Ferroelectric and Leakage Current Properties of a BiFeO 3 -BaTiO 3 Solid Solution Prepared by Using Pulsed Laser Deposition

Vol. 65, No. 6, June 2015, pp. 550∼554

Ferroelectric and Leakage Current Properties of a BiFeO ₃ -BaTiO ₃ Solid Solution Prepared by Using Pulsed Laser Deposition

M. H. Lee · D. J. Kim · J. S. Park · M.-H. Kim · T. K. Song ^∗

School of Materials Engineering, Changwon National University, Changwon 641-773, Korea

D. Do

Department of Advanced Materials Engineering, Keimyung University, Daegu 704-701, Korea

W.-J. Kim

Department of Physics, Changwon National University, Changwon 641-773, Korea (Received 28 April 2015 : revised 13 May 2015 : accepted 13 May 2015)

A polycrystalline 0.67BiFeO

3

-0.33BaTiO

3

solid-solution thin film was prepared on a Pt(111)/Ti/SiO

2

/Si(100) substrate by using pulsed laser deposition (PLD) at different pressure, such as 10 mTorr, 30 mTorr, 50 mTorr, and 100 mTorr, and the crystal structure, the microstructure, the leakage current, and the ferroelectric properties were investigated. The 0.67BiFeO

3

-0.33BaTiO

3

thin film deposited at 30 mTorr exhibited good ferroelectric properties with a large remnant po- larization (2P

r

= 28 µC/cm

²

) and a low coercive field (2E

c

= 342 kV/cm), which were due to the high (111) preferred orientation and the uniform large grain size.

PACS numbers: 77.80.-e , 77.84.-s

Keywords: BiFeO

3

, BaTiO

3

, Pulsed lase deposition, Solid solution, Ferroelectic

3 n

Ç­ Ž 7 _T $ [ ” Ö «Y c l0 n É ù p § T “ Ó Þ” X ¢ BiFeO 3 -BaTiO ₃ w Š“ Ó Þ= k8 ý P ê s– ¥ ¹ Å õ m Í



¤כ r Ǐ ¹ Œ ½ — ¤V R Ë

T

' å Z 9  ·  ™ » + ä  · ƒ ‘ š . > ¬ £ ·  ™ »' å ‡ Ú · ö ¶ B? - ! H ^∗

‚

½ Ó" é ¶ @ /† < Ɠ § ’  ™ èF / B N † < Æõ , ‚ ½ Ó" é ¶ 641-773

|

¡î m g ` @

>

" î @ /† < Ɠ § ’  ™ èF / B N † < Æõ , @ /½ ¨ 704-701



™ » 4 w H+ ä 

‚

½ Ó" é ¶ @ /† < Ɠ § Ó ü t o † < Æõ , ‚ ½ Ó" é ¶ 641-773

(2015¸   4 Z 4 28{ 9  ~ à Î6 £ §, 2015¸   5 Z 4 13{ 9  à º& ñ ‘ : r ~ à Î6 £ §, 2015¸   5 Z 4 13{ 9  > F  S X ‰& ñ )

` O

Û ¼ Y Us $  7 £ x ‚ à ÌZ O `  ¦ s 6   x # Œ Pt(111)/Ti/SiO

2

/Si(100) l ó ø Í 0 A\  0.67BiFeO

3

-0.33BaTiO

3

~ Ã Ì }

Œ

•`  ¦ 10 mTorr, 30 mTorr, 50 mTorr, 100 mTorr _   € ª œô  Ç í ß –™ è ì  r 0 Al \ " f 540

^◦

C _  “ : r • ¸\ " f ] j Œ •

# Œ   & ñ ½ ¨› ¸, p [ j½ ¨› ¸, y © œÄ »„   x 9  ¾ º[ O „  À Ó : £ ¤$ í `  ¦ ƒ  ½ ¨ % i  . 30 mTorr_  í ß –™ è ì  r 0 Al \ " f ] j Œ • ô

 Ç 0.67BiFeO

3

-0.33BaTiO

3

~ à Ì} Œ •\ " f Ä ºÃ ºô  Ç ï ß –À Óì  rF G (2P

r

= 28 µC/cm

²

) õ  ± ú “ É r † ½ ӄ  >  © œ (2E

^c

This is an Open Access article distributed under the terms of the Creative Commons Attribution Non-Commercial License

(http://creativecommons.org/licenses/by-nc/3.0) which permits unrestricted non-commercial use, distribution, and reproduction in

any medium, provided the original work is properly cited.

= 342 kV/cm)`  ¦
 ? /% 3 Ü ¼ 9 s ü < ° ú  “ É r   õ   H X-‚    r] X J ‡  \ " f
 
  H Z  }“ É r (111) ~ ½ ӆ ¾ ÓÜ ¼– Ð Ä

º‚  C † ¾ Óõ  ç  H{ 9  “ ¦  H z Œ —· ú ˜\  l “   “ ¦ e ”  .

PACS numbers: 77.80.-e , 77.84.-s

Keywords: BiFeO

3

, BaTiO

3

, ` O Û ¼ Y Us $  7 £ x ‚ à ÌZ O , “ ¦6   x ^ ‰, y © œÄ »„  $ í

I. " e  ] Ø

‰

&

³F ,  © œ ´ ú §s   6   x ÷ &  H y © œÄ »„   x 9  · ú š„  F « э  H Pb(Zr,Ti)O 3 (PZT) – Ð : Ÿ x’  , G ' p" f x 9  & ñ x 9  " l oÆ Ò\ s '  (actuator) 6 £ x6   x \  V , o   6   x ÷ &“ ¦ e ”   [1,2]. Õ ª Q
, [ j

>

& h Ü ¼– Ð ± ú š`  ¦ Ÿ í½ + Ëô  Ç ¨ 8 Š ⠚ ¸% i `  ¦ Ä »µ 1 Ï ½ + É Ã º e ”   H Ó ü t| 9 

\

 @ /K " f % 3   ô  Ç ½ ©] j r ' Ÿ ÷ &“ ¦ e ”  .   " f, PZT\  ¦

@

/^ ‰½ + É Á ºƒ   (lead-free) · ú š„   x 9  y © œÄ »„  ^ ‰ F « Ñ\  @ /ô  Ç ƒ  

½

¨  Ö ¸ µ 1 Ïy  ”  ' Ÿ ÷ &“ ¦ e ”  . ‰ & ³F , q Û ¼Á ºÛ ¼ (Bi) l ì ø Í_ 

÷

&  H (Bi 0.5 Na 0.5 )TiO 3 (BNT), (Bi 0.5 K 0.5 )TiO 3 (BKT) ü

< · ú ˜º ú ˜o  F K5 Å q s  l ì ø Ís  ÷ &  HNaNbO 3 (NN) õ  KNbO ³ (KN) _  “ ¦6   x ^ ‰“   KNN`  ¦  „ ½ ÓÜ ¼– Ð ô  Ç q ± ú š>  y © œÄ »„   x 9 

· ú

š„   F « Ñ[ þ t _  ƒ  ½ ¨  Ö ¸ µ 1 Ïs  ”  ' Ÿ ÷ &“ ¦ e ”   [3–5]. BNT ü

< BKT l ì ø Í_  F « э  H A-  o \  ¿ º t  " é ¶ ™ è e ” # Q

"

f ¢ - a  o+ þ A y © œÄ »„  ^ ‰ (relaxor ferroelectrics)ü < ° ú  “ É r ‰ & ³ © œ

`

 ¦ ˜ Ðs “ ¦ e ” Ü ¼
,  © œ  H ë  H ] j& h “ É r  © œ„  s  “ : r • ¸ s  

\

" f
 
  H » 1 Ïì  rF G “ : r • ¸ (depolarization temperature, T d ) ü <  8Ô  ¦ # Q Z  }“ É r † ½ ӄ  >  © œ (coercive field, E ^c ) M :ë  H \  z 

´] j 6 £ x6   x \  ] j€  •s  e ”   [6,7]. ¢ ¸ô  Ç, KNN l ì ø Í_  F « Ñ _

  â Ä º Naü < K° ú  “ É r · ú ˜º ú ˜o  F K5 Å q _  f  ¨_ þ v$ í x 9  6 fµ 1 Ï$ í _  ë

 H ] j– Ð “   # Œ  o† < ƀ ª œ : r& h “   › ¸$ í `  ¦ ë ß –[ þ t l  # Q§ >  .

KNN r Û ¼% 7 ›“    â Ä º  © œ“ : r   H ~ ½ Ó\  e ”   H Orthorhombic- Tetragonal  © œ„  s  “ : r • ¸ Å Ò0 A\ " f a % ~“ É r · ú š„   : £ ¤$ í `  ¦
 


  H X < s   H š ¸y  9 ± ú “ É r  © œ„  s  “ : r • ¸\ " f Z  }“ É r · ú š„   :

£ ¤$ í `  ¦ ¹ 1 Ô     H ë  H ] j e ”  .

D

h– Ðî  r “ ¦“ : r q ± ú š>  y © œÄ »„   x 9  · ú š„  F « Ñ_  Ê ê˜ ÐÓ ü t| 9 

–

Ð BiFeO 3 -BaTiO ₃ (BF-BT) ™ D ¥ ½ + Ë  & ñ >  @ /¿ º÷ &“ ¦ e ” 



. BiFeO 3 (BFO)  H  © œ“ : r \ " f y © œÄ »„   x 9  (ì ø Í)y © œ $ í `  ¦ :

£ ¤f ç `  ¦ 1 l x r \  t   H @ /³ ð& h “    y © œ^ ‰ (multiferroic) F 

«

і Ð" f Z  }“ É r  © œ„  s  “ : r • ¸ (Curie temperature, T C ∼ 850

◦ C) ü < u  ´ “ : r • ¸ (N’eel temperature, T N ∼ 370 ^◦ C)\  ¦  t

“ ¦ e ”   H  כ Ü ¼– Ð · ú ˜ 94 R e ”   [8,9]. Õ ª Q
, BFO_   â Ä

º “ ¦“ : r \ P % ƒo  / B N& ñ \ " f µ 1 ÏÒ q t   H Bi s “ : r _  6 fµ 1 Ïõ  Fe s

“ : r _  …  ;s  ë  H ] j Õ ªo “ ¦ s \    " f µ 1 ÏÒ q t   H í ß –™ è‘  



o \  _ K " f B Ä º Z  }“ É r ¾ º[ O „  À Ó\  ¦ t “ ¦ e ”   H ë  H ] j

 e ”   [10]. s  Qô  Ç ë  H ] j& h `  ¦ K    l  0 A # Œ Mn, Zn, Ti, Cr _  ' ‘  (doping)
 BaTiO 3 , PbTiO <sub>3</sub> `  ¦ s 6   x # Œ

∗

E-mail: [email protected]

“

¦6   x ^ ‰\  ¦ + þ A$ í # Œ BFO_  Ó ü t$ í `  ¦ > h‚  ô  Ç ƒ  ½ ¨[ þ t s  ”   '

Ÿ ÷ &“ ¦ e ”   [11–13].

þ

j   H, BiFeO 3 -BaTiO ₃ Z O ß ¼ [ j b ” \ " f Z  }“ É r  © œ„  s 

“

: r • ¸ü < † < Êa  y © œÄ »„   x 9  · ú š„  : £ ¤$ í s  ˜ Г ¦÷ &“ ¦ e ”  . : £ ¤ y

, (1-x)BiFeO ^3−x BaTiO 3 \ " f BT (tetragonal phase) _

 “ ¦6   x € ª œ\    " f x = 0 - 0.33 \ " f  H rhombohedral

½

¨› ¸\  ¦ t  9, x = 0.33 - 0.92 \ " f  H pseudo-cubic, x

= 0.92 - 1.00 \ " f tetragonal ½ ¨› ¸\  ¦ ”   “ ¦ ˜ Г ¦÷ &“ ¦ e ”

Ü ¼ 9, x = 0.33 › ¸$ í \ " f rhombohedral ½ ¨› ¸ü < tetrag- onal phases ½ ¨› ¸ 1 l x r \  ” > r F    H  © œ/ B N” > r % ò % i  (mor- photropic phase boundary, MPB)`  ¦ t “ ¦ e ”  “ ¦ · ú ˜ 9 4

R e ”   [14–16].



 " f, BiFeO 3 -BaTiO 3 > \ " f MPB › ¸$ í s  

· ú

˜ 9”   0.67BiFeO 3 -0.33BaTiO 3 › ¸$ í _  [ j b ”  ³ ð

&

h

`  ¦ s 6   x # Œ ` O Û ¼ Y Us $  7 £ x ‚ à ÌZ O `  ¦ s 6   x # Œ Pt(111)/Ti/SiO 2 /Si(100) l ó ø Í 0 A\  10 mTorr, 30 mTorr, 50 mTorr, Õ ªo “ ¦ 100 mTorr_   € ª œô  Ç í ß –™ èì  r 0

Al \ " f 540 ^◦ C _  “ : r • ¸\ " f 7 £ x ‚ Ã Ì # Œ   & ñ ½ ¨› ¸, p [ j

½

¨› ¸, y © œÄ »„   x 9  ¾ º[ O „  À Ó : £ ¤$ í `  ¦ ƒ  ½ ¨ % i  .

II. ÷ m Ç] M ö U ê s0 n É

0.67BiFeO ₃ -0.33BaTiO ₃ › ¸$ í `  ¦ t   H PLD 7 £ x ‚ à Ì

`

 ¦ 0 Aô  Ç [ j b ”  ³ ð& h `  ¦ ë ß –[ þ t l  0 A # Œ " é ¶ « ÑÓ ü t| 9 – Ð Bi <sub>2</sub> O <sub>3</sub> (99.99%, Sigma-Aldrich), Fe <sub>2</sub> O <sub>3</sub> (99.99%, Sigma- Aldrich), BaCO 3 (99.99%, Sigma-Aldrich), TiO 2 (99.9%, Sigma-Aldrich) ì  r ´ ú ˜`  ¦  6   x # Œ { 9 ì ø Í& h “   “ ¦ © œì ø Í6 £ xZ O 

`

 ¦ s 6   x # Œ ] j Œ •`  ¦ % i  . / B N& ñ ×  æ \  µ 1 ÏÒ q t   H q Û ¼Á º Û

¼_  6 fµ 1 Ï`  ¦ “ ¦ 9 # Œ 5%_  Bi ² O 3 \  ¦ õ e ç ' ‘  % i  .

~ Ã

Ì} Œ • 7 £ x ‚ à Ì`  ¦ 0 A # Œ 248 nm_    © œ`  ¦ t   H Kr:F ™ D ¥

½

+ ËÛ ¼\  ¦  6   x ô  Ç " l or  Q Y Us $ \  ¦  6   x % i  . " l or  Q Y

Us $   H 5 Hz _  ` O Û ¼ Å Òl ü < 2.1 J/cm ³ _  \  -t  x 9 

•

¸\  ¦ t “ ¦ e ”  . ~ à Ì} Œ •_  7 £ x ‚ Ã Ì   H 1 l x î ß – 540 ^◦ C _  l ó ø Í

“

: r • ¸\  ¦ Ä »t €  " f, 10 mTorr, 30 mTorr, 50 mTorr, 100 mTorr _  í ß –™ è ì  r 0 Al \ " f 7 £ x ‚ Ã Ì % i  . 7 £ x ‚ à Ìs  = å Q è ß – Ê ê, 760 Torr _  í ß –™ è ì  r 0 Al \ " f  © œ“ : r  t  “ : r • ¸\  ¦ y Œ ™™ èr (  



. y © œÄ »„   x 9  ¾ º[ O „  À Ó 8 £ ¤& ñ `  ¦ 0 A # Œ 200 µm f ”  â _  D

h• ¸Ä º  Û ¼ß ¼\  ¦ s 6   x # Œ s “ : r Û ¼( '  ~ ½ ÓZ O Ü ¼– Ð  © œÂ Ò

Fig. 1. (Color online) The X-ray diffraction patterns of 0.67BiFeO ₃ -0.33BaTiO ₃ thin films deposited on Pt/Ti/

SiO ₂ /Si(100) substrates.

„

 F G Ü ¼– Ð Pt`  ¦ 7 £ x ‚ Ã Ì # Œ F K5 Å q/ í ß – oÓ ü t/F K5 Å q ½ ¨› ¸\  ¦ ° ú   H H

J r '  + þ AI – Ð ] j Œ •`  ¦ % i  .

~ Ã

Ì} Œ •_    & ñ ½ ¨› ¸  H X-‚    r] X  ì  r$ 3  (X-ray diffraction, MiniFlex II, Rigaku)\  ¦ s 6   x # Œ 8 £ ¤& ñ % i “ ¦, ³ ð€   › ' a

¹

1 Ï x 9  ¿ ºa  8 £ ¤& ñ `  ¦ 0 AK  „  >  ~ ½ ÓØ  ¦ Å Ò „   ‰ & ³p  â (FE- SEM, Tescan, MIRA II LMH)`  ¦ s 6   x # Œ ³ ð€  õ  é ß –¼ #  _

  © œI ü < ¿ ºa \  ¦ › ' a ¹ 1 Ï % i  . y © œÄ »„   s § 4 / B G‚   8 £ ¤& ñ `  ¦ 0

A # Œ Sawyer-Tower  r– Ð\  ¦  6   x % i Ü ¼ 9, ¾ º[ O „  À Ó x 9 

•

¸  H „  À Ó-„  · ú š 8 £ ¤& ñ  © œq  (Semiconductor parameter an- alyzer, HP 4145b)\  ¦  6   x # Œ 8 £ ¤& ñ % i  .

III. + s ÇÊ Ý õ m Í À X Ø8 ý

Figure 1“ É r Pt(111)/Ti/SiO 2 /Si(100) l ó ø Í`  ¦  6   x # Œ 0.67BiFeO 3 -0.33BaTiO 3 (BF33BT) › ¸$ í _  ~ à Ì} Œ •`  ¦ 540

◦ C _  “ : r • ¸\ " f 10 mTorr, 30 mTorr, 50 mTorr, 100 mTorr _  í ß –™ è ì  r 0 Al \ " f 7 £ x ‚ Ã Ì ô  Ç XRD  r] X  J ‡  `  ¦

  · p  כ s  . — ¸Ž  H BF33BT ~ à Ì} Œ •“ É r s   © œ \ O s  é ß –{ 9 

`

…– ÐÚ ÔÛ ¼ s à Ô ½ ¨› ¸\  ¦ t  9, [111] ~ ½ ӆ ¾ ÓÜ ¼– Ð C † ¾ Ós 

Fig. 2. The surface morphology and cross-sectional im- ages of the 0.67BiFeO ₃ -0.33BaTiO ₃ thin films deposited at 10 mTorr, 30 mTorr, 50 mTorr, and 100 mTorr.

¸ ú

˜÷ &# Q e ” % 3  . : £ ¤ y , 30 mTorr_  í ß –™ è ì  r 0 Al \ " f 7 £ x ‚ Ã Ì ô

 Ç BF33BT ~ à Ì} Œ •_   â Ä º 99% s  © œ (111) ~ ½ ӆ ¾ ÓÜ ¼– Ð C † ¾ Ó

÷

&% 3  .   ñÛ ¼à Ô Ó ü t| 9 “   BFO_   â Ä º [111] ~ ½ ӆ ¾ ÓÜ ¼– Ð  µ 1 Ï ì

 rF G`  ¦ t “ ¦ e ”   H  כ `  ¦ “ ¦ 9½ + É M : 30 mTorr\ " f 7 £ x ‚ Ã Ì ô

 Ç ~ à Ì} Œ •_  y © œÄ »„   : £ ¤$ í s   © œ a % ~`  ¦  כ s   \ V © œ  ) a  . ¢ ¸ ô

 Ç, J. Wu ü < J. Wang _  ˜ Г ¦\  _  €   BFO ~ à Ì} Œ •_  ¾ º [ O

„  À Ӎ  H C † ¾ Ó$ í \  Z  }“ É r _ ” > r$ í `  ¦ t “ ¦ e ” Ü ¼ 9, (110)

~

½ ӆ ¾ ÓÜ ¼– Ð C † ¾ Ó  ) a | ¨ c  â Ä º (100) õ  (111) ~ ½ ӆ ¾ ÓÜ ¼– Ð C † ¾ Ó

 )

a ~ à Ì} Œ •˜ Ð  ± ú “ É r ¾ º[ O „  À Ó\  ¦
 ? /“ ¦ e ”   [17].   

"

f, 10 mTorr \ " f 7 £ x ‚ Ã Ì ô  Ç BF33BT ~ à Ì} Œ •_   â Ä º (110) x

ß ¼  © œ  H  Òx \  ¦ t “ ¦ e ” l  M :ë  H \  ± ú “ É r ¾ º[ O „   À

Ó\  ¦ t “ ¦ e ”   H  כ s  .

~ Ã

Ì} Œ •_  ³ ð€  õ  8 £ ¤€  _  ³ ð€  + þ A © œ“ É r „  >  ~ ½ ÓØ  ¦ Å Ò „   

‰

&

³p  â (field emission scanning electron microscope, FE- SEM)`  ¦ s 6   x # Œ 8 £ ¤& ñ % i  . Figure 2  H 10 mTorr, 30 mTorr, 50 mTorr, 100 mTorr _  í ß –™ è ì  r 0 Al \ " f 1 l x{ 9 ô  Ç

“

: r • ¸“   540 ^◦ C \ " f 30ì  r ç ß – 7 £ x ‚ Ã Ì ô  Ç BF33BT ~ à Ì} Œ •_  ³ ð

€

 õ  8 £ ¤€  `  ¦
 ? /% 3  . 100 mTorr_  í ß –™ è ì  r 0 Al \ " f 7

£

x ‚ Ã Ì ô  Ç ~ à Ì} Œ •`  ¦ ] jü @ô  Ç — ¸Ž  H ~ à Ì} Œ •_  ³ ð€  \ " f Ô  ¦í  HÓ ü t <  Ê

“ É

r ß ¼Ï þ ˜ ‰ & ³ © œ“ É r › ' a ¹ 1 Ï÷ &t  · ú §€ Œ ¤Ü ¼ 9, y Œ •y Œ •_  í ß –™ è ì  r 0 Al  _

 › ¸|       É r   & ñ w n _  + þ AI 
 ß ¼l \  ¦ ˜ Ð# ŒÅ ғ ¦ e ” 



. : £ ¤ y , 30 mTorr_  í ß –™ è ì  r 0 Al \ " f 7 £ x ‚ Ã Ì ô  Ç BF33BT

~ Ã

Ì} Œ •_   â Ä º z Œ —· ú ˜_  ß ¼l   H  Œ •t ë ß – ³ ð€  _   } 9 l  ± ú  l

 M :ë  H \    É r ~ à Ì} Œ •\  q K " f Ä ºÃ ºô  Ç y © œÄ »„   : £ ¤$ í `  ¦  t

“ ¦ e ” `  ¦  כ s   \ V © œ  ) a  .

{ 9

ì ø Í& h Ü ¼– Ð F K5 Å q„  F G- í ß – oÓ ü t ~ à Ì} Œ •õ  ° ú  “ É r H J r '  ½ ¨

›

¸\ " f í ß – oÓ ü t _  ³ ð€    } 9 l  ± ú `  ¦ à º2 Ÿ ¤ F K5 Å q„  F G õ _  ] X

8 ú ¤ s  a % ~  t l  M :ë  H \  ³ ð€    } 9 l   H  © œ{ © œy  ×  æ כ ¹ô  Ç כ

¹™ ès   [18, 19].  à º_  ƒ  ½ ¨h Ë >“ É r F K5 Å q„  F G- í ß – oÓ ü t _  ] X

8 ú ¤`  ¦ > h‚    
 ¾ º[ O „  À Ó y Œ ™™ è\  ¦ 0 A # Œ Ê ê\ P % ƒo  x 9  /

å

L5 Å q \ P % ƒo \  ¦ à º' Ÿ  l • ¸ ô  Ç  [20,21]. ô  Ǽ # Ü ¼– Ð, 100 mTorr \ " f 7 £ x ‚ Ã Ì ô  Ç ~ à Ì} Œ •_   â Ä º ³ ð€  \  p [ jô  Ç ç  H\ P s 

˜

Ð# Œt “ ¦ e ”   H X <, y © œÄ »„   x 9  ¾ º[ O „  À Ó\  8 £ ¤& ñ r 
œ É r : £ ¤

$ í

`  ¦
 è ­ q  כ s  .

Fig. 3. (Color online) Ferroelectric polarization hystere- sis (P − E) loops of the 0.67BiFeO 3 -0.33BaTiO 3 thin films deposited at 10 mTorr, 30 mTorr, 50 mTorr, and 100 mTorr.

Figure 3“ É r PLD Z O `  ¦ s 6   x # Œ Pt(111)/Ti/SiO <sup>2</sup> / Si(100) l ó ø Í0 A\  7 £ x ‚ à Ìô  Ç BF33BT ~ à Ì} Œ •_  y © œÄ »„   s § 4  (polarization-electric field, P − E) / B G‚  `  ¦  © œ“ : r \ " f 10 kHz _  Å Ò à º– Ð s 6   x K " f 8 £ ¤& ñ % i  .

P − E s § 4 / B G‚  `  ¦ 8 £ ¤& ñ ô  Ç   õ , 10 mTorr, 30 mTorr, 50 mTorr _  í ß –™ è ì  r 0 Al \ " f 7 £ x ‚ Ã Ì  ) a ~ à Ì} Œ •\ " f ï ß –À Óì  rF G

° ú

כ (2P ^r ) õ  † ½ ӄ  >  ° ú כ (2E ^c )“ É r 8 µC/cm ² ü < 172 kV/cm, 28 µC/cm ² ü < 342 kV/cm, 15 µC/cm ² ü < 310 kV/cmÜ ¼

–

Ð 8 £ ¤& ñ ÷ &% 3  . : £ ¤ y , 30 mTorr_  í ß –™ è ì  r 0 Al \ " f 7 £ x

‚ Ã

Ì ô  Ç ~ à Ì} Œ •_   â Ä º  © œ Z  }“ É r ï ß –À Ó ì  rF G ° ú כ`  ¦ t “ ¦ e ” 



 H  כ Ü ¼– Ð › ' a ¹ 1 Ï ÷ &% 3   H X <, s   H XRD \ " f › ' a ¹ 1 Ï  ) a (111)

~

½ ӆ ¾ ÓÜ ¼– Ð Ä º‚  C † ¾ Ó  ) a   õ ü < { 9 u    H  כ `  ¦ ˜ Ð# ŒÅ ғ ¦ e ”

Ü ¼ 9, p [ j½ ¨› ¸\ " f   É r ~ à Ì} Œ •˜ Ð   © œ@ /& h Ü ¼– Ð ³ ð€  



} 9 l  Ä ºÃ ºô  Ç l  M :ë  H s  . s ü < ì ø Í@ /– Ð, FE-SEM

`

 ¦ s 6   x # Œ › ' a8 £ ¤ ô  Ç p [ j½ ¨› ¸\ " f p [ jô  Ç ç  H\ P s  › ' a ¹ 1 Ï

 )

a 100 mTorr _  í ß –™ è ì  r 0 Al \ " f 7 £ x ‚ Ã Ì ô  Ç BF33BT ~ à Ì} Œ • _

  â Ä º ± ú “ É r „  l  © œ\ " f ] X ƒ   õ  { 9 # Qz Œ ¤Ü ¼ 9, Ø  æì  r y

 Ÿ í o÷ &t  3 l w “ ¦  © œ{ © œy   H ¾ º[ O „  À Ó Ÿ í† < ʝ ) a P − E s

§ 4 / B G‚  s  8 £ ¤& ñ ÷ &% 3  .

Figure 4  H 540 ^◦ C _  “ : r • ¸\ " f 10 mTorr, 30 mTorr, 50 mTorr, 100 mTorr _  í ß –™ è ì  r 0 Al \ " f 7 £ x ‚ Ã Ì ô  Ç BF33BT

~ Ã

Ì} Œ • H J r ' _  ¾ º[ O „  À Ó\  ¦  © œ“ : r \ " f 8 £ ¤& ñ ô  Ç Õ ªa Ë >s  .

10 mTorr _  í ß –™ è ì  r 0 Al \ " f 7 £ x ‚ Ã Ì ô  Ç BF33BT ~ à Ì} Œ •_   â Ä

º ± ú “ É r ¾ º[ O „  À Ó\  ¦ t “ ¦ e ”   H X <, s   H XRD 8 £ ¤& ñ \ " f (110) C † ¾ Ó\ " f \ V8 £ ¤ ô  Ç ¾ º[ O „  À Ó_   ⠆ ¾ Óõ  { 9 u    H  כ

`

 ¦ · ú ˜ à º e ”  . ì ø ̀  \  100 mTorr í ß –™ è ì  r 0 Al \ " f 7 £ x ‚ Ã Ì ô

 Ç BF33BT ~ à Ì} Œ •_   â Ä º 583 kV/cm _  „  l  © œ\ " f ] X ƒ   

õ  { 9 # Q
  H  כ `  ¦ › ' a ¹ 1 Ï ½ + É Ã º e ” % 3  . s  ‰ & ³ © œ“ É r p  [

j½ ¨› ¸\ " f ˜ Ð# Œt   H ç  H\ P \  _ ô  Ç ë  H ] js  . Õ ª Q
 30

Fig. 4. (Color online) The leakage current density of the 0.67BiFeO 3 -0.33BaTiO 3 thin films deposited at 10 mTorr, 30 mTorr, 50 mTorr, and 100 mTorr.

mTorr _  í ß –™ è ì  r 0 Al \ " f 7 £ x ‚ Ã Ì ô  Ç BF33BT~ à Ì} Œ •_   â Ä º 10 mTorr _  í ß –™ è ì  r 0 Al \ " f 7 £ x ‚ Ã Ì ô  Ç BF33BT ~ à Ì} Œ •õ  q

“ § €   Z  }“ É r ¾ º[ O „  À Ó ° ú כ`  ¦ t “ ¦ e ”  . s  Qô  Ç s Ä »



 H   & ñ C † ¾ Ó$ í õ  › ' aº  s  e ”   H X <, J. Wuü < J. Wang_  ˜ Ð

“

¦\  _  €   Z  }“ É r (111) C † ¾ Ó$ í `  ¦ t   H BFO ~ à Ì} Œ •_ 

 â

Ä º ï ß –À Óì  rF G ° ú כ“ É r 7 £ x ÷ &
 ¾ º[ O „  À Ó ° ú כ“ É r Z  }  ”   



 H ˜ Г ¦ü < { 9 u  “ ¦ e ”   [17]. s  Qô  Ç   õ   H a % ¦- 0 q(sol- gel) – Ð 7 £ x ‚ Ã Ì  ) a BF30BT ~ à Ì} Œ •õ  q “ § €   ∼10 ⁻² A/cm ²

&

ñ • ¸ ± ú “ É r ¾ º[ O „  À Ó ° ú כ`  ¦
 ? /“ ¦ e ”   [22].

IV. + s Ç Â ] Ø

0.67BiFeO 3 -0.33BaTiO 3 (BF33BT) › ¸$ í `  ¦ t 



 H [ j b ”  ³ ð& h `  ¦ s 6   x # Œ PLD Z O `  ¦ s 6   x # Œ Pt(111)/Ti/SiO ₂ /Si(100) l ó ø Í\  540 ^◦ C _  “ : r • ¸\ " f 10 mTorr, 30 mTorr, 50 mTorr, 100 mTorr _   € ª œô  Ç í ß –™ è ì

 r 0 Al \ " f BF33BT ~ à Ì} Œ •`  ¦ 7 £ x ‚ Ã Ì % i  . XRD  r] X J 

‡

  ì  r$ 3   õ  30 mTorr_  í ß –™ è ì  r 0 Al \ " f 7 £ x ‚ Ã Ì ô  Ç ~ à Ì} Œ •

\

" f  © œ Z  }“ É r (111) C † ¾ Ó$ í `  ¦ › ' a ¹ 1 Ï ½ + É Ã º e ” % 3 Ü ¼ 9, p  [

j½ ¨› ¸ › ' a ¹ 1 Ï  õ  ç  H{ 9 ô  Ç + þ AI _  z Œ —· ú ˜õ  ³ ð€  _   } 9 l 

 ± ú “ É r  כ s  › ' a ¹ 1 Ï÷ &% 3  . ¢ ¸ô  Ç, P − E s § 4 / B G‚   8 £ ¤& ñ    õ

 30 mTorr_  í ß –™ è ì  r 0 Al \ " f 7 £ x ‚ Ã Ì ô  Ç ~ à Ì} Œ •\ " f  © œ Z

 }“ É r 2P r = 28 µC/cm ² t “ ¦ e ” Ü ¼ 9, (110) ~ ½ ӆ ¾ ÓÜ ¼– Ð _

 C † ¾ Ó$ í s   © œ a % ~“ É r 10 mTorr _  í ß –™ è ì  r 0 Al \ " f 7 £ x

‚ Ã

Ì ô  Ç ~ à Ì} Œ •\ " f  © œ ± ú “ É r ¾ º[ O „  À Ó\  ¦
 ? /% 3  . ‰ & ³F 

˜

Г ¦  ) a ' ‘ Ó ü t s  [ þ t # Qt  · ú §“ É r í  H à ºô  Ç BF-BT ~ à Ì} Œ •\ 

"

f  © œ a % ~“ É r y © œÄ »„   : £ ¤$ í x 9  ¾ º[ O „  À Ó\  ¦ t “ ¦ e ” % 3 



. s  Qô  Ç   õ   H   É r q ± ú š>  y © œÄ »„   x 9  · ú š„   ~ à Ì} Œ •õ  q

“ § €   ± ú “ É r 7 £ x ‚ Ã Ì “ : r • ¸\  ¦ t “ ¦ e ” Ü ¼ 9, · ú ¡Ü ¼– Ð Å Ò> h

(donor) <  ʓ É r u  ¨ 8 ŠÓ ü t`  ¦ : Ÿ x K " f y © œÄ »„   x 9  ¾ º[ O „  À Ó : £ ¤$ í _

 † ¾ Ó © œs  l @ /  ) a  .

P

c p 8 ý ò k >

s

  7 Hë  H“ É r 2015¸  • ¸ & ñ Â Ò (p A ‚ ½ ӛ ¸õ † < Æ Ò)_  F " é ¶ Ü ¼

–

Ð ô  Dz D Gƒ  ½ ¨F é ß –_  t " é ¶`  ¦ ~ à Î  à º' Ÿ ÷ &% 3 _ þ v m   (MSIP, 2012-0009457). Õ ªo “ ¦ 2013-2014¸  • ¸ ‚ ½ Ó" é ¶ @ /† < Ɠ § ƒ  ½ ¨ q

\  _  # Œ ƒ  ½ ¨÷ &% 3 _ þ v m  .

REFERENCES

[1] B. Jaffe, W. R. Cook and H. Jaffe, Piezoelectric Ce- ramics (Academic, London, 1971).

[2] G. H. Haertling and C. E. Land, J. Am. Ceram. Soc.

54, 1 (1971).

[3] Y. Saito, H. Takao, T. Tani, T. Nonoyama and K.

Takatori et al., Nature 432, 84 (2004).

[4] D. M. Lin, D. Q. Xiao, J. G. Zhu and P. Yu, Appl.

Phys. Lett. 803, 06290 (2006).

[5] Y. S. Sung, H. M. Lee, W. Du, H. G. Yeo and S. C.

Lee et al., Appl. Phys. Lett. 94, 062901 (2009).

[6] X. X. Wang, X. G. Tang, and H. L. W. Chan, Appl.

Phys. Lett. 85, 91 (2004).

[7] K. Sakata and Y. Masuda, Ferroelectrics. 7, 347 (1974).

[8] V. R. Palkar, J. John and R. Pinto, Appl. Phys.

Lett. 80, 1628 (2002).

[9] Y. H. Lee, J. M. Wu and C. H. Lai, Appl. Phys.

Lett. 88, 042903 (2006).

[10] F. Huang, X. Lu, W. Lin, X. Wu and Y. Kan et al., Appl. Phys. Lett. 89, 242914 (2006).

[11] S. R. Das, P. Bhattacharya, R. N. P. Choudhary and R. S. Katiyar, J. Appl. Phys. 99, 066107 (2006).

[12] M. H. Lee, S. C. Lee, Y. S. Sung, M-H. Kim and W- J. Kim et al., J. Korean Phys. Soc. 57, 1901 (2010).

[13] J. K. Kim, S. S. Kim, W-J. Kim, A. S. Bhalla and R. Guo, Appl. Phys. Lett. 88, 132901 (2006).

[14] I. H. Ismailzade, R. M. Ismailov, A. I. Alekberov and F. M. Salaev, Phys. Status Solidi A 68, K81 (1981).

[15] M. M. Kumar, A. Srinivas and S. V. Suryanarayana, J. Appl. Phys. 87, 855 (2000).

[16] H. Yang, C. Zhou, X. Liu, Q. Zhou and G. Chen et al., J. Euro. Ceram. Soc. 33, 1177 (2013).

[17] J. Wu and J. Wang. J. Appl. Phys. 106, 104111 (2009).

[18] L. Guan, D. Zhang, X. Li and Z. Li, Nucl. Instrum.

Methods Phys. 266, 57 (2008).

[19] J. B. Neaton, C. Ederer, U. V. Waghmare, N. A.

Spaldin and K. M. Rabe, Phys. Rev. B. 71, 014113 (2005).

[20] K. Y. Yun, M. Noda and M. Okuyama, J. Korean Phys. Soc. 42, S1153 (2003).

[21] T. Rojac, M. Kosec, B. Budic, N. Setter and D.

Damjanovic, Appl. Phys. Lett. 108, 074107 (2010).

[22] Y. Ito, W. Sakamoto, M. Moriya and T. Yogo, Ce-

ram. Int. 39, S451 (2013).