Conversion Efficiency Enhancement of a-Si:H Thin-Film Solar Cell Using Periodic Patterned Substrate

주기적인 패턴 유리 기판을 사용한 비정질 실리콘 박막 태양전지의 효율 향상에 관한 연구

손찬희

^a

ㆍ김경민

^b

ㆍ김재호

^b

ㆍ홍 진

^b

ㆍ권기청

^a

*

a

광운대학교 전자물리학과, 서울 139-701

b

주성엔지니어링 박막태양전지팀, 광주 464-892

(2011년 9월 20일 받음, 2011년 11월 10일 수정, 2011년 12월 27일 확정)

본 연구에서는 주기적인 3차원 패턴이 형성된 유리기판을 사용하여 비정질 실리콘 박막 태양전지를 제작하였다. 주기적인 패 턴은 일반적인 전도성 투명 산화막(TCO: Trasparent Conductive Oxide) 표면의 불규칙 패턴과 비교하여 더 효율적인 광포획 을 가능하게 한다. 태양전지 제작 전 광특성 전산모사를 통하여 주기적인 패턴 유리 기판의 광학적 특성을 알아보았다. 비정질 실리콘 박막 태양전지의 제작은 PECVD를 이용하여 구면 패턴이 형성된 유리기판을 이용하여 제작되었으며, 인공 태양광 조 사장치를 이용하여 제작된 태양전지의 성능 평가를 진행하였다. 태양전지 전산모사 결과와 실험 결과들을 비교 분석하여 주기 적인 패턴 유리 기판을 이용한 비정질 실리콘 박막 태양전지의 효율향상 가능성을 확인하였다.

주제어 : 패턴 기판, 광포획, 광학 전산모사, 비정질 실리콘 태양전지, 패턴 유리 기판, 광학적 특성 증가

I. 서 론

비정질 실리콘 박막 태양전지는 얇은 활성층 두께로 손 실되는 빛의 양이 크다. 따라서, 광포획 기술에 의한 효율 적인 광이용율 증가가 태양전지의 변환효율에 큰 영향을 미친다. 광포획 기술은 활성층을 지나는 빛의 이동경로를 극대화하여 태양전지 성능을 향상시키는 기술로 태양전지 의 단락전류 상승에 큰 영향을 미친다. 또한, 양산시 과다 한 초기 투자비용이 요구되는 비정질 실리콘 박막 태양전 지의 성능 향상과 저비용 생산 두가지를 만족하기 위해서 광포획 기술은 더욱 중요하다.

일반적으로 비정질 실리콘 박막 태양전지에 적용되는 광 포획 기술은 TCO 표면을 조직화하는 것이다. 조직화된 TCO 표면은 입사되는 빛을 산란시켜 활성층 내의 빛의 이 동경로를 증가시킨다 [1]. 이러한 조직화된 TCO 표면을 형 성하는 방법은 유리기판에 TCO 박막 증착 후 식각 공정으 로 형성하게 된다. 이때 조직화된 표면은 공정상의 한계로 패턴의 크기 및 형상이 불규칙한 패턴을 갖게 된다. 이러한 불규칙 패턴 대신 규칙적인 패턴을 형성을 하게 되면 좀더 효율적인 광포획 효과를 얻을 수 있다 [2].

규칙적인 패턴 형성에 대한 연구는 그룹에서 진행되어 왔다. 주기적인 패턴이 형성된 PET back reflector의 광포 획 효과 [3]와 rectangular-shaped grating couplers를 사용한 실리콘 박막 태양전지 연구 [4], V-shape을 이용 한 박막 태양전지의 효과적인 광포획에 대한 연구 [5] 등이 발표되었으며, 최근 유리기판 위에 SiO

2

를 이용한 규칙적 인 패턴으로 제작된 9% 이상의 고효율 비정질 실리콘 박막 태양전지가 발표되었다 [6].

본 연구에서는 유리기판 위에 주기적인 구면 패턴을 형 성하여 비정질 실리콘 박막 태양전지를 제작하였다. 비정 질 실리콘 박막 태양전지는 glass/TCO/p-i-n a-SI:H/

ZnO/Al 구조로 PECVD를 이용하여 제작되었으며, 실험 전 광추적 전산모사로 패턴의 효과를 분석하였고, 패턴의 광포획 효과를 극대화하기 위해 박막의 광특성 전산모사를 병행하여 박막 태양전지의 광손실을 개선하였다. 수치해석 에 쓰인 광학상수들은 SOFRA 엘립소미터 분광 방법을 이 용하였으며, 광특성 측정에는 UV–VIS 분광기와 적분구가 사용 되었다. 또한, AM1.5G 태양광 조사장치로 제작된 비 정질 실리콘 박막 태양전지의 변환효율을 분석 하여, 주기 적인 패턴 기판을 이용한 비정질 실리콘 박막 태양전지의

Figure 1. Light-trapping in a-Si:H thin film solar cell with textured substrate (a) prism pattern (b) spherical pattern

변환효율 향상에 대한 가능성을 확인하였다.

II. 패턴 기판의 광기능 수치해석

1. 주기적인 패턴 기판의 광특성 전산모사

태양전지의 박막구조에서 광학적 특성 분석을 위한 전산 모사는 비간섭 광특성에 대한 기하학적 광추적 전산모사와 빛의 간섭 현상에 의한 광특성 분석이 함께 이루어져야 한 다. 현재 이러한 빛의 간섭ㆍ비간섭 특성을 모두 포함한 복 합적인 3D 광 추적 전산모사 툴은 전세계적으로 거의 개발 되어 있지 않으며, 기존의 광학 툴은 직접적인 적용에 한계 가 있다. 본 연구에서도 자체 제작된 박막 광학 계산 툴과 상용툴인 Light Tools 6.2 프로그램으로 기하학적 광추적 전산모사를 병행하여 광특성 분석을 진행하였다.

광포획 효과를 얻기 위한 주기적인 패턴 형성은 크게 두 가지 측면에서 접근할 수 있다. 첫 번째로 박막의 두께와 근접하거나 작은 크기의 주기적인 패턴을 형성하여 기존의 불규칙 패턴을 대체 하는 것이다. 기존의 불규칙 패턴은 주 로 단파장 영역에서 높은 산란도를 보이며, 장파장 영역으 로 갈수록 산란도가 낮아진다. 이러한 특성은 주기적인 미 세패턴에서도 비슷하게 나타나는데, 이러한 미세패턴 공정

은 공정상의 높은 난이도로 원가 부담을 더욱 가중시킨다.

다른 한가지는 박막의 두께보다 현저히 큰 주기적인 패턴 과 기존의 불규칙 패턴이 서로 보완하여 광포획 효과를 얻 는 방법이다. 이때 주기적인 패턴은 주로 장파장 영역에서 광경로 증가에 기여하며, TCO의 불규칙 패턴의 효과도 동 시에 얻을 수 있다.

큰 크기의 패턴에서 광포획 효과는 Fig. 1(a)와 같이 박 막 태양전지에서 반사된 빛이 박막 태양전지에 재입사되는 과정에서 주로 기인한다. 재입사 과정은 다시 Fig. 1(a)-① 과 같이 패턴 간 재입사 과정과 Fig. 1(a)-②와 같은 공기/

유리 계면에서의 전반사에 의한 재입사 두가지 형태로 구 분될 수 있다. 실제 a-Si:H 박막 태양전지 제작에 사용된 패턴 유리기판은 Fig. 1(b)와 같이 구면 패턴을 갖고 있다.

구면 패턴의 지름은 600 μm로 a-Si:H 박막 태양전지의 두께(약 1.5 μm) 대비 현저히 큰 패턴의 크기를 가지고 있 으며 패턴의 경사면의 각도는 30

^o

이하이다. 따라서 광경로 증가는 주로 공기와 유리 계면에서의 전반사에서 기인하게 된다.

태양광 입사 시 광학적 특성을 광손실, 활성층의 흡수, 나머지 빛으로 세분화했을 때, 패턴 기판의 광경로 증가는 재입사시 나머지 빛의 활용도 증가 효과로 볼 수 있다. 이 것은 재입사가 반복되면서 박막 태양전지의 광손실이 더욱 가중되는 구조이기 때문에 패턴 형상 및 박막 구조 최적화 가 먼저 선행되어야 한다.

2. a-Si:H 박막 태양전지의 전산모사

Glass/TCO (1,200 nm)/p-i-n a-SI:H (20 nm/400 nm/60 nm)/ZnO (200 nm)/Al (200 nm)의 구조를 갖는 a-Si:H 박막 태양전지에서 각 단위박막의 흡수는 입사각 에 따라 변화 정도에 차이를 보인다. 비정질 실리콘 박막 태양전지에서 각 단위박막의 굴절률은 활성층(i a-Si:H)에 가까운 박막일수록 높은 굴절률을 갖게 된다. 패턴 기판 (glass) 대비 굴절률이 높은 단위박막일수록 단위박막을 통 과하는 빛의 광경로가 박막 계면에 수직 방향으로 정렬되 고, 이 때문에 높은 굴절률을 갖는 활성층에서의 광경로 변 화는 입사각 변화에 큰 영향을 받지 않는다. 반면 굴절률이 낮은 TCO 박막은 입사각에 따라 광경로가 증가하여 빛의 흡수가 증가되는데 이는 비정질 실리콘 박막 태양전지의 전체 광손실에 영향을 미치게 된다.

0 10 20 30 40 50 60 70 80 90 0

2 4 6 8 10 12

C u rrent D ensi ty (m A /cm

2

)

Incident Angle (degree) TCO

p a-Si i a-Si n a-Si ZnO Al

Figure 2. Current density of each layer.

Figure 3. Reflectance of variation patterned substrates.

Figure 4. The current density of an active layer with the respectively incidence.

Table 1. The short circuit current density was calcu- lated using ray tracing simulation.

Substrate (mA/cm

²

)

Flat Pattern

Primary absorption 12.54 12.52

Secondary absorption

-

1.25

Tertiary absorption

-

0.11

Total absorption 12.54 13.94

Fig. 2는 각 박막의 입사각에 따른 흡수율을 태양광 (AM1.5G) 조사 조건에서 전류밀도로 환산하여 비교한 것 이다. 다른 layer 대비 상대적으로 두꺼운 전면 TCO의 광 손실 증가가 가장 크며, 다른 박막의 흡수 변화는 그 정도 가 미미함을 알 수 있다. 이 결과를 30

^o

이하의 패턴각을 갖는 구면 패턴에 적용해 보면 각 단위박막의 광흡수를 일 정하다고 가정할 수 있다. 따라서, a-Si:H 박막 태양전지 광추적 전산모사를 진행할 때 TCO/활성층/후면반사막의 3 층 광학 박막 구조로 가정하였다.

III. 실험결과 및 논의

1. 패턴 유리 기판의 반사율

패턴 기판에 제작된 비정질 실리콘 박막 태양전지에 태양 광(AM1.5G) 조사시 반사율 변화를 Fig. 3에 나타내었다.

패턴의 경사각 증가에 따라 반사율이 감소하였고, 평면 기

판 대비 구면 패턴의 반사율 감소를 확인하였다. 하지만, 이 와 같은 반사율 저감이 항상 태양전지의 변환효율 향상에 기여하지는 않는다. 각 단위박막에서의 광경로는 입사각 증 가에 따라 증가 또는 감소하게 된다. 이 때 광포획 효과를 극대화하기 위해 각 단위박막의 광경로 예측을 통하여 1차 입사시 광손실을 최소화해야 한다. 본 실험의 경우 활성층(i a-Si:H) 전면에 위치하는 TCO의 흡수 억제를 위해 glass/

TCO 박막 계면에 투과 필터를 형성하였다. 이러한 박막 구 조 최적화는 빛의 간섭 현상이 함께 고려되어야 하며 [7], a-Si:H 보다 더 얇은 박막구조를 갖는 유기 태양전지에서 입사각에 따라 더 두드러진 변화를 보인다 [8].

2. 재입사 단계별 흡수 변화

구면패턴의 광경로 증가 효과를 1∼3차 재입사 단계별 로 활성층의 흡수를 계산하여 Fig. 4와 Table 1에 나타내 었다. 기존의 평면기판 대비 구면 패턴의 흡수 전류밀도가 약 11% 증가했는데, 이를 높은 흡수계수를 갖는 region I과 낮은 흡수계수를 갖는 region II로 구분할 수 있다. Fig. 5 는 재입사가 반복되었을 때, TCO 박막 흡수를 계산한 결과 이다. Region I 영역에서 TCO의 흡수계수는 a-Si:H의 높

Figure 5. Optical loss increase in TCO by spherical patterned glass.

Figure 6. SEM image of a-Si:H thin film solar cell using spherical patterned glass.

Table 2. Solar cell performance.

Substrate η (%) V

oc

(mV) J

sc

(mA/cm

²

) FF

3T flat 7.53 0.89 11.63 0.728

3T pattern 7.85 0.89 12.08 0.731

4T flat 7.50 0.91 11.50 0.732

4T pattern 7.89 0.90 11.90 0.730

은 흡수계수보다 상대적으로 낮기 때문에 반복되는 재입사 에도 광손실 증가가 거의 미미하다. 반면, region II에서는 TCO 박막 흡수가 a-Si:H의 흡수와 거의 대등한 수준이 된 다.

이와 같은 광손실은 전면 TCO뿐 아니라 후면 반사전극 등에서도 나타나며, 특히 광포획 효과가 나타나는 region II 영역에서 재입사가 반복될수록 손실이 증가된다. 따라서 패턴 기판의 광기능 향상을 위해서는 박막 구조 최적화를 통한 광손실이 최소화가 선행되어야 한다.

3. 실험 결과

Fig. 6은 구면 패턴 유리기판에 제작된 a-Si:H 박막 태양 전지의 SEM 사진이다. 유리 기판 표면에 BZO (1,200 nm) 를 증착하고, a-SI:H (20 nm/400 nm/40 nm)/ ZnO (200 nm)/Al (200 nm)의 구조로 제작되었다. Table 2는 각 케이 스 별 약 40개의 비정질 실리콘 박막 태양전지를 인공 태양 광 조사(AM1.5G)하에 성능을 평가한 결과이다.

평면 유리 기판 대비 구면 패턴 기판에 제작된 비정질 박 막 태양전지에서 J

sc

가 약 3.9% 증가했고, V

oc

및 FF는 비슷 한 결과를 보였다. 이것은 약 11%의 흡수 증가를 예상했던 전산모사 결과와는 좀 다른 결과이다. 그 원인은 후면반사

전극구조의 차이와 TCO 표면의 산란도 유무 2가지로 예상 된다. 첫 번째 전산모사에 사용된 ZnO/Al 후면 반사막은 Al 후면 반사전극 대비 반사율 증가로 약 1∼2 mA/cm

²

의 전류 밀도 증가를 얻을 수 있다고 알려져 있다. ZnO/Al 후면 반 사전극은 Al 후면 반사전극 대비 광손실이 감소되는 구조이 다 [9]. 후면 전극 구조의 개선은 region II 영역에서 빛의 흡수가 증가시켜 광포획 효과를 개선한다. 따라서 박막 태 양전지 광손실 개선의 여지가 남아있음을 분명하게 알 수 있다. 또한, 효율 증가폭의 차이는 존재하겠지만 평면/패턴 기판 모두 효율 증가를 얻을 수 있을 것으로 예상된다. 두 번째 전산모사 모델에서는 TCO 표면 산란도를 0으로 가정 하였지만, 실제 제작된 박막 태양전지의 전면 TCO는 약 15

∼20% (550 nm)의 산란도와 약 40 nm 거칠기를 갖고 있 다. 이러한 산란 특성은 Asahi-U type 기판과 비슷한 것으 로 산란도 측정 결과를 Fig. 7에 나타내었다.

전면 TCO의 산란도는 태양전지의 광흡수를 증가시킨다.

하지만 재입사될 나머지 빛의 양이 줄어들어 패턴 기판의 효과를 감소시킬 수 있다. 이 때문에 패턴 유리 기판으로 제작된 박막 태양전지에서 예상보다 낮은 J

sc

를 얻은 것으 로 추정된다. 또한, 기존의 불규칙 패턴에서 종종 관찰되었 던 V

oc

와 FF의 저하 문제는 크게 나타나지 않았다 [10]. 이 는 패턴의 크기가 박막 태양전지의 두께 대비 현저하게 크 기 때문으로 추정된다.

위의 결과들로 일반적인 비정질 박막 태양전지 구조에서

Figure 7. Haze parameter in transmission of Asahi-U type and BZO.

Figure 9. Integrated reflectance of back reflector with increasing thickness of ZnO film.

Figure 8. Absorption of a-Si:H thin-film solar cell us-

ing a spherical patterned glass. Figure 10. Optical enhancement of optimum back reflector.

패턴 유리 기판의 광포획 효과를 확인하였다. 이것은 차후 ZnO/Al 후면 반사전극 등을 적용하고, 광손실을 최소화 한다면 박막 태양전지의 변환 효율이 개선될 것으로 예상 된다.

4. a-Si:H 박막 태양전지의 광기능 개선

패턴 기판 적용을 위해서는 a-Si:H 박막 태양전지의 광 손실을 최소화 해야한다. 이같은 박막구조 최적화는 크게 전면 TCO와 후면 반사전극 부분으로 나눌 수 있다. 먼저 각 박막의 광손실을 알아보기 위해 태양광 조사(AM1.5G) 조건에서 각 박막의 흡수를 계산하여 Fig. 8에 나타내었다.

p-type a-Si의 흡수는 최초 입사 시 대부분이 흡수되는 단파장 대역으로 패턴에 의한 변화는 거의 없다. 전면 TCO 의 경우 전극의 전도도를 확보하기 위해 일정 이상의 두께

를 갖고 있다. 따라서 높은 전도도 및 낮은 흡수계수 등의 물성 개선이 이루어져야 한다 [11,12]. 또한, Asahi-U type 기판 등과 같이 GLASS/TCO 계면의 반사율 감소를 위해 SiO

2

/TiO

2

/SiO

2

투과필터 구조를 형성하여 광손실을 줄이는 방법도 있다.

한편, 후면 반사전극으로 Al 대신 ZnO/Al 또는 ZnO/Ag 등의 구조를 사용할 수 있다. 이때 ZnO 박막의 두께를 조절 하면 반사율을 극대화할 수 있다. 후면전극의 ZnO 두께별 반사율 변화와 Ag 전극의 반사율을 비교한 결과를 Fig. 9에 나타내었다. Al 대비 ZnO/Al 전극구조는 약 20% 의 반사율 상승효과를 얻을 수 있으며, 주로 장파장 영역의 광포획 효 과를 증대시킨다.

이상적인 Ag 후면 반사 전극을 구조에 대한 광추적 전산 모사 결과를 앞의 전산모사 결과와 비교하여 Fig. 10에 나

타내었다. 활성층의 흡수 증가로 전류 밀도가 약 1 mA/cm

²

증가되었으며, 기존의 flat 기판 대비 약 18% 증가된 전류 밀도를 얻었다. 이같은 효과들은 광손실을 감소시키는 방 법으로 패턴 유리 기판의 효과를 증대시킬 수 있다.

하지만, 일반적으로 사용되는 전면 TCO는 표면에 불규 칙 패턴이 존재한다. 이러한 박막 태양전지에서는 산란도 에 의해 빛의 각도 분포가 변하기 때문에 위의 결과와는 다 른 결과를 얻을 수도 있다. 따라서 패턴 유리 기판의 적용 은 일반적인 TCO와 상호 보완하여 a-Si:H 박막 태양전지 의 변환효율 향상에 기여할 수 있도록 패턴이 설계되어야 한다.

IV. 결 론

본 연구에서는 주기적인 구면 패턴이 형성된 유리기판 을 사용하여 비정질 실리콘 박막 태양전지를 제작하였다.

주기적인 패턴 기판은 박막 태양전지 두께 대비 큰 크기의 패턴으로 기존 TCO의 불규칙 패턴과 상호 보완하여 광포 획 효과를 얻기 위한 것이다. 패턴의 크기 증가로 저비용으 로 비교적 균일한 패턴을 유리 기판에 형성할 수 있었다.

패턴 기판의 광포획 효과는 표면에 증착되는 박막 태양전 지의 광손실이 적을수록 증가한다. 제작된 a-Si:H 박막 태 양전지는 약 15% 산란도와 40 nm의 거칠기를 갖는 TCO와 광손실이 높은 Al 후면 반사전극을 사용하여 제작되었다.

실험 결과 전류밀도가 약 3.9% 증가했다. ZnO/Al 후면전 극 적용과 박막 구조 최적화로 광손실을 최소화하면 광포 획 효과가 개선 될 것으로 예상된다. 이러한 결과들로 주기 적인 패턴 유리 기판을 사용한 비정질 박막 태양전지 고효 율화 가능성을 확인하였다. 차후 불규칙 패턴을 갖는 TCO 을 적용한 전산모사로 빛의 각도분포를 고려하여 박막 태 양전지의 광손실을 감소와 패턴의 효과를 향상에 관한 연 구를 진행할 것이다.

감사의 글

본 연구는 지식경제부 “신재생에너지 기술개발사업”과

2010년 광운대학교 교내 학술연구비 지원에 의해 수행되 었으며, 이에 감사드립니다.

참고문헌

[1] N. Senoussaoui, T. Repmann, T. Brammer, and H.

Stiebig, H. Wagner, Rev. Energ. Ren. 3, 49 (2000).

[2] Christian Haase and Helmut Stiebig, Appl. Phys.

Let. 91, 061116 (2007).

[3] V. Terrazzoni-Daudrix, J. Guillet, X. Niquille, L.

Feitknecht, F. Freitas, P. Winkler, A. Shah, R.

Morf, O. Parriaux, and D. Fischer, Proc. 3rd World Conf. Photovoltaic Energy Conversion, Osaka (2003).

[4] H. Stiebig, N. Senoussaoui, C. Zahren, C. Hasse, and J. Muller, Prog. Photo, Res. App. 14, 13 (2006).

[5] S. B. Rim, S. Zhao, S. R. Scully, M. D. Mcgehee, and P. Peumans, Appl. Phys. Let. 91, 243501 (2007).

[6] A. J. M. van Erven, R. H. Franken, J. de Ruijter, P. Peeters, W. Vugts, O. Isabella, M. Zeman, C.

Hasse, U. Rau, and H. Borg, 23rd EUPVSEC (2008).

[7] F. Leblanc, J. Perrin, and J. Schimitt, J. Appl. Phys.

75, 1074 (1994).

[8] G. Dennler, K. Forberich, M. C. Scharber, C. J.

Brabec, I. Tomis, K. Hingerl, and T. Fromherz, J.

Appl. Phys. 102, 054516 (2007).

[9] Steven S. Hegedus and Ruhi Kaplan, Prog. Photo, Res. Appl. 10, 257 (2002).

[10] U. Rau, T. Meyer, M. Goldbach, R. Brendel, and J. H. Werner, 25th PVSC (1996).

[11] J. Y. Choi, H. S. Cho, Y. J. Kim, Y. E. Lee, and H. J. Kim. J. Korean Vaccum. Soc. 4, 85 (1995).

[12] D. Y. Kim, H. M. Kang, and H. J. Kim. J. Korean.

Vaccum. Soc. 19, 177 (2010).

Conversion Efficiency Enhancement of a-Si:H Thin-Film Solar Cell Using Periodic Patterned Substrate

C. H. Son

^a

, K. M. Kim

^b

, J. H. Kim

^b

, J. Hong

^b

, and G. C. Kwon

^a

*

a Department of Electro Physics, Kwangwoon University, Seoul 139-701

b Thin Film Solar Cell Team, Jusung Engineering Co., Ltd. Gwangju 464-892

(Received September 20, 2011, Revised November 10, 2011, Accepted December 27, 2011)

We fabricated a-Si:H thin-film solar cell using the two-dimensional (2D) periodic patterned glass substrate. The use of a 3D periodic texture rather than a randomly texture at surface of TCO can result in higher short circuit current densities (J

sc

). In order to analyze the optical effect of patterning glasses, ray-tracing simulations were performed. Also, p-i-n cells were deposited on patterned glasses as substrate by PECVD. UV-Vis spectroscopy, light I-V measurement were carried out for the optoelectronic characterization. The anti-reflective and light-trapping performance of patterning glass substrate was investigated by a comparison of experimental results with numerical simulations.

Keywords : Textured substrate, Light trapping, Optical simulation, a-Si:H solar cell, Patterned glass, Optical enhancement

* [E-mail] [email protected]