서 NO
3이온의 경우 전체 시료의 10%인 4개 시료가 먹는물 수질기준인 44.3 mg/L을 초과하고 있 으며, 최대 116 mg/L에 이르는 경우도 있다. 이는 이 지역이 지표 오염으로부터 취약하고, 시료 채취 대상 관정의 심도가 깊지 않거나, 시설이 불량한 것으로 해 석된다. 또한 Na 이온도 오염과는 무관하다고 할 수 있으며, 주로 사장석의 용해에 의해 증가되었다고 볼 수 있다.
SO
4이온의 경우, 암반 지하수에서는 황화광물의 풍 화(산화)에 의하여 증가할 수 있다. 이 경우 암반대수 층이 산화환경에 처하여 있다는 조건이 만족하여야 하 며, SO
4이온의 증가와 더불어 철 함량도 증가하는 경향 을 나타낼 수 있다. 문경지역의 SO
4이온은 EC의 증 가와 더불어 증가하는 양상을 나타낸다(Fig. 3b). 그러 나 문경지역의 용존산소(DO)의 평균함량이 6.4 mg/L 로 높지 않기 때문에 황화광물(황철석 등)의 산화가 발 생하였을 가능성이 높지 않다. 대체로 암반지하수에서 는 산소의 유입이 적고, 황철석의 산화에 의해 발생된 황산염 이온도 환원반응을 통하여 감소할 수 있기 때 문에, 황화광물의 산화반응은 황동위원소 분석 등으로 확인할 필요가 있다.
F 이온의 경우 화강암에 미량으로 존재하는 형석 (CaF
2), 인회석(Ca
5(PO
4)
3(OH,F,Cl)) 등의 용해반응이나 함 불소 흑운모의 풍화에 의해 증가할 가능성이 있다.
불소 이온은 형석의 용해침전 반응의 평형상태에 따라 서 Ca 이온과 부의 상관관계를 나타내는 것이 특징이 나, 본 연구지역에서는 이와 같은 부의 상관관계는 뚜 렷하지 않다(Fig. 3e).
4.2. 지하수의 우라늄과 라돈함량 분포 특징 연구지역 40개의 지하수공 용도는 음용지하수 14개 공, 농업용수 22개공, 개인생활용수 4개공이다. 이중 음 용지하수공은 개인 음용 지하수공 3개, 소규모급수시 설 9개, 마을상수도 2개소이다.
연구지역 40개 지하수 시료의 우라늄의 농도는
0.03 ~ 169 µg/L로 매우 넓은 분포를 나타내고 있다 (Table 1). 평균 농도는 5.94 µg/L(Table 2)로 전국 지하수의 우라늄 평균 농도인 4.50 µg/L(NIER, 2002) 보다 높은 편이다. Table 2에서 평균농도와 중앙값 (0.82 µg/L)의 차이가 크고 왜도가 6.19로 큰 편이다.
이는 분석결과 우라늄 농도 값이 낮은 값으로 치우쳐 나타나기 때문이다(Fig. 4A). 전체의 55%인 22개 시료 가 1 µg/L 이하의 매우 낮은 농도를 보여주고 있다.
대부분 시료의 우라늄 농도가 낮은데도 불구하고 평균 농도가 5.94 µg/L로 높게 나타나는 것은 169 µg/L로 최고 농도를 보이는 MK-05의 영향이다. 지하수에서 자연상태의 우라늄 농도는 0.1 ~ 10 µg/L로 보고되어 있다(Osmond, 1980). 문경지역의 경우 10 µg/L 이하 의 우라늄 농도를 나타내는 지하수 공은 MK-03과 MK-05 를 제외한 38개소로 전체의 95%이다. 이는 연 구지역의 대부분 지하수가 자연상태의 우라늄 농도 값 을 가지는 것으로 판단할 수 있다. 미국 EPA MCL 30 µg/L를 초과한 곳은 MK-05(169 µg/L, 소규모급수 시설)로 전체 시료수의 2.5%에 해당되며, 전국 지하수 우라늄의 EPA MCL 초과율인 2.8%에 비해 조금 낮 다. WHO 권고기준인 15 µg/L를 초과한 곳은 MK- 03(19.2 µg/L, 소규모급수시설), MK -05(169 µg/L, 소규모급수시설)의 2개소로 전체의 5%이다.
라돈의 농도와 통계자료는 Table 1과 2에 제시하였 고, 함량분포는 Fig. 4B에 도시하였다. 시료채취시 라돈 은 가스상태로 존재하므로 시료 채취, 보관 및 시료 준 비과정에서 약간의 손실 가능성이 있기 때문에 측정된 농도 값은 실제 농도 값보다 낮을 것으로 판단된다. 연 구지역 지하수의 라돈 농도는 70 ~ 30,700 pCi/L 로 매우 넓은 분포를 나타내고 있으며, 평균 농도는 2,983 pCi/L 로 전국 지하수의 라돈 평균 농도인 1,862 pCi/L보다 높은 편이다. 연구지역에서 평균 농도 2,983 pCi/L보다 낮은 농도를 보여주는 시료는 전체의 72.5%인 29개소로 문경지역 지하수의 라돈 농도는 대체로 낮은 분포를 보여주고 있다. 연구지역 라돈 농도는 우리나라와 지질 Table 2. Statistical summary of uranium and radon concentrations in groundwater
U( µg/L) Rn(pCi/L)
Average 5.94 2,983
Std. 26.64 5,563.82
Median 0.82 955
Min. 0.03 70
Max. 169.00 30,700
Skew. 6.19 3.67
여건이 비슷한 노르웨이(최대값: 862,257 pCi/L)나 핀란 드(최대값: 2,094,825 pCi/L)에 비해서 아주 낮은 편이 다(Cho et al., 2007). 평균 농도가 중앙값 955 pCi/L 보다 훨씬 높은 편인데, 이는 10,000 pCi/L 이상의 높 은 농도를 보이는 MK-03, MK-04, MK-05, MK-24 등의 영향으로 판단된다.
미국 EPA AMCL 4,000 pCi/L를 초과한 곳은 MK- 03: 14,100 pCi/L, MK-04: 10,500 pCi/L, MK-05:
30,700, MK-08: 4,500 pCi/L, MK-23: 4,010 pCi/L, MK-24: 10,910 pCi/L, MK-32: 6,220 pCi/L, MK- 39: 7,900 pCi/L 등 8개소로 전체 시료수의 20%이다.
이는 전국 지하수 라돈의 EPA AMCL 초과율인 12.2%(NIER, 2002) 보다 높다. 한편 핀란드의 음용 제 안치인 8,100 pCi/L를 초과하는 시료는 MK-03, MK- 04, MK-05, MK-24 등 4개소이다. 라돈의 반감기가 3.82 일로 매우 짧은 점을 고려하면 MK-03, MK-04, MK-05, MK-24 4 개소는 지하수 공급원이 이 지역에서 멀지않은 곳에 존재한다는 것을 의미한다(Han and Park, 1996).
우리나라 마을상수도 지하수의 라돈 자연저감율이 25.6 ~ 45.6% 인 점을 고려하면(Cho et al., 2010), EPA AMCL 을 초과한 8개소의 지하수공도 간단한 폭기시설이 나 정치방법으로 EPA AMCL 값인 4,000 pCi/L 이하로 저감시킬 수 있을 것이다. 미국 EPA AMCL을 초과한 8 개소를 용도별로 분류해보면 소규모급수시설이 3개소 (MK-03, MK-05, MK-23), 마을상수도 1개소(MK-24)로 4 개소가 음용으로 이용되고 있으며 농업용수가 4개소 (MK-04, MK-08, MK-32, MK- 39) 이다. 이중 음용으로 이용되는 지하수의 평균 농도는 14,930 pCi/L, 농업용수 의 평균 농도는 7,280 pCi/L로 음용으로 이용되는 지 하수의 라돈 농도가 더 높은 편이다. 음용으로 이용되 는 지하수의 라돈 농도가 농업용 지하수보다 높게 나 타나는 것은 지하수관정 시설의 케이싱 및 그라우팅의 효과로 생각할 수 있다. 즉, 음용 목적의 지하수관정은 케이싱 및 그라우팅 공법으로 천부 지하수 유입을 차 단함으로써 농업용 지하수관정에 비해 지하수 혼합 및 희석의 가능성이 적을 것으로 판단된다.
4.3. 우라늄과 라돈의 상관성
Fig. 5 는 연구지역 지하수의 우라늄 농도와 라돈 농 도와의 상관성을 도시한 그림으로, R
2이 0.52로 양자 간의 상관성은 미약한 편이다. 라돈은 자연 상에 널리 분포하는 방사성 기체로 우라늄의 붕괴과정에서 생성 된다. 따라서 우라늄의 농도와 라돈 농도사이에는 상 관성이 클 것으로 예상되나 연구지역에서 양자 사이의 상관성은 미약하다. 이와 같은 현상은 라돈이 가스상 태로 존재하기 때문에 시료 채취 과정에서 탈기되어 실제 농도와 차이가 있을 수 있다. 또한 반감기가 3.82 일로 짧기 때문에 지하수 공급원으로부터의 거리 와 지하수의 이동 속도 등에 영향을 받을 것으로 판단 된다(Han and Park, 1996). 우라늄과 라돈의 상관성 은 단순하지 않으며, 지질특성, 대수층의 발달, 근원물 인 방사성광물의 존재 형태 등이 중요하므로(Choo, 2002), 이에 관한 검증이나 확인 작업도 필요하다. 예 를 들면 고농도 지역을 대상으로 수행된 연구에서도 Fig. 4. Histogram of uranium(A) and radon(B) contentrations
in groundwater.
우라늄과 라돈의 상관성은 복잡한 것으로 나타났다. 시 추코어 내 우라늄 함량이 특징적으로 높지 않은 조건 에서 지하수내 우라늄과 라돈-222 농도가 높은 것은 화학적 조건보다는 대수층 파쇄대의 파쇄정도와 지하 수 유동량과 같은 물리적 요소가 더 큰 작용을 한 것 으로 보인다(Jeong et al., 2012). 이와 반대로, 창원지 역 고농도 지역 시추공 연구에 의하면 지하수내 라돈 가스의 함량은 우라늄 농도와 대체로 비례하므로 우라 늄의 붕괴와 관련된 것으로 보고된 바 있다(Jeong et al., 2011).
연구지역에서 우라늄과 라돈의 상관성이 미약할 뿐 만 아니라 우라늄과 라돈은 다른 어떤 수질항목 성분 과도 상관성을 찾아보기 어렵다(Fig. 6, 7). 금번 연구 에 의하면 방사성물질의 거동 특성은 매우 복합적이며 특정 성분과 높은 상관성을 가지지 않는다고 판단할 수 있다. 그러므로 단순회귀 분석이나, 일대일 비례식 을 통해서는 거동 특성이나 경향성을 파악하기 어려운
점이 있다. 따라서 향후 지질별로 더 많은 시료를 확 보하여 다중회귀분석, 요인분석 등을 통한 통계적인 분 석이 필요하다고 판단된다.
4.4. 방사성물질과 지질과의 상관관계
지하수내 자연방사성물질의 산출과 분포는 일차적으 로 그 지역의 지질 및 물과 암석의 지화학적 반응에 의해 결정된다. 특히 라돈은 지하수내에서 멀리 이동 하지 않으며 지하수내 라돈함량은 지하수공 주변의 지 질조건에 직접적으로 영향을 받는다(Michel, 1990). 연 구지역 지하수의 자연방사성물질 함량 특성을 파악하 기 위하여 40개 시료 채취지점을 지질별로 구분하였다.
화강암지역에서 22개, 조선계 대석회암통의 석회암지 역에서 8개, 평안계 및 대동계 퇴적암류지역에서 10개 의 시료를 채취하였다. 지질별 지하수의 우라늄과 라 돈 함량 통계 분석자료는 Table 3에 정리하였고, Box- Whisker 도표를 이용하여 Fig. 8에 도시하였다. 각 지 질별 시료수가 많지 않고 지질별 시료수에도 차이가 있어 지질별 방사성물질 함량 비교에는 다소 무리가 있을 수 있다. 그러나 각 지질별 간의 방사성물질 함 량 특성을 파악할 수 있는 지시자로 활용될 수 있을 것으로 판단된다.
화강암지역 지하수에서의 우라늄 농도는 0.08 ~ 169 µg/L로 석회암이나 퇴적암 지역에 비해 매우 넓은 분 포를 보여주고 있다. 연구지역에서 최고 농도를 나타 내며 EPA MCL을 초과하는 MK-05 지하수 역시 화 강암지역에 위치하고 있다. 화강암지역 지하수의 평균 농도는 10.04 µg/L로 우리나라 화강암지역 지하수의 평균 우라늄 농도 10.53 µg/L(NIER, 2002)과 거의 비슷하다. 석회암 지역 지하수의 우라늄 농도는 0.11 ~ 1.07 µg/L로 연구지역의 지질 중에서 가장 낮은 값을 나타내며, 평균 농도 역시 0.49 µg/L로 3개 지질 지하수중에서 가장 낮다. 퇴적암지역 지하수의 우라늄 농도는 0.03 ~ 5.05 µg/L로 화강암지역 보다는 낮은 농 Fig. 5. Relationship between uranium and radon in the
Mungyeong area.
Table 3. Uranium and radon concentrations
Geology(samples) Granite(2) Limestone(8) Sedimentary rock(10)
U( µg/L)
Mean 10.04 0.49 1.26
Med. 1.19 0.26 0.78
Min. 0.08 0.11 0.03
Max. 169.00 1.07 5.05
Rn(pCi/L)
Mean 4,397.23 408.75 1,929.6
Med. 1,350 380 945
Min. 89 160 70
Max. 30,700 730 7,900
도를 보여주고 석회암지역 보다는 높은 분포를 나타내 고 있다. 평균 농도는 1.26 µg/L로 우리나라 퇴적암지 역 지하수의 평균 우라늄 농도 0.78 µg/L(NIER, 2002) 에 비하여 조금 높은 편이다. 연구지역에서 지질
별 지하수의 우라늄 최대치는 화강암>퇴적암>석회암
의 순으로 높고, 평균치 역시 화강암>퇴적암>석회암
의 순으로 높다(Fig. 8A; Table 3). 이는 화강암과 같
은 산성암지역 지하수의 우라늄 농도가 변성암이나 퇴
Fig. 6. Relationship between U and pH(A), EC(B), Eh(C), DO(D), K(E), Na(F), Ca(G) and Mg(H).
적암지역 지하수의 우라늄 농도보다 높다는 사실과 일 치한다(Egidi, 1997; Loomis, 1987).
이상과 같이 연구지역에서 지질별 지하수의 우라늄
농도는 화강암지역의 지하수에서 가장 높다. 우라늄이
지하수나 하천수에 부화되는 정도는 수리화학적 환경
과 밀접한 관련성이 있다, 즉 우라늄은 화강암과 같이
Fig. 7. Relationship between Rn and pH(A), EC(B), Eh(C), DO(D), K(E), Na(F), Ca(G) and Mg(H).
산화환경에서 지하수에 쉽게 용해됨으로 인하여 (Zapecza and Szabo, 1986) 화강암지역 지하수에서 우라늄이 높게 나타나는 것으로 해석된다. 우라늄은 환 원환경에서는 불용성의 특성을 가지므로 환원환경이 우 세한 지역에서 우라늄이 쉽게 용해될 가능성은 적다 (Langmuir, 1997).
라돈 농도는 화강암지역에서 89 ~ 30,700 pCi/L 로 석회 암(160 ~ 730 pCi/L) 과 퇴적암지역(70 ~ 7,900 pCi/L) 지 하수 라돈 농도에 비해 매우 넓은 분포를 보이고 있다.
지질별 평균 농도는 화강암지역 지하수에서 4,397 pCi/L 로 가장 높고, 퇴적암지역 지하수에서 1,929 pCi/L, 석 회암지역 지하수에서 가장 낮은 408 pCi/L를 보였다.
문경지역에서 미국 EPA의 AMCL을 초과하는 시료는 8 개인데 이 중에서 화강암지역 지하수가 6개소로 퇴적 암지역 지하수 2개소에 비해 많다. 또한 8개 지하수의
지질별 평균 농도에서도 화강암지역은 12,822 pCi/L로 퇴적암지역 5,955 pCi/L에 비해 훨씬 높다. 이상에서 살펴본 바에 따른 연구지역 지질에 따른 라돈의 최대 치는 화강암>퇴적암>석회암의 순으로 높고, 평균치 역시 화강암>퇴적암>석회암의 순으로 높다(Fig. 8B;
Table 3). 이와 같이 지하수의 라돈 농도 역시 화강암 지역이 높고 변성암이나 퇴적암지역 지하수에서 낮다는 기존 연구와 일치한다(Egidi, 1997; Loomis, 1987).
문경지역 화강암 지하수의 라돈 평균 농도는 4,397 pCi/L 로 우리나라 화강암지역 지하수의 라돈 평균 농 도 2,595 pCi/L(조병욱 외, 2007)보다 높다. 그러나 문경지역 화강암 지하수의 라돈 농도는 우리나라와 지 질 여건이 비슷한 스웨덴 화강암지역 지하수의 라돈 평균 농도 24,462 pCi/L(Banks et al, 1998), 노르웨 이 화강암지역 평균 농도 18,921 pCi/L(Salonen and Hukkanen, 1997), 핀란드 화강암지역 평균 농도 24,706 pCi/L(Banks et al, 1998), 미국 화강암지역 지하수의 평균 농도 8,000 pCi/L(Cothern and Rebers, 1990) 보다 훨씬 낮다.
문경지역에서 화강암지역 지하수의 라돈 농도가 높은 것은 암반대수층의 균열발달로 설명할 수 있다. Cook et al.(1999)은 화강암과 같은 결정질암 지하수 내의 라돈 함량은 균열의 발달과 밀접한 관계가 있다고 하 였다. 화강암과 같은 화성암은 결정화작용, 냉각, 침식 과정 등에서 미세균열이 발달하며, 이 균열들을 따라 라돈의 확산이 일어날 수 있다(Cook et al., 1999;
Abdulrahman, 2014). 화강암지역 지하수에서 라돈 농 도가 높은 곳의 지하수 환경은 파쇄대나 균열발달이 양호한 대수층일 가능성이 높다. 따라서 지하수의 우 라늄 및 라돈 산출특성을 좀더 명확하게 파악하기 위 해서는 차폐장치가 완벽하게 설치된 지하수 관정을 대 상으로 한 연구가 필요하다.
5. 결 론
문경지역 지하수의 우라늄과 라돈의 산출 특성과 수 리지화학적 특성을 파악하기 위하여 40개 지하수 시료 에 대하여 우라늄, 라돈, 주요 성분 함량을 분석하였다.
40 개 지하수의 우라늄 함량은 0.03 ~ 169 µg/L로 매우 넓은 분포를 나타내고 있으며, 평균값 5.94 µg/L, 중앙 값 0.82 µg/L이다. 라돈 함량은 70 ~ 30,700 pCi/L 의 범위이고, 평균값 2,983 pCi/L, 중앙값 955 pCi/L이다.
우라늄 함량에서 평균값(5.94 µg/L)과 중앙값(0.82 µg/L) 의 차이가 크게 나타나는데, 이는 연구지역 지하수의 Fig. 8. Box-and-whisker plots showing statistical variations
of uranium(A) and radon(B) related to geology(Gr: Granite,
Ls: Limestone, Sedi: Sedimentary rock).
수리지화학적 환경, 우라늄 광물의 산출특성과 존재형 태에 따라 우라늄 광물의 용해정도가 다르기 때문으로 해석된다. 라돈의 평균값과 중앙값의 차이가 우라늄에 비해 상대적으로 적은 것은 연구지역 지하수 관정이 위치한 지점의 충적층과 풍화대의 심도가 비교적 깊고 일정하기 때문으로 판단된다.
연구지역 지하수의 우라늄 및 라돈 농도를 지질별로 살펴보면 화강암>퇴적암>석회암의 순으로, 화강암지 역의 지하수에서 가장 높고 퇴적암지역과 석회암지역 의 지하수에서 낮다. 우라늄과 라돈 농도가 화강암지 역에서 높게 나타나고 있으나, 우라늄 함량에서 미국 EPA MCL 30 µg/L를 초과한 곳은 1개소(MK-05)로 전체 시료수의 2.5%에 해당된다. 라돈의 경우, 미국 EPA AMCL 4,000 pCi/L 를 초과한 곳은 8개소로 전 체 시료수의 20%이다. 연구지역 지하수는 우라늄과 라 돈 농도에 있어서 미국 EPA MCL과 AMCL 범위 내 의 낮은 농도를 나타내고 있다. 또한 연구지역 지하수 의 우라늄과 라돈 함량은 유사한 지질을 가지는 외국 에 비하면 낮은 것으로 나타났다. 이는 우리나라 지하 수 관정의 특성상 케이싱 및 그라우팅이 미비한 관정 이 많으므로 천부 지하수의 공내 유입을 의심할 수 있 다. 이러한 관정의 특성으로 인하여 실제 함량보다 낮 게 검출되었을 가능성을 배제할 수 없다.
사 사
이 연구는 한국지질자원연구원 주요사업(과제번호 18-3411) 과 지하수 중 자연방사성물질 함유실태 조사 (16-5812) 및 환경부 재원의 국립환경과학원 NIER- SP2015-386 지원에 의해 수행되었습니다.
References