국내외 무연탄 활용을 위한 석탄성형 기술개발

(1)

국내외 무연탄 활용을 위한 석탄성형 기술개발

김 양 수^*, 한 오 형^*, 박 철 현^*,†, 최 홍 일^**

*조선대학교, 에너지자원공학과

**한국광해관리공단

Development of Coal Briquetting Technology for Utilization of Domestic and Overseas Anthracite

Yang-Soo Kim

^*

, Oh-Hyung Han

^*

, Chul-Hyun Park

^*,†

, Hong-Il Choi

^**

*Department of Energy & Resources Engineering, Chosun University, Gwangju, Korea

**Mine Reclamation Corporation, Wonju, Korea

(Received : Nov. 20, 2016, Revised : Dec. 16, 2016, Accepted : Dec. 23, 2016)

Abstract : Coal briquetting for utilization of domestic and overseas anthracite has been studied. In preliminary test to determine the optimal briquetting conditions using a lab-scale briquetting rig unit designed and assembled, briquetting rate and strength of pellet increased as content of domestic anthracite increased, however caloric value (kcal/kg) decreased. The optimal mixture ratio of pellet was accomplished at the condition of Jang-sung coal : Vietnam coal : moisture = 60% : 30% : 10%. From coal briquetting testwork based on the pellet mixture ratio, B-6 briquette (Jang-sung/Vietnam coal) achieved combustion time of over 330min with caloric value of more than 4,300kcal/kg satisfying KS briquette standard. Especially the B-6 was superior in terms of reduction of harmful gas such as CO, NOX and SO2.

Keyword : Anthracite, Coal briquetting, Briquette, Pellet

1. 서 론

5)

최근 세계 원유수요 증가와 중동정세 불안으로 인하 여 기존 석탄 에너지에 대한 관심이 증가하고 있다. 무 연탄의 경우 2002년을 기점으로 생산량에 비해 소비량 이 지속적으로 증가하고 있는 실정이다. 이로 인해 중 국, 러시아, 베트남 및 몽골 등 해외로부터 무연탄 수입 을 확대하고 있으나 대부분 고품위로 인해 화력발전소 외에는 제한적으로 사용하고 있다. 또한 고품위 석탄에 함유되어 있는 황성분으로 인해 연소시 환경적인 문제 를 발생시킬 수 있어 수입에 어려움을 겪고 있다.

국내 석탄산업은 과거 유일 부존에너지원으로서 국민 경제에 큰 영향을 미쳤으나 국민소득 및 생활수준의 향

†Corresponding Author 성 명 : 박 철 현

소 속 : 조선대학교 에너지자원공학과 주 소 : 광주 동구 필문대로 309 조선대학교 전 화 : 062-230-7184

E-mail : [email protected]

상으로 인한 환경문제와 석탄가격의 하락에 따라 그 수 요기반이 대부분 상실되었다. 이에 1988년 전국 347 개소 탄광을 기준으로 경제성이 없는 탄광을 단계적으 로 폐쇄하고 경제성이 있는 탄광만을 합리적으로 육성 하는 석탄 합리화 정책이 시행됨에 따라 2015년을 기 준으로 5개소만이 연간 176만톤을 생산하고 있다. 이 는 기존 1988년의 석탄 생산량인 2,430만톤과 비교하 여 7.3% 수준으로 감소한 수치이다.[1]

현재 국내탄의 경우, 1900년 이후 채탄과정에서 적 치된 3,000kcal/kg 이하의 폐석탄량은 약 2억 4천만 톤으로 추산되고 있으며, 이를 고품위 해외탄과 혼합하 여 사용할 경우 외화절감 효과와 더불어 폐석탄으로 인 한 환경적인 오염을 방지할 수 있을 것으로 판단된 다.[2-3] 중국, 캐나다 등 해외의 경우 honey comb type 및 egg shape type 등 석탄 성형연구 뿐만 아니 라 점결제를 사용하지 않고 석탄 특성, 전 처리 기술, 적정 성형압력 및 온도를 이용한 다양한 연구가 진행되 고 있다.[4-7] 그러나 국내의 경우 석탄 성형 연구는 과거 80~90년대에 주로 이루어졌으며 1990년대에는 한국자원연구소에서 해외탄을 이용한 석탄성형 연구가 진행된 바 있으나 지속적인 연구개발은 이루어지지 않

(2)

고 있다. 특히 해외 고급탄과의 상호관계 및 국내 저급 탄의 활용연구 등은 큰 진전이 없는 상황이다.

따라서 본 연구에서는 국내 저급 무연탄

(3,000kcal/kg)과 해외 고급 무연탄(7,000kcal/kg 이 상)을 대상으로, 점결제 및 첨가제를 사용하지 않고 다 양한 배합조건(배합비, 압력 및 수분첨가량)에서 제조 된 pellet의 성능 평가를 수행한 후 이를 기초로 하여 친환경 및 경제적인 연탄성형 기술을 확립하는데 있다.

2. 시료 및 실험방법 2.1 시료 특성

본 연구에 사용된 시료는 국내 대한석탄공사 화순광 업소 및 장성광업소의 저급 무연탄과 베트남 및 러시아 에서 상업용으로 판매되고 있는 고품위 무연탄을 대상 으로 하였다. Fig. 1은 대상 시료들의 XRD 광물감정 결과를 나타낸 것으로, 카올리나이트(Kaolinite, Al2Si2O5(OH4)), 석영(Quartz, SiO2) 및 백운모 (Muscovite, KAl2(AlSi3O10)(F,OH)2))와 같은 운모 류가 맥석으로 존재함을 확인하였다.

Table. 1은 국내외 원탄을 대상으로 XRF 화학분석 을 실시한 결과이다. 분석결과, 국내산인 화순탄과 장성 탄은 SiO2와 Al2O3의 합이 각각 82%와 85%정도로 높게 나타났으나 해외산인 베트남탄과 러시아탄은 각각 51%와 65%로 낮게 나타났다. 이에 반해 해외탄의 SO3의 함량은 13%∼15%로 높게 나타났다.

Table. 2은 각 국내외 원탄을 롤 크러셔 (roll crusher)를 이용하여 파분쇄 후 습식입도분석을 수행 한 결과이다. 분석결과, 10mm 이하의 크기로 존재하 고 있었으며 20mesh 이하 30mesh 이상의 입도와 100mesh 이하의 입도에 20 ∼ 26%까지 존재하고 있 었다. 러시아 무연탄의 경우 10mesh 이하 20mesh 이상의 입도의 형태로 다수 존재하고 있음을 확인하였 다.Table. 3은 원 시료의 공업분석 결과를 나타낸 것으 로 수분을 제외한 고정탄소(F.C)는 화순 및 장성탄이 각각 44.38%와 38.34%로 낮았으며 베트남 및 러시 아탄은 83.84%와 77.45%로 높았다. 회분 및 휘발분 의 경우 화순과 장성탄은 각각 40.81%와 42.61%의 회분 함량을 그리고 5.49%와 5.97%의 휘발분 함량을 나타내었다. 베트남 및 러시아탄에 있어서는 각각 7.28%와 9.50%의 회분 함량을 그리고 5.52%와 9.24%의 휘발분의 함량을 나타내었다. 고정탄소, 회분 및 휘발분을 고려하였을 때 화순 및 장성탄의 경우 높 은 회분, 낮은 휘발분 및 낮은 고정탄소를 갖는 국내 저품위 무연탄임을 알 수 있었으며, 해외 베트남 및 러 시아탄의 경우 낮은 회분, 낮은 휘발분 및 높은 고정탄 소를 갖는 고품질의 무연탄임을 확인할 수 있었다.

(mesh)Size Samples (wt%)

Hwa-sun Jang-sung Vietnam Russia

+10 0.36 0.23 0.11 0.73

10 × 20 17.91 17.63 31.58 27.00 20 × 30 26.26 24.16 24.01 20.15 30 × 60 17.22 17.69 17.28 19.42 60 × 100 17.27 19.77 10.18 18.14

-100 20.98 20.53 16.85 14.57

Total 100 100 100 100

Figure 1. X-ray diffraction pattern of raw sample (a) Hwa-sun (b) Jang-sung (c) Vietnam (d) Russia

Samples Chemical composition (%) SiO2 Al2O3 Fe2O3 CaO MgO K2O SO3 etc.

Hwa-sun Anthracite 50.2

8 32.1

5 4.99 1.85 5.59 4.25 0.87 0.02 Jang-sung

Anthracite 55.3 5 29.7

4 4.46 1.32 0.63 4.03 1.67 2.80 Vietnam

3 26.7

7 1.14 0.57 2.27 15.47 2.82 Russia

1 10.0

9 2.94 0.58 4.05 13.88 3.37 Table 1. Chemical analysis of the raw sample

Table 2. Result of particle size analysis for raw sample

Samples Proximate Analysis (%)(dry, %) Ash Volatile Fixed carbon Hwa-sun

Anthracite 40.81 5.49 44.38

Jang-sung

Anthracite 42.61 5.97 38.34

Vietnam

Anthracite 7.28 5.52 83.84

Russia

Anthracite 9.50 9.24 77.45

Table 3. Result of proximate analysis for raw sample

(a) (b)

(c) (d)

(3)

2.2 실험방법

Fig. 2은 점결제 및 첨가제를 사용하지 않고 국내외 무연탄만을 이용한 연탄성형 실험공정을 나타낸 것이다.

먼저 각 무연탄 자연건조 방식으로 완전건조를 시킨 후 롤 크러셔 장치를 이용하여 10mm 이하로 파분쇄 하였 다. 이후 연탄 성형에 앞서 직경 2.5 cm, 높이 5cm 크기의 Pellet을 제작할 수 있는 Pellet 성형장치를 자 체 설계/제작하여 Pellet 실험을 수행하였다. 제작이 완료된 Pellet의 성능을 확인하기 위해 고정탄소 함량 분석, 발열량 분석 및 전락강도 측정 실험을 수행하였 다.고정탄소 함량분석은 LECO 社의 TGA-701 모델의 공업분석기를 사용하여 수분, 휘발분, 회분 및 고정탄소 를 측정하였다. 일반적으로 수분, 고정탄소, 휘발분 및 회분함량은 각각 석탄의 파쇄성, 발열량, 착화특성 그리 고 회재강도에 영향을 미친다. 발열량 측정은 LECO 社의 AC-600 모델의 발열량 분석기를 사용하여 제작 된 Pellet 및 연탄의 발열량을 측정하였다.

전락강도 측정은 연탄의 한국산업규격(KS E 3731 및 KS E 3732)의 강도측정 방법을 이용하여 지면에서 30° 각도의 경사면을 따라 300mm 높이에서 제작된 Pellet 및 연탄을 전락시켜 굳기 및 강도를 평가하였다.

또한 연소 완료된 연탄재의 강도인 회재강도 측정과 연 소시 발생하는 유해가스 측정 실험을 수행하였다.

Figure 2. Flow sheet for coal briquetting

3. 실험결과 및 고찰 3.1 Pellet 제조 실험

3.1.1 배합비

연탄성형 실험에 앞서 pellet을 제작하여 그 성능을 평가하였다. Table 4, 5, 6, 7은 pellet의 배합비를 나타낸 것이다. 고정조건으로는 무연탄 첨가량 45g, 수 분첨가량 4.5g 및 성형압 150kgf/cm² 조건하에 국내

외 무연탄의 비율을 일정하게 조절하여 pellet을 제작 하였다. 실험결과 국내 저품위 무연탄의 첨가량이 감소 하고, 국외 고품질의 무연탄의 첨가량이 증가할수록 pellet 성형률은 감소함을 알 수 있었다. 이는 국내 저 품위 무연탄에 맥석의 형태로 존재하는 고령토를 포함 한 점토성분이 수분과 반응하여 pellet 시료의 굳기를 단단하게 해주는 것으로 판단된다.

Samples Hwa-sun

(g / %) Vietnam

(g / %) briquetting

A-1 5 / 10 40 / 80 X

A-2 10 / 20 35 / 70 X

A-3 15 / 30 30 / 60 ○

A-4 20 / 40 25 / 50 ○

A-5 25 / 50 20 / 40 ○

A-6 30 / 60 15 / 30 ○

A-7 35 / 70 10 / 20 ○

A-8 40 / 80 5 / 10 ○

Table 4. Mixing ratio of Hwa-sun and Vietnam Anthracite

Samples Jang-sung(g / %) Vietnam

(g / %) briquetting

B-1 5 / 10 40 / 80 X

B-2 10 / 20 35 / 70 ○

B-3 15 / 30 30 / 60 ○

B-4 20 / 40 25 / 50 ○

B-5 25 / 50 20 / 40 ○

B-6 30 / 60 15 / 30 ○

B-7 35 / 70 10 / 20 X

B-8 40 / 80 5 / 10 X

Table 5. Mixing ratio of Jang-sung and Vietnam Anthracite

Samples Hwa-sun

(g / %) Russia

(g / %) briquetting

C-1 5 / 10 40 / 80 X

C-2 10 / 20 35 / 70 X

C-3 15 / 30 30 / 60 X

C-4 20 / 40 25 / 50 X

C-5 25 / 50 20 / 40 ○

C-6 30 / 60 15 / 30 ○

C-7 35 / 70 10 / 20 ○

C-8 40 / 80 5 / 10 ○

Table 6. Mixing ratio of Hwa-sun and Russia Anthracite

(4)

Samples Jang-sung(g / %) Russia

(g / %) briquetting

D-1 5 / 10 40 / 80 X

D-2 10 / 20 35 / 70 X

D-3 15 / 30 30 / 60 X

D-4 20 / 40 25 / 50 ○

D-5 25 / 50 20 / 40 ○

D-6 30 / 60 15 / 30 ○

D-7 35 / 70 10 / 20 ○

D-8 40 / 80 5 / 10 ○

Table 7. Mixing ratio of Jang-sung and Russia Anthracite

3.1.2 고정탄소, 발열량 및 회재강도

연탄성형에 있어 고정탄소 및 발열량 분석은 제작된 연탄의 품위를 결정하는 중요한 요인이다[4]. 한국산업 규격에 따르면 상품적인 가치를 갖는 안정적인 발열량 은 4,200 ~ 4,600kcal/kg으로 정하고 있다. 본 연구 에서는 발열량 기준을 4,300kcal/kg으로 정하여 고정 탄소 및 발열량 측정실험을 수행하였다.

3.1.2.1 화순-베트남 무연탄

Fig. 3는 화순-베트남 무연탄의 배합비에 따른 고정 탄소 및 발열량 변화값을 나타낸 그림이다. 성형에 실 패한 A-1 및 A-2 시료는 제외하였다. 분석결과, A-3 시료가 고정탄소 65.14% 및 발열량 5,217kcal/kg으 로 가장 높게 나타났다. 하지만 연소 후 회재강도 측정 시 pellet의 형태를 유지하지 못하였다. 고정탄소, 발열 량 및 회재강도를 고려하였을 경우 A-7시료(화순 무연 탄 35g, 베트남 무연탄 10g)의 조건이 우수함을 확인 하였다.

Samples

Fixed Carbon Dry (%)

30 40 50 60 70

3200 3600 4000 4400 4800 5200 5600 6000

Fixed Carbon Calorie

Calorie (Kcal/Kg)

A-3 5,217

65.14

A-4 A-5 A-6 A-7 A-8

Figure 3. Analysis of fixed carbon and calorfic value of Hwa-sun and Vietnam briquettes

3.1.2.2 장성-베트남 무연탄

Fig. 4는 장성-베트남 무연탄의 배합비에 따른 고정 탄소 및 발열량을 나타낸 것이다. 성형에 성공한 pellet 을 대상으로 고정탄소 및 발열량 분석을 실시하였다.

분석결과 B-2 시료가 고정탄소 65.58%, 발열량 5,252kcal/kg으로 가장 높게 나타났으나, 화순-베트남 성형과 마찬가지로 회재강도가 불량하였다. 고정탄소,

발열량 및 회재강도를 고려하였을 때, B-6(장성 무연탄 30g, 베트남 무연탄 15g) 시료가 가장 우수함을 알 수 있었다.

Samples

30 40 50 60 70

3200 3600 4000 4400 4800 5200 5600 6000

Calorie (Kcal/Kg)

B-2 5,252 65.58

B-3 B-4 B-5 B-6

Figure 4. Analysis of fixed carbon and calorfic value of Jang-sung and Vietnam briquettes

3.1.2.3 화순-러시아 무연탄

Fig. 5는 화순-러시아 무연탄의 배합비에 따른 실험 결과를 나타낸 것이다. 성형에 실패한 C-1, C-2, C-3 및 C-4 시료를 제외한 C-5 ~ C-8 시료를 대상으로 고정탄소 및 발열량 분석을 수행하였다. 분석결과, C-5 시료가 고정탄소 65.11% 및 발열량 5,499kcal/kg으 로 우수하였으나, 연소시 pellet의 형태를 유지하지 못 하였다. 발열량 및 회재강도를 고려하였을 때 C-8(화순 무연탄 40g, 러시아 무연탄 5g) 시료가 우수함을 알 수 있었다.

Samples

20 30 40 50 60 70 80

3000 3500 4000 4500 5000 5500 6000

Calorie (Kcal/Kg)

C-5 5,499

65.11

C-6 C-7 C-8

Figure 5. Analysis of fixed carbon and calorfic value of Hwa-sun and Russia briquettes

3.1.2.4 장성-러시아 무연탄

Fig. 6는 장성-러시아 무연탄의 배합비에 따른 고정 탄소 및 발열량을 나타낸 것이다. 성형에 성공한 시료 를 대상으로 고정탄소 및 발열량 분석을 실시한 결과, D-3 시료가 고정탄소 61.41% 및 발열량 5,112kcal/kg으로 가장 높게 나타났다. 연소시 회재강 도를 비교하였을 때, D-3 및 D-4 의 경우 연소 후 Pellet의 형태를 유지하지 못하였으며, D-5, D-6 및 D-7 Pellet은 연소 후 Pellet의 형태를 유지하였으나 Pellet을 교체하는 과정에서 형태를 유지하지 못하였다.

(5)

고정탄소, 발열량 및 회재강도를 고려하였을 때, D-8 (장성 무연탄 40g, 러시아 무연탄 5g)이 가장 우수함 을 알 수 있었다.

Samples 20

30 40 50 60 70 80

3200 3600 4000 4400 4800 5200 5600 6000

Calorie (Kcal/Kg)

D-3 D-4 D-5 D-6 D-7 D-8

5,112 61.41

Figure 6. Analysis of fixed carbon and calorfic value of Jang-sung and Russia briquettes

3.1.3 Pellet의 전락강도

Pellet 및 연탄의 전락강도는 한국산업규격(KS E 3731 및 KS E 3732)의 강도측정 규정에 따라 측정 하였다. Fig. 7은 직접 설계 제작한 전락강도 측정장치 를 나타낸 것으로, 경사 30° 및 지면과의 높이 300mm에 맞추어 제작하였다. Table. 8에 시료별 전 락강도 측정결과를 나타낸 것으로 실험대상은 성형률과 회재강도가 우수한 pellet을 대상으로 하였다. 실험결 과, 화순과 장성 저급 무연탄의 첨가량이 증가할수록 제작된 Pellet의 강도도 증가함을 확인할 수 있었다.

Figure 7. Photo of shatter strength meter

Table 8. Shatter strength test for briquettes Samples Satisfactory Destruction

A-3 ○

A-4 ○

A-5 ○

A-6 ○

A-7 ○

A-8 ○

B-2 ○

B-3 ○

B-4 ○

B-5 ○

B-6 ○

B-7 ○

B-8 ○

C-5 ○

C-6 ○

C-7 ○

C-8 ○

D-4 ○

D-5 ○

D-6 ○

D-7 ○

D-8 ○

3.2 연탄 제조 및 성능평가

Fig. 8는 앞서 수행된 고정탄소, 발열량, 회재강도 및 전락강도가 양호한 A-7, A-8, B-6, B-7, B-8, C-8, D-6, D-7 및 D-8 Pellet 배합비를 기초로 제작 된 연탄의 모습이다. 제작이 완료된 연탄을 대상으로 Fig. 9의 TESTO 社의 TESTO 350K 연소가스 분석 기를 이용하여 CO, NOX 및 SO2 유해가스 측정을 실 시하였다.

Fig. 10는 각 연탄별 연소시간에 따른 CO 가스변화 이다. 장성 무연탄을 사용하였을 경우 CO 가스 발생량 은 증가하며 연소시간 또한 증가하는 것으로 확인되었 다. Fig. 11는 연소시간에 따른 NOX 발생량 변화를 나타낸 것으로, 러시아 무연탄을 사용하였을 때 NOX 의 발생량이 증가함을 알 수 있었으며, 장성-베트남탄 을 사용하였을 때 20ppm 미만의 낮은 NOX가 발생함 을 확인할 수 있었다. Fig. 12는 연탄 연소시 SO2의 발생량을 연소시간에 따라 측정한 결과이다. 장성-러시 아탄을 사용하였을 경우 연소 30분 경과하였을 때, 384ppm의 높은 SO2 발생하였다. 이와 반대로 화순- 베트남탄을 사용하였을 경우 최대 160ppm의 낮은 SO2가 발생함을 확인하였다. 연소가 완료된 연탄을 대 상으로 회재강도를 측정한 결과, A-7, B-6, C-8 및 D-8이 연소 후 연탄의 형상을 유지하여 회재강도가 양 호함을 확인할 수 있었으며, Fig. 13은 연소 후 연탄의 사진이다.

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Figure 8. Photos of briquettes

Figure 9. Photos of harmful gas meter

Figure 10. CO gas measurement of briquettes

Figure 11. NOX gas measurement of briquettes

Figure 12. SO2 gas measurement of briquettes

Figure 13. Photos of briquettes after combustion

4. 결 론

국내 저급 무연탄과 해외 고급 무연탄을 대상으로 배 합조건에 따른 석탄성형 연구를 수행하여 다음과 같은 결론을 얻었다.

1. 국내탄과 해외탄의 광물학적 특성분석 결과, 대부분 고령토, 석영 및 백운모 등이 맥석으로 존재하였고 화학분석결과, 화순탄과 장성탄은 SiO2와 Al2O3의 합이 베트남탄과 러시아탄에 비해 약 20%∼30%

이상 높아 상당량의 무기질이 함유되어 있음을 알 수 있었다.

2. 공업분석 결과, 국내 무연탄의 회분함량이 40.8%

∼42.6% (고정탄소 38.3 ∼44.3%)로 높은 반면 해외탄의 회분함량은 7.3%∼9.5%(고정탄소 77.45%∼83.84%)로 낮아 국내탄은 저등급 무연 탄 그리고 해외탄은 고등급 무연탄임을 알 수 있었 3. Pellet 성형실험 결과, 국내탄의 첨가량이 증가할수다.

록 성형률이 우수하였으며 열량의 경우 해외탄의 함 량이 증가할수록 높게 나타났다. 또한 성형률이 양 호하고 열량이 4,300kcal/kg 이상인 배합시료를 대상으로 한 전락강도 측정결과, A-7, A-8, B-6, B-7, B-8, C-8, D-6, D-7 및 D-8 pellet 시료들 의 강도가 양호하였다.

4. 연탄 성형실험 결과. 성형률은 pellet 데이터 9종류 와 같이 모두 양호하였으나 회재강도에 있어서는

(7)

A-7, B-6, C-8 및 D-8 연탄시료의 강도가 우수하 였다. 이들 4종류에 대한 열량, 회재강도, 전락강도 연소시간 및 유해가스 측정결과 B-6(장성탄 30g, 베트남탄 15g) 연탄성형 시료가 연소기간 330분으 로 우수한 것으로 나타났지만 환경측면에서 보면 A-7(화순탄 35g, 베트남 10g)이 우수한 것으로 나 타났다.

감 사

이 논문은 한국광해관리공단의 지원으로 수행되었으 며, 이에 감사드립니다.

참고문헌

1. 에너지경제연구원, 석탄합리화정책 출구전략, 5-7, (2013)

2. 한국에너지기술연구원, 국산 저열량탄(KLAC) 활용 방안 연구, 1-2 (2011)

3. Lin Haibin et al. “Recycling utilization patterns of coal mining waste in China”, conservation and recycling 54, 1331-1340 (2010)

4. Baolin Sun et al. “An experimental study on binderless briquetting of Chinese lignite : Effect of briquetting conditions”, Fuel Processing Technology (2013)

5. Yuqiong Zhao et al. “Structural characterization of carbonized briquette obtained from anthracite powder”, Journal of Analytical and Applied Pyrolysis (2014) 6. S. J. Mangena, V. M. du Cann, “Binderless briquetting

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7. R. Khatami, C. Stivers, K. Joshi, Y. A, “Combustion behavior of single particles from three different coal ranks and from sugar cane bagasse in O2/N2 and atmospheres”, 1253-1271 (2012)