서
론
국내 원자력법 제104조의6에 의거하여 원자력이용시 설의 운영자는 방사선안전관리 등의 기술기준에 관한 규칙 제133조 및 고시 제2008-28호의 “원자력이용시설 주변의 방사선환경조사 및 방사선환경영향평가에 관한 고시”에 준하여 분석을 실시하고 있지만, 정읍방사선과 학연구소 (이하 연구소)는 법에서 정한 방사선환경 조사 대상이 아니다 (교육과학기술부 2008). 그러나 연구소에는 저준위와 고준위 방사선조사시설, 감마파이토트론, 전자선가속기, 감마셀조사장치, 개봉선 원연구실 등 다양한 방사선이용시설이 2006년부터 본격 운영되고 있고 2009년부터는 사이클로트론 시설 설치 및 운영될 예정이다. 따라서 본 연구에서는 원자력법에 따른 방사선환경조 사 대상은 아니지만 다양한 방사선이용시설을 갖추고 있는 정읍방사선과학연구소의 주변 환경방사능 준위를 관련 법령에 준하는 분석을 실시하고 검출하한치(MDA: Minimum Detectable Activity)를 평가하여 운전의 안전 성을 검증하고자 하였다.연구 및 방법
본 연구에서는 먼저 분석대상 핵종으로 감시핵종과 참 고핵종을 선정한 후 감시핵종에 대해서 MDA를 평가함 으로써 분석에 대한 신뢰성을 확보하고자 하였다 (Knoll
Journal of Radiation Industry 2 (2) : 93~96 (2008)
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방사선과학연구소 주변 환경방사능 분석 최소검출치에 대한 고찰
이윤종∙이승진1∙김희강1∙문지연1∙한상준1,*
한국원자력연구원 방사선과학연구소, 1영광원전 환경∙안전 감시센터
Consideration on Minimum Detectable Activity for Environmental
Radioactivity Monitoring around Jeongeup ARTI in 2007
Yun-Jong Lee, Seung Jin Lee1, Hee Kang Kim1, Ji Youn Moon1and Sang Jun Han1,*
Korea Atomic Energy Research Institute, Advanced Radiation Technology Institute, Jeongeup 580-185, Korea 1YeongGwang NPP Supervisory Center for Environment Radiation & Safety, YeongGwang 513-807, Korea
Abstract -- In order to verify reliability as to the result of environmental radioactivity monitoring
around Jeongeup ARTI, MDA analysis was carried out by using regulations and correlations, which are related. By evaluation result as to MDA, all of the samples and nuclide except 134Cs and 137Cs among gamma samples of pine are included within the values which related regulations present, and also the standard deviations of MDA are presented at a reliable level. From the analysis results, it is judged that there will be no problem with the reliability of environmental radioactivity result around Jeongeup ARTI.
Key words : Jeongeup ARTI, Environmental monitoring, Radioactivity, MDA
* Corresponding author: Sang Jun Han, Tel. +82-61-353-9995, Fax. +82-61-353-9997, E-mail. [email protected]
1997; 강 등 2002). MDA는 각 검출기의 계측효율, 분석 시료량, 분석시간 등에 의해 크게 영향을 받기 때문에 환경시료를 분석하기 전에 MDA에 영향을 줄 수 있는 요인들을 평가함으로써 분석 결과에 대한 신뢰성을 확 보할 필요가 있을 것으로 판단하였다. 1. 분석대상 핵종 본 연구에서는 연구소 방사선시설운영에 따른 주변 환경 영향을 평가하는 것이기 때문에 현재 연구소에 허 가된 방사성 동위원소를 기준으로 분석대상 핵종을 선 정하였다. 또한 선정된 분석대상 핵종을 감시핵종으로 선정한 후 MDA를 평가하였고, 원자력발전소에서 나올 수 있는 몇 가지 대표 핵종을 고려하여 참고핵종으로 선정하여 평가하였다 (Table 1, 2). 연구소에서 주로 사용하는 선원으로는 60Co, 137Cs, 3H, 99mTc 등이 있고, 이들 선원 중 60Co, 137Cs 선원은 밀봉 선원 형태로 운영되고 있으며, 나머지 선원들은 개봉선 원으로 운영되고 있다. 사용핵종 중 99mTc은 반감기가 6 시간으로 매우 짧아 감시핵종에서 제외하였다. 2. MDA 계산식 MDA는 환경방사능 분석을 수행할 때 품질관리 측면 에서 사용되고 있는 인자로 시료 및 핵종에 대한 MDA 만족여부를 판단함으로써 분석 결과에 대한 신뢰성을 평가하고 있다. MDA에 영향을 주는 주요 변수는 시료 의 전처리 단계인 시료량에 결정을 주는 증류, 건조, 회 화, 공침 등과 분석조건은 계측기의 검출효율 및 분석시 간, 백그라운드 등이다. 본 연구에서는 MDA에 영향을 줄 수 있는 인자들을 평가한 후 MDA 데이터 산포 등 변동 폭을 고려함으로써 분석 결과에 대한 신뢰성을 확 보하고자 하였다. 본 연구에서의 최소검출치 계산식은 L’Annunziata (2003)을 따랐다. ① 감마동위원소 분석 MDA 계산식 Ts N Ts LD==k
[
B++·mmm‚ Ib++·mmm‚ 2 (B1++B2)++·mmm‚ 2 σIb2]
0.5 (1) Tb 2n Tb MDA==k2++2LC (2)B: The value of the continuum subtracted Ib: Net peak area of the background measurement
Ts: The live time of the sample measurement
Tb: The live time of the separate background
measure-ment ② 전베타방사능 분석 MDA 계산식 k (자유도) k k 1 1 nDL==mmmmmmmm×
[
mm++[
·mm‚ 2 + +4nb×·mmm++mmm‚]
0.5]
(3) 2 Ts Ts Ts Tb nDL MDA==mmmmmmmmmm (4) (E×V×60) k: degree of freedom E (%): Counting efficiency V (ml): Sample volume ③ 삼중수소 분석 MDA 계산식 k (자유도) k k 1 1 nDL==mmmmmmmm×[
mm++[
·mm‚ 2 + +4nb×·mmm++mmm‚]
0.5]
(5) 2 Ts Ts Ts Tb nDL MDA==mmmmmmmmmm (6) (E×V×60) k: degree of freedom E (%): Counting efficiency V (ml): Sample volume ④ 스트론튬 방사능 분석 MDA 계산식 k (자유도) k k 1 1 nDL==mmmmmmmm×[
mm++[
·mm‚ 2 + +4nb×·mmm++mmm‚]
0.5]
(7) 2 Ts Ts Ts Tb nDL MDA==mmmmmmmmmmmmm (8) (E×V×60×Y) k: degree of freedom E (%): Counting efficiency V (kg): Sample volume Y (%): Chemical recovery ratio 이윤종∙이승진∙김희강∙문지연∙한상준94
Table 1. Analysis nuclide selected
ARTI isotope NPP isotope Natural isotope
Table 2. Monitoring and reference nuclide selected every samples
Sample Observationisotope Referenceisotope Rain water, Lake water,
Valley water, 131I, 3H, 전β 60Co, 134Cs,
Drinking water, 137Cs, 99mTc
Subterranean water
Soil 60Co, 134Cs, 137Cs, 90Sr 99mTc Pine needles 60Co, 134Cs, 137Cs, 3H 99mTc Cabbage, Rice, Honey 60Co, 134Cs, 137Cs 99mTc
60Co, 137Cs, 3H, 99mTc etc.
3H, 54Mn, 58Co, 59Fe, 60Co, 65Zn,
결
과
전베타 방사능은 연구소 부지 및 주변지역의 분석대 상 시료인 빗물을 선정하여 계측을 수행한 후 그 결과 에 근거하여 MDA 분석을 수행하였다. 빗물 시료에 대 한 MDA 분석 결과 본 연구에서 제시한 MDA 범위는 5.04~5.47 mBq l-1로, 평균1)은 5.24±0.153 mBq l-1로 각각 나타났다. 또한 교육과학기술부 고시 (이하 고시)에 서 제시한 MDA는 150 mBq l-1로 본 연구에서 제시한 값이 고시에서 제시한 값에 비해 상당히 낮게 나타나고 있는 것을 아래의 Table 3을 통해 수치적으로 확인할 수 있다. 이러한 분석 결과에 근거하여 본 연구에서는 전베 타 분석 결과에 대한 신뢰도에는 큰 문제가 없는 것으 로 판단하였다. 삼중수소를 분석하기 위하여 대상 시료로는 연구소 부지 및 주변지역의 빗물, 식수, 계곡수, 저수지수, 지하 수, 솔잎2)시료를 선정하여 븐석하였고 이에 대한 MDA 분석 결과를 Table 4에 나타내었다. Table 4에서 보여주듯 이 분석한 각 시료별 MDA 결과를 살펴보면 물시료인 빗물, 식수, 계곡수, 저수지수, 지하수시료에서의 평균값 은 각각 1.06±0.0991 Bq l-1, 1.07±0.0339 Bq l-1, 1.04± 0.0476 Bq l-1, 1.06±0.0926 Bq l-1, 1.04±0.0493 Bq l-1로 나타났고, 솔잎시료에서 MDA 평균과 표준편차가 1.02 ±0.0858 Bq l-1로 나타났다. 교육과학기술부 고시에서는 물 및 솔잎 시료에 대한 MDA 기준을 5 Bq l-1로 제시하 고 있는데 본 연구에서 제시한 MDA 값은 최대 1.3 Bq l-1미만으로 고시를 만족하고 있고, 표준편차 또한 상당 히 낮아 데이터의 분산 정도가 낮음을 알 수 있다. 이러 한 분석 결과로부터 본 연구에서는 삼중수소 분석 결과 에 대한 신뢰도에는 문제가 없는 것으로 판단하였다. 감마동위원소 분석에 대한 MDA 결과를 시료와 핵종 별로 구분하여 나타내었다. 시료별로는 토양, 물시료, 농 축산물 시료를 선정하였고, 핵종별로는 감시핵종과 참고 핵종 중 감시핵종3)에 대해서만 분석을 수행하였고, 그 결과를 Table 5~7에 나타내었다. 토양시료에 대한 각 핵종별 MDA 분석결과를 살펴보 면 60Co은 0.464±0.077 Bq (kg-dry)-1, 134Cs은 0.477± 0.105 Bq (kg-dry)-1, 137Cs은 0.315±0.0727 Bq (kg-dry)-1Environmental Radioactivity Monitoring around Jeongeup ARTI 95
Table 3. Total β MDA of rain
Sample MDA (mBq l
-1)
Min Max Mean S.D4) Regulation Rain water 5.04 5.47 5.24 0.153 150
Table 4.3H MDA every samples
Sample MDA (Bq l
-1)
Min Max Mean S.D Regulation Rain water 0.974 1.28 1.06 0.0991 Drinking water 1.01 1.11 1.07 0.0339 Valley water 0.983 1.07 1.04 0.0476 Lake water 0.953 1.28 1.06 0.0926 5 Subterranean water 1.01 1.10 1.04 0.0493 Pine needless 0.941 1.10 1.02 0.0858 1) 각 시료별 핵종별 MDA에 대한 평균값 즉, MDA 변동폭을 평가하기 위함. 2) 솔잎 시료에 대한 조직자유수 중3H 농도 기준 3) 핵종에 대한 MDA 분석은 환경조사계획에서 정한 감시핵종에 대해서만 적용한다. 4) S.D: Standard Deviation
Table 5. Every nuclide MDA of soil sample
Isotope MDA [Bq(kg-dry)
-1]
Min Max Mean S.D Regulation
60Co 0.312 0.599 0.464 0.077 2 134Cs 0.304 0.712 0.477 0.105 5 137Cs 0.216 0.472 0.315 0.0727 5
Table 6.131I MDA of water sample
Sample MDA (Bq l
-1)
Min Max Mean S.D Regulation Rain water 0.0283 0.0608 0.0387 0.0094
Valley water 0.0401 0.0653 0.054 0.0128 Lake 0.0219 0.0710 0.0454 0.0128 0.1 Drinking water 0.0313 0.0880 0.0533 0.0159 Subterranean water 0.0453 0.0695 0.060 0.0129
Table 7. Every nuclide MDA of agriculture and stock farm
pro-ducts
Sample Isotope MDA [Bq(kg-fresh)
-1]
Min Max Mean S.D Regulation Pine 60Co 0.0853 0.158 0.129 0.0322 1 134Cs 0.0761 0.132 0.110 0.0243 0.1 needless 137 Cs 0.0856 0.126 0.107 0.0168 0.1 60Co 0.0884 0.103 0.0944 0.00762 1 Cabbage 134Cs 0.0712 0.0803 0.0766 0.00476 0.1 137Cs 0.0852 0.0924 0.0899 0.00413 0.1 60Co 0.0848 0.0985 0.0902 0.00728 1 Rice 134Cs 0.0789 0.0844 0.0820 0.00283 0.1 137Cs 0.0883 0.0932 0.0912 0.00257 0.1 60Co 0.0707 0.105 0.0851 0.0178 1 Honey 134Cs 0.0588 0.0855 0.0694 0.0142 0.1 137Cs 0.0613 0.0865 0.0726 0.0128 0.1
로 나타났다. 물시료에 대한 분석 결과는 감시핵종인 131I 에 대해서만 적용하였으며 대상시료는 빗물, 계곡수, 저 수지수, 식수, 지하수를 분석하였다. 분석한 결과는 각각 시료에 대해서 0.0387±0.0094 Bq l-1, 0.054±0.0128 Bq l-1, 0.0454±0.0128 Bq l-1, 0.0533±0.0159 Bq l-1, 0.06± 0.0129 Bq l-1로 나타났다. 솔잎시료와 농축산물 시료인 배추, 쌀, 꿀시료에 대해서 MDA를 분석하였으며, 대상핵 종은 감시핵종인 60Co, 134Cs, 137Cs를 적용하였다 (Table 7). 분석한 결과는 먼저 솔잎시료는 60Co은 0.129±0.0322 Bq (kg-fresh)-1, 134Cs는 0.11±0.0243 Bq (kg-fresh)-1, 137Cs은 0.107±0.0168 Bq (kg-fresh)-1로, 배추시료의 60Co은 0.0944±0.00762 Bq (kg-fresh)-1, 134Cs는 0.0766 ±0.00476 Bq (kg-fresh)-1, 137Cs은 0.0899±0.00413 Bq (kg-fresh)-1로, 쌀시료 60Co은 0.0902±0.00728 Bq (kg-fresh)-1, 134Cs는 0.082±0.00283 Bq (kg-fresh)-1, 137Cs은 0.0912±0.00257 Bq (kg-fresh)-1, 꿀시료의 60Co은 0.0851 ±0.0178 Bq (kg-fresh)-1, 134Cs는 0.0694±0.0142 Bq (kg-fresh)-1, 137Cs은 0.0726±0.0128 Bq (kg-fresh)-1로 측정되 었다. 연구소 부지 및 주변지역에 대한 토양시료의 MDA 분 석 결과를 Table 8에 나타내었다. Table에서 보는 바와 같이 MDA 범위는 0.0888~0.114 Bq (kg-dry)-1이고 평 균 0.0995±0.00844 Bq (kg-dry)-1로 나타났다.
고
찰
본 연구에서는 환경조사계획, 품질관리 등에 이르기까 지 교육과학기술부 고시를 준용하여 적용하였으며 환경 방사능 분석을 위한 MDA 또한 고시를 적용하여 비교 하였다. MDA 분석 결과는 분석대상 시료 및 각 시료별 감시핵종에 대해서 분석한 결과 솔잎시료 중 감마동위 원소인 134Cs와 137Cs 핵종을 제외한 모든 고시에서 정한 MDA 기준치를 만족하였고 분석평균 대비 표준편차 또 한 양호한 수준으로 분석이 수행되었음을 확인할 수 있 었다. 솔잎시료 중 감마동위원소인 134Cs 및 137Cs의 MDA가 일부 시료에서 기준치인 0.1 Bq (kg-dry)-1를 초과하여 나타난 것은 시료를 채취하여 전처리를 수행하고 분석 을 실시한 결과 시료량의 부족 내지는 분석시간의 부족 에 의한 것으로 나타났다. 원자력시설주변 및 방사성 동위원소 이용시설주변 지 역에 대해서 환경방사능을 분석함은 방사선/능에 대해 서 환경을 보호함은 물론 관련 산업을 활성화시키는 데 있어 지역민에 대한 신뢰를 구축하는 데 있어 매우 중 요한 수단이다. 따라서 환경방사능 분석을 수행함에 있어 방사능 분석 조건 (시료량, 계측효율, 계측시간, 분석방법 등)은 MDA 에 의해 결정되므로 가능한 한 이보다 낮추어 환경 중 에 극미량이라도 존재하는 방사능의 정량분석이 가능하 도록 해야 한다. 향후 본 연구를 통해 제시된 MDA 분석 및 평가 방법 을 근거로 계측 및 분석 결과에 대한 신뢰성에 영향을 줄 수 있는 여러 가지 인자들을 고려함과 동시에 연구 소에 적용할 수 있는 환경방사능 분석 MDA를 종합 평 가하여 적용함으로써 신뢰할만한 데이터를 구축할 것으 로 판단된다.참 고 문 헌
강희동, 김도성, 최희동, 이모성. 2002. 경북대학교 방사선과 학연구소. 감마선분광분석. pp. 45-76.Knoll GF. 1997. Radiation Detection and Measurement, pp. 126-174.
교육과학기술부, 2008. 고시 제2008-28호.
L’Annunziata MF. 2003. Radioactivity counting statistics. In: Handbook of Radioactivity Analysis. 2nd ed. pp. 609-634, Academic Press.
Manuscript Received: May 29, 2008 Revision Accepted: June 16, 2008 이윤종∙이승진∙김희강∙문지연∙한상준
96
Table 8.90Sr MDA of soil sample
Sample MDA [Bq (kg-dry)
-1]
Min Max Mean S.D Regulation