A Numerical Study on Mass Transfer and Methanol Conversion Efficiency According to Porosity and Temperature Change of Curved Channel Methanol-Steam Reformer

Corresponding Author, [email protected]

Ⓒ 2016 The Korean Society of Mechanical Engineers

<응용논문>

ISSN 1226-4881(P rin t)

2288-5324(Online)

곡유로 메탄올-수증기 개질기 공극률 및 온도 변화에 따른 물질 전달 및 메탄올 전환율에 대한 수치해석적 연구

성홍석^* · 이충호^* · 서정세^**

* 경상대학교 기계항공공학부, ** 경상대학교 기계공학부&공학연구원

A Numerical Study on Mass Transfer and Methanol Conversion Efficiency According to Porosity and Temperature Change of Curved Channel

Methanol-Steam Reformer

Hong Seok Seong^*, Chung Ho Lee^* and Jeong Se Suh^**

* Graduate school of Mechanical&Aerospace Engineering, Gyeongsang Nat’l Univ.

** School of Mechanical Engineering, Gyeongsang Nat’l Univ. & ERI (Received January 29, 2016 ; Revised July 14, 2016 ; Accepted September 18, 2016)

Key Words : Reformer(개질기), Porosity(공극률), Temperature(온도), Conversion Efficiency(전환율), CFD

(Computational Fluid Dynamics : 전산유체역학)

초록: 초소형 연료전지용 메탄올-수증기 개질기의 경우 저온상태(250 이하)에서 수증기와 반응하여 개 질반응이 일어나기 때문에 수소를 효율적으로 생산할 수 있다 . 본 연구는 이러한 개질기에 대하여 수치 해석적 연구를 수행하였다. 먼저, 개질기 벽면 온도를 100, 140, 180, 220 로 설정하였고 메탄올 전환율 은 각 0, 0.072, 3.83, 46.51%로 나타났다. 다음으로 촉매의 공극률을 0.1, 0.35, 0.6, 0.85로 설정하였고, 메 탄올 전환율에는 큰 차이가 없었으나 압력강하 값이 각 4645.97, 59.50, 5.12, 0.45 kPa로 나타났다. 메탄 올 -수증기 개질기는 180 이하의 온도에서는 거의 반응하지 않으며 공극률은 개질기를 흐르는 유체가 개질기와 충분히 접촉하여 활성화 에너지를 낮추어 준다면 메탄올 전환율에 크게 영향을 미치지 않는다 는 것을 확인하였다 .

Abstract: Micro methanol-steam reformer for fuel cell can effectively produce hydrogen as reforming response to

steam takes place in low temperature (less than 250℃). This study conducted numerical research on this reformer.

First, study set wall temperature of the reformer at 100, 140, 180 and 220℃ while methanol conversion efficiency was set in 0, 0.072, 3.83 and 46.51% respectively. Then, porosity of catalyst was set in 0.1, 0.35, 0.6 and 0.85 and although there was no significant difference in methanol conversion efficiency, values of pressure drop were 4645.97, 59.50, 5.12 and 0.45 kPa respectively. This study verified that methanol-steam reformer rarely responds under the temperature of 180℃ and porosity does not have much effect on methanol conversion efficiency if the fluid flowing through reformer lowers activation energy by sufficiently contacting reformer.

1. 서 론

현재 국내의 에너지 실정은 대부분을 해외에 의존하는 실정이며 지구온난화 등 환경문제를 해 결하기 위해서 대체에너지 개발로 에너지문제의 개선을 도모하여야 하는데 이중 하나의 대안으로

떠오르는 것이 수소에너지이다. 수소에너지는 지

구온난화 방지를 위한 환경 친화적 에너지이자

장기적으로 화석연료의 고갈에 따른 대체에너지

로 높은 효율성과 청정성을 모두 갖추었으며 사

회는 주 에너지원인 화석연료에서 수소에너지 이

용 사회로 전환하는 과정이 시작되었다 . 수소제

조 기술을 이용한 휴대용 장치들은 가벼울 뿐만

아니라 빠른 속도를 가지고 있으며 사용이 간편

Fig. 1 Comparison of energy density according to

batteries types

수소 생산이 큰 이슈로 부상하고 있다 .

이러한 수소제조물질은 물, 석유, 석탄, 천연가 스 및 가연성 폐기물로 다양하게 출발할 수 있으 며, 주로 메탄과 메탄올이 사용되어지고 있다. 메 탄은 천연가스의 주 성분으로 풍부한 매장량을 가지고 있어 경제적이며 수소생산량에 비하여 탄 소화합물이 적게 배출되지만 황과 같은 유해 물 질을 포함하고 500℃의 고온에서 개질 반응이 나 타남으로써 고온에 따른 피로파괴로 인하여 내구 성이 떨어지며 기기의 수명을 감소시키게 된다.

메탄과 함께 천연가스로부터 대량 생산이 가능한 메탄올 역시 기존부터 연료전지 분야에서 가장 주목을 받는 연료 공급원으로 인식되어 왔다 . 이 는 메탄올의 경우 다른 종류의 연료 공급원과 비 교했을 경우 낮은 탄소 결합력과 더불어 가솔린 에 비해 높은 탄수소비를 가지고 있을 뿐만 아니 라 , 메탄과 비교하였을 때는 상대적으로 더 낮은 온도(200~300℃)에서 개질반응기 일어나기 때문 에 수소를 효율적으로 생산할 수 있기 때문이다 .

Fig. 1에서 확인할 수 있듯이 MFC(Methanol Fuel Cell)는 일반적인 재충전용 전지기술에 비하 여 높은 전력밀도를 가지고 있는데, 현재 일반적 으로 가장 많이 사용되고 있는 재충전 전지인 리 튬이온전지와 메탄올 연료전지의 에너지 밀도를 비교하였을 때 , 현재까지 개발된 수준에서 최대 3배(300~400 Whr/kg)의 높은 에너지 밀도를 지니 고 있으며 , 이론적으로 최대 3,000 Whr/kg까지 연

으로 다음과 같은 연구가 활발하게 진행되고 있 다.

독일 Forschungszentrum Jiilic'h GmbH의 B.

HOhlein 등은 Compact reformer를 이용하여 메탄 올으로부터 수소를 개질하는 모바일 기기에서의 시스템에 대하여 연구를 하였으며, PEMFC 방식 의 연료전지에서 배기되는 NOx, COx에 대하여 확인하였다.

Dalian Institute of Chemical Physics의 Direct alcohol fuel cell lab에서는 60, 75, 90℃에서 작동 하는 에탄올의 수증기 개질기에 대한 연구를 수 행하였으며 저온 동작으로 생성된 일산화탄소를 Water-Gas Shift 반응을 통하여 수소로 다시 전환 하고, 팔라듐(Pd) 막으로 수소 제정·분리하는 것 이 주요 특징 중 하나이다 .

Tokyo Institute of Technology의 Precision and Intelligence Laboratory에서는 Photo lithography와 전기 분해 가공을 이용하고 수소 정제용 팔라듐 박막을 제작하였으며 , 99.9%의 구리 재질의 기판 (10 mm×10 mm, 두께 50 um)의 한면에 Photoresist 를 도포하고 , 반대편에 팔라듐을 약 3 um의 두께 로 전기로 전기적으로 증착시켜 마스크 패턴을 형성한 후 , 구리를 전기 화학적으로 식각하여 Photoresist를 제거하는 방식으로 개발하여, 개질 촉매 CuZnO계를 사용하였을 때 280℃에서 98%

이상의 우수한 전환율을 달성하고 있다.

국내 업체로는 수소 발생 장치 및 연료전지 개질 기 전문업체인 온시스(Onsys) 및 RTI Engineering 등이 있는 실정이다 . 산업용 고순도 수소 발생장 치를 개발하여 열처리와 전자 기기 업체에 공급 하고 있으나 가정용 연료전지의 용량에 맞는 개 질기 개발과 수소 스테이션에 사용하는 수소 발 생장치 연구가 필요하다 .

본 연구에서는 전산유체역학(CFD : Computa-

tional Fluid Dynamics)을 이용하여 기존의 메탄올-

수증기 개질기 방식에 기초한 충전층 마이크로

개질기의 문제점을 극복하고 , 개질기를 PEMFC

(Proton Exchange Membrane Fuel Cell) 적용에 용

Fig. 2 Fuel cell process

Fig. 3 Reaction of methanol-steam reforming in

methanol-steam reformer

이하도록 곡유로 채널형 마이크로 개질기를 사용 하였으며 메탄올 -수증기 개질기의 전환 성능에 대하여 연구하기 위하여 개질기 벽면 온도를 저 온상태로 설정하여 온도 변화 , 반응기 내부의 공 극률에 변화를 주어 메탄올 전환 효율과 압력강 하 , 수소 발생량에 미치는 영향에 대하여 수치해 석적 연구를 하고자 하였다.

2. 이론적 배경

2.1 메탄올-수증기 개질반응

Fig. 2에서 보는 것과 같이 메탄올은 물과 섞여 연료의 형태로 개질기로 유입되게 되며 개질기에 서 발생된 수소는 연료전지(Stack)을 지나면서 공기를 연료전지에 유입시켜 공기 중의 산소와 수소가 반응하여 전기에너지를 만들어내며 Fig. 3 에서 보는 것과 같이 수증기 (H

O), 이산화탄소 (CO

), 일산화탄소(CO)를 생산하게 된다. 연료전 지를 통하여 만들어진 직류 전기에너지는 인버터 (Inverter)를 통해 흐르며 교류 전기를 생산하게 되는데 이 때 발생하는 이론적으로 에너지는 연 료가 갖는 에너지의 약 50%가 가능하다고 한다.

이때 연료전지에서 화학반응을 통해 발생하는 열 은 폐열회수시스템을 통하여 재사용하며 원래 연 료가 가지는 에너지의 30%를 사용하게 되면서 유입되는 메탄올이 가지는 에너지를 100%라 할 때 이때의 에너지 80%를 사용할 수 있다고 한다.

구리계열 촉매(CuO/ZnO/Al

O

)로 충진 된 마이 크로 개질기를 사용하였으며 Fig. 3과 같이 개질 기 내부에서의 반응은 메탄올과 수증기가 반응하 여 이산화탄소와 수소를 생성하는 개질반응 (Reforming, 흡열반응), 메탄올이 분해되어 일산화 탄소와 수소를 생성하는 분해반응 (Decomposition, 흡열반응), 일산화탄소와 수증기, 이산화탄소와 수소의 가스들이 서로 전환하는 물 -가스 전환반

응 (Water-Gas shift reaction, 발열반응)을 통하여 개질기 내 반응이 일어난다.

본 연구에서는 개질기의 수소 발생량을 증가시 키고자 메탄올 변환율에 대하여 연구 하고자 하 며 화학반응을 전산유체역학에 적용하여 개질기 에서 메탄올 전환율과 물질전달을 연구하였다.

2.2 지배방정식

일반적으로 전산유체역학에서 기본적으로 사용 되는 지배방정식은 3차원 비압축성의 연속방정 식, 운동량방정식, 에너지방정식 이며, 이를 나타 내면 각각 식 (1), (2), (3)과 같다.

∇ ∙  

(1)





 ∙ ∇_{  }



∇  ∇^ 

(2)

 _



 ∙ ∇  ∇^  

(3)

여기서

는 유체의 밀도 ,

는 3차원 속도벡터,

∇≡ 

   

  

 

는 3차원 델 연산자,

는 단 위질량당 체적력 ,

는 동점도 ,

는 압력 ,

는 온 도,

는 열전도도,

는 정압비열,

는 점성소산 함수를 나타낸다 .

본 연구에서는 화학반응을 해석하기 위해 Eddy break-up(EBU) 모델을 사용하였는데, 이 EBU 모 델은 반응속도의 계산을 위해 난류 혼합속도만을 고려한다 . 층류유동에서는 반응속도를 구하기 위 해 arrhenius form의 kinetic 모델을 포함하는데, 이 모델에서 각각의 화학종은 서로 다른 수송방정식 을 따르며 화학종

에 대한 지배방정식은 다음과 같다 .

(4)

여기서

는 평균질량유량 ,

는 화학종의 평균

Thermal conductivity

of catalyst 20 WmㆍK

Specific heat Thermodynamic NASA Polynomial Data [3]

(a) Modeling for simulation

(b) Mesh generation for simulation

Fig. 4 Modeling and mesh generation for simulation

2.3 압력강하

개질 반응기를 전산유체역학에 적용하기 위하 여 개질 반응기 전체를 공극률매질(Porous media) 로 가정하고 수치해석을 수행하였고 , 내부에서 발생하는 압력강하 및 구성 성분들의 점성 (Viscosity)의 변화를 수치해석에 적용하기 위하 여, 식 (3)과 같은 Ergun's 방정식을 사용하였다.

∆_{ }

^× _^×_^

 ×   ^××  ×

 ^×_× _

 ×    ×  ×^×

(3)

여기서 ,

는 밀도 ,

는 점성 ,

는 상당지름 (Equivalent diameter),

는 충진 특징의 구형도 (Sphericity),

는 유체의 속도,

는 촉매로 충진 된 마이크로 개질 반응기 내부의 공극률 (Porosity) 을 나타낸다.

3. 수치해석모델 및 경계조건

3.1 수치해석모델

본 연구에서는 Fig. 4의 (a)와 같이 CATIA V5 를 이용하여 3차원 모델링을 수행하였으며 이 모 델은 수력직경

이며 유체가 흐르는 유로 길이가

로 부피

를 갖는 사각 채널형 개질기 형태의 반응기이다.

Fig. 4의 (b)와 같이 수치해석을 수행하기 위하여 다면체격자(Polyhedral mesh)로 격자 생성을 하였 으며 약 100만개를 생성하였고, 촉매로 충진 된 반응기 전체를 공극물질로 가정하였다.

3.2 경계조건

본 연구에서는 STAR-CCM+에서 제공하는 EBU(Eddy-Break Up) 연소모델을 사용하였는데, 이는 Modified Arrhenius Form에 기초한 연소 모 델이다 . EBU 연소모델을 이용하여 메탄올-수증기 개질기 내부 화학반응들에 대하여 수치해석 하였다.

수치해석을 위한 경계조건은 Table 1과 같으며,

아래와 같이 몇 가지 추가적인 가정을 하고 있

다. (1) 반응기로 유입되는 혼합물은 모두 비압축

성 이상기체이다 . (2) 반응 물질들의 열적 상태는

모두 국부적으로 평행상태이다. (3) 모든 성분에

대한 루이스 수는 1로 가정하였다. (4) 반응 물질

(a) Temp. 100℃ (b) Temp. 140℃

(c) Temp. 180℃ (d) Temp. 220℃

Fig. 5 Contour of pressure for temperature (100,

140, 180, 220℃)

Table 2 Comparison of mole fraction of each species

at outlet

Species Temp.

100 Temp.

140 Temp.

180 Temp.

220 Methanol at inlet 0.476

mole 0.476

mole 0.476

mole 0.476 mole Steam at inlet 0.524

mole 0.524

mole 0.524

mole 0.524 mole Methanol conversion

rate at outlet 00.00% 0.072% 3.83% 46.51%

Production of

hydrogen at outlet 0 mole 0.0003 mole 0.0258

mole 0.3378 mole Production of carbon

monoxide at outlet 0.0000

mole 0.0000

mole 0.0000

mole 0.0024 mole Production of carbon

dioxide at outlet 0.0000

mole 0.0003

mole 0.0110

mole 0.1111 mole Methanol at outlet 0.476

mole 0.4759

mole 0.4580

mole 0.2547 mole Steam at outlet 0.524

mole 0.5235

mole 0.5048

mole 0.2939 mole

(a) Temp. 100℃ (b) Temp. 140℃

(c) Temp. 180℃ (d) Temp. 220℃

Fig. 6 Contour of mole fraction of methanol for

temperature (100, 140, 180, 220℃)

들은 촉매와 이질적 (Heterogeneous reaction)으로 반응한다. (5) 유동은 층류(Laminar flow)이다.

4. 수치해석 결과

4.1 온도변화에 대한 수치해석

촉매 반응기 유로 벽면의 내부표면온도가 메탄 올 전환율과 수소 생성률에 미치는 영향을 파악 하기 위하여 개질기 유로 벽면의 내부표면온도를 100, 140, 180, 220℃로 설정하여 온도에 따른 개 질기 내부 압력, 수소 몰분율, 메탄올 전환율에 대 하여 나타내었다 .

Fig. 5는 압력에 대하여 나타낸 것으로 온도가 높아질수록 높은 압력강하가 나타나는 것을 확인 하였으며 온도가 220℃일 때 압력강하가 대폭 상 승하는 것을 알 수 있다 . Fig. 6은 메탄올 몰분율 에 관하여 나타낸 것으로 온도가 높아질수록 출 구에서의 메탄올 몰분율이 낮아지는 것을 확인하 였다. 이러한 변화는 개질반응과 분해반응에서 반응물보다 생산물의 분자가 많아짐에 따라 온도 가 높을수록 반응에 필요한 활성화 에너지를 쉽 게 만족시킬 수 있는데 따른 결과로 해석된다 .

Fig. 7은 수소 몰분율에 관하여 나타낸 것으로

메탄올 몰분율과는 반대로 온도가 높아질수록 출

구에서의 수소 몰분율이 높아지는 것을 확인하였

다 . Fig. 8은 메탄올 몰분율, 수소 몰분율, 메탄올

전환율을 그래프로 나타내었으며 메탄올 몰분율

(a) Temp. 100℃ (b) Temp. 140℃

(c) Temp. 180℃ (d) Temp. 220℃

Fig. 7 Contour of mole fraction of hydrogen for

temperature (100,140,180,220℃)

(a) Graph of pressure

(b) Graph of mole fraction of methanol

(c) Graph of mole fraction of hydrogen

(d) Graph of methanol conversion

Fig. 8 Comparison of numerical analysis results for

temperature (100,140,180,220℃)

과 수소 몰분율은 반비례 관계에 있으며 메탄올 전환율은 수소 몰분율과 유사한 그래프를 나타내 는 것을 확인하였다.

공극물질의 표면온도가 100, 140, 180, 220℃일 때의 출구에서의 수소 몰분율은 0, 0.0003, 0.0258, 0.3378 mole, 메탄올 전환율은 각각 0, 0.072, 3.83, 46.51%로 나타나는 것을 확인하였으며, 수치해석 결과를 바탕으로 메탄올 -수증기 개질기 출구에 대하여 가스조성비와 메탄올 전환율에 대하여 Table 2에 정리하였다.

4.2 공극률 변화에 대한 수치해석

4.1의 결과를 바탕으로 메탄올-수증기 개질기 내 공극물질의 표면온도를 220℃, 개질기 공극률 을 0.1, 0.35, 0.6, 0.85로 설정하였다. 일반적으로 충전된 촉매량이 증가하게 되면, 공극률은 감소 하고 촉매 표면적은 증가하게 되는데 , 본 연구에 서는 촉매 표면적은 고려치 않고, 공극률만을 변 경하여 수치해석을 수행하였다 . 기타 경계조건은 Table 1과 같이 설정하였다.

Fig. 9에서 공극률이 높아질수록 압력강하는 대

폭 감소하는 것을 확인하였으며, 공극률이 0.1일

때 압력강하 값이 대폭 상승하는 것을 확인할 수

(a) Porosity 0.1

(b) Porosity 0.35

(c) Prosity 0.6

(d) Prosity 0.85

Porosity Pressure drop(kPa)

0.1

0.35 0.6 0.85

4645.97 59.50

5.12 0.45

Fig. 9 Contour of pressure for porosity(0.1, 0.35,

0.6, 0.85)

(a) Porosity 0.1 (b) Porosity 0.35

(c) Porosity 0.6 (d) Porosity 0.85

Fig. 10 Contour of mole fraction of methanol for

porosity(0.1, 0.35, 0.6, 0.85)

(a) Porosity 0.1 (b) Porosity 0.35

(c) Porosity 0.6 (d) Porosity 0.85

Fig. 11 Contour of mole fraction of hydrogen for

porosity(0.1, 0.35, 0.6, 0.85)

Methanol conversion rate

at outlet (%) 48.00% 46.51% 45.61% 45.70%

Production of

hydrogen at outlet 0.3488 0.3378 0.3309 0.3314 Production of

carbon monoxide

at outlet 0.0023 0.0024 0.0024 0.0026 Production of

carbon dioxide at

outlet 0.1147 0.1111 0.1091 0.1093 Methanol at outlet 0.2477 0.2547 0.2590 0.2586 Steam at outlet 0.2865 0.2939 0.2984 0.2981

(a) Graph of pressure

(b) Graph of mole fraction of methanol

(c) Graph of mole fraction of hydrogen

(d) Graph of methanol conversion

Fig. 12 Comparison of numerical analysis results

for porosity(0.1, 0.35, 0.6, 0.85)

있다. Fig. 10과 Fig. 11에서 공극률 0.6 이하일 때 , 공극률이 높아질수록 개질기 출구에서의 메 탄올과 수소 몰분율이 소폭 감소하였으며, 공극 률이 0.6보다 높을 때는 거의 변화가 없는 것을 확인하였다. 수소 Fig. 12는 메탄올 몰분율, 수소 몰분율 , 메탄올 전환율에 대하여 그래프로 나타 내었으며 메탄올 몰분율과 수소 몰분율의 관계는 반비례 관계에 있다는 것을 4.1에서 이미 확인하 였다.

개질기 공극률이 0.1, 0.35, 0.6, 0.85일 때의 출 구에서의 수소 몰분율은 0, 0.0003, 0.0258, 0.3378 mole, 메탄올 전환율은 48.00, 46.51, 45.61, 45.70%

로 나타났으며, 수치해석 결과를 바탕으로 메탄올 -수증기 개질기 출구에 대하여 가스조성비와 메 탄올 전환율에 대하여 Table 3에 정리하였다.

5. 결 론

본 연구에서는 BASF 사의 구리 계열 상용 촉 매 중 하나인 BASF F3-01(CuO/ZnO/Al2O3)로 충 진된 곡유로 채널형 메탄올-수증기 개질기에 대 하여 전산유체역학 상용코드에서 제공하는 연소 모델을 활용하여 수치해석을 수행하였으며, 연구 결과 다음과 같은 결과를 얻을 수 있었다 .

(1) 메탄올-수증기 개질기는 180℃ 이하의 온도

에서는 거의 반응을 하지 않으며 180℃ 부근에서 반응이 이뤄진다는 것을 확인하였으나 반응량이 미비하였다 .

(2) 메탄올-수증기 개질기는 온도가 높을수록 반응기 내부 압력이 높아지는데 , 이는 온도가 높 을수록 반응기 내부 메탄올, 수증기에서 분해되 어 생성된 수소 , 일산화탄소, 이산화탄소가스의 양이 많이 생성되기 때문에 압력이 높아지는 것 을 알 수 있었다 .

(3) 메탄올-수증기 개질기에서 공극률은 메탄올 전환율에는 거의 영향을 미치지 않으나 개질기 내부 압력강하는 공극률이 25% 증가함에 따라 압력은 1/10 비율로 감소되는 것을 확인할 수 있 는데, 이는 촉매반응기 압력강하 식에 의하여 공 극률이 낮아지면서 압력강하를 초래한다는 것을 알 수 있었다. 여기서, 공극률 변화에 따른 촉매 표면적의 변화는 따로 고려치 않았다 .

(4) 수증기-메탄올 곡유로 개질기 공극률은 0.35 미만으로 충진된다면 내부 압력강하의 영향을 이 상적으로 받을 수 있을 것으로 사료되며 개질기 를 흐르는 유체가 개질기에 충분히 접촉하여 활 성화 에너지를 낮추어 준다면 공극률을 0.85로 적 용해도 될 것으로 사료된다 .

(5) 온도와 공극률 변화에 따른 수치해석 결과 를 비교해 보았을 때 유체가 개질기를 흘러가며 메탄올 몰분율과 수소 몰분율이 반비례로 나타나 는 것을 보아 수치해석을 통해 화학반응에 대하 여 연구가 가능하다는 것을 확인하였다.

후 기

본 연구의 일부는 한국연구재단 "일반연구자 지 원사업"(NRF-2013R1A1A4A01012977)과 “2013년 지 역혁신인력양성사업 ”의 지원으로 진행되었습니다.

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