한국입자에어로졸학회

Particle and Aerosol Research

Par. Aerosol Res. Vol. 9, No. 1: March 2013 pp. 1-6 http://dx.doi.org/10.11629/jpaar.2013.9.1.001

분쇄공정에서 변화된 입자크기 및 형상특성의 평가방법에 관한 새로운 제언

최희규^*⋅이재현⋅최준우

창원대학교 메카트로닉스융합부품소재연구센터(ERC)

(2013년 2월 28일 투고, 2013년 3월 15일 수정, 2013년 3월 16일 게재확정)

New Evaluation Method for The Particle Size and Morphology Via Change of Ground Particle During a Grinding Process

Heekyu CHOI*, Jehyun Lee, Junewoo CHOI

Engineering Research Center(ERC) for Integrated Mechatronics Materials and Components, Changwon National University

(Received 28 February 2013; Revised 15 March 2013; Accepted 16 March 2013)

Abstract

New evaluation method for the particle size and morphology via change of ground particle during a grinding process was investigated. The grinding experiments were carried by a planetary ball mill. The relationship between the particle outline of the scanning electron microscopy photograph and measurement line, the measurement contact number was evaluated. The value of contact number decreased with the increase in the particle size of the ground sample, and varied with the experimental conditions. The value of contact number, which is related to the particle size of the raw sample, changed at the various experimental conditions.

Keywords：Particle size, Particle morphology, Grinding process, Contact number

* Corresponding author.

Tel：+82-55-213-3889, E-mail：[email protected]

1. 서 론

최근 재료공학, 특히, 분체공학에서는 미립자계 재료의 고품질화, 고기능화의 요구로 원료조정 및 제조과정에 있어 각 입자의 크기와 형상을 특성화 하는 것이 재료개발의 성공여부를 좌우하는 중요한 요소가 되고 있다(Andreas et al., 2002; Choi et al., 2001, 2004, 2009 A, 2009 B; Otani et al., 1995). 특 히, 입자의 크기 및 형상에 관한 지식은 에멀젼 뿐 만 아니라, 에어로졸, 서스펜션 등을 포함하는 미립 자계에서는 매우 중요한 정보이다(Lange, 1995;

Schneider and McKenna, 2002). 또한, 분체의 유동성, 충전성, 압축성, 침강 및 투과현상 등 분체의 기초적 현상을 고려할 때, 입자의 형상은 매우 중요한 역할 을 한다. 입자의 크기 또는 형상을 측정할 수 있는 방법으로는 광산란법, 초음파차폐법, 화상해석법, 광 자교차상관법 등이 있다(Allen, 1995; Andres et al., 1996; Etzler and Sanderson, 2005; Masuda et al., 2006). 광 산란 방식은 측정 챔버 내에 빛을 입사한 후, 측정 챔버 내부 공간에서 유동하는 입자와의 충 돌에 의해 발생되는 산란광을 검출하여 입자의 크 기 및 개수를 파악하는 방식이다(Allen, 1995; Haya- kawa et al., 1993; Masuda et al., 2006). 또한, 화상 해 석법은 광학현미경 또는 주사전자현미경(SEM)을 통 해 입자를 직접 관찰하여 각종 기하학적인 정보를 얻을 수 있는 가장 기본적인 입자경 측정 기술 중의 하나이다(Allen, 1995). 널리 사용되고 있는 기술인 화상해석법은 분체의 유동성, 충전성, 침강 및 투과 현상과 최종생성물의 물성에 영향을 미치는 등 분 체공학의 많은 면에서 중요한 역할을 하고 있으나, 하나의 형상에 대한 방대한 양의 데이터 처리, 측정 하고자 하는 파라미터 선택의 어려움, 및 처리하고 자 하는 입자를 선택할 때 주관성 개입 등의 어려움 이 있다(Naito et al., 1998).

또한, 분쇄 전의 원료분체입자들의 형상과 분쇄 후에 변화하는 입자들의 형상을 화상해석법을 이용 하여 입자를 측정하면, 입자의 크기 또는 형상을 정 성적으로만 평가하므로, 입자형상의 변화특성을 정 확하게 평가하기 어려운 것이 현실이다. 즉, 정성적 으로 입자의 크기, 형상, 또는 크기 및 형상을 측정 하는 것은 가능하지만, 정량적으로 얼마만큼 변화하 였는지에 관해서, 정확하게 측정할 수 없는 어려움

이 있다. 따라서 이러한 문제점들을 해결할 수 있는 기술이 절실히 요구되고 있다(Choi et al., 2009 B).

본 연구는 분쇄공정 중에서 괴상의 입자들이 판 상의 입자로 변화해 가는 과정에서 그 입자형상변 화의 평가를 위해 유용한 방법을 제안하고자 하는 기술이다. 재료공학, 특히 분체공학에서 입자형상의 변화를 평가하는 것은 매우 중요한 기술 중에 하나 이지만, 기존에 사용하고 있는, 정성적으로 화상해 석을 통한 입자형상 변화의 특성을 평가하는 기술 로는 그 특성을 정확하게 평가하기가 어려운 것이 현실이다. 따라서 분체공학적인 측면에서 보다 정확 하게 정량적으로 입자형상 변화를 나타낼 수 있는 기술을 제안 하고자 하였다. 본 실험에서 덩어리 형 태의 입자형상을 가진 원료 분말들이 분쇄하는 과 정에서 판상형태로 변화하는 결과를 가지고, 정량적 으로 어떻게 변화되는가를 나타 낼 수 있는 평가 방 법에 관한 것이다. 즉, 입자형상과 관련해서 정성적 인 평가방법(광학현미경, SEM 등)으로 평가하는 것 에서 정량적인 방법으로 평가하는 것이다. 따라서 입자형상의 정량적인 변화에 의해 원하는 최종 제 품의 특성 변화에 보다 정확한 실험 조건을 확립 할 수 있게 될 것으로 생각된다. 더욱이 본 실험에서 제안된 기술을 바탕으로 기존의 화상해석법에 사용 되는 소프트웨어의 개선으로 보다 향상된 기능의 화상 해석법을 제안하고자 하였다.

2. 실 험

2.1 실험장치

분쇄실험장치로는 하지이엔지(HAJI Eng. Korea)에 서 제작한 유성형 매체 분쇄기(Planetary Ball Mill)가 사용되었다. 분쇄를 위한 포트는 직경 40㎜, 체적 45 ml의 크기로 되어 있으며 재질은 오염을 방지하기 위해 내마모성 지르코니아(zirconia)를 사용하였다.

분쇄매체역시 내마모성 지르코니아를 사용하였으 며, 크기는 직경 10㎜의 볼을 사용하였다. 분쇄가 이 루어진 이후의 샘플의 특성을 파악하기 위하여 일 본의 JEOL사제(Model: JMS5610) 주사전자현미경 (SEM)을 통해 입자크기와 형상을 고찰 하였고, 입자 형상 해석을 위해, 캐나다 i-solution 사의 iMTechnolgy 소프트웨어를 이용하여 입자형상 분석을 하였다. 본

Fig. 1. Procedure of contact number calculating on the ground particle new evaluation method.

연구에 사용된 시료로는 산업현장에서 고강도 경량 합금재료로 다양하게 사용되는 구리 분말((주)알드 리치, 순도 99.9%, 중위경 30㎛)을 사용하였다.

2.2 실험방법

원료입자들을 분쇄하는 과정에서 그 형상이나 크 기를 평가하는 방법으로 주사전자현미경을 사용한 다. 하지만 이때 입자의 형상변화를 정성적으로만 관찰 할 수 있고, 화상 해석법 등을 통해 입자의 크 기가 어떻게 변했는지 정도만 측정을 통해 알 수 있 다. 본 실험에서는 주사전자현미경의 사진을 통해 관찰된 입자의 형상에서 우선 이미지 변환 프로그 램을 통해 3차원 형상을 2차원 형상으로 바꾸고, 그 이후에 대각선으로 선을 그어 입자의 경계선과 선 과의 접촉점수를 측정하여 그 개수가 많을수록 입 자가 커진 것으로 평가 하는 방법을 제안 하였다.

이러한 목적을 달성하기 위해 Fig. 1에 입자를 정 량적으로 측정하는 방법을 본 실험의 계산 과정과 함께 모식도로 나타내었다. 입자에 대한 분석 이미 지를 수집하는 분석 이미지 수집단계[단계 1], 분석 이미지의 서로 이웃하지 않는 꼭짓점을 연결하는 대각선과 상기 분석 이미지상의 입자가 접촉하는 접촉점의 수를 계측하는 접촉점 계측단계[단계 2]로

구별하여 해석하였다. 다만 주사형 전자현미경은 3 차원 입자형상인 경우이므로, 2차원 입자형상 이미 지로 변환시키는 단계를 추가적으로 실시하였다. 또 한, 위의 [단계 2]에서 접촉점수 계측단계는 대각선 과 접촉하는 입자 각각에 대한 윤곽선을 도출하는 단계[단계 2-1] 및 상기 윤곽선과 상기 대각선의 접 촉점 개수를 계측하는 단계[단계 2-2]로 접촉점을 계산할 수 있다.

따라서, 윤곽선과 대각선의 접촉점 개수를 계측하 는 단계[단계 2-1]에서, 입자의 윤곽선이 대각선과 접하여 교차점이 1개인 경우는, 접촉점 1개인 것으 로 계산하였다. 또한, 윤곽선과 상기 대각선의 접촉 점 개수를 계측하는 단계[단계 2-2]에서, 입자의 윤 곽선이 대각선을 관통해서 교차점이 2개인 경우는 접촉점 2개인 것으로 계산하였다.

3. 결과 및 고찰

Fig. 2 (A)에서는 분쇄 전의 입자 정량 측정을 위 하여 준비한 구리 분말의 원료를 실험방법에 따라 처리한 결과이다. 위의 실험 방법과 같이 원료 구리 분말의 입자들에 대한 분석 이미지를 수집하기 위 하여 SEM 이미지를 촬영하였다(a). 그 다음, 상기 촬영한 3 차원 입자형상을 가진 이미지를 화상해석 프로그램을 이용하여 2 차원 입자형상으로 변환시 켰다(b). 변환한 해석이미지에 서로 이웃하지 않는 꼭짓점을 연결하는 대각선과 입자 각각에 대한 윤 곽선이 만나는 지점을 표시하여 접촉점의 수를 계 측하였다(c, d). 최종적으로 접촉점 수는 34개로 계 측이 되었다.

Fig. 2 (B)에서는 초고속 매체형 유성밀에 의해 30 분 동안 밀링을 수행한 구리 분말을 이용하여 Fig. 2 (A)에서와 같이 처리하였다. 우선 이미지를 촬영하 고(a), 화상해석 프로그램을 이용하여 2 차원 입자형 상으로 변환시키고(b), 접촉점 수를 계측하여(c, d).

최종적으로 접촉점 수는 20개로 계측이 되었다.

따라서 Fig. 2에서 보는 바와 같이 원료분말일 때 는 대각선으로 그은 측정선과 접촉점 수와의 개수 가 이고, 유성볼밀에서 30분간의 분쇄공정을 거친 후 입자들이 커진 상태에서의 접촉점 수는 20개가 된 것을 알 수 있다. 따라서 단순히 입자들이 일정

(A) The case of raw copper

(B) The case of ground copper

Fig. 2. The new evaluation method of contact number measuring on the experimental particle. (A) raw copper (B) ground copper.

부분 커졌다는 것을 정성적으로 파악하던 것을 정 량적으로 파악 할 수 있게 되었고, 이에 따라 최적 의 실험 조건을 찾아 최종 제품을 만드는데 큰 도움 이 될 것으로 생각한다.

본 연구에서는 최종적으로 입자의 정량 분석 장 치를 개발하기 위해서는 입자를 촬영하는 이미지 촬영부(촬영된 입자가 입력되는 이미지 입력부), 상 기 입력된 이미지의 서로 이웃하지 않는 꼭짓점을

연결하는 대각선과 상기 촬영된 이미지상의 입자가 접촉하는 접촉점의 수를 계측하는 접촉점 계측부(입 자의 계측된 결과를 나타내는 표시부)로 구성될 수 있다는 점을 제안한다. 또한, 촬영부는 광학현미경 또는 주사전자현미경(SEM)을 이용할 수 있다. 그리 고 표시부는 CRT 디스플레이, 플라스마 디스플레 이, EL 디스플리에, 액정 디스플레이 등으로 이루어 진 디스플레이 및 임팩트프린터, 시리얼 프린터, 라 인 프린터, X-Y 플로터 등으로 이루어진 프린팅으 로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상으로 표시 될 수 있다.

4. 결 론

본 연구에서는 입자들의 분석 이미지 수집단계 및 접촉점 수 계측 단계를 이용하여 입자를 정량적 으로 측정함으로써, 분쇄 공정 전의 입자와 분쇄 공 정 후의 변화된 입자의 형상을 정량적으로 비교할 수 있었다. 즉, 입자들이 분쇄 공정을 통해 응집 또 는 분쇄되면서 일정부분 입자 크기가 변화하는 사 실을 정성적으로 파악하던 것을 정량적으로 파악할 수 있으므로, 변화된 입자형상의 변화특성을 보다 정확하게 파악할 수 있다. 따라서 분쇄 전후의 변화 된 입자들을 정량적으로 파악할 수 있으므로, 소망 하는 최종 제품의 특성변화에 보다 정확한 실험 조 건을 확립할 수 있는 효과가 있었다. 더욱이, 입자 를 분쇄 전과 분쇄 후에 정량적으로 측정하는 방법 을 통해, 분쇄 전후의 접촉점의 개수를 이용하여 입 자의 크기를 측정할 수 있는 잇 점이 있다. 한편, 입 자를 정량적으로 측정하는 방법을 통하여 보다 손 쉽게 정량적인 결과를 보여줄 수 있는 효과를 제공 할 수 있다. 이를 통해 최종적으로 입자의 정량 분 석 장치를 개발하기 위한 기초자료를 제공하고자 하였다.

감사의 글

본 연구는 2012년도 정부(교육과학기술부)의 재원 으로 한국연구재단의 지원을 받아 수행된 연구임 (No. 2012-0009451)

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