한국입자에어로졸학회

1. 서 론

해마다 우리나라에 영향을 주는 황사(Asian dust 또는 Yellow sand)는 대기 중 부유먼지 농도의 급격 한 증가를 초래한다. 이는 몽골 및 중국대륙의 사막

지대와 황하 유역의 황토지대에서 발생한 흙먼지가 바람에 의해 먼 지역까지 확산되는 것으로 알려져 있다(Guo et al., 2004).

황사의 발생은 발원지의 주변지역에 해당하는 한 국이나 일본과 같은 곳에만 영향을 미칠 뿐만 아니 라 북미지역까지 이동할 만큼 전지구적이며, 광역적 이기 때문에 심각한 환경오염현상으로 간주되고 있 다. 이와 같이 대기 중 입자상 물질은 지역적 기원

2006

⁴

김창환∙정경식∙황의현¹⁾∙김신도*

서울시립대학교 환경공학과, ¹⁾경도대학 건설환경공학부

A study on the particle size distribution of particles for Asian dust occurred during April, 2006

Chang-Hwan Kim, Kyung-Sick Jung, Ui-Hyun Hwang¹⁾ and Shin-Do Kim*

Department of Environmental Engineering, University of Seoul,

1)Department of Civill Engineering, Gyeongdo Provincial College

Abstract

The variation of the particle size distribution as well as the chemical composition of aerosols is important to eval- uate the Asian dust. This study measured and analyzed airborne particles using a scanning mobility particle sizer (SMPS) system and an aerodynamic particle sizer spectrometer (APS) at University of Seoul during April, 2006.

Particle number concentration of airborne particles less than 0.2µm was decreased during Asian dust and it began to increase after Asian dust. It considered that particle number concentration decreases by adsorbed in ultra fine dust that particles that is flowed at Asian dust or as a catalyst which help combine to ultra fine particle each other.

Mass concentration appeared highest at Asian dust in all of the range that less than 1µm.

Also, when we compared β-ray’s mass concentration with calculated mass concentration by using SMPS-APS during Asian dust period, we could know it has higher density in PM 2.5 area than in PM 10 area.

Key words : Asian dust, SMPS, APS, Size, Mass, Density PAAR Vol. 3, No. 2 (2007) pp. 67~73

(사)한국입자에어로졸학회

*Corresponding author.

Tel : +82-(0)2-2210-2453, E-mail : [email protected]

외에도 황사와 같이 장거리 이동되어오는 물질의 영 향으로 끊임없이 변화하여 입자의 성분 및 농도에 있어 변화를 가져오게 된다.

황사에 관한 국내 연구를 살펴보면 기상학적으로 황사의 이동 경로를 파악하거나(Jhun et al., 1999), 황사시 대기에서 입자상 물질의 화학적 특성을 살펴 봄으로써 광역적인 대기 오염실태를 파악하고, 오염 물질의 이동과 근원을 추적하였다(Choi et al., 1995).

1990년대 후반부터는 한반도에서 관측되는 황사 의 수치 모의하여, 발원지와 한반도에서의 황사를 정 량적으로 계산하여, 한반도에 침적되는 양을 추정하 였으며(Chun et al., 2003), 황사와 비황사시로 구분하 여 각각의 농도 값을 비교 분석한 연구결과를 발표 하였다(Choi et al., 2002). 이처럼 대기 중 입자상 오 염물질의 영향을 파악하기 위해, 대부분의 연구가 중 량농도 및 화학적 성분분석에 중점을 두고 진행되어 왔다.

최근에는 황사와 같은 에피소드의 경우 중량농도 와 더불어 입경별 개수농도에 대한 연구가 일부 진 행되어 입자의 생성 및 변환 과정에 대한 자료가 축 적되고 있으며, 입경분포 측정을 위하여 다단식 임팩 터(Cascade Impactor)나 MOUDI (Micro-Orifice Uni- form Deopsit Impactor), 광학입자계수기(OPC, Opti- cal Particle Counter), APS (Aerodynamic Particle Si- zer), SMPS (Scanning Mobility Particle Sizer), EAA (Electrical Aerosol Analyzer) 등이 주로 사용되고 있 다(Kim et al., 1999).

2000년 이후 황사에 관한 입자의 농도뿐만 아니 라, 광화학적인 특성과 기상학적인 특성을 비교 분석 하는 연구 결과가 발표되었으나, 여전히 황사를 정확 히 파악하는 것에 대해서는 미흡한 점이 많다.

황사의 영향을 최소화시키기 위해서는 일반적으로 입자상 물질에 대한 중량농도 또는 입경분포에 대한 정보 등, 각 개별의 자료만으로는 입자에 대한 특성 을 이해하기가 어렵다. 이와 더불어 입경별 크기 분 포와 입자의 밀도, 수 농도 등의 물리적 특성에 대해 서도 상세한 정보가 필요하다(Bae et al., 2003).

따라서, 본 연구에서는 2006년 4월 18일 서울지역 에 발생된 황사에 대해 입자상 오염물질 입경별 분 포와 에피소드별 입자상 오염물질의 입경별 분포특 성을 알아보았다. 입자상 물질의 입경별 분포특성을 비교하기 위해 10µm 이하의 입자에 대해서는 SMPS

(Scanning Mobility Particle Sizer)와 APS (Aerody- namic Particle Sizer)를 이용하여 황사전, 황사시, 황 사후로 나누어 입자상 물질의 입경분포에 대해 알아 보았으며, 이와 더불어 β-ray와 비교하여 황사시 분 진의 밀도 특성에 대하여 알아보았다.

2. 실험 방법

본 측정에서는 미세입자의 입경별 입자개수를 알 기 위해 0.8~10µm의 입자는 APS로 측정하였고,

0.8µm 이하의 입자상 오염물질에 대해서는 SMPS를

이용하여 입경분포를 측정하였으며, 중량농도는 PM10 β-ray 측정기와 PM2.5 β-ray 측정기를 이용하여 중량 농도를 측정하였다.

SMPS는 CPC (TSI Model 3010, USA)와 EC (TSI Model 3071A, USA)로 이루어졌으며 APS는 Aerosi- zer (API, USA)와 Aerodiluter (API, USA)로 구성되어 있다(Morawska et al., 1999).

현재 1µm 이하의 입경분포측정은 분진의 전기이

동도(Electronical mobility)를 이용하는 방법이 많이 사용되고 있다. 이러한 전기이동도를 이용하여 먼지 의 입경분포를 측정하는 방법에는 EAA와 SMPS 측 정법이 있는데 전체적인 원리는 EAA와 큰 차이가 없으나, DMA (differential mobility analyzer)는 다분 산 입자를 방사능에 노출시켜 전기적으로 중화된 입 자를 사용하여 입자 크기 별로 분류하여 특정범위의 전기이동도를 갖는 입자만을 CPC로 측정하므로 EAA에 비해 해상도가 높고 입경범위를 세분하여 측 정할 수 있다(Keady et al., 1992).

SMPS에서 측정되는 먼지크기는 electro-mobility diameter인데, 이와 일반적으로 사용되는 공기역학적 직경(aerodynamic particle diameter)과의 관계는 다 음과 같다.

ρeC_c(d_m) ^0.5 d_a==d_m·mmmmmmmm‚

ρoC_c(d_a)

C(d)는 Cunningham slip correction이고, ρe는 먼지 의 밀도, ρo는 물의 밀도, dm은 electro-mobility 입경 이며, da는 공기역학적 직경이다(Erwin, 2000).

APS는 입자가 포함된 공기가 노즐을 통과하면서 빠른 속도로 가속화되는데, 이때 입자의 가속되는 양

은 입자의 크기에 따라 다르다. 즉, 입자의 가속영역 인 노즐 끝 부분에서 큰 입자의 경우 관성력이 커서 천천히 가속되고, 작은 입자의 경우는 관성력이 작아 속도가 빠르다.

이들 입자의 속도는 일정한 간격을 유지하고 있는 2개의 laser beam 사이를 통과하는데 걸리는 시간 (TOF: Time Of Flight)을 측정한다. 즉 입자에 의해 laser가 산란시키는 빛의 pulse 간격을 측정함으로써 공기역학적 입경을 측정할 수 있다(Ahn, 1995)

본 연구의 측정 장소는 서울시 동대문구 전농동에 위치한 서울시립대학교 공대실험동 옥상에서 측정하 였으며, 옥상은 지상으로부터 약 15 m 높이에 있으며, 측정지점 주변은 별다른 특정 배출원이 없는 주거지 역과 녹지지역으로 구성되어 있다.

측정은 일반적인 기상조건의 측정과 에피소드로써 황사시와 황사직후로 구분하여 측정을 실시하였다.

2006년 4월 1일부터 4월 30일까지 3시간 간격으 로 개수농도를 측정하였으며, 중량농도의 측정은 PM10 β-ray와 PM2.5 β-ray로 구분하여 1시간 간격 으로 측정하였다. 측정기간 중 PM10 농도가 150µg/

m³이상으로 증가한 때를 황사시로 하여 4월 18일 0 시부터는 1시간 간격으로 4월 19일 0시까지 개수농 도를 측정하여 분석하였다.

기간의 구분은 그림 1에서 보여주는 바와 같이β- ray에서 측정된 값을 기준으로 구분하였으며, 황사 에피소드는 PM10 농도가 150µm/m³이상인 4월 18 일에 발생되어 0:00부터 10:00까지 그리고 PM10 농 도가 감소하기 시작한 11:00부터 24:00까지를 황사

후로 분석하였으며, 비황사는 황사발생전을 분석하여 야 하지만, PM2.5 측정기의 오류로 인하여 가장 가 까운 4월 15일(0:00~23:00)의 자료를 사용하여 분 석하였다.

3. 결 과

3. 1 입자의 개수, 질량 농도

그림 2에는 비황사, 황사, 황사 직후의 입자에 대해 SMPS와 APS를 이용한 입자의 1시간 평균 개수 농 도와 질량 농도를 나타내었으며, 또한 최빈수 직경 (Mode)과 기하평균 입경(Geometric mean)을 SMPS 와 APS 자료를 이용하여 계산하였다.

1µm 이하의 초미세입자의 개수가 1µm 이상의 미

세입자보다 100배 이상 많은 수를 나타냈기 때문에

1µm 이상의 입자개수는 상대적으로 거의 없는 것처

럼 보인다. 따라서 그림 2에서 APS의 개수농도값 (0.8~10µm)을 100배로 하여 나타내었다.

1µm 이하 영역은 비황사¤황사직후¤황사의 순 으로 높은 값을 나타내었으며 1µm 이상 영역은 황 사¤황사직후¤비황사의 순으로 높은 값을 나타내 었다. 이러한 결과는 Choi et al. (2005)가 봄철 황사 시 안면도에서 측정한 에어로졸의 개수농도에 대한 연구 결과와 같은 경향을 나타냈다. 이는 황사시 초 미세 영역의 입자가 미세영역 입자로 전환되거나 흡 착되어, 1µm 이하의 입자의 개수가 줄어들었다가 황 사직후에는 미세영역이 줄어들고 다시 초미세영역의 0

50 100 150 200 250 300

0:00

4/14 4/15 4/16 4/17 4/18 4/19

Conc.(µg/m3)

PM10 PM2.5

Figure 1.PM10 and PM2.5 concentrations in Seoul for the test period.

입자가 증가된다는 것을 알 수 있었으며, 이후 3.2장 에서 자세히 살펴보았다.

질량 농도는 초미세영역과 미세영역 모두황사시¤

황사직후¤비황사시의 순으로 높은 값을 나타내었 다.

그림 2에서 알 수 있듯이 개수농도와 질량농도를 비교해보면 1µm 이하의 영역으로 개수농도가 치우 쳐져 있다는 것을 알 수 있지만 질량농도는 이와 반 대로 1µm 이상의 영역으로 치우쳐져 있어, 전체질량 을 차지하는 데 있어 개수보다는 입경이 큰 입자들 의 영향을 더 많이 받는다는 것을 확인할 수 있었다.

입자 개수농도의 최빈수 입경과 기하평균 입경을 살펴보면 초미세영역에서 최빈수 입경은 비황사시 0.098µm에서 황사시 0.126µm, 황사직후 0.064µm 로 변화하였다.

이러한 이유는 0.2µm 이하의 입자 개수가 흡착 또는 결합으로 인해 개수가 감소함으로써 최빈수 입 경이 커진 것으로 판단된다.

그림 3은 입자의 개수와 질량에 대한 누적그래프 로 개수중앙입경(CMD)은 황사직후 0.068µm, 비황 사시 0.082µm, 황사시에는 0.106µm로 황사시에 개 수중앙입경이 가장 높았으며, 질량중앙입경 (MMD)

Mass (0:00~10:00)-Asian dust

0.0.E+00 3.0.E+01 6.0.E+01 9.0.E+01 1.2.E+02 1.5.E+02 1.8.E+02

dM/dlogDp (µg/m3)dM/dlogDp (µg/m3)

Mass (11:00~23:00)-After Asian dust

0.0.E+00 3.0.E+01 6.0.E+01 9.0.E+01 1.2.E+02 1.5.E+02 1.8.E+02 Number con. (0:00~10:00)-Asian dust

0.0.E+00 1.0.E+09 2.0.E+09 3.0.E+09

0.01 0.1 1 10

Diameter (µm)

0.01 0.1 1 10

Diameter (µm)

0.01 0.1 1 10

Diameter (µm)

0.01 0.1 1 10

Diameter (µm) dN/dlogDp(#/m3) dN/dlogDp(#/m3)

Number con. (11:00~23:00)-After Asian dust

0.0.E+00 1.0.E+09 2.0.E+09 3.0.E+09

. dM/dlogDp (µg/m3)

Mass (00:00~23:00)-Non-Asian dust

0.0.E+00 3.0.E+01 6.0.E+01 9.0.E+01 1.2.E+02 1.5.E+02 1.8.E+02

0.01 0.1 1 10

Diameter (µm)

0.01 0.1 1 10

Diameter (µm) dN/dlogDp(#/m3)

Number con. (00:00~23:00)-Non-Asian dust

0.0.E+00 1.0.E+09 2.0.E+09 3.0.E+09

.

SMPS APS SMPS APS

Figure 2. Size distribution of particle number and mass concentration.

은 비황사시 3.89µm, 황사직후 4.47µm, 황사시 4.68 µm로 개수와 마찬가지로 황사시가 가장 높았다. 이 는 작은 영역의 입자들이 큰 입자로 침적되거나 전 환되어 황사시에 가장 높은 개수중앙입경과 질량중 앙입경을 나타내는 것으로 사료된다.

3. 2 초미세입자의 개수농도 변화

황사시에는 대기중 미세먼지 농도가 증가함으로써 전반적인 입자의 개수농도가 증가할 것으로 예측되 어 입경별 개수농도의 변화를 살펴보았다. 일반적으 로 조대입자영역 (1µm 이상)의 영역에서는 황사시 개수농도가 급격히 상승하고, 황사이후 급격히 감소 하는 경향을 나타내었다.

그림 4에는 에피소드별 진행에 따른 각 입경별 개 수농도의 상대변화를 나타낸 그림으로, Y축의 마이 너스기호는 각 에피소드별 입자개수의 차로 인한 것 이다.

즉, 개수농도 A그림(황사시의 각 입경별 1시간 평 균 개수농도에서 황사전 각 입경별 1시간 평균 개수 농도를 뺀 값)을 보면, 일반적으로 황사시에는 입자 의 질량과 더불어 입자개수 또한 증가할 것이라고 예상했지만, 예상과는 다르게 0.2µm를 기준으로 0.2 µm 이하의 입자는 황사시에 개수농도가 오히려 감 소한다는 것을 확인할 수 있었으며, B그림(황사직후 의 각 입경별 1시간 평균 개수농도와 황사시 각 입 경별 1시간 평균 개수농도를 뺀 값)을 보면 황사시 와는 반대로 입자의 개수농도가 증가하는 것을 알 수 있었다.

C그림(비황사시 각 입경별 1시간 평균 개수농도 와 황사직후의 각 입경별 1시간 평균 개수농도를 뺀 값)을 보면 황사시, 황사직후와는 다르게 입자개수농 도의 변동이 크지 않았다.

즉, 조대입자영역과는 다르게 초미세영역(1µm 이 하)의 입자 개수농도는 황사시에는 감소하고, 황사이 후 증가하는 경향을 나타내었으며 황사가 완전히 끝 난 후에는 입자의 변동폭이 작아진 것을 확인할 수 0

25 50 75 100

0.01 0.1 1 10

Diameter (µm)

Cumulation(%)

Non-Asian dust Asian dust After Asian dust

CMD MMD

(A) Number con.

(Non-Asian dust→ Asian dust)

-2.0.E+09 -1.0.E+09 0.0.E+00 1.0.E+09 2.0.E+09 3.0.E+09

0.01 0.1 1

Diameter (µm)

Diameter (µm)

Diameter (µm) dN/dlogDp(#/m3) .

(C) Number con.

(After Asian dust→ Non-Asian dust)

0.01 0.1 1

(B) Number con.

(Asian dust→ After Asian dust)

dN/dlogDp(#/m3)

-2.0.E+09 -1.0.E+09 0.0.E+00 1.0.E+09 2.0.E+09 3.0.E+09

dN/dlogDp(#/m3)

-2.0.E+09 -1.0.E+09 0.0.E+00 1.0.E+09 2.0.E+09 3.0.E+09

0.01 0.1 1

Figure 3.Cumulative particle and mass concentration with the particle size.

Figure 4.Difference of particle number for each transition.

있었다. 이러한 경향을 나타내는 이유는 공극이 큰 토양성분으로 주로 구성된 황사가 도심으로 유입되 면서 도심에 부유하고 있는 초미세먼지가 흡착되거 나 초미세 입자끼리의 결합을 도와주는 촉매 역할을 함으로써 개수농도가 감소하는 것으로 판단된다.

그러나 이러한 일반적으로 생각하는 경향과 다른 결과를 나타낸 경우가 이번 황사기간에만 나타난 에 피소드적인 경향인지, 모든 황사에서 나타나는 경향 인지의 판단을 위해 지속적으로 분석이 이루어져야 정확한 판단을 할 수 있을 것으로 사료된다.

3. 3 입자의 밀도 변화

SMPS-APS 시스템을 통한 입자의 개수 측정시 입 자의 밀도를 1 g/cm³으로 가정하여 측정값이 얻어지 므로, 시스템을 통해 계산된 중량농도와 β-ray에서 측정된 중량농도의 상관으로 평균적인 입자의 밀도 를 나타낼 수 있다.

그림 5는 SMPS-APS 시스템의 농도 결과와 β-ray 에서 측정된 중량농도를 황사전과 황사시를 구분하 여 PM10과 PM2.5에 대하여 비교하였다.

황사기간 동안 PM10에 대한 SMPS-APS와 β-ray 의 상관관계가 가장 좋았으며, PM2.5에 대해서 PM10보다 낮은 상관관계를 가지고 있었다. 황사직 후의 PM10은β-ray의 불확실한 측정으로 인해 뚜렷 한 상관성을 가지지 못한 것으로 판단된다.

비황사시 PM10 밀도는 3.85 g/cm³였으며, 황사시 에는 3.90 g/cm³로 밀도의 변화가 작았다.

하지만, PM2.5에 대해서는 비황사시 3.16 g/cm³, 황사시 5.35 g/cm³로 PM10에 비해 PM2.5에서 밀도 의 변화가 크다는 것을 알 수 있었다.

이러한 PM10, PM2.5에 대한 밀도 추정에 대한 해 석을 위해서는 더 많은 Data의 확보와 황사 발원지 별 특성 등을 고려한 지속적인 측정이 필요한 것으 로 사료된다.

4. 결 론

본 연구는 황사시 대기 중 에어로졸의 입경분포를 알아보기 위해 황사시와 황사직후, 비황사시로 나누어 APS와 SMPS를 이용하여 입경을 측정하였다.

개수 농도는 초미세영역은 비황사¤황사직후¤황 사의 순으로 높은 값을 나타내었으며, 미세영역은 황 사¤황사직후¤비황사¤의 순으로 높은 값을 나타 내어 황사시 초미세 영역의 입자가 미세영역 입자로 전환되거나 흡착되어 1µm 이하 입자의 개수가 감소 하였다가 황사 직후에는 미세영역이 줄어들고 다시 초미세 영역의 입자가 생성되는 것으로 판단되었다.

질량 농도는 초미세영역은 황사시¤비황사시¤황 사직후의 순으로 높은 값을 나타내었으며, 미세영역 은 황사시¤황사직후¤비황사의 순으로 초미세영역 과 미세영역 모두에서 황사시 질량농도가 가장 높게 나타났다.

PM10 Density (g/cm³)

y 3.85x y 3.90x R² 0.9163

R² 0.3399

0 50 100 150 200 250 300

0 20 40 60 80

SMPS-APS (µm³/m³) Mass(µg/m3)

SMPS-APS (µm³/m³) Mass(µg/m3)

PM2.5 Density (g/cm³)

y 3.16x

y 5.35x R² 0.632

R² 0.4119

0 20 40 60 80 100

0 5 10 15

Figure 5.Calculated particle density for PM10 and PM2.5.

초미세영역(1µm 이하)의 입자 개수농도가 0.2µm 를 기준으로 황사시 작은 입경의 개수농도가 오히려 감소하고, 황사이후 증가하는 경향을 나타내는 것은 유입되는 황사가 부유하고 있는 초미세먼지를 흡착 되거나 초미세 입자끼리의 결합을 도와주는 촉매 역 할을 함으로써 개수농도가 감소하는 것으로 예측된 다.

또한, 황사기간 동안 SMPS-APS를 이용하여 계산 된 중량농도와 β-ray의 중량농도를 비교했을 때 PM10보다는 PM2.5 영역에 더 높은 밀도를 가지고 있다는 것을 알 수 있었다.

감사의 글

본 연구는 2005년 서울시립대학교 산학협력단 교 내연구과제인 “SMPS-APS System을 이용한 대기 중 먼지입경 특성 연구”의 일환으로 수행되었습니다.

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