1차원 무기 반도체 신 물질 재료의 연구 개발 동향

1차원 무기 반도체 신 물질 재료의 연구 개발 동향

글 _ 류학기 아주대학교 신소재공학 차세대 반도체 재료

특 집 특 집 차세대 반도체 재료

CERAMIST

Abstract

In order to overcome the problems of existing low-dimensional materials (carbon nanotubes, graphene, transition metal dichalcogenides, etc) researches on new 1D materials have been studied. In the case of LiMo

Se

and Mo

S

I

, continuous researches have been carried out for 3D bulk synthesis and atomic scale dispersion. Recently, quantum confinement effect of LiMo

Se

and bio-stability of Mo

S

I

have been proven and various applications have started to be studied. In addition, device application results using new 1D materials such as Sb

Se

(optoelectronic devices using the property of effectively reducing exciton decay due to no dangling bond) and VS

(electrochemical energy storage using the space between 1-D nanostructures) have been reported very importantly. Therefore, it can be claimed that it has reached a very important time to find and synthesize new 1D materials and to report various characteristics not existing.

Keywords: low dimensional materials, 1-dimensional atomic chain, chemical vapor transport

1. 서론

반도체 소자의 고성능 및 고집적도를 위한 크기 축소 (Scaling down)는 현대 과학 기술의 키워드 중 하나이 다. 이를 실현하기 위한 첫 단계로 인류는 장치 구성 요소 의 실제 크기를 줄이려는 시도를 하였고, 이러한 경향은 나노 과학과 나노 기술의 탄생을 가져왔다. 그러나 나노 크기의 물질에서 나타나는 3차원 재료의 예기치 않은 물 리적 현상으로 인해 분자 수준 이하의 크기로 사이즈를 줄이는 것은 불가능함을 알게 되었다. 다시 말해서, 마이 크로 스케일의 전통적인 소자는 고전 물리학에 의해 설명 되었고, 나노 스케일의 소자는 새로운 양자 물리학의 영

향이 지배적이라고 할 수 있다. 또한 표면적 / 체적 비율 이 급격히 증가하는 10 nm 미만의 크기에서는 전도성 (conductivity) 및 이동성(mobility)과 같은 전하의 이동 특성이 구조적 불완전성으로 인해 심각하게 감소하게 된 다. 이러한 문제를 해결하기 위해 연구자들은 2차원 재료 인(2-dimensional material: 2D 물질) 그래핀 및 전이 금속칼코겐 화합물(transition metal dichalcogenides:

TMDC)과 1차원 재료인(1-dimensional materials: 1D 물질) 탄소 나노 튜브(carbon nanotubes: CNTs)를 포 함하는 저 차원 재료를 이용한 새로운 나노 소자 제작으 로 패러다임을 바꾸려고 노력 해왔다.

벌크 물질의 크기를 단순히 줄임으로써 얻는 나노 크기

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의 물질과는 달리, 원자 두께를 갖는 2D 물질은 종종 새 로운 양자 물리적 특성과 우수한 전기적, 광학적 및 기계 적 특성을 나타낸다. 몇 가지의 2D 재료 가운데 그래핀은 우수한 캐리어 이동도(~ 100,000 cm

/ V sec)를 가지 지만 신뢰할 수 있는 반도체 소자에 필요한 밴드 갭을 갖 지 않는 단점이 있다. 그래핀에 밴드갭을 형성시키기 위 하여 그래핀 나노 리본(Graphene nano-ribbon:

GNRs)을 제작하거나 그래핀의 층 수 조절 혹은 기체원 자를 이용한 표면 개질 등의 방법 등이 거론 되었으나, 소 자 활용이 용이한 크기의 밴드 갭(1 ~ 2 eV)를 균일하게 얻기 어려운 것으로 알려져 있다.

TMDC 및 흑린 (Black-phosphor)과 같은 다른 2D 반도체 재료는 적절

한 밴드 갭(1 ~ 2 eV)을 갖지만, 이들의 안정성 혹은 전 하 이동도 등이 현재 반도체 소자로 제작되고 있는 Si, Ge, 및 GaAs 와 비교하여 제한적이며 한계가 있다. 또 한, 더 중요한 사실은, 현재 연구되고 있는 다양한 2D 재 료들도 대면적 결정 성장 시 도메인이 자연적으로 형성이 되며 2D 재료의 측면 모서리 및 도메인 경계에서는 불포 화 결합(dangling bond)을 가지고 있기 때문에, 전하의 이동특성 감소가 불가피 하게 나타나게 된다.

1D 재료 가운데 높은 전기 이동도, 화학적 안정성 및 기 계적 강도를 가진 CNTs 는 트랜지스터, 센서 및 나노 복 합 재료의 빌딩 블록(building block)으로 사용하기 위해 광범위하게 연구되어 왔다. 그러나, CNT의 다양한 키랄

Fig. 1. (a) 기존 반도체 재료의 크기 감소에 의한 전자 이동도 감소와,⁸⁾ (b) 2D 재료인 그래핀의 넓이에 따른 이동도 감소⁹⁾

Fig. 2. (a) 현재까지 합성된 CNT의 chirality에 따른 성장 지도: distributed growth (yellow) and high purity synthesis (red). CNT의 굵기에 따 른 (b) band gap and (c) quantum yield.¹⁰⁾

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성(Chirality)으로부터 발생하는 전자 구조의 범위는 동 일한 성능을 갖는 나노 전자 장치의 제조를 어렵게 한다.

따라서, 벌크 CNT로부터의 단일 키랄성 분리를 달성하 거나, CNT를 성장할 때 키랄 성을 제어하는 것이 필요하 다. 몇 가지 연구가 이러한 문제를 다루었지만, 여전히 단 일 키랄성 CNT를 얻는 것은 어려운 것으로 알려져 있다.

최근 이러한 기존의 저 차원 재료(1D, 2D재료)의 문제 점을 극복하기 위해 새로운 1D 재료에 대한 연구가 이루 어졌다. LiMo

Se

및 Mo

S

I

의 경우, 3D 벌크 합성 및 원자 스케일 분산에 대한 지속적인 연구가 수행 되어 왔고, 최근에 LiMo

Se

의 양자 가둠 효과(Quantum confinement effect)와 Mo

S

I

의 생체 안정성이 입증 되어 다양한 응용 분야가 연구되기 시작했다. 또한, Sb

Se

(dangling bond가 없기 때문에 exciton decay를 효과적으로 감소시키는 광전자 소자로의 응용

) 및 VS

(1 차원 나노 구조체 사이의 공간을 이용한 전기 화학적 에너지 저장 장치 적용

)와 같은 새로운 1D 물질을 이 용한 소자 적용 결과는 매우 중요하게 보고되고 있다. 따 라서 새로운 1D 물질을 찾아 합성하고 존재하지 않는 다 양한 특성을 보고하는 것이 매우 중요한 시기에 이르렀다 고 주장 할 수 있다. 2D 재료의 층간 결합 에너지가 반데 르발스(van der Waals: vdW) 결합이나 정전 결합으로 나뉘어 지는 것처럼 앞서 언급 한 새로운 1D 물질 들 또 한 이러한 분류에 따라 분류 할 수 있다(vdW 결합:

Sb

Se

, Mo

S

I

, VS

, 이온 삽입에 의한 정전기 결합:

LiMo

Se

). 본 논문에서는 새로운 1D 재료를 1D 구조가

3D구조를 형성하는 방법의 차이를 통하여 구분하고 대표 적인 새로운 1D 재료를 소개하며 재료의 합성 방법과 그 응용에 대하여 소개하고자 한다.

2. LiMo3Se3 합성과 응용

대표적인 이온삽입에 의한 정전기 결합형 1D 재료인 LiMo

Se

는 삼각형 Mo

Se

단위 세포 사슬이 Li

이온에 의해 정전기적 결합을 하고 있는 구조를 가진다. 일반적 으로, LiMo

Se

나노 막대는 LiI를 이용하여 화학 증기 수송 방법(Chemical vapor transport: CVT)을 사용하 여 InMo

Se

3에서 LiMo

Se

으로의 치환 반응을 통해 합 성한다. 나노 와이어가 합성될 때, 높은 종횡비(길이 대

Fig. 3. 본 논문에서 소개하고자 하는 새로운 1D 물질의 개념도

Fig. 4. LiMo3Se3 3D 벌크 상태 구조와, 분산 후 Mo3Se3 단일 원자 사슬 구조.

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직경: ~ 10

) 로 인하여 1D 상태로 결합하고 분산이 용이 한 장점을 가진다. 이러한 LiMo

Se

나노 와이어를 다양 한 응용 분야에서 빌딩 블록으로 사용하려면 균일한 크기 의 개별 1D를 얻어야 한다.

LiMo

Se

나노 와이어는 Li

이 분산 용액에서 용매화 될 때 음전하를 띠는 Mo

Se

사슬 사이에 반발력이 유발 되는 과정을 이용하기 때문에 일반적으로 dimethyl- sulfoxide 나 N-methylformamide 같은 극성 용매가 분산에 주로 사용되어 왔다. 이 경우, 극성 용매에서 Li

이온의 용매화 에너지는 LiMo

Se

의 격자 결합 에너지를 초과하기 때문에 나노 와이어의 분산이 가능하게 된다.

그러나, 용매 중의 LiMo

Se

의 농도가 증가하면, 격자 에 너지에 비해 용매화 에너지가 감소하여 상대적으로 큰 덩 어리의 입자가 형성되기도 하여, 균일한 나노 크기의 분 산을 어렵게 하기도 한다. 또 다른 중요한 문제는 반응성 이 높은 Li

이온에 의해 야기되는 원치 않는 부반응 문 제이다. 이 문제를 극복하기 위해 Li

이온을 안정화시키 는 12-crown-4와 같은 chelating agents가 사용되어 왔지만, 용액 내의 complex-Li 이온이 시간이 지남에 따 라서 noncomplex-Li 이온과 평형을 이루게 되면서 Li

이온의 효과는 완전히 배제 될 수 없게 된다. 따라서, LiMo

Se

나노 와이어가 개별적으로 고농도로 분산되는 동안 Li 이온을 안정화 또는 제거하는 대안 방법을 고려 해야 할 필요가 있다.

LiMo

Se

는 단일 원자 1D 사슬로 분리가 일어날 때 Li 양이온이 빠져나가면서 Mo

Se

의 표면에 상대적으로 음 전하 경향을 나타내게 된다. 상대적으로 음전하가 나타나 는 부분에 다양한 분자나 이온이 흡착될 때 Mo

Se

의 전 기 전도도의 변화가 매우 민감하게 일어나는 특성을 이용 에 화학 센서, 바이오 센서, 및 이온 농도 센서 등으로 다 양하게 활용이 가능하다.

3. Mo6S9-xIx 합성과 응용

최근에, 3가지 원소(몰리브덴 Mo–황 S-요오드 I) 시 스템의 합성 조건을 체계적으로 연구 한 결과, Mo

C

H

(C: chalcogen, H: halogen, 3 < x < 6)의 화학식으 로 새로운 차원의 1 차원 물질이 합성될 수 있음이 발견 되었다. 대표적 재료인 Mo

S

I

(MoSI, 2 가지 상이한 종류의 화학양론적 재료가 합성이 가능 함: Mo

S

I

또는

Fig. 5. 분산된 LiMo3Se3 1D 체인 구조를 이용한 (a) 화학 센서¹³⁾ 및 (b) 이온 동도 센서.¹⁴⁾

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Mo

S

I

)는 각 면과 모서리 위에 있는 브리징 음이온으 로 연결된 Mo

팔면체 클러스터로 구성된 일차 Mo-S-I 클러스터 폴리머로 설명할 수 있으며, 직경이 약 0.96 nm 으로 vdW 결합으로 3차원 구조를 자체 조립하는 재 료이다.

밀봉 된 진공 석영 앰플 안에 화학양론적 조성을 맞추

어 합성하는 방법을 통해 합성이 가능하며, 이 물질은 섭 씨 350도 이상의 온도에서도 열적 안정성이 우수한 것으 로 알려져 있다. Mo

S

I

의 두 가지 화학양론적 조성에 서 Mo

S

I

은 상대적으로 금속성이 강하게 나타나며 전 계 방출 특성 또한 우수하고, Mo

S

I

의 경우에는 반도 체적 특성이 강하게 나타남을 온도에 따른 전기 전도도 분석을 통해 확인하였다. 따라서, 두 가지 화학양론이 다른 Mo

S

I

를 효과적으로 합성하게 되면 많은 전자 응용 분야에서 다양한 활용이 가능할 것으로 기대 된 다.

또한 궁극적으로, 1D 구조의 사슬에 대한 Mo

S

I

박 리가 필요하며, 단일 사슬에 대한 박리는 화학적 또는 물 리적 힘을 이용하여 Mo

S

I

가 3D 벌크 형태를 유지하 는 vdW 이상의 힘을 가해주는 방식을 통해 가능하다. 화 학적 방식을 통한 분산은 Mo

S

I

재료 표면 특성 변화 를 야기할 수 있으므로 주로 적정 용매에 초음파와 같은 물리적 힘을 가하는 방식으로 분산 연구가 진행되어 왔 다. 초음파 처리의 시간 및 세기 조절을 통해 원자 단위의 1D Mo

S

I

분산이 가능하다.

Fig. 6. Mo6S9-xIx 의 unit cell, reciprocal lattice, 그리고 1D 원자 단 위 사슬 모식도. (Cyan: Mo, Red, Yellow: mixed population of S and I)¹⁵⁾

Fig. 7. 분산된 Mo6S9-xIx 의 1D 나노 구조를 이용한 (a) 가스 센서¹⁷⁾ 및 (b) DNA 센서 연구 예시¹⁸⁾

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Mo

S

I

는 상온 및 대기 안정성이 우수하며, 생체 재 료와의 접합성 또한 우수하기 때문에 바이오 센서 및 다 양한 화학 센서로 우선적으로 사용이 가능해 많은 연구가 진행이 되고 있으며, 반도체 특성과 금속 특성을 조절 할 수 있기 때문에 궁극적으로 Mo

S

I

만을 이용한 전자 소자의 개발이 가능할 것으로 기대되고 있다.

4. VS4 합성과 응용

VS

는 patronite 라는 광물로 자연적으로 발생하는 VS

는 단사 정계(monoclinic)형태로 결정화 된다. VS

의 구조는 본질적으로 체인 구조를 갖는 준 1D 재료로 간 주 될 수 있고 바나듐-바나듐 원자 사이의 거리는 약 0.32 nm, 황-황 원자 사이의 거리는 약 0.2 nm 거리를 가진다. VS

는 patronite 라는 광물로 존재함이 알려져

있었지만, 실험실 단위에서 합성은 근래에 시도 되었다.

섭씨 400도 이상의 온도에서 V

S

와 황을 가열하여 합 성하는 방법이나, VCl

를 이용하여 저온에서 VS

를 합성 하는 논문 들이 일부 보고가 되었지만, 이러한 방법을 통 해 합성 되는 VS

의 결정성은 결함이 많거나 비정질이 합성되기도 하였다. 하지만 바나듐과 황의 열역학 상태도 에 의거하여, 화학양론에 따른 바나듐과 황의 비율에서 추가적으로 황을 주입하고 섭씨 400도 이상의 엠플에서 열처리하여 우수한 결정의 VS

를 합성할 수 있게 되었 다.

VS

는 불용성 고체로 알려져 3D 벌크구조에서 1차원 원자 사슬로 분산하기 어려운 것으로 알려져 있었다. 하 지만 단일 사슬 사이의 간격 0.61 nm에 침투하기 용이한 용매를 효율적으로 선택하고, 초음파의 세기 및 공정을 최적화 하게 되면 콜로이드 상태로 전환이 가능함이 실험

Fig. 8. VS4 1D 체인의 구조 및 3차원 블록 모식도²⁰⁾

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적으로 증명이 되었으며, 주로 사용되는 분산은 Isopropyl alcohol (iPr`OH) 계열의 용매에서 진행된다.

VS

가 가지는 장점은 우수한 Li 이온 저장 용량이다.

일반적으로 2차 Li 전지에서 사용되는 Anode 재료인 탄 소가 가지는 이론적 용량이 372 mAh/g이지만 VS

재료 는 466 mAh/g이고 VS

의 경우 1196 mAh/g 까지 증가 하는 것으로 알려져 있다. Si 과 같은 anode 대체 재료가 충방전 반복 사이클 시간 동안 기계적으로 파괴가 일어나 는 반면 VS

는 1D 체인 사이의 공간을 이용하 많은 Li 이 온을 저장하기 때문에 기계적 안정성 또한 우수하게 된

다. 따라서 이러한 특성에 기반하여 Li 2차전지의 anode 재료로 연구가 시작되고 있다.

5. Sb2Se3 합성과 응용

Sb

Se

는 앞서 언급된 다양한 새로운 1D 재료 가운데 가장 근래에 연구가 시작된 재료이다. Mo

S

I

나 VS

와 같이 1D 구조의 선형 사슬이 vdW 결합에 의해 3D 벌 크를 형성하는 구조를 가지고 있다. 최근 1차 원리 시뮬 레이션(VASP 코드)를 이용한 Sb

Se

표면 구조에 따른

Fig. 9. VS4-탄소 복합체를 이용한 Li battery anode 개발연구 예시²¹⁾

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전자 구조를 연구 결과에 의하면, Sb

Se

의(100) 및 (010) 표면은 Sb-Se 결합이 끊어지지 않기 때문에 dangling- bond가 없어 나노 크기의 재료에서 나타나는 전하의 이 동도 감소와 같은 문제에서 자유로울 수 있다. Sb

Se

는 섭씨 608도의 상대적으로 낮은 융점과 높은 포화 증기압 (섭씨 550도에서 ~ 1,200 Pa)을 가지기 때문에 튜브형 엠플에서 급속 열증발 방법을 통해 합성이 가능함이 보고 되었다.

Sb

Se

를 1D로 분산하여 개별 나노 와이어의 물성 및 다양한 재료의 특성을 연구한 결과는 아직 보고 되지 않 았지만, dangling bond가 없는 입계면에서 전자의 이동 도 감소를 막아 소자의 성능 향상을 유도하는 연구 결과 가 보고되기 시작하였다. 향후 관련하여 분산 및 분산 연 계형 기초 소재 연구가 급속도로 진행될 것으로 보인다.

6. 전망과 기대

향후 새로운 1D 물질에 대한 체계적인 접근 및 연구 방 향 설정이 필요하다. 우선, 1D 물질의 일반적 구조 탐색 이 필요하다. 원자단위 판상물질의 vdW 결합에 의하여 이루어진 벌크모재에서 2D 물질 연구가 시작되었듯이, 원자단위 사슬모양 물질의 vdW 결합에 의하여 이루어진 벌크모재로부터 추가적인 새로운 1D 물질을 발굴하고, 체계적인 결정분석, 시뮬레이션이 동반 되어야 한다. 그 리고 이를 기반으로 대량 합성 공정 확립이 필요하다. 1D 물질의 합성은 두 가지로 이루어 질 수 있는데, 첫 번째는 벌크모재로부터 1D 물질을 분리하는 분리법으로 기초적

인 1D 물성 연구를 진행하되, 두 번째는 1D 물질을 원료 기체로부터 성장시킴으로써(CVD 성장법) 실제 응용이 가능한 대용량 합성법으로 발전해야 한다. 마지막으로, 1D 물질의 새로운 응용 기술이 개발되어야 한다. 본 논문 에서 제안된 1D 물질은 무기물 조성으로 이루어져 1) 기 존 유기분자선 대비 무기분자선, 2) 기존 유기폴리머 대 비 무기폴리머 특성을 가진다. 이러한 특성을 활용하여 무기분자선 기반 소자와 무기폴리머 기반 무기/유기 혼 성 물질 등의 신소자 및 신물질 설계 방법으로 영역을 확 장할 필요가 있다. 궁극적으로 현재 1 nm 영역에 머물러 있는 반도체 미세화를 1nm이하로 줄일 수 있는 분자전자 등의 소자분야 뿐만 아니라, “무기폴리머”의 경우 무기물 이지만 깨지지 않는 세라믹 등의 소재 분야의 혁신이 기 대되며, 이러한 기술은 IT 뿐만이 아니라 BT, NT, ET 등 에 다양한 분야로 확장될 수 있을 것이다.

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 류 학 기

 2003년 포항공과대학교 신소재공학과 학사

 2010년 포항공과대학교 신소재공학과 박사

 2011년-2015년 Max Planck Institute (MPI) 박사 후 연구원

 2015년-현재 아주대학교 신소재공학과 조교수