대한기계학회논문집 B권, 제36권 제7호, pp. 753~757, 2012 753
<학술논문> DOI http://dx.doi.org/10.3795/KSME-B.2012.36.7.753 ISSN 1226-4881
가역적 산화환원반응 용액을 이용하여 기포 발생을 줄인 다공성 유리막 전기삼투 펌프
권 길 성* · 김 대 중*†
* 서강대학교 기계공학과
Porous Glass Electroosmotic Pumps Reduced Bubble Generation Using Reversible Redox Solutions
Kilsung Kwon* and Daejoong Kim*†
* Dept. of Mechanical Engineering, Sogang Univ.
(Received February 29, 2012 ; Revised April 9, 2012 ; Accepted April 9, 2012)
- 기호설명 - Aelec : 전극의 표면적 [m2] C* : 반응물의 농도 [mol/m3] D : 확산 계수 [m2/s]
F : 패러데이 상수 [C/mol]
Iapp : 전류 [A]
Q : 체적유량 [L/s]
V : 전압 [V]
n : 산화화원반응에서 변환되는 전자수 ttrans : 변이시간 [s]
1. 서 론
전기삼투펌프(electroosmotic pump, EOP)는 전기이 중층(electric double layer, EDL)의 이온들이 외부의 전기장에 의한 끌림힘(ion drag force)으로 유체의 유동이 발생하는 전기삼투유동(electroosmotic flow, EOF)에 기반을 둔 펌프로서, 높은 유량과 압력을 동시에 발생할 수 있다는 점과 구동부가 없는 구 조로 제작되기 때문에 소형화에 유리하다는 점으 로 인하여 다양한 마이크로펌프(micropump)의 응 용분야에 적용되고 있다.(1~4) 그러나 낮은 열역학 적 효율과 전극에서 이온의 교환에 의하여 발생하 는 기포로 인한 장시간 작동안정성에 대한 문제를 가지고 있다.(5)
Key Words: Electroosmotic Pump(전기삼투펌프), Reversible Redox(가역적 산화환원반응), Porous Glass Frits(다공성 유리막), Drug Delivery Device(약물전달 장치)
초록: 본 연구에서는 요오드이온과 삼요오드이온의 가역적인 산화환원 반응에 의하여 기포를 생성하지 않는 다공성 유리막 전기삼투펌프의 성능 평가에 대한 연구를 수행하였다. 다공성 유리막 전기삼투펌프 의 성능은 유량과 전압으로 측정되었다. 전기삼투펌프의 유량과 전압은 적용 전류가 증가할 때 선형적 으로 증가하였고, 전압의 경우 일정 시간 후 작동 유체가 산화환원반응을 할 수 있는 용량의 초가로 인 하여 급격히 전압이 증가하는 변이 지점이 발생하였다. 변이시간은 전류의 증가에 의하여 단조적으로 감소하였다. 유량을 표면적으로 나눈 표준화된 유량을 이용하여 다공성 유리막과 이전 나피온 막에서의 펌핑 성능을 비교하였고, 다공성 유리막에서 대략 3 배정도 높은 수치를 가졌다.
Abstract: This paper presents the performance of a porous glass electroosmotic pump using an iodide/triiodide aqueous solution. The porous glass electroosmotic pump is characterized in terms of the flow rate and voltage. The flow rate and voltage increases linearly with current. A point where the voltage significantly increases is observed owing to an excess in redox capacity. The transition time monotonously decreases with current. The normalized flow rate (flow rate per membrane surface area) is used to compare previous results with results obtained in this study. The normalized flow rate of porous glass frits is three times higher than that of Nafion 117.
† Corresponding Author, [email protected]
Ⓒ 2012 The Korean Society of Mechanical Engineers
권 길 성 · 김 대 중 754
전기삼투펌프의 낮은 효율을 개선하기 위한 연 구는 주로 펌프의 성능에 직접적인 영향을 주는 다공성 막(porous membrane)의 재료와 구조, 그리 고 작동 유체(working fluid)들에서 수행되고 있다.
이로 인해, 다공성 유리막(porous glass frits), 다공성 알루미나막(porous anodic alumina membrane), 다공성 고분자막(porous polymer membrane), 다공성 실리콘 막(porous silicon membrane)과 같은 다양한 다공성 막을 이용한 연구와 탈이온수(deionized water), 메 탄올, 아세톤, 완충액(buffer solution)등과 같은 다 양한 작동 유체에 대한 연구가 보고되고 있다.(6-12) 기포 발생 문제의 해결을 위한 연구는 주로 전기 화학 반응이 일어나는 전극에 나피온(nafion) 막과 같은 유체는 투과하고 가스는 비투과하는 막을 이 용하여 독립성을 주거나, 작동전압을 전기화학반 응 아래로 낮춰 수행되고 있다.(13,14) 위와 같은 방 법은 전기삼투펌프 내의 기포 발생 문제를 해결할 수 있지만, 부수적인 문제로 성능감소를 초래한다.
최근 기포 발생을 해결하기 위한 새로운 방법으로
전극 및 용액에서의 가역적 산화화원반응
(reversible redox)을 이용하는 방법이 제안 및 연구 되고 있다.(15~18)
본 연구에서는 다공성 유리막 전기삼투펌프를 이용하여 가역적 산화환원반응 용액의 펌핑 성능 및 산화환원 반응이 유지되는 변이시간(transition time)을 평가하였고, 나피온 막을 이용한 기존 연 구와 최대유량 측면에서의 비교를 수행하였다.
2. 실 험
2.1 실험장치 구성
Fig. 1 은 전기삼투펌프의 구성도이다. 전기삼투 펌 프 는 용 매 에 대 한 내 성 이 좋 은 p o l y v i n y l chloride(PVC)로 제작되었고, 전기삼투유동 발생을 위한 다공성유리막(DURAN, SM2515105), 전기장 인가를 위한 백금선(I-Nexus, 99.99%), 유체가 외부 로 누 출 되 는 것 을 방 지 하 기 위 한 e t h y l e n e propylene diene monomer(EPDM) 가스켓, 유체의 외 부 로 의 유 동 을 위 한 스 테 인 리 스 스 틸 튜 브 (Scanivalve, TUBN-063)로 구성되었다. 다공성 유리 막 의 지 름 과 두 께 는 디 지 털 버 니 어 캘 리 퍼 스 (Mitutoyo, CD-15CPX)를 이용하여 측정되었고, 그 측정결과는 각각 10mm, 2 mm 를 가졌다. 공극률 (porosity)는 젖음 상태와 마른 상태일 때의 무게를 0 . 0 0 1 g 의 정 밀 도 를 가 지 는 전 자 저 울 ( O h a u s , VPG214CN)을 이용하여 측정되었고, 측정된 값을 다공성 유리막의 체적과 유체의 밀도 등을 이용하
Fig. 1 Schematic of the electroosmotic pump and. The EOP is fabricated by the PVC and consists of the porous glass frits, platinum wire, EPDM gasket, and stainless tube
Fig. 2 Schematic of experimental setup for measuring the EOP performance. It comprises the sourcemeter, precise scale, and small diameter tube
여 계산하였으며, 그 결과는 0.35 를 가졌다. 굴곡 률(tortuosity)은 문헌에서 제시하는 다공성 유리막 의 값인 1.45 로 예상하였다.(6)
Fig. 2 는 전기삼투펌프의 성능 측정을 위한 실 험 장비의 구성도이다. 전기삼투펌프의 성능 측정 을 위한 실험은 전기삼투펌프에 전류 인가 및 전 압 측정을 동시에 수행할 수 있는 소스미터 (Keithley, 2410)을 이용하였고, 유체의 이동거리 측 정을 위한 정밀한자로 구성되었다. 펌프의 최대 유량은 배압이 거의 없는 상태로 유체가 튜브 (Upchurch, 1507L)로 움직일 때, 유체 메니스커스의 이동거리를 시간으로 측정한 후 튜브의 표면적을 이용하여 계산되었다.
최초 실험 전, 다공성 유리막은 세공(pore) 내부 Platinum electrode
EPDM Gasket Filling hole
Outlet (connector)
Acrylic housing
Electroosmotic pump
Scale
(+) (-)
Sourcemeter
Tube
가역적
의 이물질
0.1 M 수산화나트륨 이용 5 분
한 영향을 제거하기 척기를 이용하여 6 시간 이상 막은 탈이온수를 며, 실험 후에는 수를 이용 1
2.2 작동 본 연구에서는 Sigma Aldrich, 218219 7553-56-2)가
의 경우 요오드 융해될 때, 오드 이온과 서 산화 또는 이 서로 교환적으로 기포가 발생되지
3.1 전류변화에 Fig. 3 은 유량 및 전압의 유체로는 기존 2 M 요오드화리튬과 하였고, 적용 10 mA 씩 증가시켜 프의 성능은 듯이 적용되는 동을 하였다 졌고, 90 mA
기존 나피온 위하여 유량을
화된 유량(normalized flow rate) 에서는 동일한
용한 Jeerage 이용한 본 연구와의 이다. 그림에서 전기삼투펌프의 한 방법보다
가역적 산화환원반응 제거 및 고체 수산화나트륨(NaOH
정도 세정되였으며 제거하기 위하여 이용하여 30 분 이상 세척되었다 탈이온수를 이용하여
후에는 실험의 1 시간 이상 유체 연구에서는 작동 Sigma Aldrich, 218219)과
가 융해된 수용액이 요오드 이온을
, 삼요오드 이온의 이온과 삼요오드
또는 환원 반응이 교환적으로 변화하게 발생되지 않는다
3I- → I3
I3-
+ 2e- →
3. 실험결과
전류변화에 따른 전류의 변화에 전압의 변화이다
기존 연구에서 요오드화리튬과 0.5
적용 전류는 증가시켜 가며 성능은 기존 이론식 적용되는 전류의 하였다. 유량은 40
mA 에서는 58.34 나피온 막을 이용한 유량을 다공성
(normalized flow rate) 동일한 적용 전류 Jeerage 등(18)의 기존
연구와의 표준화된 그림에서 확인할 전기삼투펌프의 표준화된
방법보다 대략 3 배
산화환원반응 용액을 고체 표면의 활성화를 NaOH, J. T. Baker 세정되였으며, 수산화나트륨
위하여 탈이온수로 분, 전기삼투펌핑을 세척되었다. 각 실험 전
이용하여 10 분 이상 실험의 독립성을
세정되었다.
작동 유체로 요오드
과 요오드(I2, Acros Organics 수용액이 사용되었
이온을 포함하고 이온의 형태로
이온을 포함하는 반응이 일어나면
변화하게 되고 않는다.
3-
+ 2e- at anode
→ 3I- at cathode
실험결과 및 토의
따른 성능 변화에 따른 변화이다. 성능 측정을 연구에서 최적의
0.5 M 요오드 40 mA 부터 가며 수행하였다 이론식(19)들에서
변화에 의하여 0 mA 에서 2.8 58.34 µL/min 을
이용한 연구와의 막의 표면적으로 (normalized flow rate)을 이용하였다
전류 하에서 기존 연구와 다공성 표준화된 유량을 확인할 수 있듯이 표준화된 유량값이
정도 높은 값을
용액을 이용하여 활성화를 위하여 J. T. Baker, 3722-05
수산화나트륨에 탈이온수로 초음파 전기삼투펌핑을 이용하여
전, 다공성 유리 이상 세정되었으 위하여 탈이온 .
요오드화리튬 , Acros Organics 용되었다. 요오드
있는 수용액에 형태로 변형된다.
포함하는 수용액에 일어나면 아래식과
되고 이로 인하여
at anode at cathode
토의
전기삼투펌프의 측정을 위한 작동 성능을 보였던 요오드 수용액을 사용 부터 90 mA 까지 수행하였다. 전기삼투펌
들에서 확인할 수 의하여 선형적인 2.8 µL/min 을 을 가졌다.
연구와의 성능 비교를 표면적으로 나눈 표준 이용하였다. Fig.
나피온 막을 다공성 유리막을 유량을 비교한 결과 다공성 유리막 유량값이 나피온을 이용
값을 가졌다
이용하여 기포 발생을 위하여
05)를 에 의 초음파 세 이용하여
유리 세정되었으 탈이온
화리튬(LiI, , Acros Organics, 요오드 수용액에
. 요 수용액에 아래식과 같 인하여
전기삼투펌프의 작동 보였던 사용 까지 전기삼투펌
수 있 선형적인 거 을 가 비교를
표준 . Fig. 4 막을 이 유리막을
결과 유리막
이용 가졌다.
Fig.
Fig.
Q [µL/min]V [V]
발생을 줄인 다공성
Fig. 3 Performance of the EO pump utilizing the iodide/triiodide aqueous
I2). The flow rate and voltage linearly increases with an increasing applied current
Fig. 4 Comparison of the normalized flow rate between the Nafion 117 and porous glass frits.
normalized flow rate of the porous glass frits is higher than that of the Nafion 117
40 50
0 10 20 30 40 50 60
40 50
0 1 2 3 4
다공성 유리막
(a) Flow rate
(b) Voltage
Performance of the EO pump utilizing the iodide/triiodide aqueous
The flow rate and voltage linearly increases increasing applied current
Comparison of the normalized flow rate between the Nafion 117 and porous glass frits.
normalized flow rate of the porous glass frits is her than that of the Nafion 117
Iapp [mA]
50 60
Iapp [mA]
50 60
전기삼투 펌프
low rate
Voltage
Performance of the EO pump utilizing the iodide/triiodide aqueous solution (2 M LiI + 0.5 The flow rate and voltage linearly increases
increasing applied current
Comparison of the normalized flow rate between the Nafion 117 and porous glass frits.
normalized flow rate of the porous glass frits is her than that of the Nafion 117
[mA]
70
[mA]
70
펌프 755
Performance of the EO pump utilizing the (2 M LiI + 0.5 The flow rate and voltage linearly increases
Comparison of the normalized flow rate between the Nafion 117 and porous glass frits. The normalized flow rate of the porous glass frits is
80 90
80 90
755
Performance of the EO pump utilizing the (2 M LiI + 0.5 The flow rate and voltage linearly increases
Comparison of the normalized flow rate between The normalized flow rate of the porous glass frits is
756
3.2 전류변화에 요오드 이온과 액을 이용하여 간이 지나면 산화/환원 반응의 로 인하여 전압이 한다. Fig. 5 및 전류의 아래와 같이
위 식에서 는 전자의 수 는 전극의 표면적 반응물의 농도이다 변이시간은
감소를 하였고
Fig. 5 Transition time versus applied current transition time monotonously decreases wit increasing applied current
(a) DI water
Fig. 6 Visualization of the generated bubble utilizing the DI water
They are operated at the current min
전류변화에 따른 이온과 삼요오드 이용하여 전기삼투펌프를 지나면 산화극과
반응의 교환이 전압이 급격하게 5 는 시간의 변화에 따른 같이 Sand 의 식으로
1/ 2 trans
nFA D C
t =
식에서, n 은 산화환원반응에 수, F 는 패러데이 표면적, D 는 농도이다. 그림에서 변이시간은 적용전류의
하였고, 그 감소경향은
Transition time versus applied current transition time monotonously decreases wit increasing applied current
(a) DI water
Visualization of the generated bubble utilizing the DI water and iodide/triiodide aqueous solution.
They are operated at the current 따른 변이시간 삼요오드 이온을 전기삼투펌프를 구동
환원극 내부에서 교환이 포화상태에
급격하게 상승하는 시간의 변화에 따른
따른 변이시간이다 식으로 표현될
1/ 2 1/ 2
2
elec app
nFA D C
I π
산화환원반응에
패러데이 수(96484.6 C/mol), A 는 반응물의 확산
그림에서 확인할 적용전류의 증가에 의하여
감소경향은 sand
Transition time versus applied current transition time monotonously decreases wit increasing applied current
(a) DI water (b) 2 M LiI+0.5
Visualization of the generated bubble utilizing the iodide/triiodide aqueous solution.
They are operated at the current
권 길
포함하는 수용 구동 시, 일정 내부에서 발생하는 포화상태에 도달하고
상승하는 지점이 발생 따른 전압의 변화 변이시간이다. 변이시간은
표현될 수 있다.(20)
1/ 2 1/ 2 *
nFA D C
산화환원반응에 의하여 이동하 (96484.6 C/mol), A
확산 계수, C 확인할 수 있듯이
의하여 단조적인 sand 의 식에서
Transition time versus applied current.
transition time monotonously decreases with an
M LiI+0.5 M I2
Visualization of the generated bubble utilizing the iodide/triiodide aqueous solution.
They are operated at the current of 10 mA for
길 성 · 김 대
수용 일정 시 발생하는 도달하고 이
발생 변화 시간은
(20)
이동하 (96484.6 C/mol), A , C*는 있듯이 단조적인 식에서 예
The h an
2
Visualization of the generated bubble utilizing the iodide/triiodide aqueous solution.
for 5
측할 보였다
실제 한 튬과 작동한 Fig.
량의 0.5 다.
생하는
본 포함하는 다공성 및 증가에 전류가 온과 하여 포가 동일한 로 리막을 배
향후 이온의 과 식 대한
Fig.
대 중 측할 수 있듯이 보였다.
실제 기포의 적용전류 하에서 튬과 0.5 M 요오드 작동한 후 유체 Fig. 6 는 가시화
량의 기포가 발생하였지만 M 요오드 수용액에서는 . 그러나 변이시간 생하는 것을 확인할
4. 결론
본 연구에서는 포함하는 수용액을 다공성 전기삼투펌프의
전압은 이론에서 증가에 의하여 전류가 적용된 온과 삼요오드 하여 급격하게 포가 발생하였다 동일한 전류하
나눈 표준화된 리막을 이용할
정도 높은 표준화 향후 연구에서는 이온의 농도 등에
같이 작동 유체의 약물전달(drug delivery) 대한 연구를 수행할
Fig. 7 Schematic of the electroosmotic drug delivery
있듯이 적용 전류의 발생여부를 하에서 탈이온수와 요오드 수용액을 유체 Reservoir 의 가시화 결과이다.
발생하였지만 수용액에서는 변이시간 이후에는
확인할 수 있었다
결론 및 향후
연구에서는 요오드 이온과 수용액을 이용하여 전기삼투펌프의 성능을
이론에서 예측되는 선형적인 후 일정 시간이 이온의 산화환원반응 전압이 증가하였고 발생하였다. 기존 연구와의
에서 유량을 표준화된 유량을
때 나피온 막을 표준화 유량 연구에서는 요오드화
등에 대한 최적화를 유체의 왕복 (drug delivery) 수행할 것이다
Schematic of the electroosmotic drug delivery
전류의 제곱에 역수 발생여부를 확인하기 위하여
탈이온수와 2 M 수용액을 이용하여
의 변화를 가시화하였다 . 탈이온수에서는
발생하였지만, 2 M 요오드화리튬과 수용액에서는 기포가 발생하지
이후에는 상당한 있었다.
향후 연구계획
이온과 삼요오드 이용하여 전류의 변화에
성능을 평가하였다 예측되는 것과 같이
거동을 하였다 시간이 지나면 산화환원반응 용량을 증가하였고, 펌프내부에
연구와의 비교를 유량을 다공성 막의
사용하였고, 막을 이용한 값을 가졌다 요오드화 이온과
최적화를 수행하고 왕복 운동을 이용하는 (drug delivery) 장치로의 활용가능성에
것이다.
Schematic of the electroosmotic actuator for the 역수 형태를 위하여 동일 M 요오드화리 이용하여 5 분 동안 가시화하였다.
탈이온수에서는 상당한 요오드화리튬과 발생하지 않았 상당한 기포가 발
연구계획
삼요오드 이온을 변화에 따른 평가하였다. 유량 같이 전류의 하였다. 그러나 지나면 요오드 이 용량을 초과 펌프내부에 기 비교를 위하여 막의 표면적으 , 다공성 유 경우보다 3 가졌다.
삼요오드화 수행하고, Fig. 7 이용하는 유압 활용가능성에
actuator for the 형태를
동일 요오드화리 동안
. 상당한 요오드화리튬과
않았 발
이온을 따른 유량 전류의 그러나 이 초과 기 위하여 표면적으
유 3 삼요오드화
7 유압 활용가능성에
actuator for the
가역적 산화환원반응 용액을 이용하여 기포 발생을 줄인 다공성 유리막 전기삼투 펌프
757
후 기
본 연구는 교육과학기술부의 일반연구자지원사 업(기본) (과제번호: 2011-3103801)의 지원으로 수행 되었음을 밝힙니다.
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