다변량 통계적 해석 기법을 이용한 환경매체 중 POPs 발생원 추정

(1)

다변량 통계적 해석 기법을 이용한 환경매체 중 POPs 발생원 추정

김 영 호⋅김 종 국*⋅김 경 수**

^,†

중국연변대학교 화학공학과, *전북대학교 환경공학과, **(주)삼성SDI 중앙연구소

Source Identification of POPs in Environmental Media using Multivariate Statistical Analysis

Ronghu Jin, Jong-guk Kim*, and Kyoung-Soo Kim**

^,†

Department of Chemical Engineering, College of Engineering, Yanbian University, Jilin Prov., China

*Department of Environmental Engineering, Chonbuk National University, Jeonbuk 561-756, Korea

**Core Technology Lab. CRD, Samsung SDI, Gyeonggi-do 446-577, Korea

Abstract: 2005년 5월 잔류성유기오염물질(POPs) 규제협약인 스톡홀름 협약이 발효됨에 따라 국내 환경매체의 오염 모니터링, 배출원 관리 및 친환경적 처리 등 관련 사항을 이행하기 위해 다양한 연구 및 조사가 진행되고 있다. POPs 물질에 대한 관리 및 대책을 수립하기 위해서는 현재의 환경오염수준 및 발생원을 파악하는 것이 중요하며, 이를 위해 일반적으로 통계적 해석 기법이 사용된다. 본고는 다양한 환경매체 중 POPs 물질의 발생원을 해석하기 위한 통계적 해석 기법 및 사례에 대해 기술하였다.

Keywords: POPs, multivariate statistical analysis, source identification

1. 서 론

1)

잔류성유기오염물질(POPs)에 관한 스톡홀름 협 약의 발효로 국내․외적으로 POPs 물질에 대한 관심이 증가되고 있으며, 협약의 이행을 위해 국 내에서도 정부와 학계를 중심으로 다양한 연구 및 정책이 시행되고 있다. 이 중 대표적인 것으로 국 가이행계획(NIP)의 작성, PCBs 환경오염근절을 위한 로드맵 작성[1], PCBs 함유 (액상)폐기물 규 제기준 검토[2], POPs 제품․폐기물 실태조사 및 관리방안 마련연구[3] 및 하천 퇴적물 중 POPs 축 적도 모니터링 사업[4] 등을 들 수 있다.

이들 연구들은 다음과 같이 크게 3가지로 분류 할 수 있다. 첫째 POPs 관련 행정 및 정책적 연구, 둘째 POPs 현황파악 및 모니터링, 마지막으로 함 유폐기물의 친환경적 처리이다. 이 중에서 정책적

† 주저자 (E-mail: skysil99@empal.com)

인 관리방향이나 행정적 대책을 수립하거나 친환 경적 처리를 위해 가장 중요하고도 기본이 되는 것이 모니터링이라 할 수 있다. 현재의 POPs 관련 국내의 오염현황을 파악해야만 이에 맞는 대책 수 립이 가능하고, 친환경적 처리방법의 선정도 가능 하게 되기 때문이다.

환경 모니터링을 통한 현황 파악 결과는 단순히 국내․외적 환경기준 혹은 관리기준과 비교하여 정책적 결정(현행유지 또는 개선)을 하는데 활용 되기도 하지만, 위해성 평가를 통하여 리스크를 관리할 때도 유용하게 사용된다. 또한 오염의 원 인인 POPs 발생원을 예측하여 근본적인 발생원 관리대책을 수립하는데 활용할 수도 있다.

본고에서는 발생원 해석 방법으로 활용되고 있

는 다변량 통계적 해석방법을 정리하고, 이들 방

법을 이용한 국내․외 POPs 관련 발생원 해석 사

례를 소개하고자 한다.

(2)

A. 데이터구조의 요약을 위한 수법 B. 예측을 위한 수법

① 다변량선형회귀모델

② 공분산구조 해석

③ 분류와 그룹 주성분분석 (PCA)

클러스터분석 (CA)

중회귀분석 (MRA) 인자분석 (FA)

판별함수

Table 2. Source Analysis Procedure of POPs in Enviromnetal Media

① 발생원 및 환경매체의 특성 파악 ② 발생원 동정(identification) ③ 발생원 기여율 예측 적용 방법

- 이성질체 및 동족체 패턴 비교 - 군집분석

- 주성분분석(인자분석) - 군집분석

- MRA (Multiple regression analysis) - CMB (Chemical mass balance)

Table 1. Classification of Multivariate Analysis

2. 발생원 해석 방법

2.1. 해석방법의 선정

POPs 물질 중 다이옥신이나 PCBs는 많은 수의 이성질체가 존재하기 때문에 다변량 해석이 일반 적으로 행해져 왔다. 또한 이들 물질은 다양한 발 생원으로부터 환경 중으로 배출되며, 서로 다른 물질의 물리화학적 특성으로 인한 환경 중에서 안 정성과 이동성을 고려한다면 환경 매체에서 검출 된 POPs의 이성질체 조성(isomer pattern)이나 동 족체 조성(homologue pattern)은 다양한 변화과정 을 거친 조성이 합해진 것이라고 생각할 수 있다.

다변량 해석방법은 Table 1과 같이 분류될 수 있다[5,6].

A 와 B는 획득한 데이터변수의 의미부여에 의한 분류이다. A는 변수의 의미부여가 명확하지 않거 나 또는 예를 들어 설명변수와 목적변수와 같은 변수 간의 구분이 존재하지 않는 등의 질적인 변 수군인 경우에 이용되며, 데이터 구조를 요약하여 나타내는 것을 목적으로 한다. B는 변수가 처음부 터 설명변수의 군과 목적변수의 군으로 나누어져, 전자에 대해서는 얻어진 정보에 기초하여 후자에 관한 예측을 행하는 경우에 사용된다. 또한 ①∼

③은 데이터의 어느 부분에 주목하는 가에 의한 분류로 ①은 중회귀에 의해 선형모델에 근거한 예 측을 하고, ②는 변수의 분산․공분산(또는 상관)관 계에 주목한다. ③은 시료간의 유사성에 주목한다.

환경매체 중 POPs 발생원 해석을 위해 상기의

방법들을 검토해 보면, 먼저 ③의 방법은 발생원 과 특정 환경매체의 유사성을 조사하는 데에는 유 효한 방법이지만, 유사성의 정보만을 고려하기 때 문에 다양한 발생원의 중첩된 효과를 정량적으로 표현하는 것은 불가능하다. 다음으로 POPs의 발 생원이나 환경 중 거동에 관한 정보가 불충분하다 는 것을 고려하지 않으면 안된다. 즉, POPs 물질 에서 어느 것이 주요한 발생원이라고 하는 정량적 인 보고는 거의 없기 때문에 해석에 입력하는 발 생원의 대표적인 데이터를 가지고 있지 않다는 것 을 의미한다. 이런 경우 데이터 구조에 대한 지식 을 필요로 하는 B의 방법은 적절하지 않다.

한편, 주성분분석은 데이터구조에 대한 지식을 필요로 하지 않고, 데이터의 분산․공분산관계(또 는 상관관계)를 정량적으로 구하는 방법이기 때문 에 발생원 해석에 적절한 방법으로 생각되어진다.

2.2. POPs 발생원 해석 순서

실제 환경매체에 대한 모니터링 자료를 기초로

POPs 발생원 해석을 하는 방법은 앞에서 언급한

다양한 방법들이 이용되고 있다. 발생원 해석은

환경매체 오염을 야기한 발생원에 대한 동정(iden-

tification) 뿐만 아니라 각 발생원의 기여율(contri-

bution) 을 예측하여 대책수립에 정보를 제공하는

것을 포함한다 할 수 있다. 따라서 한 가지 방법을

사용하기보다는 다양한 방법들을 조합하여 사용

함으로써 발생원 동정에 대한 정확성을 높이고,

각 발생원별 기여율의 예측이 가능하게 된다.

(3)

Author Materials Compounds Statistical

method Contents

Masunaga et al. (2001)[7] sediment PCDD/Fs all congeners PCA MLA

Identification of Sources Contribution of Sources Kobayashi et al. (2003)[8] river water PCDD/Fs all congeners co-PCB PCA

MLA

Identification of Sources Contribution of Sources Grundy et al. (1997)[9] soil 2,3,7,8-substituted PCDD/Fs PCA

PVA

Identification of Sources Contribution of Sources Imamoglu et al. (2002)[10] river water

sediment 16 PCB congeners FA

CMB

Identification of Sources Contribution of Sources Fiedler et al. (1996)[11] soil sediment 2,3,7,8-substituted PCDD/Fs PCA Identification of Sources Su et al. (1997)[12] sediment PCDD/Fs homologue CMB Contribution of Sources Sakurai et al. (2002)[13] sediment 2,3,7,8-substituted PCDD/Fs

co-PCB PCA Identification of Sources Huntley et al. (1998)[14] sediment 2,3,7,8-substituted PCDD/Fs PVA Identification of Sources

김경수(2004)[15] Air all PCB congeners PCA

CMB

Identification of Sources Contribution of Sources 김경수(2009)[16] Air 2,3,7,8-substituted PCDD/Fs PCA Identification of Sources 양 등(2001)[17] Blood 2,3,7,8-substituted PCDD/Fs PCA Identification of Sources

Table 3. The Latest Studies on Source Analysis for POPs

POPs 발생원의 해석방법 흐름은 Table 2와 같이 정리할 수 있다.

일반적으로 이성질체(또는 동족체)의 패턴비교 나 군집분석을 통하여 예상 발생원의 특성 및 환 경매체의 오염특성을 파악하고, 이를 근거로 주성 분분석(또는 인자분석)을 통하여 발생원을 파악하 고 최종적으로 질량보존의 개념을 기초로 한 수용 체 모델을 이용하여 각 발생원의 기여율을 예측하 게 된다. 물론 이와 같은 방법은 대략적으로 예상 발생원에 대한 정보를 얻을 수 있는 경우에 해당 된다. 한편, 발생원의 조성을 알 수 없는 경우에는 PVA (Polytopic Vector Analysis), PMF (Positive Matrix Factorization), SAFER (Source Apportion- ment by Factor with Explicit Restrictions), TTFA (Target Transformation Factor Analysis) 등의 해 석방법을 이용하여 수용체 데이터로부터 발생원 의 조성이나 기여율 등을 추정하는 방법도 사용되 고 있다. 그러나 환경매체 중 POPs 발생원 해석의 경우 POPs의 관리 측면에서 발생원에 대한 기초 적인 조사들이 진행되고 있기 때문에 Table 2와 같은 간단한 방법을 통해 보다 정확한 발생원 해

석을 할 수 있다. 발생원 조성 데이터 없이 사용할 수 있는 해석방법들 역시 최종적으로 예측된 발생 원의 동정(identification)을 위해서는 발생원에 대 한 정보가 어느 정도 필요하다.

3. 발생원 해석 사례

POPs 물질 중 다이옥신이나 PCBs와 같이 많은

이성질체가 존재하는 화합물의 발생원 해석에 있

어서는 다변량 통계적 해석 방법이 일반적으로 사

용되고 있다. 발생원 해석은 앞에서도 언급했듯이

측정된 환경매체에 영향을 미치는 발생원의 동정

(identification) 과 각 발생원으로부터의 기여율

(contribution) 을 산정하는 부분으로 크게 나눌 수

있다. Table 3에 발생원 해석과 관련된 국내외 연

구 동향을 정리하여 나타내었다. Table 3에 나타

내지 않은 연구들은 대부분 2,3,7,8-치환 이성질체

또는 Dioxin-like PCBs 이성질체를 가지고 군집분

석을 통해 단순히 이들 이성질체의 패턴을 비교한

연구들이다.

(4)

Table 3 에 나타낸 바와 같이 POPs를 대상으로 한 오염원 해석 관련 연구는 그 해석 수법이 오래 전에 개발되었음에도 불구하고 최근에서야 이루 어지기 시작했음을 알 수 있다. 또한 이들 대부분 의 연구는 주성분 분석을 통한 대상 환경매체에 영향을 미치는 오염원의 동정에만 초점이 맞춰져 왔으며, 각 오염원으로부터의 기여율의 산정을 행 한 연구는 매우 적다.

또한 다이옥신류에는 많은 이성체가 존재하고 있음에도 불구하고, 독성이 강한 17개의 PCDD/Fs 나 12개의 dioxin-like PCBs만의 데이터(또는 일 부 이성체)를 이용한 경우가 많다. 김경수[15]와 Ogura[18] 의 연구결과에 따르면, PCDD/Fs와 PCBs 의 환경 중에서의 거동은 동족체별로 다른 변화를 갖는 것으로 나타났다. 따라서, 각각 210개와 209 개의 이성체를 갖는 PCDD/Fs와 PCBs 중에서 17 개의 2,3,7,8-치환이성체나 12개의 dioxin-like PCBs 만을 대상으로 한 오염원 해석에는 많은 불확실성 이 존재할 것으로 예상된다. 최근 Masunaga et al.

[7] 에 의해 다이옥신이 불순물로서 함유된 것으로 알려진 PCP (Pentachloro-phenol), CNP (Chloro- nitrofen), NIP (Nitrofen) 등의 농약류는 2,3,7,8-치 환이성체 이외에 다른 많은 이성체에서 그 독특한 특성을 나타내고 있음을 알 수 있다. 따라서 정확 한 발생원 해석을 위해서는 환경매체 모니터링시 보다 많은 이성질체 정보를 얻을 수 있도록 연구 가 수행되어져야 할 것이다.

지금까지 환경매체를 대상으로 POPs의 발생원 해석방법 및 국내외 동향에 대해 기술하였다. 3.1 절부터는 실제 발생원 해석 사례를 통하여 현재의 상황과 향후 과제에 대해 기술하고자 한다.

3.1. 대기 중 PCBs 발생원 해석[15]

Figure 1 에 대기 중 PCBs 발생원 해석결과를 나 타내었다. Figure 1(a)은 대기 중 PCBs 이성질체 를 입력변수로 하여 주성분분석을 수행한 결과를 나타낸 것으로, 붉은 원으로 표시된 이성질체가 연소의 특성을 나타내는 이성질체, 파란 삼각형이 PCBs 제품 중 Kanechlor 300과 400의 특성을, 자

-0.6 -0.2 0.2 0.6 1.0

126189 206

81 157

169 77

167

129

80/66 56/60

64/41/68

42 70/76

182/187 93/95 89/101/90 153 110151 136

149/139 132/168

118/106 180123

114 105/127 156

78 208

207 203/196 199

177 174 179 138/164/163

44

52/73

PC-1 43.4%

PC-2 23.3%

Combustion KC300 and KC400 KC500 and KC600 Dioxin- like PCBs -0.6

-0.2 0.2 0.6 1.0

-0.6 -0.2 0.2 0.6 1.0

126189 206

81 157

169 77

167

129

80/66 56/60

64/41/68

42 70/76

182/187 93/95 89/101/90 153 110151 136

149/139 132/168

118/106 180123

114 105/127 156

78 208

207 203/196 199

177 174 179 138/164/163

44

52/73

PC-1 43.4%

PC-2 23.3%

Combustion KC300 and KC400 KC500 and KC600 Dioxin- like PCBs Combustion KC300 and KC400 KC500 and KC600 Dioxin- like PCBs

(a)

(b)

Figure 1. (a) Factor loading plot in PCA for air samples, (b) CBM result for ambient air samples.

주색 십자모양이 Kanechlor 500과 600의 특성을 나타내는 이성질체로 주성분 1은 이들 이성질체의 온도와의 관계 등을 고려하여 휘발로 정의하였으 며, 주성분 2는 연소 발생원으로 정의하였다. 이 결과를 이용하여 CMB를 수행한 결과(Figure 1(b)) 를 살펴보면 CMB를 통한 예측 농도와 실측농도 가 매우 잘 일치하고 있음을 알 수 있으며, 실제 대기 중 PCBs에 영향을 미치는 각 발생원별 기여 율도 정량적으로 예측할 수 있다. 이상의 결과로 부터 대기 중 PCBs 오염은 토양 등의 환경매체를 오염시킨 PCBs 제품으로부터의 휘발과 소각 등 연소과정에 의한 것으로 예측되었으며 이 중 PCBs 제품의 기여가 훨씬 크다는 것을 알 수 있다.

3.2. 토양 중 Dioxin 발생원 해석[19]

Figure 2 에 소각로 주변 토양 중 다이옥신 210

개 이성질체를 입력변수로 하여 발생원 해석을 수

(5)

-2.5 -1.5 -0.5 0.5 1.5 2.5 3.5

-1.5 -0.5 0.5 1.5 2.5 3.5

CNP (문헌자료) PCP (문헌자료) Soil Ambient air 소각로 배출가스

주성분 1 (49.2%) 주성분2 (10.4%) SW-1km (도로변)

NNW-1km (논)

N-2km (풀밭)

WSW-250m

(공터) SE-250m (도로변)

NW-250m (도로변) NNW-2km

(풀밭)

SE-500m (논) E-500 (논) PCP

CNP

소각로 배출가스/환경대기

-2.5 -1.5 -0.5 0.5 1.5 2.5 3.5

-1.5 -0.5 0.5 1.5 2.5 3.5

CNP (문헌자료) PCP (문헌자료) Soil Ambient air 소각로 배출가스

주성분 1 (49.2%) 주성분2 (10.4%) SW-1km (도로변)

NNW-1km (논)

N-2km (풀밭)

WSW-250m

(공터) SE-250m (도로변)

NW-250m (도로변) NNW-2km

(풀밭)

SE-500m (논) E-500 (논) PCP

CNP

소각로 배출가스/환경대기

(a)

(b)

Figure 2. (a) Factor loading plot in PCA for soil samples, (b) CBM result for soil samples near incinerator.

행한 예를 나타내었다. Figure 2(a)의 주성분분석 결과, 총 9개의 토양시료는 군집분석결과와 비슷 하게 3개의 그룹을 형성하였다. NNW-1 km, SW-1 km 및 N-2 km는 PCP 및 CNP의 농약에 의한 영 향이, WSW-250 m, SE-250 m 및 NW-250 m는 대상 소각시설의 영향이 시사되었다. 중간적인 위 치에 놓인 NNW-2 km, E-500 m 및 SE-500 m 지 점은 소각 등 연소과정과 농약류(PCP, CNP)의 영 향을 동시에 받고 있는 것으로 판단되었다. Figure 2(b) 에서 보이는 바와 같이, 소각로 배출가스 등의 연소과정과 농약류인 PCP, CNP의 발생원별 다이 옥신 이성질체 조성을 중첩함으로써 실제 측정된 토양 중 다이옥신 농도를 오차범위 10% 이내로 재현할 수 있었다.

Figure 3. The TEQ-contribution of various dioxin sources in 6 rivers.

3.3. 하천수 중 Dioxin 발생원 해석[20]

Figure 3 에 동경만으로 유입되는 6개 주요 하천 별 다이옥신류(다이옥신 + dioxin-like PCBs)의 발 생원별 기여율 추정결과를 나타내었다. 그림에서 보는 바와 같이 하천오염에 영향을 미치는 다이옥 신 발생원은 연소 및 PCP, CNP와 같은 농약류이 며, PCBs 발생원은 상업적으로 사용된 제품 PCBs 와 연소 과정임을 알 수 있다. 다이옥신의 경우 연 소과정에 의한 오염의 기여가 큰 반면, PCBs의 경 우 과거 제품으로 사용된 PCBs에 의한 오염 기여 가 큼을 알 수 있어 각각 다른 관점에서의 관리대 책이 필요함을 알 수 있다.

3.4. 발생원 해석시 고려할 점

다이옥신, PCBs와 같은 POPs 물질은 많은 이성 질체를 가지고 있기 때문에 발생원을 해석하기 위 해 통계적 방법을 사용하는 경우 가능한 한 많은 이성질체의 결과를 입력변수로 활용해야 한다. 일 반적으로 위해성 측면에서는 독성이 강한 소수의 이성질체만을 모니터링 하는 경우가 많으나 이런 소수의 이성질체만으로는 각 발생원의 특징을 파 악할 수 없다. 또한 POPs 물질은 환경 중에서 동 족체별로 다른 거동을 하는 것으로 알려져 있기 때문에[15,18] 발생원의 기여율을 산정할 때에는 동족체별로 기여율을 각각 산정한 후 합산을 하는 것이 바람직하다.

이성질체간에 농도의 편차가 큰 경우에는 농도

가 높은 소수의 이성질체에 의해 통계적 결과가

영향을 받지 않게 하기 위해, 또한 농도가 낮은 이

(6)

성질체에서 발생원의 특성을 나타내는 경우에는 가 중치를 고려하는 것도 하나의 방법이 될 수 있다.

측정된 농도값을 그대로 입력하는 경우, 표준화 등의 전처리를 한 후에 입력하는 경우 등 입력변 수의 형태에 따라 통계적 결과가 달라질 수 있기 때문에 이에 대한 검토도 필요하다.

4. 맺음말

환경 분야에 있어서 통계적 해석 방법은 오래전 부터 대기 중 중금속류, 입자상 오염물질 및 PAHs 를 대상으로 이루어져 왔었으나 다른 매체(토양, 퇴적물 등)를 대상으로 POPs 물질에 대한 연구는 국내에서 거의 이루어지지 않았었다. 그러나 최근 POPs 에 대한 국민적 관심이 증대됨에 따라 다양 한 환경매체를 대상으로 발생원 해석이 일부 이루 어지고 있으며, 초기의 단순한 이성질체 패턴비교, 상관분석 및 군집분석의 해석방법에서 벗어나 주 성분분석, PMF, CMB 등 다양한 해석기법 등이 도입되고 있다.

POPs 는 VOC와 같은 휘발성 물질과 달리 환경 중에서 비교적 안정하며, 장거리 이동성 및 난분 해성의 특징을 가지고 있어 이와 같은 통계적 해 석기법을 통한 발생원 해석 방법을 적용하는 것이 가능하며, 앞서 사례를 통해 살펴본 바와 같이 오 염현상을 잘 대변할 수 있는 방법임을 알 수 있다.

최근 유해물질에 대한 국제적인 동향을 살펴보 면 스톡홀름 협약에서 규제하고 있는 POPs 물질 이외에 새로운 물질 - PBDE, PFOS 등 - 들이 지 속적으로 협약 대상 물질에 포함될 움직임을 보이 고 있는 상황에서, 이들 신규 POPs 물질의 관리를 위해 발생원을 동정(identification)하는 것은 중요 하며 통계적 해석방법이 유용할 하나의 방법이 될 수 있을 것이다. 현재 EPA 홈페이지[17]를 통해 발생원 해석에 사용할 수 있는 CMB 및 PMF 프 로그램의 이용이 가능하다.

참 고 문 헌

1. 환경부, PCBs 환경오염근절을 위한 로드맵 작성 (2006).

2. 환경부, PCBs 함유 (액상)폐기물 규제기준 검토 (2009).

3. 환경부, POPs 제품․폐기물 실태조사 및 관리방안 마련연구 (2005∼2008).

4. 국립환경과학원, 하천 퇴적물 중 POPs 축적도 모니 터링 사업 (2006∼2009).

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7. 益永茂樹. 姚元. 高田秀重. 桜井健郎. 中西準子. 東京湾ダイオキシン汚染: 組成と汚染源推定. 地球化学, 35, 159 (2001).

8. 小林憲弘. 益永茂樹.　中西準子. 河川水中ダイオキシン類の発生源と挙動の解析. 水環境学会誌. 26巻.

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11. H. Fiedler, C. Lau, L. O. Kjeller, and C. Rappe, Patterns and sources of polychlorinated dDibenzo- p-dioxins and dibenzofurans found in soil and sediment samples in Southern Mississippi, Chemo- sphere, 32, 421 (1996).

12. M. C. Su and E. R. Christensen, Apportionment of sources of polychlorinated dibenzo-p-dioxins and dibenzofurans by a chemical mass balance model, Water Research, 31, 2935 (1997).

13. T. Sakurai, N. Suzuki, and M. Morita, Examination

of dioxin fluxes recorded in dated aquatic-sedi-

ment cores in the Kanto region of Japan using

multivariate data analysis. Chemosphere, 46, 1359

(2002).

(7)

김 영 호

1982 중국 길림대학 화학공학과 1999 졸업 전북대학교 대학원

토목공학과 석사

현재 중국 연변대학교 화학공학과 교수

김 경 수

2004 일본 요코하마국립대학교 환경정보학부 공학박사 2004∼2006 전북대학교 화학물질안전

관리연구센터 선임연구원 2006∼2009 청주대학교 환경공학과

전임강사

현재 (주)삼성SDI 중앙연구소 책임연구원

김 종 국

1987 전북대학교 토목공학과 졸업 1996 일본 동경대학 대학원 박사 현재 전북대학교 환경공학과 교수

14. S. L. Huntley, L. H. Carlson, G. W. Johnson, D. J.

Paustenbach, and B. L. Finley, Identification of historical PCDD/F sources in NEWARK Bay estuary subsurface sediments using polytopic vector analysis and radioisotope dating techniques. Chemos- phere, 36, 1167 (1998).