Effect of the Non-Magnetic Impurity Ge on the Magnetoresistance of a Three-Dimensional Dirac Metal Bi

Vol. 66, No. 7, July 2016, pp. 807∼811 http://dx.doi.org/10.3938/NPSM.66.807

Effect of the Non-Magnetic Impurity Ge on the Magnetoresistance of a Three-Dimensional Dirac Metal Bi

Sb

Tuan Khanh Chau · Heon-Jung Kim

Department of Physics, College of Natural Science, Daegu University, Gyeonsan 38453, Korea (Received 14 April 2016 : revised 19 May 2016 : accepted 23 May 2016)

Bi0.96Sb0.04is an interesting alloy in which Dirac and Weyl metallic states are realized at B = 0 and B̸= 0, respectively. Here, we investigate the effect of Ge addition on (Bi1−xGe_x)_0.96Sb_0.04 (x = 0.025, 0.05, 0.075, and 0.1) single crystals by measuring the longitudinal and the transverse magnetoresistances (l-MR and t-MR) up to B =±4 T, together with the temperature dependence of resistivity. We observe the disappearance of the negative l-MR for x = 0.025 and 0.05 and its re-appearance for x = 0.075 and 0.1. We discuss this result, considering the increase in the disorder and the change in the carrier density.

PACS numbers: 72.15.-v, 72.10.Di, 72.15.Qm

Keywords: 3D Weyl metal, Chiral anomaly, Magnetoresistance

3차원 디락 금속 Bi

Sb

에서 비자성 불순물 Ge의 자기저항에 대한 영향

Tuan Khanh Chau · 김헌정

대구대학교 물리학과, 경산 38453, 대한민국

(2016년 4월 14일 받음, 2016년 5월 19일 수정본 받음, 2016년 5월 23일 게재 확정)

자기장이 인가되었을 때 3차원 바일 (Weyl) 금속이 되는 Bi0.96Sb0.04에 비자성 원소인 Ge을 첨가하 여 (Bi1−xGex)0.96Sb0.04 (x = 0.025, 0.05, 0.075, and 0.1) 단결정을 합성하고 이 시료들의 세로방향 자기저항 (transverse magnetoresistance) 과 가로방향 자기저항 (longitudinal magnetoresistance) 을 측정하였다. Ge이 첨가되지 않은 Bi0.96Sb0.04에서는 바일 금속의 키랄 변칙 (chiral anomaly) 에 의하여 가로방향 자기저항에서 음의 자기저항 성분이 나타난다. x = 0.025와 0.05에서는 키랄 변칙에 의한 음의 자기저항이 사라지고 자기저항이 증가하는 양의 자기저항을 나타나는 반면 x = 0.075와 0.1에서는 Ge이 첨가되지 않은 Bi0.96Sb0.04와 같이 음의 자기저항이 관찰되었다. 이러한 음의 자기저항의 재진입 현상을 시료의 무질서의 증가와 전하운반자의 변화를 바탕으로 논의하고자 한다.

PACS numbers: 72.15.-v, 72.10.Di, 72.15.Qm Keywords: 3차원 바일 (Weyl) 금속, 키랄 변칙, 자기저항

∗E-mail: [email protected]

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I. 도 입

최근 들어 2차원의 그래핀과 같은 선형의 분산관계를 갖 는 3차원 금속에 대한 관심이 증가하고 있다. 이러한 금속은 위상금속이라고 불리는 물질들로서 대표적인 물질에는 3차 원의 디락 금속과 3차원의 바일 (Weyl) 금속이 있다 [1]. 이 중 3차원의 디락 금속은 두 밴드가 만나는 특이점을 가지고 있으며 이 지점을 중심으로 선형의 분산관계식을 가지고 있는 특별한 위상구조를 가지고 있다. 디락 금속은 낮은 에너지 영역에서 질량이 없는 디락 방정식으로 기술되고 디락 금속 상태는 두 개의 서로 다른 키랄러티 (chirality) 혹은 이와 동등한 특성이 겹쳐 (degenerate) 있는 것으로 생각할 수 있다 [2]. 이 겹침이 붕괴되면 물질은 바일 금속이 된다. 3차원의 바일 금속의 가장 중요한 특성은 3차원의 위상 절연체와 마찬가지로 특이점에 기인하는 특별한 밴드 위상구조를 가지고 있다는 점인데 이러한 특별한 위상 구 조는 키랄 변칙 (chiral anomaly) 의 형태로 나타나게 된다 [3–6].

키랄 변칙은 입자 물리 분야에서 처음 발견된 현상으로 이론적으로 예측된 바일 입자, 즉 키랄러티를 가진 디락 입자에서 입자의 개수가 보존되지 않는 현상을 지칭한다 [4, 5]. 자연계에 존재하는 기본 입자들 중에는 현재까지 발견된 바일 입자가 없고 따라서 키랄 변칙은 기본 입자들에서는 관측되지 못 하였다. 그러나 고체 물질계인 3차원의 바일 금속에서는 이러한 현상이 나타날 수 있다 [3,6]. 본 논문에 서 다루는 바일 금속은 Bi에 Sb가 4% 첨가된 Bi0.96Sb0.04

로서 이 물질은 k공간의 L지점에 디락 밴드를 가지고 있다.

디락 금속의 상태에 있는 Bi0.96Sb0.04에 자기장을 인가하면 시간반전 대칭성 (time reversal symmetry) 이 붕괴되고 디 락 밴드는 키랄러티를 갖는 2개의 바일 밴드로 나누어 지게 된다. 이 경우에 킬랄변칙이 나타나게 되며 키랄변칙은 이 물질의 전기 전도 현상에 영향을 끼쳐 E//B의 조건을 만족시키는 가로방향 자기저항에 음의 자기저항 성분을 만들어 내게 된다 [7]. 이러한 E//B의 조건을 만족시키는 가로방향에서 음의 자기저항 성분은 키랄변칙의 중요한 결과 중의 하나로 Bi0.96Sb0.04에서 뿐만이 아니라 새롭게 발견된 3차원의 디락 금속인 Cd3As2 [8–10]와 Na3Bi [11]

그리고 반전대칭성 (inversion symmetry) 이 붕괴되어 바일 금속이 되는 TaAs [12], TaP [13], 그리고 NbAs [14] 에서도 관측이 되었다.

3차원 디락 금속과 바일 금속에서 흥미로운 점은 두 밴 드가 만나는 특별한 지점, 즉 노드 지점이 상당한 양의 불 순물의 첨가에 대하여 갭이 생기지 않으면서 안정적이라는 사실이다. 이는 일반 금속에 불순물이 첨가되면 무질서에 의한 전하 운반자들의 국소화가 일어나는 것과 비교해볼

수가 있다. 디락 (혹은 바일) 노드가 불순물이 첨가되더라도 안정적이며 상당한 양의 불순물의 첨가에 대하여 금속의 성질이 안정적으로 나타날 것으로 이론적인 예측되어 있다 [15,16]. 이러한 예측은 결국 디락 금속과 바일 금속에서 불순물의 양이 많은 경우에 결국에는 무질서에 의한 앤더슨 국소화 (Anderson localization) 현상이 일어날 것인가 하는 것과 관련되어 있는 이 분야의 중요한 문제 중 하나이다.

위에서 언급한 무질서한 디락 금속과 바일 금속에서 전하 국소화와 함께 키랄 변칙의 효과는 무질서에 어떠한 영향을 받을 것인가 하는 문제 역시 바일 금속과 관련된 중요한 문제들 중에 하나이다. 키랄 변칙은 바일 금속의 특별한 위상 구조의 보호를 받게 되므로 무질서가 증가하더라도 안정적으로 존재하는 것으로 예상해볼 수 있다. 그러나 실제 시료에서 무질서를 증가시키는 방법으로 손쉽게 사용되는 원소의 치환 혹은 첨가 방법은 시료에 무질서뿐만이 아니라 도핑 상태도 바꿀 수 있고 이에 대한 고려가 필요하다. 본 연구에서는 E//B 의 조건을 만족시키는 가로방향에서 음 의 자기저항 성분이 보이는 Bi0.96Sb0.04을 이용하여 합성 한 (Bi1−xGex)0.96Sb0.04 (x=0.025, 0.05, 0.075, and 0.1) 단결정의 가로방향의 자기저항과 세로방향의 자기저항을 측정하여 Ge 원소의 첨가가 키랄변칙의 결과로서 나타나는 가로방향의 음의 자기저항 성분에 미치는 영향에 대하여 연구하였다.

II. 실 험

실험에 사용된 Bi0.96Sb0.04와 (Bi1−xGex)0.96Sb0.04 (x

= 0.025, 0.05, 0.075, and 0.1) 단결정들은 온도 구배 (tem- perature gradient)가 큰 튜브 전기로를 이용한 수정된 브리 지만법 (Bridgeman method) 을 이용하여 합성하였다. Ge 이 첨가된 시료를 만들기 위하여 우선 화학조성비를 맞추어 여러 번의 결정화 작업을 거쳐 Bi0.96Sb0.04단결정 덩어리를 합성하고 이 단결정의 음의 가로방향 자기저항의 존재를 확 인한 후에 이 단결정 덩어리에 다시 Ge을 조성비로 첨가하 여 여러 번의 녹임과 결정화를 거쳐 (Bi1−xGex)0.96Sb0.04

(x = 0.025, 0.05, 0.075, and 0.1) 의 조성을 갖는 균일한 단결정들을 합성하였다. 길러진 단결정은 trigonal 방향에 수직으로 넓게 잘라 이 평면에 전류를 흐르도록 하였다.

시료의 전기 전도 특성은 300 K에서부터 4.2 K까지 온도에 따른 전기저항 곡선 그리고 4.2 K에서 B = +4 T와 -4 T 사이의 가로방향과 세로방향의 자기저항의 측정을 통하여 살펴보았다.

Fig. 1. (Color online) Temperature dependence of resis- tivity ρ for (Bi1−xGex)0.96Sb0.04(x = 0.025, 0.05, 0.075, and 0.1) single crystals. The resistivity increases overall with increasing for x = 0.025 and 0.05. On the other hand, the resistivity becomes lower for x = 0.075 and 0.1, compared to x = 0.05.

III. 결과 및 토론

Fig. 1 은 (Bi1−xGex)0.96Sb0.04 (x = 0.0, 0.025, 0.05, 0.075, and 0.1) 단결정 시료에 대한 300 K에서 4.2 K까지 비저항 (ρ) 곡선을 보여준다. x = 0.0 시료의 저항 곡선은 ρ∼ 200 µΩcm 근처에서 아주 약한 온도 의존성을 보여주 는 반면 Ge이 첨가된 시료의 비저항은 100 K에서 150 K 의 온도 영역에서 특징적인 피크를 보여준다. x = 0.025 와 0.05 의 Ge 첨가에 대하여 비저항 곡선은 전체적으로 증가하는 경향을 보여주고 x = 0.075와 0.1의 Ge이 첨가된 시료에서는 다시 비저항 곡선이 감소하는 것을 확인할 수 있다. 이러한 비저항 곡선의 변화는 Ge의 첨가가 단순히 무 질서를 높여 전자-불순물 산란을 높이는 역할을 할 것이라는 예측과는 다르다. 이러한 결과는 무질서도의 증가와 함께 전하 운반자의 밀도가 증가하기 때문에 나타나는 현상으로 생각된다. Bi0.96Sb0.04에는 전자와 정공이 동시에 존재하 는 반금속 (semimetal) 으로 역격자 공간 L 지점에 디락 밴 드가 존재하고 T 지점에는 정공 (hole) 밴드가 존재하므로 Ge의 치환이 디락 밴드와 정공 밴드의 무질서도와 페르미 에너지에 각각 어떻게 영향을 주는가가 저항 곡선의 변화를 이해하는데 중요한 단초가 될 것이다. 실험적인 관점에서 x≤ 0.075의 영역은 Ge에 의한 도핑 효과 보다는 무질서의 효과가 상대적으로 크고 x > 0.075의 영역은 무질서 보다는 도핑 효과가 더 큰 것으로 생각할 수가 있다. 물론 무질서가 디락 밴드와 정공 밴드 두 밴드 중에서 어느 밴드에 더 많은 영향을 미칠 것인가 하는 것도 중요한 문제이다.

100 K와 150 K사이에서 Ge이 첨가된 시료에서 보이는 피크는 Ge이 만드는 불순물 상태와 페르미 준위의 에너지

Fig. 2. (Color online) Transverse magnetoresistance (MR) at T = 4.2 K for (Bi1−xGex)0.96Sb0.04 (x = 0.025, 0.05, 0.075, and 0.1) single crystals with B applied along the trigonal axis of the crystals. A characteristic dip is shown for the Ge doped samples while the conventional B-quadratic behavior is observed for the undoped one.

Outside the dip, MR increases with a B-linear behavior.

차이와 관련이 있을 것으로 생각된다. 높은 온도에서는 열적 여기 (thermal excitation) 를 통하여 불순물 상태와 밴드 사이의 전하 운반자의 교환이 활발하게 일어나게 되고 이것이 많은 전하 운반자-불순물 산란을 만들어 절연체의 비저항 곡선을 나타내게 된다. 반면에 낮은 온도에서는 이 전하 운반자의 교환이 감소되어 전하 운반자-불순물 산란이 약화되어 금속의 비저항 곡선을 보이는 것으로 생각된다.

Fig. 2 는 (Bi1−xGex)0.96Sb0.04 (x = 0.0, 0.025, 0.05, 0.075, and 0.1) 단결정 시료에 대한 B⊥E 의 조건을 만 족시키는 가로방향의 자기저항 (transverse magnetoresis- tance, t-MR) 의 결과이다. 여기서 자기저항 MR은 MR = [ρ(B)-ρ(0)]/ρ(0) 로 정의되는 양이다. Ge이 첨가되지 않은 Bi0.96Sb0.04단결정에서 t-MR은 낮은 자기장 영역에서 B² 으로 증가하다가 B 의 일차함수로 증가하는 결과를 보여준 다. 반면에 Ge이 첨가된 시료의 t-MR은 낮은 자기장에서 움푹 패인 모양을 보이며 이 영역을 벗어나면 t-MR은 B 의 일차 함수로 증가하는 것을 볼 수가 있다. Ge이 첨가 된 모든 시료에서 t-MR의 움푹 패인 부분이 겹쳐있는 것과 Ge의 양이 많아 질수록 패인 부분의 구간이 넓어지는 것을 확인할 수가 있다. 이전의 키랄변칙이 관측되었던 임계지점 BiSb 합금의 연구 [7]에서 t-MR의 움푹 패인 구조는 3차원 디락 전자들의 전기 전도에서 양자 역학적인 수정 항인 반 국소화 (antilocalization) 에 기인함을 확인하였다. 따라서 Ge이 첨가된 시료에서 움푹 패인 구조가 나타나는 것은 이 시료에서도 3차원 반국소화 현상이 나타나기 때문인 것으로 생각된다. 그러나 본 연구에서 사용한 Bi0.96Sb0.04 단결정

Fig. 3. (Color online) Longitudinal magnetoresistance (MR) at T = 4.2 K for (Bi1−xGex)0.96Sb0.04 (x = 0.025, 0.05, 0.075, and 0.1) single crystals with B applied par- allel to E. The characteristic negative MR component is weakened or disappears for the single crystals with x = 0.025 and 0.05. On the other hand, it reappears for the single crystals with x = 0.075 and 0.1.

에서는 이러한 구조가 보이지 않고 오히려 새롭게 발견된 3차원 다락 금속인 Cd3As2와 Na3Bi, 그리고 3차원 바일 금속인 TaAs와 NbAs의 t-MR의 결과에 흡사한 모습을 보 여주고 있다. 하나의 가설은 본 연구에 사용된 Bi0.96Sb0.04

단결정이 이전 연구의 Bi0.96Sb0.04 단결정보다 더 적은 무 질서를 가지고 있을 가능성이다. 이 문제를 이해하기 위해 서는 이 움푹 패인 구조와 이 구조의 폭이 무질서의 정도에 따라 어떻게 달라지는지를 좀더 체계적으로 연구해야 할 것이다. Fig. 2에서 주목해야 할 또 다른 특징은 Ge이 첨 가되면 B = ±4 T에서 t-MR의 크기가 급격하게 감소한 후에 x = 0.025에서 최소 t-MR의 값을 갖고 그 이후에는 B =±4 T에서 t-MR이 점진적으로 커진다는 점이다.

Fig. 3 은 (Bi1−xGex)0.96Sb0.04 (x = 0.0, 0.025, 0.05, 0.075, and 0.1) 단결정 시료에서 B//E 의 조건을 만족시키 는 세로방향의 자기저항 (longitudinal magnetoresistance, l-MR) 의 결과이다. t-MR과는 달리 Ge이 첨가된 시료뿐 만이 아니라 Bi0.96Sb0.04 단결정에서도 l-MR의 움푹 패인 구조를 확인할 수 있다. t-MR 의 경우처럼 낮은 자기장 구간에서 모든 시료들의 움푹 패인 구조가 겹쳐 있는 것을 확인할 수 있다. Fig. 3에서 가장 흥미로운 결과는 음의 l- MR의 성분이 x 의 값에 따라 변해가는 모습이다. 예상대로 x < 0.075영역에서는 음의 l-MR이 사라져있고 반면에 x≥ 0.075 영역에서는 다시 음의 l-MR 성분이 나타나는 것을 볼 수가 있다. 이러한 결과는 무질서의 효과로 인하여 음의 l-MR 성분이 사라질 것이라는 예상과는 다른 결과로 Ge의 첨가로 인한 무질서의 증가만으로는 설명을 할 수가 없다.

앞서 언급한 바와 같이 온도에 따른 비저항 곡선에서 x≥ 0.075 영역에서 전하 운반자가 증가할 수 있을 가능성을 확인하였으므로 이 영역에서 음의 l-MR 성분이 나타나는 결과는 전하 운반자의 증가와 관련이 있을 것으로 생각된 다. 여기서 한 가지 가능성이 있는 시나리오는 Ge의 첨가에 따라 L지점의 디락 밴드는 낮은 에너지 쪽으로 가라앉고 T 지점의 정공 밴드는 높은 에너지 쪽으로 떠오를 가능성이 다. 이 경우에 디락 밴드에서 페르미 에너지의 위치가 디락 노드에 가까워져 키랄변칙의 효과가 커질 것으로 예상할 수 있다. Bi에 Sb가 첨가되는 경우에도 화학적 압력 (chemical pressure) 효과로 인하여 밴드 구조는 고정된 상태에서 페 르미 에너지가 변화하는 것이 아니고 L지점의 밴드 갭은 줄고 T 지점의 정공 밴드는 가라앉기 때문에 Ge 의 첨가 또한 밴드 구조에 비슷한 방식으로 영향을 미칠 수 있을 것이다. 이 문제에 대한 보다 엄밀한 논의에는 범밀도 함수 이론 (density functional theory) 을 이용한 이론적 계산이 필요할 것으로 생각된다. 또 다른 가능성은 L지점의 디락 밴드와 T지점의 정공 밴드의 무질서에 의한 전하 국소화 효과가 달라 디락 밴드의 전자들은 금속성을 가지면서 정 공밴드의 정공은 국소화되는 시나리오다. 이러한 가능성에 대한 보다 면밀한 연구가 요구된다.

IV. 결 론

자 기 장 이 인 가 되 었 을 때 3 차 원 바 일 (Weyl) 금 속 이 되는 Bi0.96Sb0.04에 비자성 원소인 Ge 을 첨가하여 (Bi1−xGex)0.96Sb0.04 (x = 0.025, 0.05, 0.075, and 0.1) 단결정을 합성하고 이 시료들의 세로방향 자기저항 (trans- verse magnetoresistance) 과 가로방향 자기저항 (longitu- dinal magnetoresistance) 을 측정하였다. Ge 이 첨가되 지 않은 Bi0.96Sb0.04에서는 바일 금속의 키랄 변칙 (chi- ral anomaly) 에 의하여 가로방향 자기저항에서 음의 자기 저항 성분이 나타난다. x = 0.025와 0.05에서는 키랄 변칙 에 의한 음의 자기저항이 사라지고 자기저항이 증가하는 양의 자기저항을 나타나는 반면 x = 0.075와 0.1에서는 Ge이 첨가되지 않은 Bi0.96Sb0.04와 같이 음의 자기저항이 관찰되었다. 이러한 결과를 무질서의 증가와 전하 운반자 밀도의 변화를 바탕으로 논의하였다.

감사의 글

본 연구는 2014년도 대구대학교 학술 연구비 지원 (No.

20140050) 을 받아 수행된 연구임을 밝힙니다.

REFERENCES

[1] P. Hosur and X. Qi, C. R. Phys. 14, 857 (2013).

[2] H. Weyl, I. Z. Phys. 56, 330 (1929).

[3] H. B. Nielsen and M. Ninomiya, Phys. Lett. B 130, 389 (1983).

[4] S. Adler, Phys. Rev. 177, 2426 (1969).

[5] J. S. Bell and R. Jackiw, Nuovo Cimento A 60, 4 (1969).

[6] D. T. Son and B. Z. Spivak, Phys. Rev. B 88, 104412 (2013).

[7] H.-J. Kim, K.-S. Kim, J.-F. Wang and M. Sasaki et al., Phys. Rev. Lett. 111, 246603 (2013).

[8] T. Liang, Q. Gibson, M. N. Ali, M. Liu and R. J.

Cava et al., Nat. Mater. 14, 280 (2015).

[9] C.-Z. Li, L.-X. Wang, H. Liu, J. Wang and Z.-M.

Liao et al., Nat. Commun. 6, 10137 (2015).

[10] H. Li, H. He, H.-Z. Lu, H. Zhang and H. Liu et al., Nat. Commun. 7, 10301 (2016).

[11] J. Xiong, S. K. Kushwaha, T. Liang, J. W. Krizan and M. Hirschberger et al., Science 350, 413 (2015).

[12] X. Huang, L. Zhao, Y. Long, P. Wang and D. Chen et al., Phys. Rev. X 5, 031023 (2015).

[13] F. Arnold, C. Shekhar, S.-C. Wu, Y. Sun and R.

Donizeth dos Reis et al., Nat. Commun. 7, 11615 (2016).

[14] X. Yang, Y. Liu, Z. Wang, Y. Zheng and Z.-a. Xu, arXiv:1506.03190.

[15] K. Kobayashi, T. Ohtsuki and K.-I. Imura, Phys.

Rev. Lett. 110, 236803 (2013).

[16] K. Kobayashi, To. Ohtsuki, K.-I. Imura and I. F.

Herbut, Phys. Rev. Lett. 112, 016402 (2014).