Ë­ Ž• Ö ù p § V ò & ÿ” X ¢ R ª q4 (Bi 0.5 Na 0.5 )(Ti 1−x W x )O 3 : g à k Ä8 ý – ¥ ¹ Å õ m Í ° q ¹ Å — ¤V R Ë

æ N

Ë­ Ž• Ö ù p § V ò & ÿ” X ¢ R ª  q4  (Bi ^0.5 Na 0.5 )(Ti 1−x W x )O 3 : g à k Ä8 ý – ¥ ¹ Å õ m Í °  q ¹ Å — ¤V R Ë

‚

Ð ø ¶ B‡ Ú · # l ý — ¡¦  · ) ç a : @¬ £ · ö ¶ B? - ! H ·  ™ »' å ‡ Ú ^∗

‚

½ Ó" é ¶ @ /† < Ɠ §
” ¸·’  ™ èF  / B N † < Æ Ò, ‚ ½ Ó" é ¶ 641-773 (2008¸   9 Z 4 8{ 9  ~ à Î6 £ §)

W

⁶⁺

\  ¦ u  ¨ 8 Š ô  Ç q ± ú š>  (Bi

0.5

Na

0.5

)(Ti

1−x

W

x

)O

3

(BNTW) [ j b ” `  ¦ “ ¦ © œì ø Í6 £ xZ O Ü ¼– Ð ] j› ¸ # Œ Ä

»„   x 9  · ú š„   : £ ¤$ í `  ¦ › ¸  % i  . é ß –{ 9 _  0 p x€  & ñ ` …– ÐÚ ÔÛ ¼ s à Ô ½ ¨› ¸\  ¦ ° ú   H “ ¦6   x ô  Ç>  (x ≤ 0.8 mol%)  t  W_  € ª œs  7 £ x † < Ê\     z Œ —· ú ˜_  ß ¼l   H  Œ • & ’ Ü ¼ 9, ™ è  r ¼ # _   © œ@ /x 9 • ¸  H 7 £ x  % i 



. BNTW [ j b ”  r ¼ # _  · ú š„   © œÃ º d

33

  H W _  € ª œs  0.4 mol%\ " f þ j@ /° ú כ 84 pC/N`  ¦
 ? /% 3 Ü ¼ 9, ï ß –À Óì  rF G P

r

“ É r W  0.2 mol%\ " f þ j@ /° ú כ 42 µC/cm

²

`  ¦ & ’  . W_  0 l x • ¸ 7 £ x † < Ê\     l > 

&

h

 ¾ ¡ §| 9 > Ã º Q

^m

ü < † ½ ӄ  >  E

^c

_  ° ú כ“ É r y Œ ™™ è % i “ ¦, z  ´“ : r \ " f Ä »„   © œÃ º_  ° ú כ“ É r 7 £ x  % i  . ¢ ¸ô  Ç x

7

£

x † < Ê\     Ç ©o  “ : r • ¸ T

m

x 9  s  “ : r • ¸\ " f_  þ j@ / Ä »„   © œÃ º ε

max

  H y Œ ™™ è % i Ü ¼ 9, ˜ Ð  ¢ - a ë ß –ô  Ç  © œ

„

 s   1 l x`  ¦ ˜ Ð% i  . s   H PZT > \ " f Å Ò> h\  ¦ • ¸i ç ô  Ç  â Ä ºü <  ð ø Ít – Ð (Bi

^0.5

Na

0.5

)TiO

3

(BNT)

\

" f B  o _  Ti

⁴⁺

\  ¦ W

⁶⁺

s “ : r s  u  ¨ 8 Š| ¨ c M : „   ˜ Ð © œ`  ¦ 0 A # Œ A  o \  € ª œs “ : r ‘   o  + þ A$ í ÷ &

 

H  כ Ü ¼– Ð [ O " î ½ + É Ã º e ” % 3  .

PACS numbers: 77.84.-s, 77.84.Dy

Keywords: q ± ú š>  (Bi

0.5

Na

0.5

)TiO

3

(BNT), • ¸i ç , y © œÄ »„  ^ ‰, · ú š„  $ í

I. " e  ] Ø

· ú

š„   [ j b ”  G ' p" f, " l oÆ Ó\ s '  Õ ªo “ ¦   ¨ 8 Š l  1 p x õ

 ° ú  “ É r „    [ j b ”   Ҿ ¡ § \   H · ú š„   : £ ¤$ í s  Ä ºÃ ºô  Ç Pb(Zr _1−x Ti _x )O ₃ (PZT) 1 p x _  ± ú š>  ™ èF  @ / Òì  r  6   x

 )

a  . Õ ª Q
 PZT>  · ú š„   [ j b ” “ É r ´ ú §“ É r € ª œ_  Ä »K ô  Ç ± ú š

`

 ¦ † < ÊÄ » “ ¦ e ” # Q" f PbO [ j b ”  ] j Œ •õ & ñ \ " f Z  }“ É r 7

£

x l · ú šÜ ¼– Ð “  ô  Ç 7 £ x µ 1 Ïõ  ` ‚l   ) a  Ҿ ¡ § Ü ¼– РÒ'  ì  r K ÷ &# Q

¨ 8

Š â \  ” ¸Ø  ¦H † d Ü ¼– Ð+ ‹ d ” y Œ •ô  Ç ¨ 8 Š ⠚ ¸% i `  ¦ { 9 Ü ¼†   .  



" f þ j   H ‚  ”  ² D G`  ¦ ×  æd ” Ü ¼– Ð ¨ 8 Š ⠕ 2 ; o& h “   „   F « Ñ_ 

>

hµ 1 Ï, 7 £ ¤ PZT > ü <   H] X ô  Ç : £ ¤$ í `  ¦ ° ú   H q ± ú š>  · ú š„   [ j



b ”  ™ èF – Ð @ /^ ‰  9  H ” ¸§ 4 s   Ö ¸ µ 1 Ï >  ”  ' Ÿ ÷ &“ ¦ e ” 



 [1].

‰

&

³F  PZT\  ¦ @ /^ ‰½ + É q ± ú š>  · ú š„   [ j b ”  F « і Ð" f

 Ö

¸ µ 1 Ïy  ƒ  ½ ¨÷ &“ ¦ e ”   H Ó ü t| 9 “ É r ABO 3 + þ A ` …– ÐÚ ÔÛ ¼  s

à Ô (perovskite) ½ ¨› ¸“   (Na,K)NbO ₃ (NKN) >  [2]ü <

(Bi 0.5 Na 0.5 )TiO 3 (BNT) >  [3] Õ ªo “ ¦ Bi 8 £ x  © œ½ ¨› ¸\  ¦ ° ú 



 H ` …– ÐÚ ÔÛ ¼ s à Ô Ó ü t| 9 > s  . s [ þ t y Œ •y Œ •s  @ /³ ð   H

· ú

š„  $ í | 9 “ É r  Ø Ô 9 PZT\  ¦ @ /^ ‰   H % ò % i • ¸ Õ ª\  ´ ú >  6

£

x6   x “ ¦ e ”  . : £ ¤ y  A 0 Au  4 Ÿ ¤ ½ + Ë ABO ₃ + þ A ` …– ÐÚ ÔÛ ¼  s

à Ô y © œÄ »„  ^ ‰“   BNT  H q “ §& h  Z  }“ É r  © œ„  s “ : r • ¸ (T c ∼

∗

E-mail: [email protected]

320 ^◦ C) ü <  H ï ß –À Óì  rF G (P r ∼ 38 µ C/cm ² ) Õ ªo “ ¦ l > 

&

h  y © œ• ¸ Z  }   PZT\  ¦ @ /^ ‰½ + É · ú š„   [ j b ”  ™ èF – Ð" f Å Ò 3

l

q ~ à Γ ¦ e ” t ë ß – z  ´“ : r \ " f † ½ ӄ  l  © œ (E ^c ∼ 73 kV/cm) õ 

„

 l „  • ¸• ¸ Z  }   ì  rF G (poling) s  # Q 9Ä º 9, „  l l > 

 

½ + Ë> à º (electromechanical coupling factor; k p ) ü <  © œ

“

: r _  y © œÄ »„   rhombohedral ½ ¨› ¸\ " f ì ø Íy © œÄ »„   & ñ ~ ½ Ó& ñ (tetragonal) ½ ¨› ¸– Ð_   © œ„  s  “ : r • ¸“   » 1 Ïì  rF G “ : r • ¸ (de- polarization temperature; T _d ∼ 200 ^◦ C)  ± ú   · ú š„   [ j



b ” Û ¼– Ð 6 £ x6   x s  j Ë µŽ  H é ß –& h s  e ”   [4,5].   " f BNT\  ¦ l

‘ : r › ¸$ í Ü ¼– Ð BaTiO ³ [4], (Bi 0.5 K 0.5 )TiO 3 [6], NaNbO 3

[7], BiFeO ₃ [8] Õ ªo “ ¦ BiScO 3 [9] 1 p x õ  “ ¦6   x ^ ‰ (solid so- lution)\  ¦ + þ A$ í  
 & h “ É r € ª œ_  ' ‘ Ó ü t ¢ ¸  H @ /^ ‰Ó ü t`  ¦ s

6   x # Œ [10–12] q ± ú š>  · ú š„   [ j b ” _  ½ ¨› ¸& h , „  l & h  Ó

ü t$ í `  ¦ > h‚    9  H ƒ  ½ ¨ > 5 Å q ÷ &“ ¦ e ”  .

ABO ₃ + þ A ` …– ÐÚ ÔÛ ¼ s à Ô ½ ¨› ¸_  A 0 Au  <  ʓ É r B 0 Au 

\

 ° ú  “ É r " é ¶   (valence) ¢ ¸  H   É r " é ¶  \  ¦ ° ú   H s “ : r

`

 ¦ { 9 Â Ò u  ¨ 8 Š ¢ ¸  H ™ è| ¾ Ó ' ‘   
   É r  o½ + ËÓ ü t õ  “ ¦6   x

^

‰\  ¦ + þ A$ í # Œ · ú š„  : £ ¤$ í `  ¦ † ¾ Ó © œr v   H  כ “ É r PZT\  ¦ l ‘ : r

›

¸$ í Ü ¼– Ð   H [ j b ”  > \ ‚   ¸ ú ˜ · ú ˜ 9”    z  ´s   [13].

PZT > \ " f A ¢ ¸  H B 0 Au  € ª œs “ : r _  " é ¶   ˜ Ð  Z  }

“

É r " é ¶  _  s “ : r Ü ¼– Ð @ /^ ‰ ¢ ¸  H ' ‘ ÷ &  H Å Ò> h (donor)

•

¸i ç _   â Ä º\  Å Ò> h  H PZT [ j b ” _  ™ è  õ & ñ 1 l x î ß –\ 

PbO _  6 fµ 1 ϖ Ð “  K  Ò q t è ß – “ ¦Ä »ô  Ç í ß –™ è ‘   o [ þ t _  0 l x

-409-

 כ

“ É r Ä »„   © œÃ º_  7 £ x ÷  r ë ß –  m   ˜ Ð  ´ ú §“ É r „   [ þ t s  Ò q

t 
>  # Œ ì  rF G s  7 £ x  >  ô  Ç . s  Qô  Ç : £ ¤$ í M :ë  H

\

 Å Ò> h • ¸i ç  ) a $ í ì  r \  @ / # Œ Á º É r (soft) PZT   ô  Ç  [14–16].

BNT ü < PZT\  ¦ l ‘ : r$ í ì  r Ü ¼– Ð   H [ j b ” “ É r  6 £ § _ 

€

 \ " f Å Òכ ¹ô  Ç s  e ”   [17]. ' Í P :  H BNT  H A  o 

\

 Bi ³⁺ ü < Na ¹⁺ s “ : r s  (Bi ^0.5 Na 0.5 ) ²⁺ _  + þ AI – Ð 4 Ÿ ¤ ½ + Ë& h  Ü

¼– Ð [ þ t # Qç ß – y © œÄ »„    o½ + ËÓ ü t s  . BNTü <  H  Ø Ô>  PZT



 H y © œÄ »„  ^ ‰“   PbTiO 3 (PT) ü < ì ø Íy © œÄ »„  ^ ‰“   PbZrO 3 – Ð

½

¨$ í  ) a “ ¦6   x ^ ‰s €  " f B  o \  Ti ⁴⁺ ü < Zr ⁴⁺ s “ : r s  4 Ÿ ¤

½

+ Ë& h Ü ¼– Ð [ þ t # Qç ß – y © œÄ »„    o½ + ËÓ ü t s  . Ñ ü t P :– Ð @ / Òì  r _  0

p x€  & ñ ½ ¨› ¸_  BNT\  ¦ l ‘ : r › ¸$ í Ü ¼– Ð ô  Ç [ j b ” “ É r A   o

_  s “ : r`  ¦ u  ¨ 8 Š ô  Ç “ ¦6   x ^ ‰\  ¦ ë ß –[ þ t # Q Ä »„   x 9  · ú š„  : £ ¤$ í

`

 ¦ † ¾ Ó © œr v  9, & ñ ~ ½ Ó& ñ  © œõ  / B N” > r   H  © œ â > % ò % i  (mor- photropic phase boundary; MPB)`  ¦ ° ú   H “ ¦6   x ^ ‰\  ¦ ë ß –[ þ t t

ë ß – & ñ ~ ½ Ó& ñ ½ ¨› ¸  H BNT _  “ ¦“ : r ì ø Íy © œÄ »„    © œI s Ù ¼– Ð

»

1 Ïì  rF G “ : r • ¸ (T ^d )  ± ú  t   H ë  H ] j ] jl   ) a  . ì ø ̀  \  PZT x 9  & ñ ~ ½ Ó& ñ ½ ¨› ¸_  PT\  ¦ l ‘ : r › ¸$ í Ü ¼– Ð   H [ j b ” 

“

É r B  o _  s “ : r`  ¦ { 9 Â Ò u  ¨ 8 Š # Œ Ä »„   x 9  · ú š„  $ í `  ¦ † ¾ Ó



© œr †   .



 " f ¿ º > \ " f “ ¦6   x ^ ‰\  ¦ + þ A$ í   H " é ¶ o   Ø Ô“ ¦

 

² D G s [ þ t _  à º& ñ (modification)• ¸  \  ¦ à º e ”  ’ x . ‘ : r

ƒ

 ½ ¨\ " f  H BNT _  B0 Au “   Ti ⁴⁺  o \  Å Ò> h– Ð" f  Œ • 6

 

x ½ + É W ⁶⁺ \  ¦ u  ¨ 8 Š r &  • ¸i ç | ¾ Ó\    É r BNTW [ j b ” _ 

½

¨› ¸ü < Ä »„   x 9  · ú š„   : £ ¤$ í `  ¦ PZT > _  Å Ò> h • ¸i ç õ  q “ §

# Œ › ¸  % i  .

II. ÷ m Ç] M öU ê s0 n É

(Bi _0.5 Na _0.5 )(Ti _1−x W _x )O ₃ (x = 0, 0.001, 0.002, 0.004, 0.008, 0.016) [ j b ” “ É r { 9 ì ø Í& h “   “ ¦ © œì ø Í6 £ xZ O Ü ¼– Ð ] j› ¸ 

%

i  . í  H • ¸ 99.9 % s  © œ“   Bi ₂ O ₃ ü < Na 2 CO ₃ , TiO ₂ Õ ªo 

“

¦ WO 3 _  " é ¶ « Ñì  r ´ ú ˜`  ¦  o† < Æd ” \  ´ ú Æ Ò# Q g A| ¾ Óô  Ç  6 £ § \ 

\

 ¦ s 6   x # Œ S X ‰ “   % i  . W_  u  ¨ 8 Š | ¾ Ó\    É r r « Ñ ³ ð

€

 _  p [ j½ ¨› ¸    o  H Å Ò „   ‰ & ³p  â (scanning elec- tron microscope; SEM)`  ¦ s 6   x # Œ › ' a ¹ 1 Ï % i  . Ä »„  $ í x 9

 · ú š„  $ í 1 p x`  ¦ › ¸  l  0 A # Œ r ¼ # _  € ª œ€  `  ¦ ¿ ºa  0.6 mm – Ð ƒ   ô  Ç + ' “ É r ` …s Û ¼à Ô\  ¦ • ¸Ÿ í “ ¦ 650 ^◦ C \ 

"

f 30ì  r 1 l x î ß – \ P % ƒo \  ¦ % i  . 4 Ÿ ¤ ™ èÄ »„  Ö  ¦ 8 £ ¤& ñ “ É r e ”  x

~  Û ¼ ì  r$ 3 l  (HP4192A)\  ¦ s 6   x # Œ Å Ò à º # 3 0 A 100 Hz ∼ 15 MHz ü < 30 ∼ 650 ^◦ C _  “ : r • ¸# 3 0 A\ " f ' Ÿ  % i 



. · ú š„  $ í `  ¦ 8 £ ¤& ñ l  0 A # Œ r ¼ # `  ¦  © œ“ : r _  z  ´o – B H š ¸ { 9

 ? /\ " f 40 kV/cm_  f ” À Ó „  l  © œ`  ¦ 30ì  r ç ß – “   # Œ ì

 rF G % ƒo  % i  . s X O >  ì  rF G % ƒo ô  Ç r ¼ # “ É r e ” x ~  Û ¼ ì

 r$ 3 l  (HP4194A)\  ¦ s 6   x # Œ / B N”  Å Ò à º (resonance frequency), ì ø Í/ B N”  Å Ò à º (antiresonance frequency) Õ ª o

“ ¦ 1 kHz\ " f_  & ñ „  6   x | ¾ Ó (capacitance)`  ¦ 8 £ ¤& ñ ô  Ç   6

£ §, s \  ¦ : Ÿ x K  „  l l >    ½ + Ë> à º k ^p ü < l > & h  ¾ ¡ §| 9 > à º Q _m _  ° ú כ`  ¦ ½ ¨ % i  . ¢ ¸ô  Ç · ú š„  > à º (piezoelectric co- efficient, d 33 )  H piezo d 33 -meter\  ¦ s 6   x # Œ 8 £ ¤& ñ % i “ ¦ y

© œÄ »„   s § 4 / B G‚  “ É r Sawyer-Tower  r– Ðü < š ¸z  ´– ÐÛ ¼ ïá Ô

\

 ¦  6   x # Œ % 3 % 3  .

III. + s ÇÊ Ý õ m Í À X Ø8 ý



Ø Ôv B jX <Û ¼_  " é ¶ o \  ¦ s 6   x # Œ 8 £ ¤& ñ ô  Ç ™ è   r ¼ # _ 



© œ@ /x 9 • ¸  H í  H à ºô  Ç BNT_  s  : rx 9 • ¸_  95 % s  © œÜ ¼– Ð

™

è  s  ¸ ú ˜ ÷ &% 3 6 £ §`  ¦ S X ‰ “   % i  . W_  € ª œs  0.8 mol%  t

 7 £ x † < Ê\     x 9 • ¸ 7 £ x  % i Ü ¼ 9 W_  € ª œs   8 Z þ t

#

Q
  x 9 • ¸  H y Œ ™™ è % i  . Fig. 1“ É r W _  u  ¨ 8 Š | ¾ Ó\   



É r BNTW [ j b ” _  XRD J ‡  s  . u  ¨ 8 Š ÷ &  H W _  € ª œ s

 0.8 mol% t   H é ß –{ 9 _  0 p x€  & ñ ` …– ÐÚ ÔÛ ¼ s à Ô ½ ¨

›

¸ ˜ Ðs  9, 1.6 mol%\ " f { 9 ~ ½ Ó& ñ _  Bi 2 Ti ₂ O ₇ “   s  



© œ_  €  •ô  Ç 4 Ÿ x Ä ºo  › ' a ¹ 1 Ï  ) a  . s  כ “ É r BaTiO 3 _  B   o

\  W ⁶⁺ \  ¦ u  ¨ 8 Š % i `  ¦ M : “ ¦6   x ô  Ǖ ¸ 0.8 mol% & ñ • ¸

“

   כ õ  { 9 u ô  Ç  [18]. s   © œs  › ' a ¹ 1 Ï÷ &t  · ú §  H “ ¦6   x ô  Ç

Fig. 1. X-ray diffraction patterns of (Bi _0.5 Na _0.5 )(Ti _1−x W _x )O ₃ ceramics: (a) x = 0.0, (b) x = 0.001, (c) x = 0.002, (d) x = 0.004, (e) x = 0.008, and (f) x = 0.016 sintered at 1150 ^◦ C for 2 h in air.

>

 ? /\ " f W_  € ª œ\    É r  r] X  4 Ÿ x Ä ºo _  0 Au _  s 1 l x s

 \ O   H  כ Ü ¼– Ð ˜ Ð      © œÃ º_     o  H \ O Ü ¼ 9, s  כ “ É r W ⁶⁺ _  s “ : r s  — ¸¿ º ABO 3 ` …– ÐÚ ÔÛ ¼ s à Ô ½ ¨› ¸ ? /_  B 0

Au \  S X ‰ í ß –÷ &t ë ß – W ⁶⁺ (60.3 pm) s “ : r _  ß ¼l  Ti ⁴⁺

(60.5 pm) s “ : r _  ß ¼l ü < q 5 p w l  M :ë  H s   [19]. Ti ⁴⁺

x 9

 W ⁶⁺ s “ : r _  ì ø Í â s  q 5 p w t ë ß – Nb ⁵⁺ 1 p x õ  q “ § 

#

Œ “ ¦6   x ô  Ç>  €  • 0.8 mol% s  – Ð ± ú “ É r  כ “ É r B 0 Au \  u

 ¨ 8 Š ÷ &  H W ⁶⁺ _  " é ¶   Ti ⁴⁺ _  " é ¶  ü < q “ § # Œ 2 ë ß –
p u ß ¼l  M :ë  H s   [20]. s  כ “ É r q 5 p w ô  Ç ß ¼l _  F K5 Å q s

“ : r s   Œ •“ É r € ª œÜ ¼– Ð u  ¨ 8 Š ÷ &  H  â Ä º\   H " é ¶  _  s 

 œ íõ ô  Ç ¶ ú ˜‚ ½ Ó_  ‘   o  M :ë  H \  “ ¦6   x ô  Ǖ ¸\   8  H % ò † ¾ Ó

`

 ¦ º ¡ §`  ¦ _ p ô  Ç . Fig. 2  H SEM`  ¦ s 6   x # Œ / B N l ×  æ _  1150 ^◦ C \ " f 2r ç ß – 1 l x î ß – ™ è  ô  Ç BNTW [ j b ” _  ³ ð€   p

[ j ½ ¨› ¸\  ¦ 3000 C – Ð S X ‰ @ / # Œ › ' a ¹ 1 Ïô  Ç  ”  s  . í  H à º ô

 Ç BNT_   â Ä º z Œ —· ú ˜_  ¨ î ç  H ß ¼l   H à º z   µms  9 W_ 

€

ª œs  7 £ x † < Ê\     z Œ —· ú ˜_  ß ¼l   H à º µm– Ð  _  ‚  + þ A& h  Ü

¼– Ð y Œ ™™ è   H  ⠆ ¾ Ó`  ¦ ˜ Ð# Œï  r  . 7 £ ¤ W _  € ª œs  7 £ x † < Ê\ 



  z Œ —· ú ˜_  $ í  © œs   8¹ ¡ ¤ % 3 ] j  ) a  . ¢ ¸ô  Ç W 0.4 mol%

s

 – Ð u  ¨ 8 Š ) a r ¼ # \  q  # Œ 0.8 mol% Ò'  y Œ •”   + þ AI _  z

Œ

—· ú ˜[ þ t s  › ' a ¹ 1 Ï÷ & 9 1.6 mol%\ " f  H  8¹ ¡ ¤  8 Õ ª € ª œs  Z þ t

#

Q
 e ”  . s  y Œ •”   + þ AI _  z Œ —· ú ˜_  $ í ì  r`  ¦ EDX (energy dispersive x-ray) spectroscopy – Ð › ¸ ô  Ç  – Ѝ  H š ¸ # 3  0

A ? /\ " f   É r z Œ —· ú ˜_  $ í ì  r õ _  s \  ¦ µ 1 Ï| ½ + É Ã º \ O % 3 



.   • ¸ EDX_  ì  r K 0 p x  A – Ð $ í ì  r _     o\    

"

f z Œ —· ú ˜_  — ¸€ ª œs    ô  Ç  כ Ü ¼– Ð Ò q ty Œ •  ) a  . W s “ : r _  € ª œ s

 7 £ x  €  " f Ò q t$ í ÷ &  H s   © œ“   { 9 ~ ½ Ó& ñ _  Bi 2 Ti ₂ O ₇  BNT \  q K  Z  }“ É r x 9 • ¸\  ¦ f ” \ • ¸ Ô  ¦ ½ ¨ “ ¦ x 9 • ¸ ± ú 

Fig. 2. SEM images of (Bi 0.5 Na 0.5 )(Ti 1−x W x )O 3 ceram- ics sintered at 1150 ^◦ C for 2 h: (a) x = 0.0, (b) x = 0.001, (c) x = 0.002, (d) x = 0.004, (e) x = 0.008, and (f) x = 0.016.



t   H " é ¶ “  “ É r ß ¼l   Œ •“ É r s  Qô  Ç y Œ •”   + þ AI _  z Œ —· ú ˜[ þ t



s _  l / B N \  l “     H  כ Ü ¼– Ð # Œ ”   .

PZT _   â Ä º Nb ⁵⁺ ü < W ⁶⁺ Õ ªo “ ¦ Ta ⁵⁺ 1 p x _  F K5 Å q € ª œ s

“ : r“ É r s “ : r _  ì ø Í â s  q 5 p w €  " f " é ¶  _  s  & h 

“

É r (Zr, Ti) ⁴⁺  o \  u  ¨ 8 Š ) a  . ‘ : r z  ´+ « >\ " f 1 l x{ 9 ô  Ç   

&

ñ ½ ¨› ¸“   BNT\ " f Å Ò> h + þ AI _  W ⁶⁺ s “ : r`  ¦ B 0 Au _  Ti ⁴⁺  o \  u  ¨ 8 Š r †   . s  Qô  Ç  â Ä º\  œ íõ ô  Ç „   \  ¦

˜

Ð © œ # Œ „   ×  æ$ í `  ¦ Ä »t  l  0 A # Œ A  o \  ‘   o 

 + þ A$ í | ¨ c  כ Ü ¼– Ð \ V © œ  ) a  .

W O 3 → V _A ⁰⁰ + W _{T i} ^·· + 2O _O ^x

#

Œl " f V A ⁰⁰   H A 0 Au _  2“   € ª œs “ : r _  ‘   o “  X <

BNT _   â Ä º (Bi, Na) ²⁺ ‘   o s  .

 

õ & h Ü ¼– Ð Å Ò> h • ¸i ç “ É r í ß –™ è ‘   o _  + þ A$ í `  ¦ % 3 ] j

“ ¦ A 0 Au \  ‘   o \  ¦ Ò q t$ í ô  Ç . Ò q t$ í  ) a A 0 Au  ‘    o

 z Œ —· ú ˜ ? /\  ” > r F ô  Ç €   s “ : r _  S X ‰ í ß –`  ¦ ~ 1 >  # Œ ™ è

 

r  z Œ —· ú ˜_  ß ¼l  7 £ x ½ + É  כ s  . Õ ª Q
 ‘ : r z  ´+ « >\ " f

™

è   Ê ê_  r ¼ # _  z Œ —· ú ˜_  ß ¼l   H í  H à ºô  Ç BNT\  q  # Œ W _  € ª œs  7 £ x ½ + Éà º2 Ÿ ¤ & h & h   Œ • ”   . s   H Å Ò> h s “ : r _ 

•

¸i ç Ü ¼– Ð Ò q t$ í  ) a A 0 Au  ‘   o  z Œ —· ú ˜_  ? / Ò\  e ” `  ¦



± p s “ : r _  S X ‰ í ß –`  ¦ [  v t ë ß –, z Œ —· ú ˜_   â > \  ¼ # $ 3 ÷ &# Q u  ¨ 8 Š

 )

a B  o _  W ⁶⁺ s “ : r õ  Ù ü t2 Ÿ x  © œ  ñ Œ •6   x Ü ¼– Ð € ª œs “ : r-‘  



o  Š © œs  + þ A$ í ÷ &# Q z Œ —· ú ˜  â > \ " f s “ : r _  S X ‰ í ß –`  ¦ % 3 ] j

Fig. 3. Piezoelectric coefficient d ₃₃ of the (Bi 0.5 Na 0.5 )(Ti 1−x W x )O 3 ceramics as a function of W concentration.

# Œ z Œ —· ú ˜_  $ í  © œ5 Å q • ¸\  ¦ y Œ ™™ èr v l  M :ë  H s  . BaTiO ³ [21] \ " f € ª œs “ : r ‘   o  z Œ —· ú ˜ ? / Ò\ " f ˜ Ð  z Œ —· ú ˜  â

>

\  ¼ # $ 3 | ¨ c M : \ P % i † < Æ& h Ü ¼– Ð î ß –& ñ  “ ¦ ˜ Г ¦÷ &% 3 Ü ¼ 9 s  Qô  Ç z Œ —· ú ˜ ß ¼l _  y Œ ™™ è  H A  o  u  ¨ 8 Š+ þ A Å Ò> h“   La 2 O 3 `  ¦ • ¸i ç ô  Ç BNT\ " f• ¸ › ' a8 £ ¤ ) a   [22].

Fig. 3“ É r BNTW [ j b ”  r ¼ # `  ¦ ì  rF G r †   Ê ê 24 r ç ß – s

 t è ß –  6 £ § \  · ú š„  > à º d 33 \  ¦ 8 £ ¤& ñ ô  Ç Õ ªA á Ԗ Ð" f W_ 

€

ª œs  0.4 mol% t   H d 33 ° ú כ % i r   Œ •“ É r l Ö  ¦ l – Ð ‚  + þ A& h  Ü

¼– Ð 7 £ x † < Ê`  ¦ ˜ Ð# ŒÅ ғ ¦ e ”  . í  H à ºô  Ç BNT_   â Ä º d ³³ ° ú כ

“

É r 75 pC/N s “ ¦ s  ° ú כs  þ j@ /° ú כ`  ¦ ° ú   H 0.4 mol% _   â Ä

º\  84 pC/N– Ð" f €  • 12 % 7 £ x  % i  . Õ ª Q
 x = 0.8 mol% \ " f · ú š„  > à º_  ° ú כ“ É r 11 pC/N Ü ¼– Ð / å L  y  y Œ ™™ è

 9 1.6 mol%_  r ¼ # \ " f  H · ú š„   > à º\  ¦ 8 £ ¤& ñ ½ + É Ã º \ O 

%

3  . s   H XRD J ‡  \ " f 1.6 mol%_  W_  € ª œ\  @ /K 

"

f  H s   © œs  µ 1 Ï| ÷ &  H  כ õ  { 9 u   9, 0.8 mol%\ " f

· ú

š„  $ í s  ×  ¦ # Q× ¼  H  כ Ü ¼– Ð p À Ò# Q s  $ í ì  r \ " f s p  y © œ Ä

»„   x 9  · ú š„  : £ ¤$ í `  ¦ $  r ~  ´ & ñ • ¸_  ¶ ú ˜‚ ½ Ó ‘   o  ” > r F

  
 XRD J ‡   x 9  SEM\ " f  H µ 1 Ï| ÷ &t  · ú § 8 • ¸ s

  © œs  + þ A$ í ÷ & 
  m €   õ e ç _  W z Œ —· ú ˜  â > €  

\

 œ íõ  # Œ ” > r F  l  M :ë  H Ü ¼– Ð Ò q ty Œ •  ) a  . Fig. 4  H  © œ“ : r _

 z  ´o – B H š ¸{ 9  ? /\ " f 40 kV/cm_  „  l  © œ \ " f 30ì  r ç

ß – ì  rF G % ƒo ô  Ç BNTW [ j b ”  > _  W_  € ª œ\    É r l 

>

& h  ¾ ¡ §| 9 > à º Q m ü < „  l l >    ½ + Ë> à º k p _  8 £ ¤& ñ ° ú כ`  ¦

 ? /  H Õ ªa Ë >s  . W_  “ ¦6   x ô  Ǖ ¸ ? /\ " f Q m   H í  H à º ô

 Ç BNT_   â Ä º 225\ " f 0.8 mol%_  W u  ¨ 8 Š ) a  â Ä º 78 – Ð y Œ ™™ èô  Ç . s ü < ° ú  “ É r  ⠆ ¾ ӓ É r Å Ò> h • ¸i ç _  _ ô  Ç ´ òõ  s

ü @\ • ¸ z Œ —· ú ˜_  ß ¼l  y Œ ™™ èô  Ç  כ õ • ¸ › ' aº  s  e ”   H  כ Ü

¼– Ð Ò q ty Œ •  ) a  . k p   H “ ¦6   x ô  Ç> “   0.8 mol% s  \ " f W _

 € ª œ\     y Œ ™™ è % i  . Q m _  y Œ ™™ è  H Å Ò> h\  ¦ • ¸i ç ô  Ç

ical coupling factor k p of the (Bi 0.5 Na 0.5 )(Ti 1−x W x )O 3

ceramics as a function of W concentration.

PZT · ú š„   [ j b ” Û ¼_   â Ä º Ò q t$ í ÷ &  H  © œ@ /& h Ü ¼– Ð  H A

€

ª œs “ : r ‘   o \  l “  ô  Ç  כ Ü ¼– Ð ì  rF G % ƒo  / 'Ä º 9 s 



 H ½ ¨% i  (domain)_  F C \ P s  6   x s  l  M :ë  H s  . d ³³ ° ú כ _

 7 £ x   H q 2 Ÿ ¤ y Œ • r ¼ # [ þ t    > á ¤ ° ú  “ É r „  l  © œ`  ¦  # Œ ì

 rF G % ƒo  % i t ë ß –, P − E y © œÄ »„   s § 4 / B G‚   (Fig. 5)\ 

"

f W\  ¦ u  ¨ 8 Š † < Ê\     BNTW r ¼ # [ þ t“ É r & h & h  ± ú “ É r † ½ Ó

„

 l  © œ ° ú כ`  ¦ & ’ Ü ¼ 9, • ¸i ç \    É r „  l „  • ¸• ¸_  y Œ ™™ è

–

Ð Å Ò# Q”   „  l  © œ \ " f ì  rF G`  ¦ Ø  æì  r y  { 9 Ü ¼v >  # Œ,

· ú

š„   © œÃ º\  ¦ 7 £ x r v   H  כ Ü ¼– Ð Ò q ty Œ •  ) a  .

Fig. 5(a) ∼ (e)  H BNTW [ j b ”  r ¼ # `  ¦ z  ´“ : r \ " f 60 Hz Å Ò à º– Ð 8 £ ¤& ñ ô  Ç P − E s § 4 / B G‚  Ü ¼– Ð" f y © œÄ »„  ^ ‰ _

 „  + þ A& h “   s § 4 : £ ¤$ í `  ¦ ˜ Ð# ŒÅ ғ ¦ e ”  . W_  € ª œs  7 £ x

 # Œ 0.8 mol% u  ¨ 8 Š ô  Ç r « э  H   † < Êx 9  Á º| 9 " f_  7 £ x 

–

Ð “  ô  Ç  H ¾ º[ O „  À Ó M :ë  H \  Z  }“ É r „  l  © œ \ " f• ¸ Ÿ í



o÷ &t  · ú §  H  כ `  ¦ ^  ¦ à º e ”  . Fig. 5(f)  H P − E s § 4  /

B G‚  Ü ¼– РÒ'  ½ ¨ô  Ç BNTW [ j b ” _  ï ß –À Óì  rF G P r x 9  † ½ Ó

„

 l  © œ E ^c `  ¦
  · p Õ ªa Ë >s  . P <sup>r</sup> “ É r 7 £ x  # Œ W 0.2 mol% \ " f þ j@ /° ú כ 41.6 µC/cm <sup>2</sup> `  ¦ & ’ Ü ¼ 9 s Ê ê y Œ ™™ è 

%

i  . E c   H í  H à ºô  Ç BNT_   â Ä º E c = 28.7 kV/cm s % 3  Ü

¼ 9 0.2 mol%_  18.8 kV/cm– Ð y Œ ™™ è % i  . s  Qô  Ç  â

†

¾ ӓ É r PZT \ " f Å Ò> h\  ¦ • ¸i ç † < Ê\      l ÷ &  H A 0 Au 

‘

  o  + þ A$ í \  _ K 
 
  H „  + þ A& h “   : £ ¤f ç ×  æ _  


“

  † ½ ӄ  l  © œ_  y Œ ™™ è ‰ & ³ © œõ  { 9 u ô  Ç . † ½ ӄ  l  © œ_  [ jl 



 H ½ ¨% i  Ù þ ˜Ò q t$ í x 9  ½ ¨% i # 4  s 1 l x _  / 'î  r & ñ • ¸ü < › ' aº   ) a



. Å Ò> h • ¸i ç \  _ ô  Ç z Œ —· ú ˜ â > \ " f_  € ª œs “ : r-‘   o  Š © œ F

G  \  _ ô  Ç Á º Œ •0 A& h “    © œ_  % ò † ¾ ÓÜ ¼– Ð ì ø ̈́   ) a ì  rF G`  ¦

° ú

  H 9 þ t  QÛ ¼'  + þ A$ í \  @ /ô  Ç  Ö ¸$ í  o Ÿ íJ $ ™[ >   © œ# 4 s  ± ú   t

“ ¦ [23], · ú ¡\ " f l Õ ü t % i 1 p w s  A 0 Au  ‘   o \  _ ô  Ç

² D

G ™ è& h “   Û ¼à ÔY UÛ ¼ þ j™ è– Ð ÷ &# Q ½ ¨% i s   8¹ ¡ ¤ ~ 1 >  F  C

† ¾ Ó | ¨ c à º e ” l  M :ë  H s  . Õ ª Q
 BNT  H PZT ü < q “ § 

Fig. 5. P − E hysteresis loops of (Bi _0.5 Na _0.5 )(Ti _1−x W _x )O ₃ ceramics measured at 60 Hz and room temperature: (a) x = 0.0 (b) x = 0.001 (c) x = 0.002 (d) x = 0.004 (e) x = 0.008 and (f) coercive field E c and remnant polarization P r as functions of W contents.

#

Œ † ½ ӄ  l  © œ_  ° ú כs  F G y  Z  }“ É r y © œ (hard)ô  Ç  { 9 _  y © œÄ »

„

 $ í  o½ + ËÓ ü t s # Q" f # Q‹ "   â Ä º– Ў  H   † < Ês  ´ ú §s  ? /F  €  

 

& ñ s   =/ B G ÷ &# Q" f † ½ ӄ  l  © œ x 9  ï ß –À Óì  rF G“ É r ×  ¦ # Q[ þ t  כ Ü

¼– Ð Ò q ty Œ •  ) a  . \ V\  ¦ [ þ t€   BNT é ß –  & ñ \ " f † ½ ӄ  l  © œ x 9  ï

ß –À Óì  rF G ° ú כ“ É r y Œ •y Œ • 73 kV/cm, 38 µC/cm ² s “ ¦,  Å Ò í  H Ã

ºô  Ç BNT [ j b ” \ " f  H 59 kV/cm, 33.7 µC/cm ² s  9,

˜

Ð: Ÿ x _  BNT [ j b ” \ " f  H 31 kV/cm, 26.5 µC/cm ² s   [24]. # Œl " f ï ß –À Óì  rF G P r “ É r ½ ¨% i # 4 _  s 1 l x÷  r ë ß –  m  

 

& ñ ? /\ " f_  Š © œF G  _  x 9 • ¸ü <• ¸ › ' aº  s  e ” 6 £ §`  ¦ · ú ˜ à º e ”

 .

Fig. 6“ É r Å Ò à º 1 kHz\ " f “ : r • ¸    o\    É r ì  rF G ÷ &t 

· ú

§“ É r BNTW [ j b ” _  Ä »„   © œÃ º\  ¦
  · p Õ ªa Ë >s  . 200

◦ C Â Ò   H \ " f y © œÄ »„   © œ\ " f ì ø Íy © œÄ »„   © œÜ ¼– Ð_   © œ„  s ü <

› '

aº  ô  Ç ƒ   ü s 
 
 9 s  “ : r • ¸\  ¦ » 1 Ïì  rF G “ : r • ¸ T d    Ò

 É

r  . s  T ^d   H W _  u  ¨ 8 Š \  _ K " f €  •ç ß – ? / 9y Œ ¤ . Í ‰ ty Œ • r

 & ñ ~ ½ Ó& ñ  © œ\ " f rhombohedral  © œÜ ¼– Ð_   © œ„  s ü < › ' a º

  # Œ Ä »„   © œÃ º / å L  y  y Œ ™™ è   H T R−T 
 è ß – .

s

 “ : r • ¸ % i r  W_  u  ¨ 8 Š | ¾ Ós  7 £ x † < Ê\     y Œ ™™ èô  Ç .

320 ^◦ C Â Ò   H \ " f  H “ ¦“ : r _   © œÄ »„   © œ\ " f $ “ : r _  ì ø Íy © œÄ »

„

   © œÜ ¼– Ð_  „  s ü < › ' aº  ô  Ç Ä »„   © œÃ º_  4 Ÿ x Ä ºo 
 

 9 [4], s  4 Ÿ x Ä ºo _  ß ¼l  ε max   H W _  € ª œs  7 £ x † < Ê\ 

Fig. 6. Temperature dependent dielectric constant of (Bi 0.5 Na 0.5 )(Ti 1−x W x )O 3 ceramics measured at 1 kHz.

Fig. 7. Dielectric constant and loss tangent of the (Bi _0.5 Na _0.5 )(Ti _1−x W _x )O ₃ ceramics at 100 kHz and 30

◦ C.



  ×  ¦ # Q[ þ t “ ¦ e ” Ü ¼ 9 Ä »„   © œÃ º þ j@ /° ú כ_  “ : r • ¸ T ^m % i r 

± ú

“ É r A á ¤ Ü ¼– Ð s 1 l x “ ¦ e ”  . ± ú “ É r “ : r • ¸– Ð_  T m _  s 1 l x“ É r Å

Ò> h • ¸i ç \ " f l @ /÷ &  H ‰ & ³ © œÜ ¼– Ð" f A 0 Au  ‘   o -u 

¨ 8

Š ) a € ª œs “ : r Š © œ_  Á º| 9 " fô  Ç Š © œF G   © œ (dipole field)\  _  K

  © œ o  y © œÄ »„    © œI _   © œ  ñ Œ •6   x s  €  •K & ’ l  M :ë  H s 



 [25]. W_  € ª œs  7 £ x † < Ê\     s  4 Ÿ x Ä ºo   H & h & h  ¢ - a ë

ß –K t  9 s   H A 0 Au  4 Ÿ ¤ ½ + Ë ` …– ÐÚ ÔÛ ¼ s à Ô ½ ¨› ¸“   BNT

\

 Å Ò> h • ¸i ç `  ¦ €  " f B0 Au  t  4 Ÿ ¤ ½ + Ë& h s  ÷ &% 3 l  M : ë

 H s  .  8 Z  }“ É r “ : r • ¸“   530 ^◦ C   H ~ ½ Ó\ " f ¢ ¸ 
_  Ä »„   Ö

 ¦ 4 Ÿ x Ä ºo 
 
 9 W_  € ª œs  7 £ x † < Ê\     4 Ÿ x Ä ºo 



 H ¢ - a ë ß –K t  9 ± ú “ É r “ : r • ¸ A á ¤ Ü ¼– Ð s 1 l x K  y Œ ™`  ¦ ^  ¦ à º e ” 



. s  ×  æ ç ß – & ñ • ¸_  Å Ò à º # 3 0 A (10 ² < f <10 ⁶ Hz) \ " f

› '

a ¹ 1 Ï÷ &  H Ä »„  ¢ - a  o 1 l x“ É r # Œ Q ` …– ÐÚ ÔÛ ¼ s à Ô í ß – oÓ ü t

\

" f ˜ Г ¦÷ &% 3  . s  ¢ - a ë ß –+ þ A Ä »„  s  © œ“ É r ¢ - a ë ß –+ þ A  © œ„  s  _

  1 l x % ƒ! 3  ˜ Ðs t ë ß –  © œ„  s ü <  H › ' aº  s  \ O   H í ß –™ è ‘  



o ü < › ' aº  ô  Ç ¢ - a  o‰ & ³ © œs   [26]. W 1.6 mol%“   r 

a ‡

= 0 >4 R ½ ¨% i # 4 _  î  r1 l x s  / '0 >t “ ¦ Ä »„   © œÃ º  H 7 £ x ô  Ç



. ì ø ̀  \  tan δ_  ° ú כ“ É r W _  € ª œs   8 7 £ x  €   4.9 %\ 

"

f 4.7 %– Ð  Œ •“ É r # 3 0 A\ " f y Œ ™™ èô  Ç . PZT > \ " f Å Ò> h

•

¸i ç ½ + É  â Ä º s  Ó ü t o | ¾ Ó[ þ t“ É r 7 £ x ô  Ç . y © œÄ »„  ^ ‰\ " f Ä »

„

 ’ < Hz  ´ ° ú כ“ É r ½ ¨% i # 4 _  s 1 l x \  l “   Ù ¼– Ð A 0 Au  ‘    o

  à º e ” `  ¦ M : ½ ¨% i # 4 _  s 1 l x“ É r  ™ è / 'Ä ºÙ ¼– Ð 7 £ x

 # Œ  ô  Ç . Õ ª Q
 Å Ò> h • ¸i ç “ É r / B N ç ß –„    ×  æd ” `  ¦ Ä »

•

¸ “ ¦ €  • >  ƒ     ) a s “ : r s  Ä »„  ’ < Hz  ´\  ×  æ כ ¹ô  Ç % i ½ + É

`

 ¦ Ù ¼– Ð / B N ç ß –„    ×  æd ” “ É r „  l Ÿ íJ $ ™[ > _  ì  r Ÿ í\  ¦ f  ­ ä ¼



9 Ÿ íJ $ ™[ >   © œ# 4 `  ¦ Z  } # Œ s “ : r _  s 1 l x`  ¦ ~ ½ ÓK  # Œ Ä »„  ’ < H z 

´s  y Œ ™™ èô  Ç  [27]. BNT\ " f Å Ò> h • ¸i ç \    É r Ä »„  ’ < H z 

´_     o  H BNT >  s p  PZTü < q “ § # Œ Ä »„  ’ < Hz  ´

“ É

r Á º É r  © œI \  e ” “ ¦ Å Ò> h • ¸i ç \  _ K   8 s  © œ % ò † ¾ Ó`  ¦

~ Ã

Ît  · ú §6 £ §`  ¦ _ p ô  Ç .

í

 H à ºô  Ç BNT >   H PZT > ü < q “ § €   · ú š„  > à º, Ä »

„

  © œÃ º, † ½ ӄ  l  © œ 1 p x \ " f y © œô  Ç  © œI s “ ¦ Ä »„  ’ < Hz  ´ 1 p x \ 

"

f  H Á º É r  © œI _  Ó ü t$ í `  ¦ ° ú   H Ó ü t| 9 – Ð" f • ¸ˆ  à Ô\  _ ô  Ç

„

  ˜ Ð © œ x 9    † < ʽ ¨› ¸  H ° ú  `  ¦ t  • ¸ ü @F & h  % ò † ¾ Ó 1 p x Ü ¼

–

Ð
 
  H   õ   H  \  ¦ à º• ¸ e ”  ’ x .   õ & h Ü ¼– Ð • ¸ -

•

¸i ç \ " f y © œô  Ç  © œI _  Ó ü t$ í “ É r Á º É r  © œI – Ð    o % i Ü ¼ 9 Á

º É r  © œI _  Ó ü t$ í “ É r y © œô  Ç  © œI – Ð    o % i Ü ¼
 Õ ª    o



 H PZT \  q  # Œ  Å Ò  Œ •€ Œ ¤“ ¦ k p ü < ° ú  s  { 9 u  t  · ú §



 H Ó ü t o | ¾ Ó_     o• ¸ e ” % 3  . H. Yan1 p x“ É r ABO 3 ` …– ÐÚ Ô Û

¼ s à Ô ½ ¨› ¸_  A, B  o _  s “ : r _  ß ¼l , | 9 | ¾ Ó x 9  „   l

6 £ §$ í • ¸ 1 p x s  k p \  p u   H % ò † ¾ Ó`  ¦ › ¸  % i “ ¦, BNT\ 

"

f_  A x 9  B 0 Au \  s “ : r • ¸i ç “ É r PZT > \ " fü <  H „  ) €



Ø Ô   H  כ `  ¦ ˜ Ð% i   [28]. s  © œ\ " f BNT\ " f W\  ¦ • ¸ i ç

ô  Ç  â Ä º\  Tiü < W_  " é ¶  _  s – Ð “  ô  Ç ± ú “ É r “ ¦6   x ô

 Ǖ ¸ 1 p x Ü ¼– Ð BNT [ j b ” _  · ú š„  : £ ¤$ í “ É r ß ¼>  > h‚  ÷ &”  

· ú

§€ Œ ¤t ë ß – W_  “ ¦6   x ô  Ǖ ¸ ? /\ " f ½ ¨› ¸, Ä »„   x 9  · ú š„  : £ ¤$ í _

    o\  ¦ › ' a ¹ 1 Ͻ + É Ã º e ” % 3  .

y

Œ

™™ è % i Ü ¼ 9 Ä »„   © œÃ º  H 7 £ x  % i  . s   H Ti ⁴⁺  o \  W ⁶⁺ s “ : r s  u  ¨ 8 ŠH † d \    É r „   ˜ Ð © œ`  ¦ 0 Aô  Ç A  o _ 

€

ª œs “ : r ‘   o  + þ A$ í \  _ ô  Ç  כ Ü ¼– Ð ˜ Ð# Œ”   . » 1 Ïì  rF G “ : r

•

¸ T ^d _     o| ¾ ӓ É r  _  \ O % 3 Ü ¼ 9 „  l l >    ½ + Ë> à ºü <

Ä

»„  ’ < Hz  ´“ É r Å Ò> h • ¸i ç M : \ V| ÷ &  H  כ õ   H ² ú ˜o   Å Ò  Œ •

>

 y Œ ™™ è % i  . s  כ Ü ¼– Ð ^  ¦ M : BNT > \  W • ¸i ç , 7 £ ¤ Å Ò

>

h • ¸i ç _  ´ òõ   H A  o _  € ª œs “ : r ‘   o \  _ ô  Ç ´ òõ  ü

< W u  ¨ 8 Š \  _ ô  Ç ™ è   1 l x \  _ ô  Ç ´ òõ , 7 £ ¤ z Œ —· ú ˜_  ß ¼ l

 ×  ¦ # Q[ þ t “ ¦ r ¼ # _  x 9 • ¸ 7 £ x  €  " f
 
  H ´ ò õ

  8K 4 R e ” 6 £ §`  ¦ · ú ˜ à º e ” % 3  .

P

c p 8 ý ò k >

‘

: r  7 Hë  H“ É r ô  Dz D G † < ÆÕ ü t”  < É ª F é ß –_  t " é ¶ (KRF-2007-412- J00901) \  _  # Œ à º' Ÿ ÷ &% 3 Ü ¼ 9, s \  y Œ ™ × ¼w n m  .

Y

c p w Š à U Ø ”  ô

[1] T. Takenaka, Ultrasonic Technol. 8, 2 (2001).

[2] Y. Saito, H. Takao, T. Tani, T. Nonoyama, K. Taka- tori, T. Homma T. Nagaya and M. Nakamura, Na- ture 432, 84 (2004).

[3] D. Lin, D. Xiao, J. Zhu and P. Yu, Appl. Phys. Lett.

88, 62901 (2006).

[4] T. Takenaka, K. Maruyama and K. Sakata, Jpn. J.

Appl. Phys. Part 1 30, 2236 (1991).

[5] J. Suchanicz, K. Roleder, A. Kania and J. Handerek, Ferroelectrics 77, 107 (1988).

[6] A. Sasaki, T. Chiba, Y. Mamiya and E. Otsuki, Jpn.

J. Appl. Phys. Part 1 38, 5564 (1999).

[7] T. Takenaka, T. Okuda and K. Takegahara, Ferro-

electrics 196, 495 (1997).

[8] H. Nakada, N. Koizumi and T. Takenaka, Key. Eng.

Mater. 169, 37 (1999).

[9] H. Nagata and T. Takanaka, Jpn. J. Appl. Phys.

Part 1 36, 6055 (1997).

[10] A. Herabut and A. Safari, J. Am. Ceram. Soc. 80, 2954 (1997).

[11] H. Nagata and T. Takenaka, J. Eur. Ceram. Soc.

21, 1299 (2001).

[12] Z. Yu, V. D. Krstic and B. K. Mukherjee, J. Mater.

Sci. 42, 3544 (2007).

[13] B. Jaffe, W. R. Cook, Jr. and H. Jaffe, Piezoelectric Ceramics (Academic Press, London, 1971).

[14] Y. Xu, Ferroelectric Materials and Their Applica- tions (Elsevier Science, New York, 1991).

[15] C. L. Huang, B. H. Chen and L. Wu, Solid State Comm. 130, 19 (2004).

[16] S. B. Majumder, B. Roy, R. S. Katiyar and S. B.

Krupanidhi, J. Appl. Phys. 90, 2975 (2001).

[17] D. Q, Xiao, D. M. Lin, J. G. Zhu and P. Yu, J.

Electroceram. 16, 271 (2006).

[18] V. Ern and R. E. Newnham, J. Am. Ceram. Soc.

44, 199 (1961).

[19] R. D. Shannon, Acta. Cryst. 32, 751 (1976).

[20] H. G. Yeo, Y. S. Sung, T. K. Song, J. H. Cho, S.

J. Jeong, J. S. Song and M. H. Kim, Kor. J. Mater.

Res. 16, 705 (2006).

[21] G. W. Lewis and C. R. A. Catlow, J. Am. Ceram.

Soc. 68, 555 (1985).

[22] J. Y. Yi, J. K. Lee and K. J. Hong, J. Am. Ceram.

Soc. 85, 3004 (2002).

[23] D. Viehland and Y. H. Chen, J. Appl. Phys. 88, 6696 (2000).

[24] http://www.geocities.jp/kusumotokeiji/wadi2.htm.

[25] T. Y. Kim and H. M. Jang, Appl. Phys. Lett. 77, 3824 (2000).

[26] O. Bidault, P. Goux, M. Kchikech, M. Belkaoumi and M. Maglione, Phys. Rev. B. 49, 7868 (1994).

[27] Y. Qu, D. Shan and J. Song, Mater. Sci. Eng. B.

121, 148 (2005).

[28] H. Yan, D. Q. Xiao, P. Yu, J. Zhu, D. Lin and G.

Li, Mater. Des. 26, 474 (2005).

W

⁶⁺

-doped lead-free (Bi

0.5

Na

0.5

)(Ti

1−x

W

x

)O

3

(x = 0.0∼0.016; BNTW) ceramics have been prepared by using a solid-state reaction process, and their microstructural and electrical charac- teristics were investigated. The grain size decreased up to the solubility limit (x ∼ 0.8 mol%) as x was increased. The piezoelectric constant d

33

and the remnant polarization P

r

of the BNTW ceramics had maximum values of 84 pC/N at x = 0.004 and 42 µC/cm

²

at x = 0.002, respectively.

At room temperature the mechanical quality factor Q

m

and the coercive field E

c

decreased with increasing W content while dielectric constant increased. The phase transition temperature T

m

and their maximum dielectric constant ε

max

decreased slightly, and the phase transition became more diffuse as x was increased. These results are explained by the formation of A-site cation vacancies to maintain charge neutrality when W

⁶⁺

ions substitute for Ti

⁴⁺

ion on B sites of perovskite, similarly to the case of donor doping in the PZT system.

PACS numbers: 77.84.-s, 77.84.Dy

Keywords: Lead-free, Doping, Ferroelectrics, Piezoelectric

∗

E-mail: [email protected]