Emission Reduction Characteristics of Three-way Catalyst with Engine Operating Condition Change in an Ultra-lean Gasoline Direct Injection Engine

1. 서 론

전 세계적으로 자동차에서 배출되는 온실가스

< >

DOI http://dx.doi.org/10.3795/KSME-B.2015.39.9.727 ISSN 1226-4881(Print) 2288-5324(Online)

초희박 직접분사식 가솔린 엔진용 삼원촉매의 운전조건에 따른 배기저감 특성

박철웅^* · 이선엽^* · 이의형^**· 이장희^*

한국기계연구원 그린동력연구실 가천대학교 기계공학과

* , **

Emission Reduction Characteristics of Three-way Catalyst with Engine Operating Condition Change in an Ultra-lean Gasoline Direct Injection Engine

Cheol Woong Park^* , Sun Youp Lee^*, Ui Hyung Yi^** and Jang Hee Lee^*

* Environmental System Research Division / Engine Research Team, Korea Institute of Machinery and Materials

** Dept. of Mechanical Engineering, Gachon Univ.

(Received February 20, 2015 ; Revised June 23, 2015 ; Accepted June 27, 2015)

Key Words : GDI( 가솔린 직접 분사 ), TWC( 삼원촉매 ), Lean Combustion( 희박 연소 ), Excess Air Ratio( 공기 과잉률)

초록 세계적으로 유가 상승에 따른 내연기관의 에너지 변환 효율을 높이고자 하는 연구가 활발히 진행 : 되고 있다 가솔린엔진에서 높은 열효율을 실현하기 위해서는 희박연소에 의한 비열비의 증가 및 단열 . 화염온도의 저감에 의한 열효율 향상이 필수적이다 직접분사식 가솔린 엔진은 연료를 직접 연소실에 . 공급하고 정밀한 연소제어를 통해 희박 연소가 가능하게 하지만 희박연소 한계의 확대와 안정된 희박 연소제어가 요구된다 희박연소 엔진에 대한 삼원촉매의 배출가스 저감특성은 높은 공기과잉률 및 낮은 . 배기가스 온도로 인해 매우 제한적이다 이에 효과적인 삼원촉매의 개발을 위해 승용 차량용 엔진의 주 . 요 연비시험 운전조건인 2000 rpm BMEP 2bar 조건에서 공기과잉률의 변화에 따른 배출가스 반응 및 생성 특성을 비교하였다 희박연소 조건에서 . NO

가 생성되었으며, NO

의 비율은 공기과잉률이 증가할 수록 증가하고 N

O 는 감소하였다 .

Abstract: Recently, because of the increased oil prices globally, there have been studies investigating the improvement of fuel-conversion efficiency in internal combustion engines. The improvements realized in thermal efficiency using lean combustion are essential because they enable us to realize higher thermal efficiency in gasoline engines because lean combustion leads to an increase in the heat-capacity ratio and a reduction of the combustion temperature. Gasoline direct injection (GDI) engines enable lean combustion by injecting fuel directly into the cylinder and controlling the combustion parameters precisely. However, the extension of the flammability limit and the stabilization of lean combustion are required for the commercialization of GDI engines. The reduction characteristics of three-way catalysts (TWC) for lean combustion engines are somewhat limited owing to the high excess air ratio and low exhaust gas temperature.

Therefore, in the present study, we assess the reaction of exhaust gases and their production in terms of the development of efficient TWCs for lean-burn GDI engines at 2000 rpm / BMEP 2 bar operating conditions, which are frequently used when evaluating the fuel consumption in passenger vehicles. At the lean-combustion operating point, NO

was produced during combustion and the ratio of NO

increased, while that of N

O decreased as the excess air ratio increased.

Corresponding Author, [email protected]

2015 The Korean Society of Mechanical Engineers

Ⓒ

인 이산화탄소의 배출저감과 연비향상을 위한 전 략으로 이산화탄소의 배출을 130 g/km 수준으로 규제하는 기준의 도입을 추진하고 있다 자동차 . 에서 배출되는 이산화탄소를 미국이나 유럽에서 제안한 수준으로 저감하기 위해서는 기존의 포트 분사방식의 가솔린 엔진 대비 약 20% 이상의 연 비향상이 요구된다.

이렇게 강화되고 있는 배 출규제를 만족하기 위해 세계 각국의 자동차회사 에서는 가솔린 엔진의 연비를 디젤 엔진 수준으 로 향상시킬 수 있는 기술의 적용을 적극적으로 검토하고 있다.

이런 이산화탄소 배출규제를 대응하기 위한 대표 적인 연비향상 기술로는 성능증대를 위한 다운사이 징을 포함하여 엔진 마찰저감 기술과 가변밸브기구 기술 및 하이브리드 엔진 기술 등이 있다 이 중에 . 서도 대폭적인 연비향상이 기대되는 초희박 직접분 사식 엔진 (GDI;Gasoline direct injection) 기술은 약

의 연비 향상 및 이산화탄소의 저감이 가능한 15%

것으로 알려져 있으며,

가까운 장래에 적용 추세 가 증가할 것으로 판단되므로 이에 대한 원천기술 의 확보가 필요한 상황이다.

년대에 직접분사방식을 이용하여 희박연소 1990

를 구현하기 위해 스월 또는 텀블 등의 연소실내 공기유동을 이용하거나 피스톤 상부 형상을 변 , 경하여 혼합기를 성층화 하는 기술이 시도되었 다 그러나 공기의 유동이나 연소실 벽면을 이용 . 한 혼합기 성층화의 경우 넓은 운전영역에서의 , 안정적인 희박연소에 제한적이기 때문에 상용화 에 어려움이 있었다 그러나 최근 제시된 분무유 . 도방식의 연소기구의 경우 디젤엔진과 같이 고압 연료분사기가 연소실의 중앙에 위치하고 , 바로 주변부에 점화플러그에 위치하는 것을 특징으로 하여 안정적인 초희박 연소를 구현할 수 있다.

초희박 직접분사식 연소기술은 최적의 혼합기 성층화를 이용하여 매우 희박한 혼합기 조건에서 도 고효율의 연소를 통한 연비저감과 고출력을 만족시키는 장점이 있으나 입자상물질의 배출이 , 증가하고 기존의 삼원촉매의 적용이 어려운 단점 이 있다 탄화수소 및 일산화탄소의 경우 산화촉 . 매를 통해 저감이 가능한 반면 질소산화물은 희 박연소가 이루어지는 저부하 운전조건에서는 효 과적인 저감이 어렵다 삼원촉매의 경우 희박혼 . 합기 조건에서 질소산화물의 정화율이 매우 낮 고 귀금속의 종류와 담지량에 따라 탄화수소 및 ,

일산화탄소의 정화율이 크게 달라진다.

이에 본 연구에서는 현재 양산되고 있는 이론공연비 연소방식의 가솔린 엔진용 삼원촉매를 이용하여, 승용 차량용 엔진의 주요 연비시험 운전조건에서 이론공연비로 운전되는 조건과 희박혼합기로 운 전되는 조건 각각에 대한 정화율을 살펴보았다.

초희박 직접분사식 가솔린엔진의 개발을 위해 별 도로 설계된 삼원촉매 시제품에 대해서 동일한 시험을 진행하여 그 결과를 비교하였다.

실험 장치 및 방법 2.

실험 장치 2.1

은 본 연구에 사용된 시험장치의 전체적 Fig. 1

인 구성을 나타낸 것으로 직접분사식 엔진을 이 용하여 초희박 연소를 구현하기 위해 분무유도방 식의 연소 기구를 채용한 승용차량용 상용화 엔 진을 이용하였다 실험엔진의 제원을 . Table 1 에 나타내었다 엔진에 장착된 고압연료분사기는 피 . 에조 타입으로서 빠른 응답속도를 갖기 때문에 사이클 당 최대 회의 연료분사가 가능하다 3 .

축 피스톤형 고압연료펌프를 이용하여

3 20 MPa

의 고압으로 연료를 Common Rail 에 공급하도록 하였다. 초희박 조건으로 연소가 되기 위해서는 엔진의 각 기통마다 연료분사시기 연료압력 점 , , 화시기 공기량 제어가 필요하고 이를 위해서 제 , , 어 장치 및 Universal engine control unit(ECU) 를 구성하여 엔진의 연소를 제어하였다.

연소 특성분석을 위하여 피에조 타입 압력 센 서 (Kistler, 6052C) 를 장착하였으며 , 흡기와 배기 매니폴드의 압력을 측정하기 위하여 압력 센서를 장착하였다 압력센서에서 측정한 압력 데이터들 . 은 신호 증폭을 위하여 다채널 앰프를 이용하였 으며 도시평균유효압력과 연소 안정성을 나타내 , 는 변동계수(COV

) 값을 측정된 압력 값으로

Engine type 6-cylinder in-line Displacement 2,996

Stroke/bore 85/88

Firing order 1-5-3-6-2-4 Max. power 200/6,700

Max. torque 320/2,750

Compression Ratio 12.0

Table 1 Specifications of BMW N53 engine

부터 실시간으로 계산하기 위하여 연소해석기 를 이용하였다 흡입공기 (Dewetron, Dewe211CA) .

및 배출가스의 온도를 측정하기 위해 흡기 매니 폴드 배기 매니폴드에 각각 열전대를 장착하고 , 각각의 신호는 데이터 취득장치를 이용하여 기록 하였다.

희박연소를 하는 경우 정확한 공연비를 측정하 기 위하여 배기가스가 모여지는 부분에 광역산소 센서 (ETAS, LSU 4.9) 를 배기관에 장착하였으며 이 신호는 데이터 취득장치에 입력되어 연료량을 제어하는데 기준 값으로 이용하였다 배출가스는 . 배출가스 분석기 (HORIBA, MEXA7000 DEGR) 와 을 이용하여 탄화수소 및 질소산화물

FTIR (HC)

(NO

) 와 같은 일반적인 배기배출을 측정하였다 . 촉매의 사양에 따른 성능 비교를 위해 현재 양산 되고 있는 이론공연비 연소방식의 가솔린 엔진용 삼원촉매와 초희박 직접분사식 가솔린엔진의 개

발을 위해 별도로 설계된 삼원촉매 시제품을 각 각 이용하여 동일한 운전조건에서의 실험결과를 비교하였다. 실험에 사용된 촉매의 사양은 Table 2 와 같다 .

Type Commercialized Prototype for GDI engine PGM loading

(g/cf) 280 140

PGM ratio

(Pt/Pd/Rh) 0/35/1 0/14/1 Size (mm) Φ 101.6×62 Φ 101.6×73.5 Cell density

(cpsi/mil) 600/4 600/4 Substrate

material Cordierite Cordierite Table 2 Specifications of three-way catalysts

Fig. 1 Schematic diagram of experimental setup

Fig. 2 Effect of excess air ratio on NO, NO

, N

O emissions

실험 방법 2.2

본 연구에서는 승용 가솔린 엔진에서 자주 사 용되는 운전영역인 2000 rpm BMEP(Brake Mean

의 부하 조건에서 실험하 Effective Pressure) 2 bar

였다 . 본 연구의 엔진 실험조건인 2000 rpm, 의 운전 조건은

BMEP 2 bar 1500 rpm, BMEP 1.5 bar / 1600 rpm, BMEP 2.4 bar / 2000 rpm, BMEP 의 운전조건들과 4 bar / 2500 rpm, BMEP 4 bar

함께 자동차제작사에서 이용하는 승용 차량용 엔 진의 주요 연비시험 운전조건이며 해당 조건에 , 서의 토크는 약 55 Nm 정도이다 모드운전 조건 . 및 운전자의 평균 운전조건을 고려하여 선정된 운전조건들로 실제 차량운행시 빈번하게 나타나 는 운전조건이며 BMEP 4 bar 이상의 상대적으로 높은 부하에서 엔진이 운전될 경우 스로틀 전개 , 시 흡입공기량이 일정한 자연급기 방식 엔진의 경우 기본 연료량이 많기 때문에 희박한계의 확 장이 어렵고 따라서 희박연소 조건에서의 촉매성 능을 검토하기 어렵다 따라서 초희박 직접분사 . 식 가솔린엔진에서 운전조건의 변화에 따른 삼원 촉매 저감특성을 살펴보기 위해 상대적으로 저부 하 조건에 해당하는 BMEP 2bar 조건에서 이론공 연비 연소 조건과 희박 연소 조건으로 나누어 실 험을 진행하였다.

희박연소 조건에서의 공기과잉률은 스로틀의 개도를 조절하여 제어하였으며 각 조건에서의 , 배기배출물을 촉매 전후단에서 측정하여 비교하 였다 본 연구에서는 희박연소 조건에서도 출력 . 저하 없이 운전조건을 유지하도록 Engine control

를 이용해 주요 운전변수를 제어하였다 냉각

unit .

수 온도는 80±3 ℃ 를 유지하도록 충분히 warm-up

Fig. 3 Effect of excess air ratio on THC, NH

, HCHO emissions

된 상태에서 실험을 진행하였고 연료 분사 압력은 로 고정하였다 점화시기와 연료 분사시기는

20 MPa .

각 운전조건에서 가장 낮은 연료소비율을 나타내는 조건을 기준으로 최적시기를 결정하였다.

3. 결 과

운전조건에 따른 배출 특성 3.1

는 공기과잉률의 변화에 따른 일산화질소 Fig. 2

와 이산화질소

(NO) (NO

) 및 아산화질소 (N

O) 의 배

출변화를 나타낸 것이다 공기과잉률이 증가할수록 .

희박연소의 영향에 의해 전체적인 NO

와 N

O 의

배출은 감소한다 희박연소를 하는 일반적인 디젤엔 .

진에서의 NO

의 배출이 대부분 NO 로 구성되어 있

는 것에 반해서 공기과잉률이 증가할수록 NO

의 비

율이 증가하는 것은 주목할 만한 점이다 성층희박 .

연소를 하는 직접분사식 가솔린엔진에서 상대적으

로 농후한 혼합기의 연소에 의해 일차적으로 NO 가

발생하고 작은비율의 예혼합기 연소시 NO 의 산화

가 발생하는 것으로 판단된다 이러한 현상은 상대 .

적으로 분위기 압력이 높은 공기과잉률이 높은 조

건에서 경향이 증가하여 상대적으로 비율이 높게

나타났다 일반적으로 . NO

는 일정이상의 온도분위

기에서 입자상물질의 산화반응에 참여할 수 있기

때문에 산화촉매 상에서 NO 를 NO

로 산화시킨

다.

촉매에 의한 산화작용 없이도 NO

가 생성되

는 것은 입자상물질이 배출되는 직접분사식 가솔린

엔진에서 고무적인 현상으로 볼 수 있다. N

O 는 지

구온난화지수가 이산화탄소의 270 배에 달하는 가스

로서 향후 규제대상이 될 것으로 예상된다 일반적 .

으로 백금 및 팔라듐계 촉매 또는 선택적환원촉매

를 장착하고 있는

(SCR; Selective catalytic reduction)

Fig. 4 Effect of excess air ratio on NO, NO

, N

O emissions with commercialized three-way catalyst

자동차엔진의 배출가스 중의 NO

의 반응에 의해 생성되는 것으로 알려져 있다.

매우 낮은 배출 수준이지만 상대적으로 연소온도가 높은 이론공 연비 조건에서의 배출이 높게 나타났으며 공기 , 과잉률 2.0 이상에서는 일정 수준을 유지하였다 .

은 공기과잉률의 변화에 따른

Fig. 3 THC(Total

암모니아 및 포름알데히드

hydrocarbon), (NH3)

의 배출변화를 나타낸 것이다 의 경

(HCHO) . THC

우 공기과잉률 1.5 에서 급격하게 감소되었다가 공기과잉률이 증가할수록 미연소 혼합기의 비율 증가로 인해 다시 증가한다. NH

의 경우 이론공 연비 조건과 상대적으로 농후한 조건의 희박연소 영역에서 배출되고 있으나 전체적으로 낮은 수준 을 나타낸다 . HCHO 는 광화학반응성이 높고 인체 에 유해하기 때문에 일부 지역에서는 배기규제가 스로 정해져 있으며 국내에서도 이에 대한 관심 , 이 높다 일반적으로 . 400 K 에서 800 K 정도의 화염의 낮은 온도영역에서 생성되는 중간생성물 로서 상대적으로 안정적이지만 1200 K 이상의 온도에서 빠르게 연소되는 것으로 알려져 있

다.

잉여공기가 거의 없는 이론공연비 조건에

서의 불완전 연소에 의해 HCHO 의 배출이 높게 나타나고 있으며 , 희박연소조건에서의 배출은

의 경향과 유사하게 나타난다

THC .

삼원촉매의 종류에 따른 저감 특성 3.2

희박연소를 구현하는 직접분사식 가솔린엔진에서 도 일부 운전영역에서는 이론공연비 연소가 이루 어져야 하기 때문에 삼원촉매의 적용이 필수적이 며 , 이러한 삼원촉매의 적용은 엔진에서 배출

Fig. 5 Effect of excess air ratio on THC, NH

, HCHO emissions with commercialized three-way catalyst

되는 배출가스의 성분 변화에 영향을 주게 된다.

결과적으로 후단에 적용될 NOx 저감 촉매 및 입 자상물질 필터의 성능에 영향을 줄 수 있기 때문 에 삼원촉매의 제원 변화에 따른 배출물 별 변화 를 살펴보는 것이 중요하다.

현재 양산되고 있는 이론공연비 연소방식의 가 솔린 엔진용 삼원촉매를 적용한 경우 질소산화물 배출 변화를 Fig. 4 에 나타내었다 이론공연비 조 . 건에서의 NO 는 대부분 제거되었으나 N

O 의 배 출은 거의 변화가 없었다. NO

의 경우 희박한 혼 합기 조건에서 삼원촉매의 귀금속에 의해 NO 가 산화되어 증가할 것으로 예상되었으나 공기과잉 , 율 1.5 조건을 제외한 대부분의 조건에서 제거되 고 NO 로 환원된 결과를 보였다 이론공연비 조 . 건에서는 잉여공기가 거의 없고 온도가 높기 때 문에 NO 가 CO, HC 등과 반응하여 모두 환원되 었다 . 그러나 희박연소조건에서 배기온도가 20

이상일 때

0 ℃ NO

가 존재할 경우 입자상물질은

자연적인 재생 조건에 노출된다.

디젤엔진의

입자상물질 필터 (DPF;Diesel particulate filter) 의 경

우 이러한 자연 재생을 향상시키기 위해 귀금속

을 담지하고 있다 상대적으로 낮은 온도조건에 .

서의 NO 의 산화율이 높지 않은 반면 귀금속 담 ,

지량이 충분한 삼원촉매에서 입자상물질의 자연

재생에 NO

가 반응하기 때문에 공기과잉률 2.0

이상의 희박연소조건에서는 NO

가 거의 관찰되

지 않은 것으로 판단된다. 그에 반해 N

O 의 경우

과잉산소조건에서 NO 가 CO 와 반응하여 N

O 를

생성하기 때문에 상대적으로 작은 량이지만 공기

과잉률이 증가할수록 증가하였다.

Fig. 6 Effect of excess air ratio on NO, NO

, N

O emissions with prototype three-way catalyst for a GDI engine

는 삼원촉매 적용에 따른 와

Fig. 5 THC NH3,

의 배출변화를 나타낸 것이다 이론공연비

HCHO .

조건에서 THC 와 HCHO 는 NO 등과 반응하여 대 부분 제거되는 반면, NH

는 삼원촉매에 흡착되어 있거나 THC 의 산화반응시 생성되는 H 흡착원자 와 반응하여 큰 폭으로 증가하였다 공기과잉률 . 이 증가할수록 과잉산소량의 증가에 의해 NO 또 는 N 흡착원자 보다는 O 흡착원자와 반응성이 증가하여 생성율이 감소하였다 . THC 와 HCHO 는 공기과잉률이 증가할수록 배기온도의 감소로 산 화반응에 의한 저감률이 감소하였다 배기온도가 . 약 200 ℃ 수준인 희박연소한계 조건에서는 THC 가 거의 감소되지 않았다.

초희박 직접분사식 가솔린엔진의 개발을 위해 설계된 삼원촉매 시제품의 성능을 비교하기 위해 삼원촉매 시제품을 적용한 경우의 질소산화물의 변화를 Fig.6 에 나타내었다 양산되고 있는 이론 . 공연비 연소방식의 가솔린 엔진용 삼원촉매를 적 용한 경우와 유사하게 이론공연비 조건에서의 질 소산화물은 대부분 저감되었다 공기과잉률 . 1.5 를 제외한 희박연소조건에서 NO

는 거의 제거되었 다 전체적인 귀금속량은 양산되고 있는 삼원촉 . 매에 비해서 작지만 상대적으로 활성이 높은

의 량이 많기 때문에

rhodium N

O 의 배출이 보다

높게 나타났다.

초희박 연소조건에 비해 배기 온도가 높은 공기과잉률 1.5 조건에서 NO

의 비 율이 높고 질소산화물 농도가 보다 낮게 나타난 것도 같은 원인에 의한 것으로 판단된다.

THC, NH

및 HCHO 의 배출을 나타낸 Fig.7 을 살펴보면 THC 의 배출은 양산되고 있는 촉매의

Fig. 7 Effect of excess air ratio on THC, NH

, HCHO emissions with prototype three-way catalyst for a GDI engine

경우에 비해 다소 저감된 결과를 보인다 희박연 . 소 조건에서 NH

가 대부분 저감되는 것은 귀금 속의 량이 작기 때문에 환원된 N 원자가 H 원자 와 반응하여 NH

가 생성될 확률이 낮아졌음을 보여주는 결과이다 희박연소 조건에서의 다량의 . 과잉 산소는 일반적으로 HCHO 의 저감에 바람직 하지 않다.

그러나 GDI 엔진용 삼원촉매 시제 품에서 보다 향상된 THC 산화 성능은 H

O 의 생 성을 돕고 결과적으로 HCHO 의 저감에 효과적으 로 나타났다 삼원촉매 후단에서의 배출물 들의 . 성상은 입자상물질 저감장치 및 질소산화물 저감 장치의 성능에 영향을 줄 수 있기 때문에 초희박

엔진 개발을 위한 기초적인 데이터로 활용 GDI

될 수 있을 것으로 기대된다.

3. 결 론

본 연구에서는 분무유도방식 (Spray-guided) 의 초 희박 GDI 엔진에서 운전조건의 변화에 따른 삼 원촉매의 성능을 평가하기 위해 승용 차량용 엔 진의 주요 연비시험 운전조건인 2000 rpm, BMEP

의 조건에서 실험을 진행하였다 엔진

2 bar . GDI

용 삼원촉매 시제품을 이용하여 배기배출물 저감 성능을 평가하고 기존의 양산되고 있는 삼원촉매 의 성능과 비교하였다.

일반적인 가솔린엔진에서와 유사한 이론공 (1)

연비 운전조건과는 달리 희박연소 조건에서 NO

의 배출을 확인할 수 있었다 전체적인 질소산화 .

물의 배출은 공기과잉률이 증가할수록 감소하였

으나, NO

의 비율은 공기과잉률이 증가할수록 증

가하고 N

O 는 감소하였다 .

희박연소 조건에서의 는 의 배출

(2) HCHO THC

과 유사하게 공기과잉률이 증가할수록 증가하였 으며, NH

의 배출은 거의 나타나지 않았다.

양산되고 있는 가솔린엔진용 삼원촉매를 적 (3)

용한 결과 이론공연비 조건에서는 , NH

를 제외한 모든 배기배출물이 제거되었다 희박연소 조건에 . 서 NO

의 배출은 거의 관찰되지 않았으며, N

O 의 배출은 공기과잉률이 증가할수록 증가하였다.

삼원촉매의 후단에서 공기과잉률이 증가할 (4)

수록 배기온도 저감에 의해 THC 와 HCHO 의 저 감률은 감소하였다.

실험에 적용된 엔진용 삼원촉매 시제

(5) GDI

품의 경우 전체적인 귀금속량은 적지만 rhodium 량은 많기 때문에 N

O 의 배출이 기존 가솔린엔 진용 삼원촉매에 비해 높게 나타났다 . THC 및

의 상대적으로 높은 저감률은 고무적인 결 HCHO

과이며 낮은 반응성에 의해 , NH

의 생성도 적음 을 확인할 수 있다.

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