2차원 소재 구조 상전이를 활용한 전자 및 양자 미래 소자
글 _ 양희준 성균관대학교 에너지과학과 반도체용 세라믹스
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1. 서론
20세기 과학기술적 혁명을 견인했던 반도체 기반 전자 소자는, 기존 3차원 소재에서, 새로운 2차원 소재 및 10 nm 이하 크기를 갖는 다양한 구조의 나노 소자로 발전하 고 있다. 2004년 발표된 그래핀을 필두로 많은 2차원 소 재 연구가 진행되고 있으며, 최근에는 전이금속칼코젠 화 합물 등 2차원 반도체에 대한 연구가 특히 활발하다. 이 와 관련된 기술적 흐름은 크게 두 가지로 나눌 수 있는데, 기존 3차원 반도체 기술을 그대로 새로운 2차원 소재 기 반 소자에 활용하려는 노력과, 새로운 2차원 소재의 특별 한 구조 및 물리적 성질을 활용한 새로운 공정 및 기존 소 자에 불가능했던 성능 개선 연구로 나눌 수 있다. 전자는 큰 비용의 투자 없이 기존 반도체 공정 라인을 활용한 즉 각적 응용에 중요성을 두고 있고, 후자의 경우 장기적 관 점에서 4차산업혁명을 구현할 수 있는 초고성능 소자 개 발을 목표로 한다.
2차원 반도체 소재는 소자가 동작하는 상온에서 구조 상전이를 비롯하여 다양한 전기적, 자성, 양자역학적 물 성을 보이는데, 이를 자유롭게 활용하면 기존에 존재하지 않은 새로운 소자 구조 및 동작을 구현할 수 있다. 예를 들어 기존에 알려진 온도를 통한 상전이의 경우 이를 상 온에서 동작하는 소자에 적용하기 어려움이 따르나, 2차 원 소재기반으로 보고된 레이저 기반, 물리적 압력 기반, 도핑에 따른 상전이는 우리에게 새로운 옵션을 다양하게 제공한다. 이러한 전자 소자 전망 이외에도 소자의 패러
다임을 바꿀 수 있는 ‘위상절연체’ 기반 소자, 스핀을 신 호 매개체로 활용하는 스핀 소자 등도 2차원 소재를 통해 기대할 수 있는 새로운 응용이다.
2. 본론
구조 상전이를 활용한 미래 소자의 설명에 앞서 그와 관련된 물리적 현상 및 주요 시료인 전이금속칼코젠 화합 물의 물리적 특성에 대한 고찰이 필요하다. 기존 실리콘 기반 소자는 실리콘 원자의 강한 다이아몬드 구조 결합 (sp3 결합 기반)으로 전기적 게이팅에 의존한 소자 응용 만 가능했다(전계 효과 트랜지스터). 그래핀의 경우 sp2 결합에 기반한 다양한 단일 층 소자가 가능했으나, 본 논 문에서 반도체/반금속 전이금속칼코젠 화합물 기반, 특 히 구조 상전이를 활용할 수 있는 소재/소자 연구에 집중 한다.
2.1 층상구조 전이금속칼코젠 화합물의 구조 상전이 일반적인 물질의 상전이는 기체, 액체, 고체간의 상의 변화에서 볼 수 있듯, 온도나 압력과 같은 외부 인자 (order parameter)로 인해 물질의 상이 변하는 현상을 의미한다. 하지만, 층상 구조 소재이며 각 층은 이웃한 층 과 반데르발스 상호작용을 갖는 2차원 반도체인 전이금 속칼코젠 화합물(transition metal dichalcogenides, TMDs)은 더욱 복잡한 상전이 체계를 가진다1). 전이금속 칼코젠 화합물은 주기율표 상의 두 개의 산소족(16족) 원
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자 층 사이에 하나의 전이 금속 원자가 결합된 구조를 가 지고 있다2). 이러한 층상 구조는 기존 3차원 소재와는 달 리 전이금속칼코젠 화합물의 층 간 상호작용과 강한 스 핀-궤도의 결합, 두께에 따른 격자 대칭 및 전자 상관 관 계를 보이며, 이것들이 다양한 구조 및 양자 위상 전이에 중요한 역할을 한다3-5).
헥사고날(hexagonal) 구조를 유지하며 sp2 결합을 갖 는 그래핀과 달리, 전이금속칼코젠 화합물은 크리스탈 필 드(crystal field) 안의 d-orbital 전자의 영향2)으로 다양 한 구조를 갖고, 이들 구조들을 서로 바꿀 수 있다 (구조 상전이). 이러한 새로운 구조 상전이를 직접적인 응용에 활용하기 위해서는 ‘상전이를 위한 인자(order parameter)’의 물리적 이해가 중요하다. 기존에 많이 활 용된 온도 이외에도, 압력, 또는 도핑 등과 같은 외부 요 인에 의해서 전이금속칼코젠 화합물의 기존 원자 배열이 달라지게 되다는 것이 알려져 있으며, 이 원자들의 배열 은 같은 원자 구성을 유지하므로 다형체(polymorphism)
의 특성을 갖는다고 할 수 있다3-7). 층상 구조 전이금속칼 코젠 화합물의 경우 다양한 방법으로 외부 에너지를 가하 는 방법으로 격자 구조를 제어할 수 있으며, 이러한 구조 상전이를 통하여 전자 밴드 구조가 급격히 변하게 되고, 단일 물질에서 현저하게 다른 광학적, 자기적, 전기적 특 성을 관찰 할 수 있다. 전이금속칼코젠 화합물의 다양한 다형체와 구조적 상전이를 유도할 수 있는 화학적, 물리 적 방법들 그리고 그에 관련된 다양한 물리학적 이슈들이 아래 Fig. 1에 모식화되어 있다8).
전이금속칼코젠 화합물의 다형체에서 흥미로운 부분 은 특정 온도와 압력에서 여러 다형체가 공존할 수 있다 는 것이다8). 물리학적인 관점에서, 각 구조상은 고유의 원자 결합 에너지(또는 총 에너지)를 가지고, 물질의 구 조는 외부 에너지를 포함한 모든 다형체의 결합 에너지 를 비교하며 가장 낮은 에너지를 보이는 구조로 결정된 다4),9).
상온에서 존재 가능한 여러 구조상을 기반으로, 전자
Fig. 1. 전이 금속 산화물의 구조 및 물리적 전이와 연관 관계8)
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2차원 소재 구조 상전이를 활용한 전자 및 양자 미래 소자
소자 및 에너지 동종 접합 소자와 같은 흥미로운 응용 분 야가 연구되어 왔다5). 특히, 주기율표의 6족에 속하는 전 이금속을 포함한 전이금속칼코젠 화합물이 큰 관심을 받 아왔으며, 이는 6족 전이금속칼코젠 화합물의 안정적이 며 반도체 특성을 띄는 헥사고날(2H) 및 금속 특성을 보 이는 사방정계(1T, 1T’)의 격자 구조 때문이다. 2H와 1T/1T’ 구조 상전이는 캐리어 농도4) 기계적인 변형6) 등의 외부 요인을 주입하며 연구되어 왔고, 양자 스핀 홀 절연 체 (2차원 위상 절연체)10),11) 반금속의 Weyl 상태와 같은 새롭고 흥미로운 위상 상태12)도 구현할 수 있다는 것이 이 론적으로 증명되었다. 이런 중요한 물리적 특성은 외부 전기장, 유전체 스크리닝 효과, 그리고 시료의 차원에 의 해 변하기도 하며, 이론적으로 예측된 결정 구조의 전자 밴드 구조가 주사탐침현미경(Scanning tunneling microscopy, STM), 투과전자현미경(Transmission electron microscopy, TEM) 등을 이용한 실험으로 증명 되었다. 또한 이런 구조 상전이는 6족 전이금속 사이에서 도 다른 양상을 보이는데, 몰리브데늄(Mo), 텅스텐(W) 등에 기반한 전이금속칼코젠 화합물에서 각각 다른 물성 이 관측되었다8).
2.2 전이금속칼코젠 화합물의 구조 상전이 기반 소자 연구
앞서 기술한 전이금속칼코젠 화합물의 물리적 성질을 활용하여, 구조 상전이를 소자 응용에 적용하려는 다양한 연구가 진행되었다. 가장 먼저 소자에 적용된 연구로는, 2차원 반도체 소자의 커다란 문제로 제기되는 반도체 채 널 소재와 금속 전극 사이의 접촉 저항을 줄이는 연구이
다. 미국 Rutgers 대학의 Manish Chhowalla 그룹은 Li 원자 intercalation 방법을 활용하여 MoS2의 상전이를 통한 접촉 저항 감소에 큰 성과를 거뒀다3). 최근 본 연구 팀에서는 MoS2와 같은 6족에 속하는 MoTe2를 이용하여 접촉 저항을 크게 줄이는 새로운 방법을 Science 지에 보 고하였다5).
2차원 소재 기반 전기 및 양자 소자의 성능을 향상시킴 에 있어서 중요한 문제로 남아있는 접촉저항은 전극과 채 널 간의 쇼트키 장벽에서 기인한다13). Fig. 2와 같이, 2H 와 1T’ 구조상 사이의 결합 에너지 차이가 30 meV 밖에 되지 않는 반도체 2H-MoTe2 기반의 소자에서 금속 전 극이 증착될 부분에 국소적으로 레이저를 조사하여 2H->1T’ 구조상의 상전이를 유도하였고, 그 부분은 금 속성을 갖는 1T’-MoTe2 로 바뀌며 기존 ‘2H-금속’ 접합 에 비해 작은 접촉 저항을 보였다. 이는 전체 저항을 줄이 며 50배 이상 증가한 전자 이동도 결과를 만들었다. (Fig.
2 오른쪽 그래프) 이를 통해 MoTe2 단일 소재로 구성된 최초의 ohmic homojunction을 만들 수 있었다. 기존에 는 다양한 2차원 헤테로 구조 소자(hetero structure device)가 양산에 적용할 수 없는 전사 기술을 필수적으 로 수반하였고, 많은 impurity를 필연적으로 가질 수밖 에 없었으나, Fig. 2와 같이 광학적으로 제작된 동종 접 합체(homojunction) 구조는 원자적으로 결함 없이 깨끗 하며, 기존 수직으로의 헤테로 접합 구조를 대체 할 수 있 었다. 또한, 이 상전이 과정은 in-situ 전자 투과 현미경 을 이용하여 증명되었다. 2H 구조의 MoTe2 격자 내에 전 자 빔을 조사하고 가열하면, 전자 빔이 조사된 부분에서 부터 1T 격자 구조로의 국소적인 전자 유도 상전이가 나 타남을 확인하였다. 본 연구팀의 이러한 광학적 상전이
Fig. 2. MoTe2의 상전이를 이용한 ohmic homojunction 구현 및 성
능 향상5) Fig. 3. 리튬 주입 상전이 시료의 소자 특성
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연구 이후, MoTe2뿐만이 아니라, 다른 6족 전이 금속 산 화물인 MoS2에서도 수행되었다14).
앞서 Chhowalla 그룹의 연구로 소개한, Fig. 3과 같이 화학적인 방법으로 구조적 상전이를 구현하는 연구도 계 속 활발히 진행 중이다. 대표적 TMD 소재인 MoS2 이외 에도, 반도체 2H 구조의 WS2와 WSe2 등에 organolithium의 화학적 주입 방법을 통하여 국소적으 로 1T 구조로 상전이 시켰다3). 레이저 등 광학적인 방법 과는 달리, 전이금속칼코젠 화합물 층 간의 리튬(Li) 주입 에 따른 외부 전자 도핑 및 strain 효과로 인하여, 물질의 가장 안정적인 결합 에너지가 달라지게 되어 (가장 안정 적인 구조로의) 상전이가 이뤄진다. 이러한 국소적인 상 전이 역시 전자 투과 현미경(TEM) 이미지를 통해 증명되 었으며, 측면으로의 이미지를 통하여 상전이 된 부분과 안된 부분의 경계의 연속적인 접합을 보여주었다. 이러한 측면 헤테로 구조로 채널과 전극간의 접촉 저항을 200–
300 Ωµm까지 줄일 수 있었다.
리튬 주입을 이용한 화학적 방법은 전자 유도 상전이 뿐만 아니라 화학적 박리에도 이용되며, 이 방법을 이용 한 시료로 다양한 물리적인 연구가 가능하다. 하지만 박 리와 상전이가 섞여 있어 개별적 응용이 어렵고, 화학물 질 impurity가 많이 남아 있는 문제에 더 많은 연구가 필 요한 실정이다. 최근에는 이러한 MoS2의 화학적 구조 상 전이 방법으로 물분해 등 수소 생산용 전기화학 촉매 연 구가 활발하다. 화학적인 방법은 앞에 기술한 광학적인 방법과는 다른 새로운 응용 분야에 잠재력을 갖는다고 할 수 있다.
2.3 물리적 strain 기반 구조 상전이 소재 연구 이미 이론적으로 계산되어 밝혀진 압력과 6족 전이금 속칼코젠 화합물 구조적 상전이의 연관성이9) 실험적으로 확인됐다. 최근 많이 활용되고 있는 공초점 현미경 장비 (confocal Raman system), 즉 라만 분광기가 설치된 원 자 힘 현미경(Atomic force microscopy)의 팁을 이용하 여, suspended 2H-MoTe2에 물리적인 압력을 직접 가 하는 실험 방법을 통해 상전이 현상을 탐구할 수 있었다.
성균관대 연구팀에서는 900℃에 육박하는 상전이 온도 를 (압력을 가하며) 상온까지 낮추어 손쉬운 상전이를 가 능하다는 것을 증명했다6). 이 연구는 화학적, 광학적 방 법과 다른 방식으로 접촉 저항을 줄일 수 있는 가능성을 보여줬으며, 근적외선 센서 응용 연구 분야에서도 많은 관심을 받는 연구이다. 광학적, 화학적 방법과는 달리 mechanical strain 제어 구조 상전이 현상은 수 nm 단 위로 제어할 수 있어, 나노 크기의 양자 소자 제작도 가능 하다. (Fig. 4)
2.4 2차원 위상절연체 기반 소자
2차원 층상 전이금속칼코젠 화합물은 강한 스핀-궤도 결합과 격자 대칭성 깨짐 현상으로, 우리가 흔히 위상절 연체 밴드 구조라고 부르는, ‘band inversion’ 현상을 보 일 수 있다. 이를 전이금속칼코젠 화합물의 구조 상전이 와 연계되어 제어 가능하다는 결과가 학계의 많은 관심을 받고 있다(Fig. 5). 제1원리 계산을 통해 이러한 위상절연 체상 제어가 보고된 이후, 이러한 상전이 현상을 이용한 차세대 2차원 양자 소자를 구현하려는 많은 노력이 지속
Fig. 4. 기계적 압력에 의한 상전이 특성
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2차원 소재 구조 상전이를 활용한 전자 및 양자 미래 소자
되어왔다. 특히, 6족 전이금속칼코젠 화합물에서 모두 격 자 구조 뒤틀림 현상과 함께 강한 스핀-궤도 상호 작용 과(원자 몇 층 두께를 갖는) 저차원 효과가 위상절연체 상 을 발현시킨다는 게 이론적으로 밝혀졌고 이를 소자화하 여 실험적으로 밝히려는 연구가 활발히 진행 중이다.
6족 전이금속칼코젠 화합물의 경우, 뒤틀린 8면체 상 에서 발생하는 격자 구조 뒤틀림에 의해 페르미 준위 근 처에서 칼코게나이드의 p 밴드와 전이 금속의 d 밴드의 반전이 일어나게 된다(Fig. 5c). 이로 인해 표면이나 가장 자리(edge)에서만 위상적으로 보호받는 밴드 구조가 형 성되고, 이곳에서 현재 고체 물리 분야에서 가장 중요한 연구 주제 중 하나인 양자 스핀 홀(quantum spin Hall) 효과가 발생한다. 이러한 양자 상태에는 두 가지 대표적 인 구조상이 존재하는데, 하나는 뒤틀린 8면체 구조이고 다른 하나는 사방정계 구조이다. 제1원리 계산 연구를 통 해 뒤틀린 8면체 구조를 갖는 모든 6족 전이금속칼코젠 화합물은 위에서 언급한 밴드 반전이 일어난다는 점이 밝
혀졌고 이는 양자 스핀 홀 효과가 발생하는 원인을 설명 해준다10),15).
밴드 반전에 의한 새로운 위상절연체 상태의 발현 외에 도 전이금속칼코젠 화합물은 층 수에 따라 밴드 갭의 크 기가 바뀌는 특징을 갖는다. 기존 3차원 반도체인 실리콘 의 경우 1.12 eV 의 밴드갭이 언제나 일정하다고 알려져 있으나, 최근 연구된 2차원 실리콘, 실리신(silicene)의 경우를 비롯하여 많은 소재들이 얇은 상태에서 더 큰 밴 드갭을 보인다. 이는 주변 환경에 의한 전기적 스크리닝 (screening)에 따라 밴드갭 재조정(bandgap renormalization) 현상으로 이해되고 있다. 위상절연체 시료에서 큰 밴드갭을 구현하는 것은 양자 스핀 홀 효과 를 이용한, 에너지 소모를 극소화한, 스핀 전송을 실현하 는데 가장 중요한 요소 중 하나이고 이를 위해 많은 연구 가 진행되어왔다16),17).
2차원 위상절연체의 양자 스핀 홀 효과를 기반으로 하 는 소자를 구현하기 위해서는 작은 밴드 갭, 적은 전도 채
Fig. 5. (a) 위상 구조 상전이. (b) 사방정계 구조에서 뒤틀린 8면체 구조로의 구조 상전이. (c) 뒤틀린 8면체 구조의 단층 MoS2에서의 밴드 반 전8).
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널 수, 빠르고 효율적인 온/오프 변환 방법의 부재 등 여 러 문제를 해결해야 한다. Fig. 6은 양자 스핀 홀 효과를 이용하기 위해 고안된 위상 전계 효과 트랜지스터(field effect transistor, FET)의 한 예로, 뒤틀린 8면체 구조 의 전이금속칼코젠 화합물와 2차원 절연체 층의 반데르 발스 헤테로 접합으로 이루어져있다. 이러한 구조에서 0.1 eV 정도의 밴드갭이 발현되며, 수직으로 가하는 외부 전기장을 통해 전이금속칼코젠 화합물의 위상 상태를 빠 르게 전환(trivial insulator <-> non-trivial topological insulator) 시킬 수 있음이 이론적으로 밝혀 졌다10).
기존의 금속-산화물-반도체 FET는 게이트 전극을 이용하여 전류 캐리어를 주입하거나 빼내는 방식으로 작 동하는 반면, 2차원 위상절연체 기반 소자는 외부 전기 장에 의한 전도 채널의 순간적인 위상 상태의 변화를 통 해 작동하기에 반응 속도가 훨씬 빠른 장점이 있다. 또 한, 수직이나 수평으로 원하는 모양의 소자를 설계 하는 데 편리한 이점도 있다. 이렇듯 양자 스핀 홀 효과 기반 소자는 기존 소자를 대체하고 차세대 양자 소자를 실현 할 가능성을 지니고 있고 이를 위해 많은 연구가 진행되 고 있다18)-21).
2.5 높은 자기저항 기반 자기센서 및 소자
자기저항(magnetoresistance)이란 금속이나 반도체 물질에 자기장을 가해줄 때 저항이 변하는 현상을 말한
다. 이러한 효과는 저항의 변화를 측정하여 자기장의 크 기와 방향을 측정하는 자기센서22)에 사용되거나 캐리어 의 전하와 스핀을 동시에 활용하는 스핀트로닉스에 응용 되어 사용될 수 있다. 특히, 스핀트로닉스 분야에 속하는 스핀 트랜지스터는 기존 실리콘 전자 소자 기술을 대체할 차세대 소자로 평가받고 있고23)(Fig. 7), 센서 소자의 효 율성을 높이기 위해서 큰 자기저항을 얻기 위한 연구가 필요한 실정이다.
반데르발스 층상 구조를 갖는 전이금속칼코젠 화합물 소재에서 예측되는 특별한 성질 중 하나는 위상 반금속 상태가 존재할 수 있다는 것이다. 전자와 정공 두 가지 형 태의 캐리어를 동시에 갖는 반금속 물질은 각각에 의한 홀 효과가 서로 상쇄되어 큰 자기저항 효과를 보인다. 이 러한 성질을 보이는 대표적인 반금속 물질로 WTe2와
Fig. 6. 양자 스핀 홀 효과를 이용하는 위상 전계 효과 트랜지스터10)
Fig. 7. 스핀 밸브 소자 구성도23)
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2차원 소재 구조 상전이를 활용한 전자 및 양자 미래 소자
MoTe2가 있다. WTe2의 경우 0.53 K의 극저온에서 자기 장을 가해줬을 때 자기저항이 계속해서 증가하는 양상을 보였고 실험 한계 값인 60 테슬라를 걸어준 상황에서 13,000,000%의 자기저항 값이 측정되었다24). MoTe2의 경우 2 K에서 9 테슬라까지 걸어주었을 때 74,791%의 자 기저항 값이 관측되었고, 시료의 품질을 나타내는 잔류저 항비에 따라 자기저항 값이 달라지는 것 또한 관측되었다
25) (Fig. 8).
이처럼 반금속 성질을 갖는 전이금속칼코젠 화합물은 그 특이한 위상 상태와 자기저항을 포함한 여러 물성들 간의 관계를 연구할 수 있는 환경을 제공해 줄뿐 아니라 원자 단위 두께로 박리가 가능하고 소자를 설계하는데 용 이하므로 큰 자기저항 기반 자기센서나 소자에 사용되기 에 유리한 소재이다.
3. 결론
본 연구에서 살펴본 전이금속칼코젠 화합물의 상전이 현상은 기초물리학적 지식과 실제 소자 응용이 긴밀한 협 력연구가 되고 있는 분야이다. 2010년 원자 단일 층 MoS2 소자의 높은 전자 이동도가 보고된 이후, 2차원 반 도체로써 전이금속칼코젠 화합물의 연구는 많은 기대를 받고 있다. 단순한 반도체 채널의 FET 구현을 넘어 새로 운 소자 성능 구현을 위해 구조 상전이라는 새로운 물리
현상이 대표적으로 연구되고 있다. 그래핀의 경우 시료의 준비가 비교적 간단하고(mechanical exfoliation, 기계 적 박리법), 깨끗하고 단순한 물성이 주로 응용에 활용될 전망이었다면, 전이금속칼코젠 화합물은 복잡한 상전이 양상을 지니고 이를 제어할 수 있는 외부 인자도 다양하 다. 이런 상전이를 활용한다면, 기존 3차원 반도체로 가 능하지 않았던 새로운 원리의 소자와 기존 소자보다 훨씬 빠른 소자의 개발이 기대된다.
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양 희 준
2010년 서울대학교 물리학과 박사
2012년 삼성종합기술원 R&D staff member
2014년 프랑스 CNRS/Thales 연구원
2017년 성균관대학교 에너지과학과 교수
