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Experimental Investigation on DeNOx Performance according to the Urea-SCR System Control at Various Operating Conditions for Diesel Engines

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2010 KSAE 1225-6382/2010/108-1 1 Transactions of KSAE, Vol. 18, No. 6, pp.76-83 (2010)

디젤엔진의 운전조건 변화 및 Urea-SCR 시스템 제어에 따른 DeNOx 성능에 대한 실험적 연구

한 정 원1)․공 호 정1)․황 인 구1)․명 차 리2)․박 심 수*2)

고려대학교 대학원 기계공학과1)․고려대학교 기계공학부2)

Experimental Investigation on DeNOx Performance according to the Urea-SCR System Control at Various Operating Conditions

for Diesel Engines

Jung Won Han1)․Hojeong Gong1)․In Goo Hwang1)․Cha-Lee Myung2)․Simsoo Park*2)

1)

School of Mechanical Engineering, Graduate School of Korea University, Seoul 136-701, Korea

2)

School of Mechanical Engineering, Korea University, Seoul 136-701, Korea (Received 17 December 2009 / Accepted 12 April 2010)

Abstract : Recently, as the current and future emission regulations go stringent, the research of NOx reduction has become a subject of increasing interest and attention in diesel engine. Selective Catalytic Reduction (SCR) is one of the effective technology to reduce NOx emission from diesel engine. Especially, Urea-SCR that uses urea as a reductant is becoming increasingly popular as a cost effective way of reducing NOx emissions from heavy duty vehicles. In this research, we designed urea injector and DCU (Dosing Control Unit) specially developed for controlling the Urea-SCR process onboard vehicles. As passenger and commercial diesel engine experiment, we grasped characteristics of NOx emission and SCR catalyst temperature level in advance. As a result, highest NOx emission level was shown in condition of low engine speed and high load. On the other hand, SCR catalyst temperature was highest at high engine speed and load. On the basis of these result, we conducted the NOx reduction test at steady engine operating conditions using the urea injector and DCU. It was shown that 74% NOx conversion efficiency on the average and 97% NOx conversion efficiency was obtained at high SCR catalyst temperature.

Key words : SCR(Selective Catalytic Reduction, 선택적 촉매 저감법), Urea(요소), DCU(Dosing Control Unit, 요소 분사 및 제어 장치), NOx(질소산화물), Conversion efficiency(전환 효율), Catalyst temperature(촉매온도)

1. 서 론

1)

디젤 엔진은 높은 압축비에서 구동되기 때문에 가솔린 엔진에 비해 열효율과 연료소비율 측면에서 이점을 지니고 있다.1-4) 최근 커먼레일 시스템의 개 발로 성능이 향상됨에 따라 디젤 승용차의 수요도 증가하고 있는 추세이다. 한편, 디젤 엔진에서 발생 하는 입자상 물질과 질소 산화물 등의 배출가스를

*

Corresponding author, E-mail: [email protected]

점차 강화되는 세계 각국의 배출가스 규제에 대응 할 수 있는 수준으로 저감시키기 위한 기술 개발에 대한 연구가 활발히 진행 중이다. 이를 위한 방법으 로는 크게 엔진개량에 의한 방법 등의 전처리 기술 과 선택적 촉매 환원 장치 등의 후처리 기술로 구분 지을 수 있다. 이 중 질소 산화물(NOx) 저감방법으 로 EURO-III 규제까지는 연소실 최적화 등의 엔진 개량에 의한 방법과 배기가스의 일부를 흡기로 재 순환하는 EGR(Exhaust Gas Recirculation)로 규제를

(2)

디젤엔진의 운전조건 변화 및 Urea-SCR 시스템 제어에 따른 DeNOx 성능에 대한 실험적 연구

만족할 수 있었으나 EURO-Ⅳ 이상의 규제에서는 별도의 후처리 기술을 적용하지 않고서는 기술적으 로 규제 대응이 불가능하다. 또한 EGR은 대형 디젤 엔진의 경우 적용성이 용이하지 않으며 연비에 대 한 부담이 크기 때문에 후처리 기술을 이용하여 규 제에 대응하려는 경향이 나타나게 되었다. 질소산 화물 저감을 위한 후처리 기술로는 크게 HC-SCR (Hydrocarbon-SCR), LNT(Lean NOx Trap)과 Urea -SCR등이 있다.5,6) 이 중 Urea-SCR 시스템은 배출가 스에 urea를 환원제로 분사함으로써 질소산화물을 선택적으로 환원하여 배출가스 내 질소산화물을 저 감시켜 주는 시스템으로서 암모니아 슬립의 문제2) 와 요소 공급을 위한 사회적 인프라 구축 등의 문제 가 있지만 앞의 두 시스템에 비하여 상대적으로 정 화효율 및 연비특성이 우수하기 때문에 EURO-Ⅴ 규제에 대응하기 위한 가장 유리한 기술로 평가되 고 있고 이미 유럽을 중심으로 중․대형 상용차량 에 적용되었다.2) 하지만 본래 산업용으로 사용되던 SCR 시스템을 차량에 적용하여 우수한 전환효율을 달성하기 위해서는 주행 특성에 따른 배출가스의 조건 변화에 따라 시스템을 적절히 제어해 주어야

한다.7-11) 따라서 본 연구에서는 SCR 시스템의 효율

에 가장 큰 영향을 미치는 촉매 온도 변화가 NOx 정 화 성능에 미치는 영향과 요소수의 조성에 따른 촉 매 온도 변화를 확인하였다.

2. Urea-SCR 촉매 화학 반응

다음은 SCR 시스템에서 NOx 가 저감되는 여러 가지의 반응식을 나타낸 것이다. 많은 문헌에서 잘 알려진 것3,4)과 같이 식 (1)~(5)는 Urea-SCR 시스템 에서 일어나는 화학 반응을 나타낸다.

4NO + 4NH3+ O2 → 4N2+ 6H2O (1) 2NH3+ NO + NO2 → 2N2+ 3H2O (2) 8NH3+ 6NO2 → 7N2+ 12H2O (3) 6NH3+ 8NO2 → 7N2O + 9H2O (4) 4NH3+ 4NO2+ 3O2 → 4N2O + 6H2O (5) 식 (1)은 SCR 시스템에서 지배적인 반응을 보이

는 ‘dominant reaction’ 또는 ‘standard-SCR reaction’ 이 며, 식 (2)는 NO와 NO2를 동시에 저감하는데 가장 효율이 좋은 ‘fast-reaction’ 반응, 위 2개의 반응식보 다 느리며 NO2를 저감시키는 반응으로 식 (3)은 식 (1)과 (2)보다 느리게 일어나지만 NO2를 저감시키는 반응이며 식 (4)와 (5)는 NO2의 농도가 증가할수록 N2O가 생성되는 반응식이다.

3. 시험장치 및 방법

본 연구를 위해 요소 분사 및 제어 장치를 개발 하 여 시험 엔진에 적용하였으며, 승용디젤엔진 및 상 용 디젤엔진을 대상으로 하여 엔진다이나모미터를 이용하여 운전조건을 모사하였다. 또한 조성비가 다른 요소수의 분사에 따른 Cu-zeolite 타입 Urea- SCR 촉매 온도 변화 시험을 위하여 승용 디젤 엔진 과 대형 디젤 엔진에서 촉매 내 외부 및 촉매 내부에 서의 온도 측정을 하였으며 각 실험에서의 NOx 배 출수준은 NGK社의 NOx 센서로 측정하였다. NOx 센서의 NOx 측정범위는 0에서 5,000 ppm이며 re- sponse time은 700 ms이다.

3.1 시험 장치

3.1.1 Urea Dosing Control Unit

Fig. 1은 Urea 분사를 위해 사용한 Urea 분사장치 를 나타내고 있다. 보조공기 주입의 노즐 타입으로 5홀 노즐이 적용되었으며 Urea와 보조 공기의 공급 압력은 각각 2.0 bar, 1.75 bar로 설정하였다. 또한 소 프트웨어를 이용하여 분사 시간과 간격의 조정이 가능하게 설계되었다. Fig. 2는 실험에 사용된 Hori- zontal 타입 5홀 노즐과 인젝션 duty에 따른 urea flowrate 변화를 나타내며 duty 증가에 따라 urea flowrate이 선형적으로 증가함을 확인하였다. Fig. 3 은 DCU에 의해 제어되는 분사노즐의 분무 특성 평 가를 위해 사용한 PMAS(Particuilate Measurement Analysis System)장비이며 분사된 urea 입자들의 크 기와 분포를 측정하는데 사용되었다.12)

3.1.2 시험 엔진

Fig. 3은 대상 엔진 시험의 실험 장치 구성도를 나 타낸 것이다. 실험에 사용된 엔진은 2.5리터급 승용

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Jung Won Han․Hojeong Gong․In Goo Hwang․Cha-Lee Myung․Simsoo Park

Fig. 3 Schematic diagram & picture of PMAS Fig. 1 Dosing control units

Fig. 2 Specification of nozzle & urea injection flowrate

Table 1 Specification of test engines

Property 2.5L 6.6L

Type In-line 4 In-line 6

Displacement 2,497 cc 6,606 cc Bore × Stroke (mm) 91 × 96 109 × 118

디젤 엔진과 6.6리터급 상용 디젤엔진이며 상세 제 원은 Table 1에 나타내었다.

3.2 시험 방법

3.2.1 Urea 분사 입자 SMD 측정

Urea 분사 입자의 SMD를 측정하기 위하여 5홀 노즐을 장착한 DCU의 인젝터의 신호를 10 Hz로 고 정한 상태에서 Duty를 5%, 10%, 20%, 30%로 변화 시켜가면서 PMAS 장비를 사용하여 분무 입자의 분 포를 측정하였다.

3.2.2 엔진 대상 NOx 저감 효과 실험

디젤 엔진 대상 실험에서는 두 가지 엔진을 대상 으로 엔진의 운전 조건별 각 엔진의 배기 온도와 NOx 배출 특성을 파악하였으며 각 조건에서 urea를 분사하여 NOx 저감 특성을 확인하였다. 또한 높은 NOx 전환 효율이 나타나지 않는 영역에 대하여 urea 분사 위치를 조정하여 전환 효율의 상승효과를 알 아보는 실험을 진행하였다.

3.2.3 촉매 온도 변화 실험

승용 및 상용 디젤 엔진을 대상으로 촉매 전, 후단 및 내부에 k-type 열전대를 설치하여 요소수의 조성 을 urea 농도 33%, 17%, 0%로 달리하여 분사한 뒤 반응에 따른 촉매 온도 변화를 확인 하는 실험을 실 시하였다.

(4)

Experimental Investigation on DeNOx Performance according to the Urea-SCR System Control at Various Operating Conditions for Diesel Engines

Fig. 4 Schematic diagram of Urea-SCR engine test

4. 시험결과 4.1 Urea 입자 분무 특성

Fig. 5와 Fig. 6에 분무형상 및 PMAS로 측정한 SMD 분포 결과를 나타내었다. 액적 크기는 노즐 로부터 100 mm 거리에서 측정하였으며 Fig. 6에 나 타낸 것처럼 약 10 μm에서 50 μm의 분포를 나타내 었고 실험 결과 고정된 Hz 조건에서 Duty ratio를 증가시킬수록 분무 각도가 20°에서 22°로 증가하 였으며 측정결과 SMD는 평균 35 μm의 입자 크기 를 나타내었다.

Fig. 5 Urea injection spray angle

Fig. 6 Size distribution of injected urea SMD

4.2 엔진에서의 Urea-SCR 시스템 성능 평가

4.2.1 엔진의 배출 특성

승용 및 디젤 엔진을 대상으로 Urea-SCR 시스템 의 성능을 평가하기 위하여 각 엔진의 운전 조건별 배기가스 온도 변화와 NOx 배출량 변화를 측정하 여 온도 맵과 NOx 배출 수준 맵을 구축하여 각 엔진 의 배출 특성을 파악하였으며 Fig. 7과 Fig. 8에 나타 내었다. 배기 온도는 촉매 전단에서 측정하였으며 측정 결과 두 엔진 모두 저속 고부하 영역 에서 높은 NOx 배출 수준을 나타내었으며 고속 고부하 영역 에서 가장 높은 배기온도를 나타내었다. 회전수를

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한정원․공호정․황인구․명차리․박심수

Fig. 7 Exhaust temperature & NOx emmision level (light duty diesel engine)

Fig. 8 Exhaust temperature & NOx emmision level (heavy duty diesel engine)

고정하고 부하를 증가시키면 배기 온도는 상승하는 경향을 보이지만 NOx 배출량은 감소하다가 다시 증가하는 경향을 나타내었다.

4.2.2 승용 디젤엔진 대상 Urea-SCR 시스템의 NOx 저감 성능

Fig. 9는 승용디젤엔진의 회전수를 1,250 rpm으로 고정하고 부하를 증가시켜 가면서 이 때 요소수를 분사하였을 때 NOx 전환 효율과 배기가스 온도를 나타낸다. 이 때 DCU 인젝터의 신호는 10 Hz, 10%로 고정하였으며 최대 전환 효율을 나타낼 때 까지 분 사하였다. 실험 결과 100 Nm까지는 80% 이하의 NOx 전환 효율을 나타내었으며 125 Nm 이상의 조건에서

Fig. 9 Effect of urea in NOx reduction with variable load condition at 1,250 rpm (light duty diesel engine)

Fig. 10 Effect of urea flow rate on NOx reduction at 2,000 rpm / 225 Nm (light duty diesel engine)

Fig. 11 Effect of urea injection point on NOx reduction

배기가스 온도가 250 °C 이상으로 상승하면서 80%

이상의 높은 NOx 전환 효율을 나타내었다.

Fig. 10은 요소수 분사량에 따른 NOx 전환 효율을 나타내며 이 때 엔진 회전수와 부하조건은 2,250 rpm, 225 Nm로 각각 고정하여 실험을 수행하였다. 실험 결과 분사량을 서서히 증가시킴에 따라 NOx 전환 효율이 상승하는 것을 확인하였고 39.88 ml 이상의 분사조건, 즉 충분한 양의 요소수가 분사된 후 추가 적인 요소수가 분사 될 때에는 더 이상 분사를 하여 도 NOx 전환 효율이 상승하지 않음을 확인하였다.

이는 과도한 양의 요소수 분사로 인하여 촉매에서 암모니아와 NOx가 모두 반응하지 못하고 잉여 암 모니아가 슬립 되어 나오게 된 것으로 판단된다.

Fig. 11은 요소수 분사 위치를 조정하여 80% 이하 의 NOx 전환 효율을 나타내었던 조건들에 적용하

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디젤엔진의 운전조건 변화 및 Urea-SCR 시스템 제어에 따른 DeNOx 성능에 대한 실험적 연구

여 NOx 전환 효율의 변화를 확인해 본 결과이다. 분 사 위치는 기존 분사 위치였던 SCR 촉매 전단 50 mm에서 100 mm의 거리를 더 이격시켜 설정하였으 며 분사 방향은 배기관 중심축에 대하여 배기가스 흐름 방향에 평행하게 설정하였고 실험 결과 적게 는 5%에서 최대 약 15% 까지 NOx 전환 효율이 상승 함을 확인하였다. 실험 조건 모두 배기가스 온도가 250 °C이하였으며 80% 이상의 높은 NOx 전환 효율 을 나타내진 못하였지만 분사 위치 조건 변화로 인 해 소폭의 전환 효율 상승효과를 나타내었으며 이 는 촉매와 분사 위치 사이의 거리가 늘어나면서 촉 매 입구의 유입 NH3 균일도가 개선되었기 때문으로 판단된다.

4.2.3 상용 디젤엔진 대상 Urea-SCR 시스템의 NOx 저감 성능

Fig. 12는 엔진 회전수와 부하 조건을 각각 1,200 rpm, 300 Nm로 설정하고 Urea-SCR 시스템 가동시 NOx 저감 효과를 나타낸 것이다. 실험 조건에서 NOx 배출량은 약 420 ppm, 촉매 온도는 약 265 °C로 측정 되었고 이 때 urea injector의 신호를 10 Hz, 30%

로 조정하여 요소수를 분사하였다. 총 분사시간은 43.8초 이며 총 분사량은 27.8 ml/min이다. 이때 최대 NOx 전환효율은 67%를 기록하였으며 요소수 분사 를 멈춘 후 약 150초 후에 NOx 농도가 회복되었다.

Fig. 13은 1,200 rpm, 450 Nm의 조건에서 실험한 결과이며 실험 조건에서 NOx 배출량은 약 593 ppm, 촉매 온도는 약 330 °C 수준을 나타내었다. 이 때 총 분사시간은 31.1초이며 총 분사량은 19.8 ml/min이 다. 최대 NOx 전환효율은 96%를 기록하였으며 요 소수 분사를 멈춘 후 약 40초 후에 요소수를 분사하 기 전 NOx 농도로 복귀하는 것을 확인하였다. NOx 전환효율이 300 Nm의 경우에 비해 30% 상승한 것은 SCR 촉매의 온도가 65 °C 상승하여 300 °C 촉매의 활 성 온도 범위를 만족하는 상태가 되어 촉매의 활성 도가 증가하였고 따라서 urea의 thermal decomposi- tion 반응과 촉매 표면에서 NOx와 암모니아와의 환 원반응이 앞의 두 경우보다 더욱 활발히 이루어 졌 기 때문이다. 따라서 300 Nm의 경우보다 최대 NOx 전환효율이 상승하였고 평균 NOx 전환효율 또한 상승하였으며 요소수 분사를 마친 뒤 반응의종료

Fig. 12 Effect of urea on NOx reduction at 1,200 rpm / 300 Nm (heavy duty diesel engine)

Fig. 13 Effect of urea on NOx reduction at 1,200 rpm / 450 Nm (heavy duty diesel engine)

시간은 더욱 단축되었다. 엔진 회전수와 부하 조건 을 달리하면서 실험을 진행한 뒤 각 조건에서의 촉 매 온도에 따른 NOx 전환 효율을 나타낸 결과를 Fig. 13에 나타내었다. 290 °C를 기점으로 하여 NOx 전환 효율이 80% 이상, 이하의 경우로 나뉘었으며 250 °C 이하에서는 50% 이하의 NOx 전환 효율을 나타내었다. 또한 350 °C 이상의 고온 영역에서는 약 380 °C의 경우 가장 높은 전환 효율을 나타내었 으며 400 °C 이상의 경우에는 오히려 NOx 전환 효 율이 소폭 하락 하는 경향을 나타내었다. 이는 SCR 촉매의 온도가 Urea-SCR 시스템의 NOx 저감 성능 에 중요한 인자로 작용하는 것을 나타내며 400 °C 이하의 온도 영역에서는 촉매온도와 NOx 전환 효 율간 비례하는 결과를 보여주지만 그 이상의 온도 영역에서는 오히려 촉매의 활성도가 떨어짐을 확 인하였다.

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Jung won Han․Hojeong Gong․In Goo Hwang․Cha-Lee Myung․Simsoo Park

Fig. 14 Effect of SCR catalyst temperature on NOx con- version efficiency (heavy duty diesel engine)

Fig. 15 SCR catalyst temperature change by urea quality on heavy duty diesel engine

4.3 촉매 온도 변화 특성

Fig. 14는 2.5리터 급 승용 디젤 엔진에서 시중에 유통중인 urea 농도 33% 요소수를 분사한 경우와 그 외에 urea 농도 17% 그리고 urea를 함유하지 않은 물 을 분사한 경우 촉매 내부의 온도 변화를 나타낸 것 이다. 이 때 엔진 회전수와 부하 조건은 각각 2000 rpm, 225 Nm이고 분사 개시 전 촉매 온도는 약 378

°C였다. 세 가지 용액 모두 17.191 ml 분사 하였으며 분사 기간은 그래프에 나타내었다. 실험 결과 33%

요소수의 경우 약 4 °C 가량 촉매 온도가 상승한 후 하강하였고 나머지 두 경우에는 촉매 온도 상승 현 상이 관찰되지 않았다. Fig. 15는 6.6리터 급 상용디 젤 엔진을 대상으로 시판중인 33% 농도의 요소수와 물을 분사하였을 때 촉매 전, 후단의 온도 변화를 관 찰한 결과를 나타낸 것이다. 이 때 엔진 운전 조건

Fig. 16 SCR catalyst temperature change and DeNOx per- formance by various urea quality on light duty diesel engine

은 2400 rpm, 450 Nm이며 분사 개시 전 촉매 온도 는 433 °C였다. 두 가지 용액 모두 12.73 ml 분사하 였으며 실험 결과 33% 요소수를 분사하였을 때는 촉매 후단 온도가 최대 7 °C 상승하였고 분사를 멈 추고 난 후 서서히 base 온도로 회복되는 것을 관찰 하였고 물을 분사하였을 때는 온도 상승이 관찰 되 지 않았다.

5. 결 론

1) 엔진의 운전 조건에 따른 배기 온도가 NOx 저감 성능에 큰 영향을 미치는 주요 인자로 판단된다.

Cu-zeolite 타입 SCR 촉매를 사용한 실험에서 승 용 디젤 엔진의 경우 약 250 °C 이상의 범위에서 80% 이상의 NOx 전환 효율을 나타내었으며 상 용 디젤엔진의 경우 이보다 약 40 °C 높은 290 °C 이상의 온도 영역에서 높은 NOx 전환 효율을 나 타내었다.

2) 요소수의 분사량이 증가할 수록 NOx 전환 효율 이 상승하는 효과를 나타내었지만 250 °C 이상의 온도 조건에서 NOx 전환 효율이 80% 이상이 되 는 충분한 양의 요소수를 분사한 이후부터는 분 사량을 늘려주어도 전환 효율의 상승 효과는 미 미하게 나타났다. 이는 NOx를 전환시키고 남은 요소수는 암모니아 슬립으로 배출될 수 있음을 나타낸다.

3) 암모니아와 NOx의 환원반응으로 인하여 촉매에

(8)

Experimental Investigation on DeNOx Performance according to the Urea-SCR System Control at Various Operating Conditions for Diesel Engines

서 온도가 상승하는 현상을 확인 하였고 이 때 요 소수의 urea 농도가 감소하게 되면 환원 반응 시 촉매의 온도 상승효과도 감소하게 되는 것으로 나타났다.

후 기

본 논문은 중소기업청의 지원으로 수행한 중소기 업 혁신개발 사업의 일환으로 수행되었으며 (주) 모 빌텍엔지니어링의 지원에 감사드립니다.

References

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수치

Fig. 3 Schematic diagram & picture of PMASFig. 1 Dosing control units
Fig. 4 Schematic diagram of Urea-SCR engine test
Fig. 10 Effect of urea flow rate on NOx reduction at 2,000  rpm / 225 Nm (light duty diesel engine)
Fig. 12 Effect of urea on NOx reduction at 1,200 rpm / 300 Nm  (heavy duty diesel engine)
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참조

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