A study on the change of microstructural and mechanical properties by the long-term thermal aging of dissimilar metal welds in nuclear power plants

원전 이종금속 용접부의 장기 열적 시효에 따른 미세조직 및 기계적 특성변화에 관한 고찰

최경준^*· 유승창^*· 김지현^†

A study on the change of microstructural and mechanical properties by the long-term thermal aging of dissimilar metal welds in

nuclear power plants

Kyoung Joon Choi^*, Seung Chang Yoo^* and Ji Hyun Kim^*,†

(Received 11 June 2014, Revised 7 July 2014, Accepted 10 July 2014)

ABSTRACT

In this study, the metallurgical analysis and mechanical property measurement have been performed to investigate the effect of long-term thermal aging on the microstructural evolution in the fusion boundary region between weld metal and low alloy steel in dissimilar metal welds. A representative dissimilar weld mock-up made of Alloy 690-Alloy 152-A533 Gr. B was fabricated and aged at 450℃ for 2,750 hours. The microstructural characterization was conducted mainly near in a weld root region by using optical microscopy, scanning electron microscopy, transmission electron microscopy. And the mechanical properties were measured with Vickers microhardness test and nanoindentation method. A steep gradient was shown in the chemical composition profile across the interface between A533 Gr. B and Alloy 152. Type-II boundaries were found in weld side of DMW and the hardness was the highest at the narrow zone between Type-II boundary and fusion boundary.

Key Words : Dissimilar metal weld(이종금속용접부), Thermal aging(열적 시효), Fusion boundary(용접경계면), Type-II boundary(Type-II 경계면), Chromium carbide precipitate(크롬탄화물 석출물), Microhardness (미세경도), Nanoindentation(나노압입자 시험)

†

*

책임저자, 회원, 울산과학기술대학교 기계 및 원자력 공학부

E-mail: [email protected] TEL: (052)217-2913 FAX:

울산과학기술대학교 기계 및 원자력공학부

1. 서 론

저합금강-니켈계 합금간의 이종금속용접부는 원 자력발전소의 압력경계 기기에 사용되고 있는 주요 구조용 요소들 중 하나이다. 저합금강과 니켈계 합 금의 접합을 위해서는 니켈계 합금의 용접재가 사용 되고 있으며, 이로 인해 이종금속용접부는 크게 저

합금강 모재-니켈계 합금 용접재-니켈계 합금 모재 의 세 영역으로 구성되어 있고, 더 상세하게는 저합 금강 모재-니켈계 용접재 간의 용접경계면과 용접열 영향부, 니켈계 합금 모재-니켈계합금 용접재간의 용접경계면과 용접열영향부 등이 존재한다.

이와 같은 이종금속용접부는 서로 다른 화학적 조 성의 합금들이 공존하고, 용접과정의 열 이력으로 인하여 미세조직적 및 기계적 특성 변화가 발생할 수 있고, 또한 용접후의 잔류응력형성으로 인하여 일반적인 구조물에 비하여 여러 가지 재료 열화 가 능성에 노출되어 있다. 또한, 점차 국내외적으로 장 기가동 원전수가 증가하는 추세에 있다. 이와 같은

Table 1 Chemical Composition (in wt. %) of dissimilar metal weld mock-up

Material Composition

C Al Si P S Cr Mn Fe Co Ni Cu Nb+Ta Mo Ti

Alloy 690 0.03 　 0.07 <0.001 29.5 0.20 9.9 59.5 0.01

Alloy 152 0.04 0.240 0.460 <0.003 <0.001 29.040 3.560 9.360 <0.01 55.25 <0.01 1.84 0.01 0.15 A533 Gr. B 0.22 0.19 0.010 0.012 0.18 1.28 0.51 0.48 장기가동은 고온의 원전 가동 조건으로 인하여, 초

기 원전의 구조물을 설계제작 시에 예상했던 미세조 직적 및 기계적인 특성을 변화시킬 수 있으며, 이로 인하여 예상하지 못했던 재료 열화와 물성 저하를 유발할 가능성이 있다. 최근, 비등경수로에 사용되는 이종용접금속부에서 발생된 응력부식균열이 입계를 따라 저합금강-용접재 경계에까지 도달할 수 있다는 연구결과가 보고된바 있다^1,2). 이는 국내에서 다수를 이루는 가압경수로와는 다른 노형의 원전이지만, 국 내에서도 장기운전 원전들이 증가추세에 들어섬에 따라 충분히 발생 가능한 문제라 판단된다.

따라서, 본 연구에서는 원전 장기가동으로 인한 이종금속용접부, 특히 원자로 상부헤드 관통부의 저 합금강-니켈합금 이종금속용접부에서의 열적 시효 에 의한 영향을 알아보기 위하여 미세조직 및 기계 적 특성의 변화에 대한 분석 및 측정을 수행하였다.

특히, 이종금속용접부의 여러 영역들 중에서도 현재 까지 선행연구가 거의 수행된 적이 없는 저합금강 모재-니켈계 합금 용접재의 용접계면 영역에 초점을 맞추었다. 또한, 저합금강과 니켈계 합금 용접재의 경계로 화학적 조성 구배가 상대적으로 높아 열적 시효처리로 인한 변화가 다른 영역에 비하여 두드러 지게 나타날 것으로 예상되었다.

본 연구를 통해 얻은 결과들은, 원전 구조물, 특히 이종금속용접부의 건전성 평가를 위한 물성 변화 등 에 대한 새로운 고려를 위한 기초자료로서 기여할 수 있을 것으로 예상된다.

2. 시편 및 시험절차

2.1 시험 재료 및 시편

시험에 사용된 재료는 원전 일차 측 구조재료로써 주로 사용되는 니켈계 합금 Alloy 690과 저합금강 A533 Gr. B를 Alloy 152 용가재로 용접한 이종금속 용접부(Fig. 1)이다. 각 합금의 화학조성은 Table 1에 제시되어 있다. 시험 재료는 ASME Section Ⅸ³⁾을 기

Fig. 1 Macrophotography of dissimilar metal weld mock- up used in this study

반하여 준비되었다. 먼저 A533 Gr. B에 Alloy 152 용 가재를 이용하여 피복 아크 용접(Shield Metal Arc Welding, SMAW) 방법으로 버터링 후, 607℃~635℃에 서 열처리하였다. 이후 K-type의 용접 그루브를 가공한 후 맞대기 용접을 수행하였다. 원전 장기가동으로 인 한 열적 시효를 모사하기 위하여 실험실용 열처리로를 이용한 열처리를 수행하였으며, 시효처리 조건은 아래 와 같은 확산방정식을 이용하여 결정하였다.

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여기서,taging은 열처리를 수행한 시간이고 tref는 모 사하고자 하는 원자력 발전소의 가동 시간이다.

Taging은 열처리를 수행한 온도, Tref는 실제 원자력 발

전소가 가동 되는 온도이고 R은 기체상수이다. 사용 된 열처리 온도조건은 가동원전 온도조건인 320℃에 서 장시간 운전하였을 때 생기지 않는 과도한 탄소 침전물이나 시그마상이 형성되지 않는 가장 높은 온 도인 450℃로 설정하였다. Q는 활성화 에너지로, 여 기서 니켈계 합금에서의 크롬의 활성화 에너지 (Activation energy, Q)가 사용되었으며, 이는 크롬이 크롬 탄화물을 구성하는 주요 원소이며, 탄소의 확 산속도에 비하여 매우 느려 주로 고려해야 하는 원 소이기 때문이다. 선행연구에 따르면, 크롬 탄화물의

생성과 분포는 응력부식균열 등의 재료열화 현상에 대한 저항성에 큰 영향을 끼치는 주요 요인들 중 하 나로, 재료의 조직적, 기계적 특성을 결정짓는 데에 큰 역할을 하고, 나아가 원자력 발전소 구조 재료의 건전성에 큰 영향을 미친다. 활성화 에너지는 원래 저합금강 모재-니켈계 합금 용접재 경계에서 값을 사용해야 하지만, 이 경계에서 진행된 선행연구가 없어, 니켈계 합금에서의 크롬의 활성화 에너지 125 kJ/mol를 사용하였다. 식 (1)을 이용한 계산결과에 따 르면, 원전가동 년수 30년에 상응하는 시간은 450℃

에서 2,750시간에 해당하므로, 이 조건에서의 열처 리를 통하여 30년 열적 시효를 모사한 이종금속용접 부를 준비하였다. 준비된 이종금속 용접부에서의 용 접계면과 저합금강 부분의 조직을 관찰하기 위해서, 저합금강 영역에 대해서는 표면 연마 (~0.05㎛

Colloidal silica)를 수행하고, 3% Nital solution를 이 용한 에칭을 통해 미세조직 분석용 시편을 준비하였 으며, 용접재 영역의 조직을 관찰하기 위해서는 시 편을 준비하였다. 다음 표면 연마 (~0.05㎛ Colloidal silica)를 수행하고 20% Nital solution를 이용한 에칭 을 통해 시편을 준비하였다.

기계적 특성을 평가하기 위한 시편 전처리는 표면 연마(~0.05㎛ Colloidal silica)와 전처리 과정 중에 발 생되는 잔류응력을 제거하기 위하여 진동 연마기로 마무리하였다.

2.2. 시험절차

모든 분석은 저합금강 A533 Gr. B모재와 Alloy 152 용접재간의 용접경계면 부근의 영역에서 수행 되었다. 또한, 다중용접으로 인하여 생길 수 있는 위 치별 용접열영향 차이를 최소화하기 위해 용접 루트 부에서만 시편을 채취하였다.

열적 시효로 인한 조직적 변화를 관찰하기 위하여, 광학현미경, 주사전자현미경, 그리고 투과전자현미경 을 이용하였다. 기계적 특성을 분석하기 위하여 비커 스 미세 경도기와 나노 압입자를 사용한 물성측정을 수행하였다. 비커스 미세경도는 용접경계면 주위로 0.3mm 간격으로 0.3 kgf(=2.94 N)의 하중을 10초 동안 인가하여 측정하였고, 이는 ISO-6507-1을 기반으로 하여 수행하였다. 그러나, 미세경도만으로는 용접계 면 부근의 국부적인 물성변화를 측정해내기에 한계가 있으므로, 이를 극복하기 위하여 나노 압입자를 이용한

측정을 수행하였다. 나노 압입자를 이용한 측정은 0.05mm/mm/sec의 strain rate으로 2,000nm의 깊이까지 측정하였다. Continuous stiffness mode를 이용하여 각 깊이에서의 Young`s modulus와 경도치를 측정하였다.

3. 결과 및 고찰

3.1 열적 시효로 인한 미세조직의 변화

이 절에서는 이종금속용접부의 여러 영역들 중에 서도 저합금강 A533 Gr. B과 니켈계 합금 용가재 Alloy 152 사이의 용접계면 부근의 영역에서 시효 처리영향을 관찰한 결과들을 기술하였다. Fig 2는 비 시효처리 용접부의 A533 Gr. B-Alloy 152 용접계면 부근의 조직을 나타낸다.

Fig. 2 (a)는 용접경계면 영역중 에서도 저합금강 모재부의 열영향부를 나타내며, 이 영역은 다른 유 사 선행연구의 결과와 같이 마르텐사이트 조직 (약 60 μm)으로 구성되어 있다. 이 마르텐사이트 조직은 다른 조직에 비해 상대적으로 높은 경도를 보이며, 이 때문에 경도가 가장 높을 것이라고 예상되었으나 실제 실험 결과와는 다른 양상을 보였다. 자세한 내 용은 3.2절에 기술하였다. Fig. 2 (b)는 용접경계면의 주변영역 중에서 용접재 영역의 미세조직을 나타내 었다. 이 영역에서는 용접계면 주변에 존재하며 용 접계면과 평행한 Type-II boundary와 용접계면과 수 직한 Type-I boundary가 모두 관찰되었다. 이와 유사 한 선행연구가 수행된바 있으며, 선행연구에서는 비 시효처리 이종금속용접부의 저합금강과 용접재 경 계인 용접계면에서 조직분석을 수행하였고 인장시 험을 통해 Type-II boundary가 잠재적인 균열 성장 통로라는 것을 확인하였다⁵⁾.

Fig, 3에 나타낸 바와 같이, 투과전자현미경을 이 용하여 비시효처리 시편과 열적 시효를 모사 열처리 한 시편의 용접경계면 의 미세 조직을 분석하였고, 그 결과로부터 계면에서 크롬 석출물의 존재를 확인 하였다. 이 크롬 석출상은 용접계면 부근의 영역에 서 중에서도 저합금강 부근에 존재하였다. 본 연구 결과에서는 명확하게 관찰되지 않았지만 유사 선행 연구 결과를 살펴보면, 크롬 석출상은 용접계면의 Type-I & II boundary에 형성이 되어 있으며, 이는 Type-II boundary가 잠재적인 균열 성장 통로가 되는 데에 중요한 역할을 할 것이라고 예상된다^6-8).

(a)

(b)

Fig. 2 Optical microscopic images of the region near the weld fusion boundary of as-welded sample

열적 시효에 의한 용접경계부 영역에 대한 영향을 분석하기 위해, 먼저 화학적 조성의 변화를 관찰하 였다. 열적 시효를 모사 열처리한 시편의 화학적 조 성 분석 결과와 비시효처리 시편의 분석 결과를 비 교하여 Fig 4에 나타내었다. 비시효처리 시편의 결과 에서는 용접으로 인해 형성된 크롬 고갈영역(dilution zone) 이 관찰되었다(Fig. 4(a)). 이 크롬 고갈영역은 시효처리로 인하여 용접재 내부에서 크롬의 확산이 활발해짐에 따라 그 영역이 감소하는 경향을 보였다 (Fig. 4(b)). 다만, 용접경계면에서 국부적으로 Cr 함량이

(a)

(b)

Fig. 3 Transmission electron microscopic images of the fusion boundary region of (a) as-welded and (b) thermally-aged specimens⁶⁾

높아지는 것이 관찰되었는데, 이는 시효처리에 따라 해당 영역에서 크롬 석출물이 많이 생성된 것에 의 한 영향이라 판단된다. 니켈 또한 비시효처리조건에 서 Cr 고갈영역에서는 50wt.%이하의 함량으로 보였 지만, 시효처리로 인하여 용접부 내부에서의 니켈 확산으로 니켈의 함량이 50wt.%이상으로 증가하는 현상을 보였다.

반면 비시효처리 상태에서 큰 조성 구배를 보이던 용접계면에서는 시효처리 후에도 여전히 큰 조성 구배를

(a)

(b)

Fig. 4 The result of energy dispersive X-ray spectroscopic analysis across the fusion boundary in weld root of (a) as-welded and (b) thermally-aged DMWs ^6,7)

보였다. 이는 크롬의 확산계수가 저합금강과 용접재 에서 서로 다르기 때문에 발생한 현상으로 판단된 다. 저합금강에서의 크롬 확산계수는 니켈합금 용접 재에서의 크롬 확산계수에 비하여 매우 낮은 값을 가지며, 30년 장기사용을 모사한 열처리 조건에서의 크롬 확산 거리를 계산해보면 각각 니켈합금 용접재 에서는 약 2,000μm, 저합금강에서는 약 0.5μm으로, 상당히 큰 차이를 보였다. 이로 인하여 열적 시효로 인하여 용접계면 부근의 용접재에서는 크롬 고갈영 역의 감소를 보이는 변화를 보였지만, 용접계면을 넘어 저합금강으로 이동이 어려워 기존에 존재하는 조성 구배는 더욱 증가하는 결과를 보였다. 이로 인 하여 용접계면은 전지 부식과 같은 현상에 의한 재 료 열화에 더욱 민감해 질 것으로 예상되며, 용접계 면에서 용접재 영역은 과도한 조성 구배로 인한 추 가적인 미세조직학적 변화로 인해, 용접 구조물의

건전성에 영향을 미칠 것으로 예상할 수 있다.

열적 시효에 의한 용접계면에서의 미세조직변화 를 요약하면 다음과 같다. 먼저, 저합금강 부근을 살 펴보면, Fig. 3에서와 같이 용접계면에서도 저합금강 부근 0.5μm이내의 영역에 크롬 석출상이 형성되고 성장하는 변화를 보였다^6-8). 크롬 석출상의 형성과 성장으로 인해, 이 영역에서 전지 부식에 취약한 환 경을 조성하여 부식 저항성의 저하가 예상된다. 용 접재 부근의 미세조직변화는, Type-II boundary가 열 영향을 받음에 따라 저합금강에서 용접계면 쪽으로 이동하는 경향을 보였고, 이는 선행연구결과와 일치 하는 결과이다^9,10). 따라서 용접재 부근에서는 열영 향으로 인해 용접계면에 근접한 결정립들의 크기가 커지는 양상을 보일 것으로 예상되며, Type-II boundary가 더 길게 정렬되고 점점 용접계면에서 멀 어지는 현상을 보일 것으로 예상된다. 이와 관련하 여 추가적인 연구가 필요할 것으로 판단된다.

3.2 열적 시효로 인한 기계적 특성의 변화 기계적 특성의 변화는 넓은 영역에서 비커스 미세 경도기를 이용하여 측정하였고, 가장 높은 값을 보 이는 용접경계면 부근의 용접재 영역에서 나노 압입 자를 이용하여 좀더 정밀하게 측정하였다. 비커스 미세경도기를 이용하여 측정한 비커스 경도는 Fig. 5 에 나타내었다.

용접경계면 주변에서의 전반적인 미세 경도는 Fig. 5 에 나타내었다. 공통적으로 미세 경도는 용접재에서 가장 높은 값을 보였지만, 경도의 최고값은 저합금 강과 용접재 경계인 용접계면에서 발견되었다. 유사 한 소재를 사용한 기존 선행연구결과에 따르면^11,12), 이종금속용접부에서는 저합금강의 용접열영향부 부 근 2-3mm 부위에서 강도 및 미세경도의 최고치가 보고된바 있으나, 이는 비커스 경도 측정을 위하여 본 연구에서 사용된 하중용량(0.3 kgf)에 비하여 상 대적으로 높은 하중용량을 사용함과 또 인장시험과 같은 상대적으로 복잡한 미세조직이 한꺼번에 존재 하는 시편에 대한 시험으로 인하여 그 결과가 상이 한 것으로 판단된다.

비커스 미세경도 측정 결과에 대한 검증차원에서 좀 더 미소영역에서 정밀한 기계적 물성치의 변화를 측정하기 위하여, 나노 압입자를 이용한 시험을 수 행하였으며, 그 결과는 Fig. 6에 나타내었다.

(a)

(b)

Fig. 5 Measured microhardness line profile across the fusion boundary region in weld root of DMW of (a) as-welded, and (b) thermally-aged samples (b)⁸⁾

Fig. 6 Measured displacement into surface line profile at the narrow zone between Type-II boundary and fusion boundary and at the point 50μm from Type-II boundary to weld metal in as- welded sample

나노 압입자를 이용한 시험은 비시효처리 시편에 서만 수행하였다. Fig. 6의 A 구역은 Type-II boundary 와 용접경계면 사이의 좁은 영역으로, 이 구역이 이 종금속용접부에서 가장 높은 경도를 보였다. B 구역 은 Type-II boundary에서 용접재 방향으로 약 50μm 떨어진 지점에서 측정하였고 앞서 측정한 Type-II boundary와 용접경계면 사이의 좁은 영역보다는 낮 은 값을 보였다. 이러한 결과는 용접경계면 주변에 서의 화학적 조성 구배로 인한 마르텐사이트 조직과 크롬 석출상의 형성이 주된 요인으로 추정되지만, 더 정확한 요인은 현재의 연구 결과로는 판단이 어 려워 추가적인 연구가 요구된다.

열적 시효 모사를 위한 시효처리의 효과를 살펴보 면, Fig. 5에서 확인할 수 있듯이 용접경계면 부근의 영역에서 경도 증가가 관찰되었으며, 이는 이전 절 에서 언급한 바와 같이 열적 시효로 인하여 주변에 서의 화학적 조성 구배가 더 심화되고, 이로 인하여 크롬 석출상이 증가한 것이 주요한 원인으로 작용하 였을 것이라 판단된다.

3.3 미세조직과 기계적 특성의 관계

열적 시효는 일반적으로는 이종금속용접부의 잔 류응력을 완화시킴으로써 경도를 감소시킬 것으로 예상되지만, 실제로는 용접경계면 부근의 영역에서 는 경도의 증가가 관찰되었다. 이는 열적 시효로 인 하여 용접경계면 부근의 화학 조성의 변화로 인한 조성 구배의 심화와 석출상의 증가가 크게 기여했을 것으로 예상된다. 석출상은 재료내의 전위의 이동을 방해 함으로써 경도를 증가 시킬 수 있으며, 조성 구 배는 잔류응력을 증가시킨다는 결과가 보고된바 있 다^4,5). 또한 열적 시효로 인해서 심화된 조성 구배는 전지 부식에 대한 민감도를 증가시침으로서 국부적 인 부식 저항성을 약화시킬 가능성이 있는 것으로 예상된다. 이에 더하여 용접경계면에서의 석출상의 증가 역시 좁은 영역에서의 전지 부식을 야기하여 부식 저항성을 약화시킬 가능성이 존재한다.

이와 같이, 원전 장기가동과 같은 고온환경에의 장기 노출로 인한 열적 시효는, 이종금속용접부에서 용접경계면의 미세조직 및 기계적 특성의 변화를 야 기시킨다. 이 결과를 통하여 열적 시효로 인하여 궁 극적으로 응력부식균열과 같은 재료 열화에 대한 저 항성이 감소한다고 단정할 수는 없지만, 향후 용접

경계면의 부식 저항성 평가 및 균열 저항성 평가에 기초 자료를 제공할수 있을 것이라 판단된다. 이에 더 하여, 본 연구는 응력부식균열에 덜 민감하다고 알려 진 니켈합금 Alloy 690과 저합금강 간의 이종금속용 접부에 대한 연구에 국한하였지만, 현재까지 가동 원 전의 구조재료로 많이 사용되고 있는 니켈계 합금인 Alloy 600모재 및 용접재에 대해서도 이와 같은 열적 시효로 인한 미세조직적 및 기계적 특성의 변화가 발 생할 가능성을 배제할 수 없으므로, Alloy 600이 사용 된 이종금속용접부의 경계면에 대한 열적 시효의 영 향에 대한 면밀한 연구가 필요하다고 판단된다.

4. 결 론

본 연구에서는 저합금강과 니켈계 합금 용접재의 용접계면 부근영역에서 시효 처리에 따른 미세조직 적 및 기계적 특성의 변화를 분석하였다. 이는 광학 현미경, 주사전자현미경, 투과전자현미경, X-선 에너 지 분광 분석법, 비커스 미세경도기, 나노 압입자 등 을 이용하여 수행되었다.

1. 비시효처리 이종금속용접부의 용접경계면 부근 에서 크롬 고갈 영역의 존재가 관찰되었으며, 이는 장기 열적 시효를 모사한 열처리로 인해 회복됨을 확 인하였다. 이 결과는 열적 시효로 인해 크롬이 용접 계면 부근으로 확산되어 생기는 현상으로 예측된다.

2. Type-I boundary 와 Type-II boundary가 비시효 처리 용접부와 시효처리한 용접부 모두에서 발견되 었다. 이 영역에서는 크롬 석출상이 발견되었다.

3. 이종금속용접부 용접경계면에서 발견된 크롬 석출상들은 열적 시효로 인한 크롬의 확산으로 인해 그 양이 증가하였다.

4. 경도 분석 결과, 경도의 최대값이 Type-II boundary 와 용접경계면 사이의 좁은 영역에서 관찰되었다. 전반 적인 경도는 저합금강보다 용접재에서 높은 값을 보였다.

5. 장기 열적 시효를 모사한 열처리 후에는 용접경 계면 부근의 영역에서 경도 증가가 관찰되었으며, 이는 열처리로 인한 용접경계면 주변에서의 화학적 조성 구배의 심화와 크롬 석출상의 증가가 주요한 원인으로 작용하였을 것이라 판단된다.

Acknowledgement

This work was financially supported by the Nuclear

Power Core Technology Development Program(No.

20131520000140) and International Collaborative Energy Technology R&D Program(No. 20128540010010, 20138530030010) of the Korea Institute of Energy Technology Evaluation and Planning(KETEP) granted financial resource from the Ministry of Trade Industry and Energy.

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