Characteristics of Element Geochemistry in Ulleung Basin Sediments During the Late Quaternary

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[Note]

제4기 후기 동안 동해 울릉분지 퇴적물내 원소 함량 특성과 기원지 연구

엄인권¹·최만식²*·신형선³

1

한국지질자원연구원 석유해저연구본부

2

충남대학교 지구환경과학부, 분석과학기술대학원

3

한국기초과학지원연구원 환경과학연구부

Characteristics of Element Geochemistry in Ulleung Basin Sediments During the Late Quaternary

I ^NKWON U ^M

, M ^AN S ^IK C ^HOI

* AND H ^YUNGSUN S ^HIN

1

Petroleum and Marine Research Division, Korea Institute of Geoscience and Mineral Resources, Daejeon 305-350, Korea

2

Division of Earth Environmental Sciences & Graduate School of Analytical Science and Technology, Chungnam National University, Daejeon 305-764, Korea

3

Division of Earth and Environmental Science, Korea Basic Science Institute, Daejeon 305-333, Korea

동해 울릉분지 퇴적물의 원소 함량 특성과 제4기 후기 동안의 퇴적물 기원 변화를 파악하기 위해 남·서쪽 사면을 포함한 울릉분지에서 총 3개의 주상시료를 채취하여 주요원소 및 미량원소를 분석하였다. 울릉분지 퇴적물을 황해 와 남해 퇴적물과 비교하면 주요원소는 함량 범위가 유사하였으나 미량원소 함량의 경우 해역별로 큰 차이를 보였 고, 조사지역인 울릉분지 내에서도 큰 차이를 보였다. 울릉분지 서쪽사면(WS) 퇴적물에서는 Mo의 함량이, 분지평 원(Basin) 퇴적물에서는 Zr, Nb, Hf, 그리고 Ta의 함량이 다른 지역에 비해 상대적으로 높게 나타났으며, 남쪽사면 (SS) 퇴적물에서는 Ca와 Cs의 함량이 높은 특징을 보였다. 분석된 원소들 중 생물기원이나 자생 및 속성기원의 영 향을 받지 않은 것으로 판단되는 원소(K, Ti, Cs, Zr, Nb, Hf 및 Ta)들은 원소/Al 비율 크기와 수직적 변화를 기준 으로 3가지 형태로 구분되었다. 첫 번째는 모든 주상시료에서 유사한 비율을 보이며 수직적인 변화가 크지 않은 원 소(K, Ti), 두 번째는 서쪽사면(WS)과 남쪽사면(SS) 퇴적물에서 차이를 보이는 원소(Cs), 그리고 분지평원(Basin) 퇴적물에서 사면 퇴적물보다 상대적으로 높은 비를 보이는 원소(Zr, Nb, Hf, La)이다. 이들 분포형태별 원소들의 특 성에 근거할 때 울릉분지의 분지평원(Basin) 퇴적물은 퇴적시기에 따라 기원이 변화된 것으로 해석될 수 있다. 분지 평원(Basin) 퇴적물은 해수면이 상대적으로 낮은 약 10,000~7,000 yr BP 동안 서쪽사면(WS) 퇴적물과 화산재가 혼 합된 특징을 보였으며, 7,000 yr BP 이후는 남쪽사면(SS) 퇴적물과 화산재가 혼합된 특징을 나타내었다. 이러한 결과 는 기존에 연구된 대마난류의 동해 유입시기와 매우 유사한 결과로, 해수면 상승에 의한 울릉분지의 퇴적환경변화 에 의한 것으로 해석된다.

Major and trace elements were analyzed in three core sediments to investigate geochemical characteristics of East Sea sediments and provenance changes during late Quaternary in Ulleung Basin. Comparing with Yellow and South Sea sediments, contents of major elements were generally similar while contents of trace elements were significantly different. Furthermore, within this basin, there were some variabilities in trace element com- positions. In the western slope sediments (WS), Mo was enriched over 6 times as much as other sites. On the other hand, Zr, Nb, Hf and Ta were enriched in basin sediments (Basin), and Ca and Cs were enriched in south- ern slope sediments (SS). After excluding elements derived from biogenic, authigenic and diagenetic origins, the lithogenic elements (K, Ti, Cs, Zr, Nb, Hf and Ta) could be classified into three groups from the comparison of element/Al ratios among cores. The first group consisted of elements (K and Ti) that showed the nearly sim- ilar element/Al ratios among three cores. The second group contained Cs which showed significant difference between two slope sediments. The third group elements (Zr, Nb, Hf and Ta) showed highly enriched in basin relative to both slope areas. The depth profiles of metal/Al ratios in basin sediments provided the following interpretation for the compositions of sediment and their variation. From 10,000 yr B.P. to 7,000 yr B.P. two lithogenic components (volcanic ashes and western slope sediments) were mixed and deposited in the basin.

After 7,000 yr B.P., however, southern slope sediments were mixed with volcanic ashes and deposited in basin

*Corresponding author: [email protected]

area. This event of source change is nearly close to inflow period of the Tsushima Warm Current to Ulleung Basin. Thus, it might be suggested that element geochemistry in Ulleung basin sediment indicate the change of current system in the study area.

Keywords: Ulleung Basin, Element Geochemistry, Element/Al ratio, Provenance, Quarternary

서 론

대기와 하천을 통해 해양으로 유입되는 물질들은 수괴 내에서 생산된 자생 혹은 생물기원 물질과 혼합되어 해양의 내부과정을 거쳐 최종적으로 해저면에 퇴적된다(Sundby et al., 1981). 육상 기원 퇴적물이 우세한 연안 퇴적물과는 달리 심해 퇴적물의 경우, 공급되는 퇴적물은 반원양성, 생물기원, 풍성기원, 빙퇴석, 화산재 등 매우 다양하다. 이들 기원들의 상대적인 중요도는 공급원과 해 양환경조건에 따라 달라진다. 한편, 각 기원물질들은 특징적인 화 학조성을 보이는데, 암석기원은 Si, Al, K, 생물기원은 생기원 Si, Ca, Sr, 속성 기원은 Fe, Mn, Mo, U 등이 각 기원물질의 특징을 나타내 준다(Calvert and Pedersen, 1993; Yang et al., 2003;

Francoise et al., 2005; Pujol et al., 2006; Sangiorgi et al., 2006).

따라서 퇴적물의 원소조성을 통하여 기원들의 상대적인 중요도를 판단할 수 있으며 이를 통해 퇴적물 공급원과 해양 환경 조건을 이해할 수 있다.

예를 들면, 해저면에 퇴적된 물질 중 퇴적된 이후 변화가 일어 나지 않는 보존성 원소들은 퇴적물의 근원지에 대한 정보를 제공 한다(정 등, 2006; Wehausen et al., 2000; Yang et al., 2003; Pujol et al., 2006; Sangiorgi et al., 2006; Jimenez-Espejo et al., 2007;

März et al., 2008). 반면 퇴적된 후 산화-환원환경에 민감하게 반 응하는 원소들은 분포형태가 변하게 되어 퇴적당시의 해수 및 퇴 적물에서의 화학적인 상태에 대한 정보를 담고 있다(Calvert and Pedersen, 1993; Piper and Isaacs, 1996; Matthai et al., 1998;

Morford and Emerson, 1999; Nameroff et al., 2004; Francoise et al., 2005). 또한 탄산염이나 생규소와 같이 생물활동에 의해 조절 되는 물질의 함량은 퇴적당시의 해수의 물리·화학적 특성 및 생 물생산성을 지시하며, 퇴적된 생물체의 종류나 생물체내의 동위원 소의 비율은 과거 해수의 물리·화학적인 특징을 지시하기도 한 다(정 등, 1998; 신 등, 2000; Fisher et al., 1999; Riihlemann et al., 1999).

울릉분지를 포함하는 동해는 전형적인 후열도분지로서 4개의 얕은 해협을 통해 주변 대양과 제한적으로 연결되어 있으며, 남쪽 으로는 대한해협을 통하여 쿠로시오의 한 지류인 고온 고염의 대 마난류가 유입되며 쓰가루와 소야 해협을 통해 북태평양으로 유 출된다(승, 1992; Oba et al., 1991). 동해는 반폐쇄적인 지형적인 특성으로 인하여 과거 최종빙하기에 일어난 해수면 변동에 의해 대양으로부터 고립되었거나(Oba et al., 1991; Keigwin and Gorbarenko, 1992), 연결이 되었더라도 매우 제한적이었으며(Park et al., 2000; Lee and Nam, 2003; Kong and Park, 2007), 최종빙 하기 이후 오랜 시간이 지나고 난 뒤에야 점진적으로 대마난류의 영향을 받은 것으로 보고되고 있으며 이에 따른 환경변화가 퇴적 물내에 기록되어 있다(신 등, 2000; 류 등, 2003; Oba et al., 1991;

Lim et al., 2006).

울릉 분지는 동해의 남서쪽에 위치하며 최대수심 2,200 m이고 서쪽과 남쪽에는 대륙사면이 발달되어 있으며 북쪽으로는 한국대 지, 그리고 동쪽으로는 오키뱅크로 둘러싸인 해저분지이다. 울릉 분지 주변은 남쪽에서 유입되는 대마난류와 한반도 연안을 따라 북쪽에서 유입되는 리만한류에 의해 극전선이 생성되며 대마난류 의 세기에 따라 극전선의 위치가 변동한다(승, 1992; 이 등, 2003).

따라서 울릉분지의 퇴적물 공급은 이들 해류의 순환에 의해 영향 을 받을 것으로 예상된다. 동해는 주로 대기를 통한 유입이나 자 생물질 그리고 해류를 통한 부유물질이 주 퇴적물의 유입원이다 (Hong et al., 1997; Irino and Tada, 2002; Choi et al., 2006). 또 한 울릉분지는 과거 간헐적으로 주변에서 발생한 화산활동의 영 향을 받았을 것으로 추정된다(박 등, 2002; 박 등, 2003; Machida and Arai, 1983; Furuta et al., 1986; Machida, 1999; Park et al., 2007).

동해에서 기존의 연구들은 주로 물리학적, 퇴적학적, 생물학적 자료를 통하여 동해의 고해양환경을 이해하고자 하였다(우 등, 1995; 정 등, 1998; 신 등, 2000; 류 등, 2003; 윤 등, 2003; Park et al., 2000; Lee et al., 2004; Bahk et al., 2005). 그러나 퇴적물 의 근원지에 관한 연구는 빙하기 이후의 풍성기원 퇴적물의 변동 이나 현생 표층퇴적물의 근원지에 관한 연구만 있을 뿐 과거 빙 하기 이후 퇴적물의 근원지 변화에 대한 연구는 이루어진 바 없 다(Irino and Tada, 2002; Cha et al., 2007).

따라서 본 연구에서는 울릉분지 및 서쪽과 남쪽의 대륙사면에 서 채취된 주상시료 퇴적물의 원소조성의 특성을 살펴보고 이들 원소조성의 시ㆍ공간적인 변화로부터 조사지역인 울릉분지의 제4 기 후기 동안의 퇴적물의 기원 변화를 추정해 보고자 한다.

시료채취 및 분석방법

본 연구에서는 한국해양연구원의 “울릉신축개발조사” 및 “한국 근해 종합해양환경도작성연구” 일환으로 채취된 주상시료를 사용 하였다. 채취 지점은 서쪽사면(WS; 37

12 '58''N, 129

12 '58E, 수심 320 m, 1998 년 채취)과 남쪽사면(SS; 35

42 '01"N, 130

46 '16E, 수 심 937 m, 1992년 채취), 그리고 극전선 부근의 울릉도 남서쪽에 위치한 분지평원(Basin; 37

21 '02"N, 130

41 '08E, 수심 2200 m, 1988 년 채취)이다(Fig. 1). 사용된 채취 장비는 피스톤 코어러(Piston Corer) 였으며, 퇴적물은 실험실에서 10 cm 간격으로 채취된 깊이 별 시료를 사용하였다.

주상시료내 퇴적물의 연대를 추정하기 위해 세 개의 주상시료

에서 총 10개의 퇴적물 부시료를 채취하여 퇴적물내 총유기탄소

에 대한 탄소절대연령을 측정하였다. 건조시킨 부시료 200~400 mg

을 유리관에 넣은 후 1N 염산(HCl) 3~4 ml를 넣고 반응시킨 후

3 차증류수로 3번 세척하여 70~80

C 에서 건조시켰다. 준비된 시 료는 미국 Lawrence Livermore Laboratory AMS 센터에서 측정 하였다(과학기술처, 1995a).

퇴적물내 주요원소 및 미량원소의 농도를 측정하기 위하여 분 말화 된 퇴적물시료 0.2 g을 저압용 테프론 가압용기(Savillex

) 에 넣고 불산:질산:과염소산을 4:4:1로 혼합한 산 5 ml를 가한 다 음 뚜껑을 닫고 가열한 후 건조 직전까지 증발시켰다. 다시 이 과 정을 반복한 후 과염소산 1 ml를 넣어 잔류물을 완전히 용해시킨 후, 남은 산을 증발시키고 남은 고형물을 1% 질산(HNO

) 으로 용 해시켰다(최 등, 1999). 전처리된 시료들에 대한 주요원소 및 미 량원소 분석은 한국기초과학지원연구원의 유도결합 플라즈마 방 출분광기(ICP-AES; Shimadz ICPS-IV 모델)와 유도결합플라즈마 질량분석기(ICP-MS; VG Elemental PQII+ 모델)를 사용하여 측 정하였다. 분석된 자료의 정밀도 및 정확도를 확인하기 위해 미국 지질조사소의 표준시료 4가지(BIR-1, MAG-1, SDO-1, SCO-1)를 동일한 방법으로 세 번씩 분석하였으며 원소에 따라 차이를 보이 나 전체적인 정밀도는 상대표준편차 ±5% 범위였으며 정확도는

±10% 범위였다.

결 과 탄소연대측정에 의한 퇴적률 추정

울릉분지 서쪽사면에서 채취된 주상시료(WS)의 경우 30 cm와 110 cm 깊이에서 측정된 연대가 역전된 결과를 보인다(Fig. 2). 이

러한 결과는 서쪽사면 지역에서 활발하게 발생하는 저탁류에 의 한 퇴적물의 이동과 재퇴적에 의한 것으로 판단된다(한국해양연 구소, 1994; Lee et al., 2004). 따라서 가장 하부의 연대측정자료 를 기준으로 할 때 지난 20,000년 동안 WS의 평균 퇴적률은 0.1 mm/yr 로 추정되며, 이는 기존에 울릉분지 서쪽사면에서 보고 된 퇴적률 결과와 유사하다(Oba et al., 1991; Cha et al., 2007).

분지평원에서 채취된 주상시료(Basin)의 경우 화산쇄설물이 130~140 cm, 230 cm 깊이에서 발견되었으며 이들 화산쇄설물층 의 근처인 150 cm깊이에서 6,200±50 yr BP, 210 cm 깊이에서 9,030±70 yr BP 로 측정되었다(Fig. 2). 이는 동해에서 발견되는 화 산쇄설물층인 Kikai-Akahoya(약 6,300 yr BP)와 Ulleung-Oki(dir 9,300 yr BP) 의 테프라층과 유사한 연령으로 울릉분지내 다른 지 역에서 발견되는 화산쇄설물층과 잘 대비된다(박 등, 2002; 박 등, 2003; Machida and Arai, 1983; Furuta et al., 1986; Machida, 1999;

Park et al., 2007). 따라서 두 화산쇄설물층은 조사지역의 퇴적시

기를 해석하는데 유용한 지시자로 사용할 수 있다. 탄소연대측정

자료를 바탕으로 분지평원(Basin)에서 지난 9,300년 동안 평균 퇴적

률은 약 0.20 mm/yr이고 최근 2,500년 동안 퇴적률은 0.12 mm/yr

로 기존에 보고된 울릉분지의 퇴적률인 0.05~0.10 mm/yr과 유사

하다(Cha et al., 2007). 남쪽사면에서 채취된 주상시료(SS)의 경

우 100 cm 깊이에서 1,510±60 yr BP, 240 cm 깊이에서 2,760±60

yr BP 로 측정되어 평균 퇴적률은 0.80 mm/yr로 남쪽사면(WS)이나

분지평원(Basin)과 비교할때 4배 이상 높다(Fig. 2). 남쪽사면(SS)

의 높은 퇴적률은 기존에 보고된 울릉분지의 남쪽사면 지역의 퇴적

Fig. 1. Study area showing the sampling

locations. Three cores were collected from

southwestern area of Ulleung island

(Basin), western slope of Ulleung Basin

(WS) and southern slope of Ulleung

Basin (SS).

Fig. 2. C-14 ages and calculated sedimentation rates in three cores.

Fig. 3. Comparison of averaged contents of elements relative to average shale in each core and tuff. Circles, squares, triangles and stars indicate

sediments from WS, Basin, SS and Tuff, respectively.

률인 0.5~0.6 mm/yr와 유사한 결과이다(한과 최, 2007). 따라서 울 릉분지의 남쪽사면 전체는 현재와 같은 해양학적 환경에서 퇴적 된 것으로 생각되며 남쪽에서 공급되는 세립 퇴적물을 대표한다 고 할 수 있다.

주상 퇴적물의 원소 함량

Table 1 에 세 지역에서 채취된 주상시료에서 분석된 주요원소 의 함량을 제시하였다. 울릉분지의 Na의 함량은 1.61~4.01% 범 위이며 서쪽사면(WS)에서 평균 1.94%로 분지평원(Basin; 평균 3.35%) 과 남쪽사면(SS; 평균 2.46%)에 비해 상대적으로 낮다. 울 릉분지의 Mg의 함량은 0.80~1.65%사이의 변화를 보이며, 서쪽사 면(WS)에서 평균 1.12%, 분지평원(Basin)에서 평균 1.24%, 그리 고 남쪽사면(SS)에서 평균 1.31%로 세 점정 모두에서 유사하며 지역적인 차이를 보이지 않는다. Al의 함량은 4.40~9.02%의 범위 이며, 서쪽사면(WS)에서 평균 7.09%, 분지평원(Basin)에서 평균 7.41% 로 측정되었고 남쪽사면(SS)에서 평균 6.20%로 다른 두 정 점에 비해 상대적으로 낮다. Fe 함량은 2.28~3.92 범위이며, 서쪽 사면(WS)에서 평균 3.18%, 분지평원(Basin)에서 평균 3.26%, 남 쪽사면(SS)에서 평균 2.85%로 상대적으로 낮다. K의 함량은 1.95~2.88% 의 범위이며, 서쪽사면(WS)에서 평균 2.52%, 분지평 원(Basin)에서 평균 2.88% 그리고 남쪽사면(SS)에서 평균 2.31%

로 Al, Mg 함량과 유사하게 남쪽사면(SS)에서 상대적으로 낮다.

Ti 의 함량은 0.26~0.57%의 범위이며 서쪽사면(WS)에서 평균 0.39%, 분지평원(Basin)에서 평균 0.43%, 남쪽사면(SS)에서는 평 균 0.31%로 다른 주요원소와 유사한 분포를 보인다. 그러나 Ca의 함량은 남쪽사면(SS)에서는 평균 2.10%로 서쪽사면(WS)의 평균

0.84%, 분지평원(Basin)의 평균 0.75% 보다 상대적으로 높아 다 른 주요원소들과 대조적인 경향을 보인다.

대부분의 미량원소 함량은 세 지역에서 유사한 범위를 보이나 일부 원소에서 지역적으로 뚜렷한 차이를 보인다(Table 1). Sr, Cr, Co, Ni, Cu, Zn 함량은 세 지점 주상시료에서 유사한 범위를 보 이는 반면, Mn, Zr, Nb, Ta의 경우 서쪽사면(WS)과 남쪽사면(SS) 의 평균함량보다 분지평원(Basin)에서 높은 함량을 보인다. 이들 원소들 중 Mn은 446~1063 ppm 범위로 분지평원(Basin)에서 서 쪽사면(WS)이나 남쪽사면(SS) 보다 높은 함량을 보이나 Zr과 Nb 그리고 Ta의 경우, 분지평원(Basin)에서도 화산쇄설물층이나 화산 쇄설물을 포함한 퇴적층에서만 높게 나타난다. 한편 Ba과 Mo 함 량은 서쪽사면(WS)에서 높은 반면, Cs의 함량은 남쪽사면(SS)에 서 뚜렷하게 높다(Table 1).

토 의 울릉분지 퇴적물의 원소함량 특징

동해 울릉분지 퇴적물의 주요원소 및 미량원소 함량을 황해 및 남해와 비교하면 주요원소인 Na, Mg, Al, Fe, K, Ti의 함량은 황 해 및 남해 퇴적물과 유사하지만, Ca와 일부 미량원소의 함량은 지역적인 차이를 보인다(Table 2). Ca는 남해에서 평균 8.10%로 가장 높으며 동해에서 평균 0.8%로 낮다. 남해의 높은 Ca 함량은 퇴적물에 포함된 패각편에 의한 것으로 판단된다(Cho et al., 1999).

울릉분지 내에서도 남쪽사면(SS)에서 2.1%로 황해와 유사하나 서 쪽사면(WS)과 분지평원(Basin)에서는 각각 0.84%, 0.75%로 낮다.

이는 남쪽사면(SS)의 탄산염 함량이 분지평원(Basin)이나 서쪽사 Table 1. Major and trace element contents in three cores (Unit : ppm, *%).

Element Western Slope (WS) Basin Southern Slope (SS)

Min Max Ave. Min Max Ave. Min Max Ave.

Na* 1.61 2.22 1.94 2.50 4.01 3.35 2.13 2.67 2.46

Mg* 0.80 1.25 1.12 0.81 1.65 1.24 1.04 1.41 1.31

Al* 4.40 8.13 7.09 5.94 9.02 7.41 4.65 6.77 6.20

Fe* 2.46 3.54 3.18 2.85 3.92 3.26 2.28 3.13 2.85

K* 2.35 2.64 2.52 2.43 3.60 2.88 1.95 2.43 2.31

Ca* 0.50 3.11 0.84 0.32 1.27 0.75 1.63 2.61 2.10

Ti* 0.31 0.41 0.39 0.35 0.57 0.43 0.26 0.33 0.31

Mn 217 269 249 446 1063 598 268 363 324

Sr 79 222 138 84 251 149 126 172 151

Ba 416 899 744 468 716 542 325 397 379

Cr 49 83 73 23 64 47 48 64 57

Co 9 145 19 11 18 15 11 15 13

Ni 10 39 30 7 37 23 22 29 25

Cu 13 37 30 20 36 30 16 21 18

Zn 65 133 95 86 128 104 81 95 89

Zr 82 123 99 127 511 258 68 88 82

Nb 12.8 19.8 17.7 21.8 121.3 55.9 10.7 13.9 12.8

Mo 1.0 32.3 23.8 1.2 8.4 3.7 0.6 1.4 1.0

Cs 5.7 8.2 7.0 3.1 10.7 7.5 8.5 11.4 10.8

Hf 2.4 3.8 2.9 3.0 11.0 5.8 1.6 2.2 2.0

Ta 1.1 3.2 1.6 1.2 9.0 3.7 0.8 1.3 1.1

면(WS)보다 높기 때문인 것으로 판단된다. 기존 연구에 의하면 울 릉분지의 남쪽사면 지역의 퇴적물은 서쪽사면이나 분지평원에 비 해 탄산염 함량이 2배 이상 높은 것으로 보고되어 있다(과학기술 처, 1995b).

미량원소의 함량은 주요원소와 달리 황해 및 남해 퇴적물 함량과 차이를 보인다. Cs, Cr, Co, Ni, 그리고 Cu는 지역적 함량차이를 보이지 않은 반면, Mn의 함량은 분지평원(Basin)에서 598 ppm으로 가장 높고, 서쪽사면(WS)과 남쪽사면(SS)에서 각각 249 ppm과 324 ppm 으로 황해나 남해보다 낮다. 황해와 남해의 상대적으로 높 은 Mn의 함량은 국내 하천 부유물질의 높은 Mn 함량이 반영된 것으로 해석되나(Cho et al., 1999), 동해의 경우 육성기원 퇴적물 의 양이 작기 때문에 Mn 함량이 높은 육성기원 물질의 유입으로 설명되지 않는다(Hong et al., 1997; Irino and Tada, 2002). 일반 적으로 Mn은 산화-환원 환경에 매우 민감하게 반응하는 원소로써 산화형태로 퇴적된다. 기존연구에서도 동해, 특히 울릉분지에서 매 우 높은 Mn 함량이 측정되었으며(Cha et al., 2007), 울릉분지에 서 Mn 함량이 높은 것은 울릉분지의 아산소환경(suboxic condition) 과 관련 있는 것으로 해석된다. 동해의 분지 퇴적물내 혐기성 조 건아래 유기물의 분해에 Mn의 환원이 중요할 수 있기 때문에 분 지보다 유기물질의 유입이 큰 사면에서 Mn이 환원되어 제거되고 제거된 Mn이 울릉분지에 유입되어 산화된 후 침전된 것으로 판 단된다(목 등, 2008).

Sr 의 함량은 황해(200 ppm)와 남해(509 ppm)의 퇴적물 함량과 비교하여 동해 퇴적물에서 낮은 함량을 보인다. Sr의 함량은 Ca

의 함량과 유사하게 탄산염 함량에 의해 조절되는 것으로 판단된 다. Ba의 경우 일반적으로 K-장석과 관계 있고(Rankama and Sahama, 1950; Cho et al., 1999), 또한 생물생산성 등 생물학적인 영향을 받는다(Dehairs et al., 1980; Dymond and Collier, 1996;

Jeandel et al., 2000; Sternberg et al., 2007). 황해와 남해의 경우 K- 장석과 관계가 있는 것으로 조사되었으나 동해의 경우 K와 Ba 의 함량사이에 뚜렷한 상관관계가 나타나지 않는다. 따라서 동해 울릉분지의 높은 Ba 함량은 생물생산성 등 생물학적 영향을 받은 것으로 추정된다.

Mo 의 함량은 서쪽사면(WS)에서 23.8 ppm으로 다른 지역과 비 교하여 6배 이상 높다. 일반적으로 Mo는 산소가 풍부한 수괴내에 서 몰리브데이트의 형태로 존재하나 환원환경하에서 황화합물을 형성하여 침전한다. 기존 연구결과에 따르면 울릉분지의 서쪽사면 주변지역에서 조사된 Mo의 함량 역시 10~30 ppm으로 동해의 다 른 지역보다 높으며 퇴적물내 S와 Mo의 상관관계가 매우 높은 것 으로 나타났다(과학기술처, 1996). 따라서 울릉분지 서쪽사면 지 역의 환원환경 퇴적물내에서 Mn의 환원이 일어나 제거되는 동시 에 생성된 황화물에 의해 Mo가 결합하여 침전되는 것으로 판단된다.

Zr 과 Hf의 함량은 울릉분지 사면지역(WS, SS)에서 낮고 분지 평원(Basin)에서 각각 258 ppm과 5.8 ppm으로 황해의 260 ppm과 8.2 ppm 과 유사하다. Nb와 Ta의 함량은 Zr과 Hf와 유사하게 사면 지역(WS, SS)에서 낮고 분지평원(Basin)에서 각각 55.9 ppm과 3.7 ppm 으로 높으며 더구나 황해 퇴적물보다도 높은 함량을 보인 다. Zr, Nb, Hf, 그리고 Ta는 독도에서 발견되는 화산재에서 매우 높게 나타나는 원소들이다(박 등, 1992). 본 연구에서도 분지평원 (Basin) 의 화산쇄설물층에서 이들 원소의 함량이 높다. 따라서 Zr, Nb, Ta, 그리고 Hf는 독도의 화산쇄설물을 반영하는 것으로 판단 되며, 분지평원(Basin)의 퇴적물은 화산쇄설물과 울릉분지의 육상 기원 퇴적물이 혼합되어 퇴적된 것으로 판단된다. 분지평원(Basin) 주상시료에서는 알려진 화산쇄설물층 이외에도 Zr, Nb, Hf, Ta 등 화산쇄설물에서 높은 함량으로 존재하는 원소가 높은 층이 존재 한다(Fig. 4). 이는 주변에 빈번하게 일어난 저탁류에 의해 주변퇴 적물에 퇴적되어있던 화산쇄설물이 재동되어 유입된 것으로 해석 된다(Lee et al., 2004).

각 주상시료와 독도 화산쇄설물에서 원소 함량의 평균값을 평 균 셰일 함량으로 표준화하여 비교하면, 서쪽사면(WS)에서는 Mo 가 다른 지역보다 높게 농축되어 있으며, 분지평원(Basin)에서 Zr, Nb, Hf, 그리고 Ta가 화산쇄설물 보다 낮으나 동해의 다른 지역 에 비해 높다. 남쪽사면(SS)의 경우 Ca와 Sr이 높은 특징을 보인 다(Fig. 3).

기원 물질에 따른 원소 조성 특성

동해의 주요원소와 미량원소의 함량 중 Na의 함량은 시료 전처 리 시 공극수에 높게 존재하던 Na

의 영향을 받을 가능성이 있으 며(Cho et al., 1999), Ca, Sr, Ba, 그리고 Mg의 함량은 쇄설성 퇴 적물의 공급 이외에도 퇴적당시 생물생산량이나 수온의 영향을 받 는다(Cho et al., 1999; Jeandel et al., 2000; McConnell and Thunell, 2005; Sternberg et al., 2007). 또한 Fe, Mn, Mo, Cu, Zn, Cr, Co 그리고 Ni의 경우 퇴적된 이후 속성작용의 영향을 받아 퇴 적물내의 함량이 변화하였을 가능성이 높으며, 또한 유기물질과 Table 2. Elemental composition of the surface sediments around the

Korean peninsula and of three cores (Unit : ppm, *%).

Element Yellow Sea

South Sea

East

Sea

WS Basin SS Tuff

Na* 1.26 0.83 3.0 1.94 3.35 2.46 3.31 Mg* 1.21 1.04 1.1 1.12 1.24 1.31 0.42 Al* 5.82 5.24 5.3 7.09 7.41 6.20 9.38 Fe* 3.15 2.55 2.8 3.18 3.26 2.85 3.42 K* 1.80 2.04 1.9 2.52 2.88 2.31 4.42 Ca* 2.22 8.10 0.8 0.84 0.75 2.10 1.01 Ti* 0.42 0.23 0.3 0.39 0.43 0.31 0.39 Mn 650 420 810 249 598 324 550

Sr 200 509 100 138 149 151 143 Ba 510 388 744 542 379 337

Cr 70 53 44 73 47 57 4

Co 13 12 15 19 15 13 8

Ni 28 25 14 30 23 25 6

Cu 20 11 31 30 30 18 5

Zn 66 61 110 95 104 89 72

Zr 260 99 258 82 558

Nb 15.0 17.7 55.9 12.8 145.5

Mo 0.8 23.8 3.7 1.0 5.4

Cs 6.5 7.0 7.5 10.8 1.8

Hf 8.2 2.9 5.8 2.0 13.2

Ta 1.1 1.6 3.7 1.1 15.9

a

Zhao et al. (1995),

Cho et al. (1999),

Cha et al. (2007),

Park et

al. (1992)

친화도에 의해 함량이 변화할 수 있다(엄 등, 2003; Shaw et al., 1990; Calvert and Pedersen, 1993; Piper and Isaacs, 1996; Nameroff et al., 2004). 따라서 Al, K, Ti, Zr, Nb, Cs, Hf 그리고 Ta 등은 퇴적 당시 또는 퇴적된 이후 주변 환경에 영향을 받지 않거나 매우 적은 영향을 받은 원소들로 제시할 수 있다. 이들 원소의 함량과 Al 함량 과의 상대적인 비는 3가지 특징적인 모습을 보여준다(Fig. 4).

첫 번째는 세 지점 주상시료에서 유사한 범위를 갖는 원소들로 K/Al, Ti/Al 비가 이에 해당한다. 일반적으로 Al, K, Ti의 함량은 육상기원 물질을 지시한다. Ti/Al 비는 서쪽사면(WS)의 90 cm 깊 이에서 0.09를 보이는 것을 제외하면 0.05~0.07의 범위를 보이며, K/Al 의 경우도 서쪽사면(WS)의 90 cm에서 0.53을 제외하고 0.30~

0.44 의 범위이다. 울릉분지내 Ti/Al와 K/Al 비가 지역적으로 크게 변화하지 않는 것은 서로 다른 기원지의 퇴적물내 Ti/Al과 K/Al 의 비가 유사한 것을 의미한다.

두 번째는 서쪽사면(WS)과 남쪽사면(SS)의 원소/Al 비가 뚜렷 하게 구분되고 분지평원(Basin)의 원소/Al 비는 두 사면의 원소/

Al 비 사이에 존재하는 형태로 Cs/Al 비가 이에 해당된다. Cs는 첫 번째 형태의 K나 Ti와 같이 육상기원 물질을 지시하며 해양에 서 보존적으로 행동한다(Plank and Langmuir, 1998). 앞서 K/Al 과 Ti/Al의 비는 지역별로 유사하다. Cs/Al은 퇴적기간동안 서쪽 사면(WS)과 남쪽사면(SS)사이에 뚜렷한 차이로 일정한 비의 범위 를 보이나, 분지평원(Basin)에서는 퇴적시기에 따른 변화를 보인 다(Fig. 4). 따라서 Cs/Al 비는 서로 다른 두 사면퇴적물을 구분하 는 원소로 제시된다.

마지막은 분지평원(Basin)에서 서쪽사면(WS)이나 남쪽사면(SS) 보다 두 배 이상 높은 비를 보이는 Zr/Al, Nb/Al, Hf/Al, Ta/Al 비가 해당된다. Zr/Al, Nb/Al, Hf/Al, Ta/Al 비는 사면 퇴적물보다 분지

평원(Basin)에서 높으며, 이러한 결과는 분지평원(Basin)에 사면지 역(WS, SS)과는 다른 퇴적물 유입원이 있음을 의미한다. 분지평 원의 경우, 130~140 cm 그리고 230 cm 깊이에 화산쇄설물층이 존 재하며, 그 외 깊이에서도 퇴적물이 화산쇄설물과 혼합되어있는 것을 고려할 때 이들 원소의 높은 비는 화산기원 퇴적물에 의한 것으로 판단된다. 이들 화산쇄설물층에서 Zr은 401~511 ppm, Nb 는 89~121 ppm, Ta는 5.7~9.0 ppm 그리고 Hf는 8.5~11.0 ppm 의 범 위를 보이며, 기존 발표된 독도 화산재의 Zr(558 ppm), Nb (146 ppm), Ta(15.9 ppm), Hf(13.2 ppm) 함량과 유사하다(박 등, 1992).

울릉분지내 퇴적물 기원 변화

각 주상시료내 Al에 대한 원소들의 함량 비 사이의 상관관계를 보면 사면지역(WS, SS)에서 Cs/Al 비는 K/Al, Ti/Al, Zr/Al, Nb/

Al, 그리고 Hf/Al 비와 대부분 양호한 양의 상관관계를 보여 Cs와 이들 원소들의 유입원이 유사하다고 판단되어진다. 반면, 분지평 원(Basin)에서 Cs/Al 비는 나머지 6개 원소의 비와 음의 상관관계 를 보인다(Table 3). 특히, Cs/Al 비는 Zr/Al, Nb/Al, Ta/Al 및 Hf/

Al 비와 강한 음의 상관관계(r<-0.85)를 보인다. 또한 분지평원 (Basin) 에서는 사면지역(WS, SS)과 달리 Zr/Al, Nb/Al, Ta/Al 및 Hf/Al 비 모두가 서로 밀접한 상관관계(r>0.94)를 보인다. 이러한 결과는 분지평원(Basin)에서 Zr, Nb, Ta 및 Hf는 동일한 유입원을 가지며, Cs는 이들 원소와는 다른 유입원을 갖는 것을 지시한다.

따라서 이들 원소의 함량 비 사이의 상관관계를 고려할 때 각 원

소들이 지역에 따라 다른 기원에 의해 지배된다고 판단된다. 이들

원소들이 모두 암석 기원 원소임을 고려할 때 사면지역(WS, SS)

에서는 모든 원소들이 육지의 풍화 산물로 해석되나 분지평원

Fig. 4. Vertical profiles of metal/Al ratios in three cores. Circles, squares and triangles indicate sediments from WS, Basin and SS, respectively.

(Basin) 에서는 육지의 풍화 산물에 분지 내부에서 생성된 물질(예 를 들면 화산재)이 혼합된 것으로 해석된다. 따라서 사면 퇴적물 사이를 구분지을 수 있는 두 번째 형태의 Cs/Al 비와 사면지역의 퇴적물과는 다른 화산쇄설물이 유입원으로 생각되는 세 번째 형

태의 Zr/Al, Nb/Al, Hf/Al, Ta/Al 비는 울릉분지내의 퇴적물 기원 변화를 지시할 것으로 생각된다.

서쪽사면(WS)에서 Cs/Al은 1.00±0.10 이고 Zr/Al, Nb/Al 및 Hf/

Al 비는 각각 14.4±3.9, 2.53±0.39 및 0.42±0.12로 일정한 값을 보 이며 남쪽사면(SS)에서 Cs/Al 비는 1.74±0.08 그리고 Zr/Al, Nb/

Al 및 Hf/Al 비는 각각 13.3±0.6, 2.07±0.12 및 0.32±0.01로 전 깊 이에 걸쳐 비교적 일정한 값을 보인다. 이와 달리 분지평원(Basin) 은 깊이에 따라 이 비율들이 매우 큰 변화를 보여주고 있으며(Fig.

4) 각각 서쪽사면(WS)과 화산쇄설물 및 남쪽사면(SS)과 화산쇄설 물 사이를 연결하는 두 개 직선상에 위치하는 것을 볼 수 있다 (Fig. 5). 즉, 분지평원(Basin) 퇴적물들은 서쪽사면(WS) 퇴적물과 화산쇄설물이 혼합되거나 남쪽사면(SS) 퇴적물과 화산쇄설물이 혼 합되어졌음을 알 수 있다.

한편, 분지평원(Basin) 퇴적물 시료들을 깊이에 따라 표시하면 서쪽사면(WS)과 화산쇄설물의 직선상에 위치하는 퇴적물들은 160 cm 이상 깊이의 퇴적물들이고 남쪽사면(SS)과 화산쇄설물의 직선상에 있는 퇴적물들은 표층에서 150 cm 까지의 퇴적물들이다 (Fig. 6). 즉, 약 10,000~7,000 yr BP 시기의 분지평원에는 서쪽사 면(WS) 퇴적물과 화산쇄설물이 혼합되어 퇴적되었고, 그 이후부 터는 남쪽사면(SS) 퇴적물과 화산쇄설물이 혼합되어 퇴적층을 이 루었다고 할 수 있다. 따라서 7,000 yr BP를 경계로 분지평원 퇴 적물의 근원지가 변화하였음을 알 수 있다. 퇴적물의 근원지 변화 는 퇴적물을 이동시키는 해수 순환이 변화하였음을 의미한다. 근 원지 변화의 시점인 7,000 yr BP는 기존에 제시된 동해의 대마난 류 유입시기인 8,000 yr BP(Oba et al., 1991)나 7,000~6,100 yr BP(Lim et al., 2006; Kong et al., 2007), 그리고 6,900 yr BP (Domitsu and Oda, 2008) 와 매우 유사한 시기이다. 따라서 대마 난류가 유입되기 이전 분지평원(Basin)에는 서쪽사면(WS) 퇴적물 이 공급된 것으로 판단되며, 이는 북쪽에서 남하하는 해수 순환이 주된 퇴적물 이동 수단이었을 것으로 판단된다. 반면 대마난류가 유입된 후에는 남쪽에서 북쪽으로 향하는 해수순환이 주된 퇴적 물 이동 수단이 되어 남쪽사면(SS) 퇴적물이 분지에 공급된 것으 로 판단된다.

Table 3. Correlation coefficients among element/Al ratios in each core.

WS

K/Al Ti/Al Zr/Al Nb/Al Cs/Al Hf/Al Ta/AL K/Al 1.000

Ti/Al 0.928 1.000 Zr/Al 0.932 0.953 1.000 Nb/Al 0.787 0.911 0.852 1.000 Cs/Al 0.741 0.809 0.761 0.670 1.000 Hf/Al 0.935 0.931 0.965 0.759 0.808 1.000 Ta/AL 0.353 0.465 0.448 0.519 0.283 0.400 1.000 Basin

K/Al Ti/Al Zr/Al Nb/Al Cs/Al Hf/Al Ta/AL K/Al 1.000

Ti/Al 0.602 1.000 Zr/Al 0.695 0.636 1.000 Nb/Al 0.654 0.680 0.988 1.000 Cs/Al -0.271 -0.529 -0.852 -0.878 1.000 Hf/Al 0.674 0.652 0.992 0.985 -0.873 1.000 Ta/AL 0.568 0.615 0.947 0.973 -0.877 0.958 1.000 SS

K/Al Ti/Al Zr/Al Nb/Al Cs/Al Hf/Al Ta/AL K/Al 1.000

Ti/Al 0.848 1.000 Zr/Al 0.816 0.776 1.000 Nb/Al 0.515 0.579 0.815 1.000 Cs/Al 0.776 0.482 0.564 0.241 1.000 Hf/Al 0.658 0.538 0.657 0.241 0.730 1.000 Ta/AL -0.235 -0.338 -0.013 0.425 -0.070 -0.357 1.000

Fig. 5. Pair diagrams between Cs/Al and Zr/Al, Nb/Al, and Hf/Al. Three end-members (Tuff, WS, SS) are also shown, Two mixing lines are iden-

tified; the one is between Tuff and WS, and the other is between Tuff and SS.

결 론

제4기 후기 동안의 울릉분지내 퇴적물 기원의 변화를 추정해 보고자 울릉분지의 분지평원(Basin), 서쪽사면(WS) 및 남쪽사면 (SS) 에서 채취된 주상시료 퇴적물의 지화학적인 원소를 분석하였 다. 분석된 원소의 함량과 Al의 함량에 대한 상대적인 비에 근거 할 때, 서쪽사면(WS)에서는 Mo가 농축되고 Mn이 제거되는 특성 을 보여 이 지역 퇴적물이 환원환경임을 지시한다. 분지평원(Basin) 에서는 화산쇄설물에 많이 포함된 Zr, Nb, Hf, 그리고 Ta의 함량 이 울릉분지의 다른 정점에 비해 높게 나타나며, 이는 분지평원 (Basin) 에 국지적인 화산재의 유입이 있었음을 나타낸다.

주상시료내 원소들 중 보존성 원소로 판단되는 Cs, Zr, Nb, Hf 그리고 Ta의 함량과 Al 함량의 상대적인 비의 수직적 분포형태는 3 가지로 구분된다. 특히 서쪽사면(WS)과 남쪽사면(SS)을 구분알 수 있는 Cs/Al 비와 화산쇄설물의 특성을 반영하는 Zr/Al, Nb/Al, Hf/Al, Ta/Al 비는 울릉분지내 퇴적물의 수직적인 변화를 설명하 는 좋은 추적자로 제시된다. 또한 Cs/Al 비와 Zr/Al, Nb/Al, Hf/

Al, Ta/Al 비의 상관성 분석에 따르면 약 10,000~7,000 yr BP 동 안의 분지평원(Basin) 퇴적물은 서쪽사면(WS) 퇴적물과 화산쇄설 물이 혼합한 특성을 나타내었으며, 7,000 yr BP 이후는 남쪽사면 (SS) 퇴적물과 화산쇄설물이 혼합되어 퇴적된 것으로 나타났다. 이 러한 변화는 지난 제4기 후기 동안 울릉분지에 유입되는 퇴적물의 근원지가 변화하였음을 나타내며, 변화가 나타나는 시기인 7,000 yr BP 는 대마난류가 울릉분지에 유입된 시기와 일치한다. 따라서 울릉분지 퇴적물내의 일부 특징적인 원소들의 수직적인 함량 변 화는 지난 제4기 후기 동안의 동해 해수 순환의 변동과 그에 따 른 퇴적환경 변화를 나타낸다.

사 사

본 연구는 과학기술부의 “지질 및 해양 시료의 미량조성 및 구 조분석법 연구(한국기초과학지원연구원)”에 의해 지원되었습니다.

퇴적물 시료를 사용하게 해주신 한국해양연구원 신동혁 박사님께 감사드리며, 논문을 세심하게 심사해주신 한국해양연구원 김석현 박사님과 임동일 박사님 그리고 담당 편집위원께 감사드립니다.

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Fig. 6. Vertical profile of Cs/Al(ppm/%) ratio in Basin core sediments.

Sediments below 160 cm (triangles) are underlain on the mixing line

between Tuff and WS, while sediments between 0 cm and 150 cm

(squares) are underlain between Tuff and SS. Filled triangles shown at

X-axis indicate mean Cs/Al ratios in each endmember; Tuff (0.19), WS

(0.95), and SS (1.74).

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2009년 2월 2일 원고접수

2009년 5월 14일 수정본 채택

담당편집위원: 강동진