m× D ÷ m ÇP É b Ø U c lT c l® z º ] k ùV R Ëc Ü R ÷ m ÇP É b Ø x ¢+ s ÇX N Ë8 ý ° Ë Ñ® o° Ë Ñ ¤V R Ë; c 6 X ¢ ÷ m ÇP É b Ø

(1)

m× D ÷ m ÇP É b Ø U c lT c l® z º ] k ùV R Ëc Ü R ÷ m ÇP É b Ø x ¢+ s ÇX N Ë8 ý ° Ë Ñ® o° Ë Ñ ¤V R Ë; c 6 X ¢ ÷ m ÇP É b Ø

Ò

Þy ¢ ÇÊ Ý

¤ ø ¶ Bg ` @ · - ! HA j . > · L | \ > · * × < ø ¶ BZ 9

y

© " é ¶ @ / < Æ § õ < Æ@ / < Æ Ó ü t o < Æõ , ð r ; 200-701

(2011¸ 3 Z 4 31{ 9 ~ Ã Î6 £ §, 2011¸ 5 Z 4 18{ 9 Ã º& ñ : r ~ Ã Î6 £ §, 2011¸ 6 Z 4 1{ 9 > F S X & ñ )

í

ß o z ´o B H(SiO

x

: 0 < x < 2) ~ Ã Ì} ` ¦ \ P % o # + þ A$ í ÷ & H z ´o B H ¸ & ñ _ F g µ 1 Ï F g : £ ¤$ í \ @ / ô

Ç z ´o B H 0 l x ¸(x ° ú כ)_ ´ òõ \ ¦ ½ ¨ % i . SiO

x

~ Ã Ì} É r { 9 E $ (SiH

4

) ü < í ß o| 9 è(N

2

O) _ D ¥ ½ + Ë

Û ¼\ ¦ 6 x # e ¦ Ý ¼ o < Æ l © 7 £ x Ã Ì(PECVD) ~ ½ ÓZ O Ü ¼ Ð ] j ¸ % i . l ó ø Í_ : r ¸ü < ¿ º Û ¼_

D

¥ ½ + Ëq Ö ¦` ¦ ² ú o # z ´o B H 0 l x ¸ É r SiO

x

~ Ã Ì} ` ¦ ] j ¸ % i Ü ¼ 9, É r : r ¸\ " f ~ Ã Ì} ` ¦ \ P % o

# z ´o B H ¸ & ñ ` ¦ + þ A$ í % i . í ÐÀ Òp W 1 H Û ¼ (PL)\ ¦ 8 £ ¤& ñ # µ 1 Ï F g : £ ¤$ í ` ¦ ½ ¨ % i Ü ¼ 9,

_ â Ä º z ´o B H 0 l x ¸ 7 £ x ½ + É â Ä º PL © _ o \ O s [ jl ë ß s 7 £ x H 1 l x` ¦ · p ì ø Í

, Ê ê _ â Ä º PL © õ [ jl ¸¿ º z ´o B H 0 l x ¸\ H 1 l x` ¦ ? /% 3 . s Qô Ç õ

H ¸ & ñ _ ß ¼l x 9 x 9 ¸ x° ú כ\ É r SiO

x

_ q Ö ¦ \ _ K & ñ ÷ &l M :ë H Ü ¼ Ð s K ) a .

Ù þ

d # Q: z ´o B H ¸ & ñ , F g µ 1 Ï F g

Effect of Silicon Concentration on the Photoluminescence of Si Nanocrystals Produced Using Silicon-rich Oxide Films

Jong-Hyun You · Hae-Jin Kwon · Cham-Sol Choi · Jong-Hwan Yoon ^∗

Department of Physics, College of Natural Sciences, Kangwon National University, Chuncheon 200-701

(Received 31 March 2011 : revised 18 May 2011 : accepted 1 June 2011)

In this work we have investigated the effect of silicon concentration (x value) on the photolumi- nescence of Si nanocrystals produced by using silicon-rich oxide (SiO

x

) films, which were prepared by using plasma-enhanced chemical vapor deposition with mixtures of SiH

4

and N

2

O gases. The silicon concentration was varied by changing either the substrate temperature or the mixing ratio of the two gases, and the formation of Si nanocrystals was achieved by thermally annealing the films at different temperatures. The light-emission properties were examined by measuring the photo- luminescence (PL). The former exhibits increasing PL intensity with increasing x value without changing the wavelength of the PL peak, while in the case of the latter both the intensity and the wavelength of the PL peak strongly depend on the x value. These results indicate that the formation of Si nanocrystals depends on the value of x valuel in SiO

x

.

PACS numbers: 77.55.Ap, 78.66.Vs

Keywords: Silicon nanocrystal, Photolimnescence

∗

E-mail: [email protected] -590-

(2)

I. " e Â ] Ø

é # Qo (bulk) + þ AI _ z ó B H õ ² ú o / B N| 9 z ó B H (porous silicon) \ " f r F g % ò % i _ z ´ : r µ 1 Ï F g (light emission) & ³ © [1]s ' a ¹ 1 Ï ) a s Ê ê, µ 1 Ï F g$ í z ó B H \ ' a ô Ç

½ ¨ Ö ¸ µ 1 Ïy ' ÷ & ¦ e . s Qô Ç µ 1 Ï F g$ í z ´o B H \

'

a ô Ç ' a d É r l > r _ z ´o B H ì ø Í ¸^ \ l ì ø Íô Ç 6 £ x6 x x 9 ] j

¸ l Õ ü t` ¦ Õ ª@ / Ð & h 6 x ½ + É Ã º e H © & h s e l M :ë H s

. z ´o B H _ µ 1 Ï F g$ í É r l : r& h Ü ¼ Ð ¸p ' ß ¼l _ z ´ o

B H & ñ { 9 \ " f ' a8 £ ¤ ÷ & ¦ e Ü ¼ 9, " f ¦´ òÖ ¦ _ z

´o B H ¸ & ñ { 9 \ ¦ % 3 l 0 Aô Ç ª ô Ç ½ ¨[ þ t s s À

Ò0 >t ¦ e . s H / B N| 9 z ´o B H s ¦´ òÖ ¦ _ µ 1 Ï F g$ í

`

¦ ° ú ¦ e 6 £ § \ ¸ Ô ¦ ½ ¨ ¦ ~ 1 > Â Ò" ft ¦ µ 1 Ï F g ´ òÖ ¦ s y

è H ë H ] j& h ` ¦ ° ú ¦ e l M :ë H s [2]. z ´o B H ¸

& ñ É r { 9 ì ø Í& h Ü ¼ Ð Si " é ¶ s : r Å Ò{ 9 ) a s í ß o½ © è_

\ P

% o [3], é # Qo z ´o B H \ ¦\ -t Y Us $ \ ¦ ¸

#

Â Òì r& h Ö 6 x6 x x 9 & ñ o [4] x 9 e ç # z ´o B H " é ¶ \ ¦ ° ú

H í ß oz ´o B H(silicon-rich oxide: SiO

x

) _ \ P % o ~ ½ ÓZ O 1

p

x \ _ K + þ A$ í | ¨ c Ã º e [5,6]. : £ ¤ y SiO

^x

~ Ã Ì} ` ¦ s 6 x ô

Ç z ´o B H ¸ & ñ _ + þ A$ í É r q 6 x& h , 6 £ x6 x$ í 8 £ ¤ \ " f

´ ú

§ É r © & h ` ¦ ° ú ¦ e . Õ ª Q e ç # z ´o B H 0 l x ¸\

µ 1 Ï F g : £ ¤$ í s H 1 l x` ¦ Ðs ¦ e ` ¦÷ r m

¸ & ñ + þ A$ í x 9 µ 1 Ï F g B j& m 7 £ § \ @ /ô Ç ª ô Ç _ | [ þ t s ]

jr ÷ & ¦ e [7–9].

: r ½ ¨\ " f H l ó ø Í : r ¸ü < { 9 E $ (SiH

4

) ü < í ß o| 9

è(N

2

O) Û ¼_ D ¥ ½ + Ëq Ö ¦` ¦ ² ú o # % 3 É r z ´o B H _ 0 l x

¸ É r í ß o z ´o B H ~ Ã Ì} _ í ¸À Òp W 1 H Û ¼ : £ ¤$ í ` ¦

½ ¨ % i . í ß o z ´o B H ~ Ã Ì} É r e ¦ Ý ¼ o < Æ l © 7 £ x

Ã

Ì(PECVD) ~ ½ ÓZ O Ü ¼ Ð ] j ¸ % i Ü ¼ 9 | 9 è ¨ 8 â \ " f \ P

%

o # Si ¸ & ñ ` ¦ + þ A$ í % i .µ 1 Ï F g : £ ¤$ í É r í Ð À

Òp W 1 H Û ¼(photoluminescence)\ ¦ 8 £ ¤& ñ # ½ ¨ % i Ü ¼ 9, \ P % o ¸| õ í ÐÀ Òp W 1 H Û ¼\ ¦ 0 Aô Ç F g # l \ - t

\ ¦ o # µ 1 Ï F g : £ ¤$ í ` ¦ ¸ % i .

II. ÷ m Ç] M ö U ê s0 n É

: r ½ ¨\ 6 x ) a í ß o z ´o B H (SiO

x

) ~ Ã Ì} É r { 9 E $

(SiH

₄

) Û ¼ü < í ß o| 9 è(N

2

O) Û ¼_ D ¥ ½ + ËÛ ¼\ ¦

6 x # e ¦ Ý ¼ o < Æ l © 7 £ x Ã Ì(PECVD) ~ ½ ÓZ O \ _ K

] j ¸ % i Ü ¼ 9, ¿ ºa H 200 nm s . ~ Ã Ì} É r (100)

~

½ Ó ¾ Ó_ p-+ þ A Czochralski Si l ó ø Í 0 A\ + þ A$ í % i Ü ¼ 9, 13.56 MHz _ §À Ó " é ¶` ¦ 6 x % i . ~ Ã Ì} ] j ¸r e ¦

Ý ¼ ì ø Í6 £ x l ? /_ Û ¼ · ú § 4 É r 1.5 torr, e ¦ Ý ¼

power H 80 mW/cm

²

Ð { 9 & ñ > Ä »t % i . { 9 E $

Û ¼ü < í ß o| 9 è Û ¼_ D ¥ ½ + Ëq Ö ¦ É r | 9 | ¾ Óâ ì2 £ § ¸ ] X

l (MFC)\ ¦ : x K Û ¼ â ì2 £ §Ò ¦ Ð ¸] X % i . ] j ¸ ) a í

ß o z ´o B H ~ Ã Ì} _ e ç # Si " é ¶ _ 0 l x ¸ H Q 8( × ¼ Ê ê

~ ½

Ó í ß ê ø Í(Rutherford-back scattering) ~ ½ ÓZ O Ü ¼ Ð ì r$ 3 % i Ü

¼ 9, Si0 l x ¸ H l ó ø Í_ : r ¸ 7 £ x ½ + É Ã º2 ¤, Õ ªo ¦ D ¥ ½ + Ë

Û ¼_ N

2

O Û ¼_ q Ö ¦ s ± ú ` ¦ Ã º2 ¤ 7 £ x H 1 l x` ¦

? /% 3 . : r ½ ¨\ 6 x ) a r « Ñ[ þ t _ ] j ¸ ¸| x 9 Si

"

é

¶ _ $ í ì r ¸$ í q H ³ ð I\ l Õ ü t ô Ç ü < ° ú .

]

j ¸ ) a í ß o z ´o B H ~ Ã Ì} ` ¦ ' a © \ P l Ð\ ¦ 6 x

# @ /l · ú _ | 9 è ì r 0 Al \ " f : r ¸\ ¦ ² ú o # \ P

%

o # Si ¸ & ñ ` ¦ + þ A$ í % i Ü ¼ 9, µ 1 Ï F g : £ ¤$ í É r í Ð À

Òp W 1 H Û ¼(PL)\ ¦ 8 £ ¤& ñ # ¸ % i . PL 8 £ ¤& ñ r F g

#

l F g " é ¶ Ü ¼ Ð H © s 488 nm(2.5 eV)ü < 325 nm(3.8 eV) Ø Ô 4 H s : r Y Us $ ü < ó ¡ µ ¢ §- × ¼³ o u Y Us $ y n C` ¦

6 x % i Ü ¼ 9, y n C_ [ jl H 0.3 W/cm

⁻²

Ð 1 l x{ 9 ¸2 ¤ ó ¡

µ ¢ §- × ¼³ o u Y Us $ H í& d ç ` ¦ Ù þ ¡ ¦ Ø Ô 4 H Y Us $ H

í& d ç ` ¦ t · ú § ¤ . r « Ñ ÐÂ Ò' ¸ H PL H ì rF g l

(monochromator)\ : x õ r & © Z > Ð ì rF g r Ê ê

\ P

è Ð Í ty ) a CCD © u \ ¦ s 6 x # PL Û ¼& 7 à Ô! 3

`

¦ 8 £ ¤& ñ % i .

III. + s ÇÊ Ý õ m Í w ² o

Õ

ªa Ë > 1 É r 1100

^◦

C \ " f 1r ç ß \ P % o ô Ç r « Ñ[ þ t \ @ / K

Ø Ô 4 H Y Us $ y n C(2.5 eV)\ ¦ # l F g " é ¶ Ü ¼ Ð 6 x # z

´ : r \ " f 8 £ ¤& ñ ô Ç PL Û ¼& 7 à Ô! 3 ` ¦ · p כ s . Ä ºo _ l

µ 1 Ï³ ðô Ç ½ ¨ õ \ Ø Ô SiO

_x

~ Ã Ì} ` ¦ 1100

^◦

C \ " f 1 r ç ß \ P % o ½ + É â Ä º Si ¸ & ñ s + þ A$ í ÷ & 9 [10],

"

f Õ ªa Ë >_ PL õ H Si ¸ & ñ õ ' aº ) a 1 l x Ü ¼ Ð s K

) a .

Õ

ªa Ë > 1(a) H Û ¼ D ¥ ½ + Ëq Ö ¦(R = 0.5) É r { 9 & ñ > ¦ l

ó ø Í_ : r ¸\ ¦ o # ] j ¸ô Ç r « Ñ A, B, C_ PL Û ¼

&

7 à Ô! 3 ` ¦ · p כ s ¦, Õ ªa Ë > 1(b) H l ó ø Í_ : r ¸(300

◦

C) H { 9 & ñ > ¦ Û ¼ D ¥ ½ + Ë q Ö ¦` ¦ o # ] j ¸ ô

Ç r « Ñ D, E, F_ PL Û ¼& 7 à Ô! 3 ` ¦ · p כ s . ¿ º â Ä

º ¸¿ º y y _ r « Ñ[ þ t _ Si 0 l x ¸ Ø Ô . Õ ª Q Õ ª a Ë

> 1(a)ü < 1(b)_ õ \ " f Ð1 p w s ¿ º â Ä º_ PL : £ ¤$ í \ Ì

º§ Â ô Ç s & h s e 6 £ §` ¦ · ú Ã º e . Õ ªa Ë > 1(a)_ õ H Si 0 l x ¸ 7 £ x ½ + É â Ä º 810 nm H % _ PL peak © _

0 Au H t · ú § ¦ PL[ jl ë ß s 7 £ x H 1 l x` ¦ Ð

#

ï r . ì ø Í , Õ ªa Ë > 1(b)_ â Ä º Si 0 l x ¸ 7 £ x < Ê\

PL peak © É r © © A á ¤ Ü ¼ Ð s 1 l x H 1 l x` ¦

? /t ë ß PL [ jl H Si0 l x ¸ü < ¿ º§ Â ô Ç ' a$ í ` ¦ Ð# Å Ò t

· ú § ¦ e . SiO

x

\ " f Si ¸ & ñ _ + þ A$ í É r Si " é ¶ _

(3)

Table 1. Conditions for sample preparation and compositions of silicon and oxygen. T

s

: substrate temperature.

Sample T

s

(

^◦

C) SiH

4

(sccm) N

2

O(sccm) R(= N

2

O/SiH

4

) Si, O composition

A 380 200 100 0.5 SiO

1.25

B 300 200 100 0.5 SiO

1.31

C 250 200 100 0.5 SiO

1.74

D 300 200 60 0.3 SiO

1.05

E 300 200 100 0.5 SiO

1.31

F 300 200 140 0.7 SiO

1.48

Fig. 1. (Color online) Room-temperature photolumines- cence spectra of samples (a) A, B, C, and (b) D, E, F annealed at 1100

^◦

C for 1h. The excitation energy (E

exc

) for PL is 2.25 eV.

6 £ x| 9 \ _ K " f µ 1 ÏÒ q tô Ç . s â Ä º Si 0 l x ¸ 9 þ t Ã º2 ¤ Si

¸ & ñ _ ß ¼l & t ¦ Õ ªa Ë > 1(b)ü < ° ú s PL peak_

© É r © © A á ¤ Ü ¼ Ð s 1 l x ô Ç . Õ ª Q Õ ªa Ë > 1(a)_ õ

H Si 0 l x ¸ü < PL peak s \ f ] X & h ' a$ í s \ O 6

£

§` ¦ Ð# Å Ò ¦ e . " f Õ ªa Ë > 1_ õ ÐÂ Ò' Si

¸ & ñ _ ß ¼l x 9 x 9 ¸\ % ò ¾ Ó` ¦ Å Ò H כ ¹ è H Si 0 l x ¸ ü @

\

É r כ ¹ è 6 x ô Ç H Æ Ò : r` ¦ 0 p x > ô Ç . Õ ªa Ë >

1 \ ] jr ) a כ õ ° ú É r PL : £ ¤$ í ` ¦ 7 á § 8 S X l 0 AK

#

l F g û ¶ _ \ -t ü < \ P % o : r ¸\ ¦ o # PL : £ ¤$ í

`

¦ r + « > % i Ü ¼ 9 õ H Õ ªa Ë > 2, 3 x 9 4\ ? /% 3 .

Fig. 2. (Color online) Room-temperature photolumines- cence spectra of samples (a) A, B, C, and (b) D, E, F annealed at 1100

^◦

C for 1h. The excitation energy (E

exc

) for PL is 3.83 eV.

Õ

ªa Ë > 2 H Õ ªa Ë > 1\ " f 6 x ô Ç r « Ñ[ þ t \ @ /K \ -t

3.83 eV ó Á µ ¢ §- × ¼³ o u Y Us $ y n C` ¦ # l F g " é ¶ Ü ¼ Ð 6 x

# 8 £ ¤& ñ ô Ç PL Û ¼& 7 à Ô! 3 ` ¦ · p כ s . Õ ªa Ë > 2(a) H r

« Ñ A, B, C\ @ /ô Ç õ \ ¦ · p כ s ¦, Õ ªa Ë > 2(b)r

«

Ñ D, E, F\ @ /ô Ç PL Û ¼& 7 à Ô! 3 ` ¦ · p כ s . Peak

© _ 0 Au [ þ t s Õ ªa Ë > 1\ " fü < _ { 9 u H 1 l x` ¦ Ð

#

Å Ò ¦ e . s Qô Ç õ H Õ ªa Ë > 1_ PL 1 l x õ { 9 u

9, " f Õ ªa Ë > 1\ è ß PL_ 1 l x É r # l F g " é ¶ _

\

-t ü < ' a > \ O H z ´` ¦ [ O " î ô Ç .

(4)

Fig. 3. (Color online) Room-temperature photolumines- cence spectra of samples (a) A, B, C, and (b) D, E, F annealed at 1000

^◦

C for 1h. The excitation energy (E

_exc

) for PL is 2.25 eV.

Õ

ªa Ë > 3 É r 1000

^◦

C \ " f 1r ç ß 1 l x î ß \ P % o ô Ç r « Ñ[ þ t

\

@ /K \ -t 2.55 eV Ø Ô 4 H Y Us $ \ ¦ # l F g " é ¶ Ü

¼ Ð 6 x # 8 £ ¤& ñ ô Ç PL : £ ¤$ í ` ¦ ± ú · p כ s . Õ ªa Ë >

3(a) H r « Ñ A, B, C_ PL Û ¼& 7 à Ô! 3 ` ¦ · p כ s ¦, Õ

ªa Ë > 3(b) H r « Ñ D, E, F_ PL Û ¼& 7 à Ô! 3 ` ¦ · p כ s

. Õ ªa Ë > 3(a) É r Si 0 l x ¸ü < ' a > \ O s ¸ H r « Ñ_ PL peak

© s 750 nm H % \ 0 Au ¦ e 6 £ §` ¦ Ð# Å Ò ¦ e .

s

Qô Ç õ H Õ ªa Ë > 1(a)_ õ ü < { 9 u ô Ç . Õ ª Q PL peak _ 0 Au (∼750 nm) H Õ ªa Ë > 1(a)_ â Ä º(∼810 nm) Ð

é ß © A á ¤ \ " f H 1 l x` ¦ Ð# Å Ò ¦ e . ¢ ¸ô Ç

^ & h PL Û ¼& 7 à Ô! 3 _ ¸ ª s q @ /g A& h ¸_ þ v` ¦

? / ¦ e H X < s H PL s # Q > h_ subpeak[ þ t _ ½ + Ë$ í Ü

¼ Ð s À Ò# Q4 R e l M :ë H כ Ü ¼ Ð s K ÷ & 9, 880 nm H

%

\ " f Ì º§ Â ô Ç subpeak_ > r F \ ¦ S X ½ + É Ã º e . ô Ç¼ # Õ

ªa Ë > 3(b) É r Si 0 l x ¸ 7 £ x < Ê\ PL peak_ 0 Au

© © A á ¤ Ü ¼ Ð s 1 l x H 1 l x` ¦ Ð# Å Ò ¦ e Ü ¼ 9, Õ ªa Ë >

1(b) _ õ ü < { 9 u ô Ç . Õ ª Q Õ ªa Ë > 1(b)_ õ ü < ² ú o

Si 0 l x ¸ © H r « Ñ(r « Ñ D)\ " f PL [ jl ß ¼>

Fig. 4. (Color online) Room-temperature photolumines- cence spectra of samples (a) A, B, C, and (b) D, E, F annealed at 1150

^◦

C for 1h. The excitation energy (E

exc

) for PL is 2.25 eV.

¦ e Ü ¼ 9, Õ ª 0 Au H @ /| Ä Ì 880 nm Ð Õ ªa Ë > 3(a)_ subpeak _ 0 Au ü < { 9 u ô Ç .

Õ

ªa Ë > 4 É r 1150

^◦

C \ " f 1r ç ß 1 l x î ß \ P % o ô Ç r « Ñ[ þ t

\

@ /K \ -t 2.55 eV Ø Ô 4 H Y Us $ \ ¦ # l F g " é ¶ Ü

¼ Ð 6 x # 8 £ ¤& ñ ô Ç PL : £ ¤$ í ` ¦ · p כ s . Õ ªa Ë >

4(a) H r « Ñ A, B, C_ PL Û ¼& 7 à Ô! 3 ` ¦ · p כ s ¦, Õ

ªa Ë > 4(b) H r « Ñ D, E, F_ PL Û ¼& 7 à Ô! 3 ` ¦ · p כ s

. Õ ªa Ë > 4(a) É r Si 0 l x ¸ü < ' a > \ O s ¸ H r « Ñ_ PL peak

© s 850 nm H % \ 0 Au ¦ e 6 £ §` ¦ Ð# Å Ò ¦ e .

s

Qô Ç õ H · ú ¡_ Õ ªa Ë > 1(a)ü < 3(a)_ õ [ þ t õ { 9 u ô

Ç . Õ ª Q PL peak_ 0 Au (∼850 nm) H Õ ªa Ë > 1(a)_

â

Ä º(∼810 nm) Ð © © A á ¤ \ " f H 1 l x` ¦ Ð

#

Å Ò ¦ e . s Qô Ç õ H 1000

^◦

C \ " f \ P % o ô Ç õ

(Õ ªa Ë > 3(a))ü < ì ø Í@ /s . Õ ª Q ^ & h PL Û ¼& 7 à Ô

!

3 _ ¸ ª É r Õ ªa Ë > 1(a)ü < ° ú s @ /g A& h : £ ¤$ í ` ¦ ? /

¦ e Ü ¼ 9 Õ ªa Ë > 3(a)_ õ ü < É r 1 l x s . ô Ç¼ # Õ ª a Ë

> 4(b) É r Si 0 l x ¸ 7 £ x < Ê\ PL peak_ 0 Au

1(b) ü < 3(a)_ õ ü < { 9 u ô Ç . Õ ª Q PL peak_ [ jl

(5)

H · ú ¡_ Õ ªa Ë > 1(b)ü < 3(b)_ õ ü < B Ä º É r 1 l x` ¦

.

0 A\ ] jr ) a PL _ õ [ þ t É r l : r& h Ü ¼ Ð SiO

x

~ Ã Ì} \ + þ

A$ í ÷ & H Si ¸ & ñ É r ~ Ã Ì} _ Si 0 l x ¸ ÷ r ë ß m l ó

ø Í : r ¸ x 9 \ P % o : r ¸ü < x 9 ] X ô Ç ' a$ í ` ¦ ° ú ¦ e 6 £ §` ¦ _

p 9, s H SiO

x

_ ½ + Ë½ ¨ ¸ + þ AI ü < ' a ) a . { 9 ì

ø Í& h Ü ¼ Ð SiO

x

~ Ã Ì} \ + þ A$ í ÷ & H Si ¸ & ñ É r 6 £ § õ

° ú

s suboxide SiO

x

(0 < x < 2) ÐÂ Ò' ì r o ) a Si " é ¶ [

þ

t s 6 £ x| 9 ÷ & ¦ & ñ o õ & ñ ` ¦ 5 g SiO

²

\ 5 Å q \ Si ¸

& ñ s + þ A$ í ÷ & H כ Ü ¼ Ð · ú 94 R e [11,12].

SiO

_x

→

^2−x₂

Si +

^x₂

SiO

₂

^x

_ > r F q Ö ¦

\

¦` ¦ ¦& ñ ¦ l ó ø Í_ : r ¸\ ¦ or r « Ñ(r « Ñ A, B, C) _ â Ä º y y _ \ P % o : r ¸\ " f 3> h_ r « Ñ ¸¿ º ° ú

É r PL Û ¼& 7 à Ô! 3 _ + þ AI \ ¦ Ðs ¦ e Ü ¼ 9, s H 3 > h_ r

«

Ñ ¸¿ º x\ É r SiO

x

_ q Ö ¦ s l ó ø Í_ : r ¸ü < Á º ' a

> { 9 & ñ > + þ A$ í ÷ &l M :ë H כ Ü ¼ Ð s K ) a . ì ø Í l

ó ø Í_ : r ¸\ ¦ ¦& ñ ¦ Û ¼ D ¥ ½ + Ë q Ö ¦` ¦ oô Ç r « Ñ ( r « Ñ D, E, F)[ þ t _ â Ä º PL peak_ 0 Au x 9 peak\ " f_ PL [ jl \ P % o : r ¸\ ß ¼> o H 1 l x` ¦

? / ¦ e Ü ¼ 9, s H 3 > h_ r « Ñ ¸¿ º x\ É r SiO

x

_ q

Ö ¦ s Ø Ô> + þ A$ í ÷ &% 3 l M :ë H כ Ü ¼ Ð s K ) a . 7 £ ¤ r

x

_ q Ö ¦ s Z

H SiO

x

_ q Ö ¦ s Z } l M :ë H כ Ü ¼ Ð « Ñ ) a . s Q ô

Ç õ [ þ t É r SiO

x

~ Ã Ì} \ + þ A$ í ÷ & H Si ¸ & ñ \ _ ô Ç PL É r x \ É r SiO

x

_ > r F q Ö ¦ \ _ K & ñ ÷ &# Qt 9, x \ É r SiO

x

_ > r F q Ö ¦ É r l ó ø Í_ : r ¸ o Ð H SiH

₄

ü < N

2

O Û ¼_ D ¥ ½ + Ë q Ö ¦ \ _ K Å Ò Ð % ò ¾ Ó` ¦ ~ Ã Î H

H z ´` ¦ [ O " î ô Ç .

IV. + s Ç Â ] Ø

e ç

# z ´o B H " é ¶ \ ¦ ° ú H í ß o z ´o B H(SiO

x

: 0 < x <

2) ~ Ã Ì} ` ¦ \ P % o # + þ A$ í ) a z ´o B H ¸ & ñ _ F g µ 1 Ï F

g : £ ¤$ í \ @ /ô Ç z ´o B H 0 l x ¸(x° ú כ)_ ´ òõ \ ¦ ½ ¨ % i .

SiO

_x

~ Ã Ì} É r { 9 E $ (SiH

₄

) ü < í ß o| 9 è(N

2

O) _ D ¥ ½ + Ë

Ü ¼ Ð ] j ¸ % i Ü ¼ 9, l ó ø Í_ : r ¸ü < ¿ º Û ¼_ D ¥ ½ + Ë q Ö

¦` ¦ ² ú o # z ´o B H 0 l x ¸\ ¦ o % i . _ â Ä º

ß s 7 £ x H 1 l x` ¦ · p ì ø Í , Ê ê _ â Ä º F g µ 1 Ï F g

. : £ ¤ y Ê ê _ â Ä º F g µ 1 Ï F g [ jl H \ P % o : r ¸\

B Ä º É r 1 l x` ¦ ? /% 3 . s Qô Ç õ H F g µ 1 Ï F g :

x

_ q Ö

¦ \ _ K & ñ ÷ &l M :ë H Ü ¼ Ð s K ) a .

P

c p 8 ý ò k >

# Ã º' ÷ &% 3 6 £ §.

Y

c p w Ã U Ø ô

[1] L. T. Canham, Appl. Phys. Lett. 57, 1046 (1990).

[2] G. Mauckner, K. Thonke and R. Sauer, J. Phys.:

Condens. Matter. 5, L9 (1993).

[3] L. Patrone, D. Nelson, V. Safarov, M. Sentis and W.

Marine, J. Lumin. 80, 217 (1999).

[4] Z. H. Lu, D. J. Lockwood and J. M. Baribeau, Na- ture 378, 258 (1995).

[5] L. Khriachtcheva. M. Rasanen and S. Novikov, Appl. Phys. Lett. 85, 1511 (2004).

[6] L. Khriachtchev, T. Nikitin, R. Velagapudi, J. Lahti- nen and S. Novikov, Appl. Phys. Lett. 94, 043115 (2009).

[7] R. Guerra1 and S. Ossicini1, Phys. Rev. B81, 245307 (2010).

[8] S. ˘ Ogut and J. R. Chelikowsky, Phys. Rev. Lett. 79, 1770 (1997).

[9] X. X. Wang, J. G. Zhang, L. Ding, B. W. Cheng, W. K. Ge, J. Z. Yu and Q. M. Wang, Phys. Rev. B 72, 195313 (2005).

[10] Y.-J. Jung, J.-H. Yoon, R. G. Elliman and A. R.

Wilkinson, J. Appl. Phys. 104, 083518 (2008).

[11] G. Hollinger and F. J. Himpsel, Appl. Phys. Lett.

44, 93 (1984).

[12] O. M. Feroughi, C. Sternemann, C. J. Sahle, M. A.

Schroer, H. Sternemann, H. Conrad, A. Hohl, G. T.

Seidler, J. Bradley, T. T. Fister, M. Balasubrama-

nian, A. Sakko, 5 K. Pirkkalainen, K. Hamalainen

and M. Tolan1, Appl. Phys. Lett. 96, 081912 (2010).

 m× D ÷ m ÇP É b Ø U c lT c l® z º ] k ùV R Ëc Ü R ÷ m ÇP É b Ø x ¢+ s ÇX N Ë8 ý ° Ë Ñ® o° Ë Ñ  ¤V R Ë; c 6  X ¢ ÷ m ÇP É b Ø



 m× D ÷ m ÇP É b Ø U c lT c l® z º ] k ùV R Ëc Ü R ÷ m ÇP É b Ø x ¢+ s ÇX N Ë8 ý ° Ë Ñ®  o° Ë Ñ  ¤V R Ë; c 6  X ¢ ÷ m ÇP É b Ø

 Ò

Þy ¢  ÇÊ Ý

­

¤ ø ¶ Bg ` @ · - ! HA j . > · L |  \  > · * × < ø ¶ BZ 9 

y

© " é ¶ @ / < Æ §    õ  < Æ@ / < Æ Ó ü t o  < Æõ , ð  r  ; 200-701

(2011¸  3 Z 4 31{ 9  ~ Ã Î6 £ §, 2011¸  5 Z 4 18{ 9  Ã º& ñ  : r ~ Ã Î6 £ §, 2011¸  6 Z 4 1{ 9  > F  S X & ñ )

í

ß  o z ´o  B H(SiO

: 0 < x < 2) ~ Ã Ì}  `  ¦ \ P % o  #  + þ A$ í ÷ &  H z ´o  B H  ¸  & ñ _  F g µ 1 Ï F g : £ ¤$ í \  @ / ô

 Ç z ´o  B H 0 l x  ¸(x ° ú כ)_  ´ òõ \  ¦   ½ ¨ % i  . SiO

~ Ã Ì}   É r  { 9 E $ (SiH

) ü <  í ß  o| 9  è(N

O) _   D ¥ ½ + Ë

Û ¼\  ¦  6 x #  e  ¦ Ý ¼  o < Æ l  ©  7 £ x  Ã Ì(PECVD) ~ ½ ÓZ O Ü ¼ Ð ] j ¸ % i  . l ó ø Í_   : r  ¸ü < ¿ º Û ¼_ 

 D

¥ ½ + Ëq Ö  ¦`  ¦ ² ú o  #  z ´o  B H 0 l x  ¸  É r SiO

~ Ã Ì}  `  ¦ ] j ¸ % i Ü ¼ 9,  É r  : r  ¸\ " f ~ Ã Ì}  `  ¦ \ P % o 

#  z ´o  B H  ¸  & ñ `  ¦ + þ A$ í % i  .  í ÐÀ Òp W 1  H Û ¼ (PL)\  ¦ 8 £ ¤& ñ #  µ 1 Ï F g : £ ¤$ í `  ¦   ½ ¨ % i Ü ¼ 9,



  _   â Ä º z ´o  B H 0 l x  ¸ 7 £ x ½ + É  â Ä º PL  © _    o \ O s  [ jl ë ß s  7 £ x    H  1 l x`  ¦   · p ì ø Í



 , Ê ê _   â Ä º PL  © õ  [ jl   ¸¿ º z ´o  B H 0 l x  ¸\         H  1 l x`  ¦  ? /% 3  . s  Qô  Ç    õ

  H  ¸  & ñ _  ß ¼l  x 9 x 9  ¸ x° ú כ\    É r SiO

_  q Ö  ¦ \  _ K    & ñ ÷ &l  M :ë  H Ü ¼ Ð s K   ) a .

Ù þ

d  # Q: z ´o  B H  ¸  & ñ , F g µ 1 Ï F g

Effect of Silicon Concentration on the Photoluminescence of Si Nanocrystals Produced Using Silicon-rich Oxide Films

Jong-Hyun You · Hae-Jin Kwon · Cham-Sol Choi · Jong-Hwan Yoon ∗

Department of Physics, College of Natural Sciences, Kangwon National University, Chuncheon 200-701

(Received 31 March 2011 : revised 18 May 2011 : accepted 1 June 2011)

In this work we have investigated the effect of silicon concentration (x value) on the photolumi- nescence of Si nanocrystals produced by using silicon-rich oxide (SiO

) films, which were prepared by using plasma-enhanced chemical vapor deposition with mixtures of SiH

and N

.

PACS numbers: 77.55.Ap, 78.66.Vs

Keywords: Silicon nanocrystal, Photolimnescence

E-mail: [email protected] -590-

I. " e Â ] Ø

é # Qo (bulk) + þ AI _  z ó  B H õ  ² ú o  / B N| 9  z ó  B H (porous silicon) \ " f r  F g  % ò % i _  z ´ : r µ 1 Ï F g (light emission)  & ³ ©  [1]s   ' a ¹ 1 Ï  ) a s Ê ê, µ 1 Ï F g$ í z ó  B H \   ' a ô  Ç



 ½ ¨  Ö ¸ µ 1 Ïy    '  ÷ & ¦ e   . s  Qô  Ç µ 1 Ï F g$ í z ´o  B H \ 

 '

a ô  Ç  ' a d   É r l  > r _  z ´o  B H ì ø Í ¸^ \  l ì ø Íô  Ç 6 £ x6 x x 9 ] j



¸ l Õ ü t`  ¦ Õ ª@ / Ð & h 6 x ½ + É Ã º e    H  © & h s  e  l  M :ë  H s 

. z ´o  B H _  µ 1 Ï F g$ í  É r l  : r& h Ü ¼ Ð  ¸p '  ß ¼l _  z ´ o

 B H   & ñ { 9  \ " f  ' a8 £ ¤ ÷ & ¦ e  Ü ¼ 9,   " f  ¦´ òÖ  ¦ _  z

´o  B H  ¸  & ñ { 9  \  ¦ % 3 l  0 Aô  Ç  ª ô  Ç   ½ ¨[ þ t s  s  À

Ò0 >t  ¦ e   . s   H / B N| 9  z ´o  B H s   ¦´ òÖ  ¦ _  µ 1 Ï F g$ í

`

 ¦ ° ú  ¦ e  6 £ § \  ¸ Ô  ¦ ½ ¨  ¦ ~ 1 >  Â Ò" ft  ¦ µ 1 Ï F g ´ òÖ  ¦ s  y



 è   H ë  H ] j& h `  ¦ ° ú  ¦ e  l  M :ë  H s   [2]. z ´o  B H  ¸

 

& ñ  É r { 9 ì ø Í& h Ü ¼ Ð Si " é ¶   s  : r Å Ò{ 9  ) a s í ß  o½ © è_ 

\ P

% o  [3], é # Qo  z ´o  B H \   ¦\  -t  Y Us $ \  ¦  ¸  

#

 Â Òì  r& h Ö 6 x6 x x 9   & ñ o [4] x 9 e ç #  z ´o  B H " é ¶  \  ¦ ° ú 



 H í ß  oz ´o  B H(silicon-rich oxide: SiO

) _  \ P % o  ~ ½ ÓZ O  1

p

x \  _ K  + þ A$ í | ¨ c Ã º e    [5,6]. : £ ¤ y  SiO

~ Ã Ì}  `  ¦ s 6 x ô

 Ç z ´o  B H  ¸  & ñ _  + þ A$ í  É r q 6 x& h , 6 £ x6 x$ í 8 £ ¤  \ " f

´ ú

§ É r  © & h `  ¦ ° ú  ¦ e   . Õ ª Q  e ç #  z ´o  B H 0 l x  ¸\   

 µ 1 Ï F g : £ ¤$ í s      H  1 l x`  ¦  Ðs  ¦ e  `  ¦÷  r  m   



¸  & ñ + þ A$ í x 9 µ 1 Ï F g B j& m 7 £ § \  @ /ô  Ç  ª ô  Ç _ | [ þ t s  ]

jr ÷ & ¦ e    [7–9].



: r   ½ ¨\ " f  H l ó ø Í : r  ¸ü <  { 9 E $ (SiH

) ü <  í ß  o| 9 



m× D ÷ m ÇP É b Ø U c lT c l® z º ] k ùV R Ëc Ü R ÷ m ÇP É b Ø x ¢+ s ÇX N Ë8 ý ° Ë Ñ® o° Ë Ñ ¤V R Ë; c 6 X ¢ ÷ m ÇP É b Ø

m× D ÷ m ÇP É b Ø U c lT c l® z º ] k ùV R Ëc Ü R ÷ m ÇP É b Ø x ¢+ s ÇX N Ë8 ý ° Ë Ñ® o° Ë Ñ ¤V R Ë; c 6 X ¢ ÷ m ÇP É b Ø

Ò

Þy ¢ ÇÊ Ý

¤ ø ¶ Bg ` @ · - ! HA j . > · L | \ > · * × < ø ¶ BZ 9

© " é ¶ @ / < Æ § õ < Æ@ / < Æ Ó ü t o < Æõ , ð r ; 200-701

(2011¸ 3 Z 4 31{ 9 ~ Ã Î6 £ §, 2011¸ 5 Z 4 18{ 9 Ã º& ñ : r ~ Ã Î6 £ §, 2011¸ 6 Z 4 1{ 9 > F S X & ñ )

ß o z ´o B H(SiO

: 0 < x < 2) ~ Ã Ì} ` ¦ \ P % o # + þ A$ í ÷ & H z ´o B H ¸ & ñ _ F g µ 1 Ï F g : £ ¤$ í \ @ / ô

Ç z ´o B H 0 l x ¸(x ° ú כ)_ ´ òõ \ ¦ ½ ¨ % i . SiO

~ Ã Ì} É r { 9 E $ (SiH

) ü < í ß o| 9 è(N

O) _ D ¥ ½ + Ë

Û ¼\ ¦ 6 x # e ¦ Ý ¼ o < Æ l © 7 £ x Ã Ì(PECVD) ~ ½ ÓZ O Ü ¼ Ð ] j ¸ % i . l ó ø Í_ : r ¸ü < ¿ º Û ¼_

D

¥ ½ + Ëq Ö ¦` ¦ ² ú o # z ´o B H 0 l x ¸ É r SiO

~ Ã Ì} ` ¦ ] j ¸ % i Ü ¼ 9, É r : r ¸\ " f ~ Ã Ì} ` ¦ \ P % o

# z ´o B H ¸ & ñ ` ¦ + þ A$ í % i . í ÐÀ Òp W 1 H Û ¼ (PL)\ ¦ 8 £ ¤& ñ # µ 1 Ï F g : £ ¤$ í ` ¦ ½ ¨ % i Ü ¼ 9,

_ â Ä º z ´o B H 0 l x ¸ 7 £ x ½ + É â Ä º PL © _ o \ O s [ jl ë ß s 7 £ x H 1 l x` ¦ · p ì ø Í

, Ê ê _ â Ä º PL © õ [ jl ¸¿ º z ´o B H 0 l x ¸\ H 1 l x` ¦ ? /% 3 . s Qô Ç õ

H ¸ & ñ _ ß ¼l x 9 x 9 ¸ x° ú כ\ É r SiO

_ q Ö ¦ \ _ K & ñ ÷ &l M :ë H Ü ¼ Ð s K ) a .

d # Q: z ´o B H ¸ & ñ , F g µ 1 Ï F g

Jong-Hyun You · Hae-Jin Kwon · Cham-Sol Choi · Jong-Hwan Yoon ^∗

é # Qo (bulk) + þ AI _ z ó B H õ ² ú o / B N| 9 z ó B H (porous silicon) \ " f r F g % ò % i _ z ´ : r µ 1 Ï F g (light emission) & ³ © [1]s ' a ¹ 1 Ï ) a s Ê ê, µ 1 Ï F g$ í z ó B H \ ' a ô Ç

½ ¨ Ö ¸ µ 1 Ïy ' ÷ & ¦ e . s Qô Ç µ 1 Ï F g$ í z ´o B H \

'

a ô Ç ' a d É r l > r _ z ´o B H ì ø Í ¸^ \ l ì ø Íô Ç 6 £ x6 x x 9 ] j

¸ l Õ ü t` ¦ Õ ª@ / Ð & h 6 x ½ + É Ã º e H © & h s e l M :ë H s

. z ´o B H _ µ 1 Ï F g$ í É r l : r& h Ü ¼ Ð ¸p ' ß ¼l _ z ´ o

B H & ñ { 9 \ " f ' a8 £ ¤ ÷ & ¦ e Ü ¼ 9, " f ¦´ òÖ ¦ _ z

´o B H ¸ & ñ { 9 \ ¦ % 3 l 0 Aô Ç ª ô Ç ½ ¨[ þ t s s À

Ò0 >t ¦ e . s H / B N| 9 z ´o B H s ¦´ òÖ ¦ _ µ 1 Ï F g$ í

¦ ° ú ¦ e 6 £ § \ ¸ Ô ¦ ½ ¨ ¦ ~ 1 > Â Ò" ft ¦ µ 1 Ï F g ´ òÖ ¦ s y

è H ë H ] j& h ` ¦ ° ú ¦ e l M :ë H s [2]. z ´o B H ¸

& ñ É r { 9 ì ø Í& h Ü ¼ Ð Si " é ¶ s : r Å Ò{ 9 ) a s í ß o½ © è_

% o [3], é # Qo z ´o B H \ ¦\ -t Y Us $ \ ¦ ¸

Â Òì r& h Ö 6 x6 x x 9 & ñ o [4] x 9 e ç # z ´o B H " é ¶ \ ¦ ° ú

H í ß oz ´o B H(silicon-rich oxide: SiO

) _ \ P % o ~ ½ ÓZ O 1

x \ _ K + þ A$ í | ¨ c Ã º e [5,6]. : £ ¤ y SiO

~ Ã Ì} ` ¦ s 6 x ô

Ç z ´o B H ¸ & ñ _ + þ A$ í É r q 6 x& h , 6 £ x6 x$ í 8 £ ¤ \ " f

§ É r © & h ` ¦ ° ú ¦ e . Õ ª Q e ç # z ´o B H 0 l x ¸\

µ 1 Ï F g : £ ¤$ í s H 1 l x` ¦ Ðs ¦ e ` ¦÷ r m

¸ & ñ + þ A$ í x 9 µ 1 Ï F g B j& m 7 £ § \ @ /ô Ç ª ô Ç _ | [ þ t s ]

jr ÷ & ¦ e [7–9].

: r ½ ¨\ " f H l ó ø Í : r ¸ü < { 9 E $ (SiH

) ü < í ß o| 9

O) Û ¼_ D ¥ ½ + Ëq Ö ¦` ¦ ² ú o # % 3 É r z ´o B H _ 0 l x

¸ É r í ß o z ´o B H ~ Ã Ì} _ í ¸À Òp W 1 H Û ¼ : £ ¤$ í ` ¦

½ ¨ % i . í ß o z ´o B H ~ Ã Ì} É r e ¦ Ý ¼ o < Æ l © 7 £ x

Ã

Ì(PECVD) ~ ½ ÓZ O Ü ¼ Ð ] j ¸ % i Ü ¼ 9 | 9 è ¨ 8 â \ " f \ P

o # Si ¸ & ñ ` ¦ + þ A$ í % i .µ 1 Ï F g : £ ¤$ í É r í Ð À

Òp W 1 H Û ¼(photoluminescence)\ ¦ 8 £ ¤& ñ # ½ ¨ % i Ü ¼ 9, \ P % o ¸| õ í ÐÀ Òp W 1 H Û ¼\ ¦ 0 Aô Ç F g # l \ - t

\ ¦ o # µ 1 Ï F g : £ ¤$ í ` ¦ ¸ % i .

: r ½ ¨\ 6 x ) a í ß o z ´o B H (SiO

) ~ Ã Ì} É r { 9 E $

(SiH

) Û ¼ü < í ß o| 9 è(N

O) Û ¼_ D ¥ ½ + ËÛ ¼\ ¦

6 x # e ¦ Ý ¼ o < Æ l © 7 £ x Ã Ì(PECVD) ~ ½ ÓZ O \ _ K

] j ¸ % i Ü ¼ 9, ¿ ºa H 200 nm s . ~ Ã Ì} É r (100)

½ Ó ¾ Ó_ p-+ þ A Czochralski Si l ó ø Í 0 A\ + þ A$ í % i Ü ¼ 9, 13.56 MHz _ §À Ó " é ¶` ¦ 6 x % i . ~ Ã Ì} ] j ¸r e ¦

Ý ¼ ì ø Í6 £ x l ? /_ Û ¼ · ú § 4 É r 1.5 torr, e ¦ Ý ¼

power H 80 mW/cm

Ð { 9 & ñ > Ä »t % i . { 9 E $

Û ¼ü < í ß o| 9 è Û ¼_ D ¥ ½ + Ëq Ö ¦ É r | 9 | ¾ Óâ ì2 £ § ¸ ] X

l (MFC)\ ¦ : x K Û ¼ â ì2 £ §Ò ¦ Ð ¸] X % i . ] j ¸ ) a í

ß o z ´o B H ~ Ã Ì} _ e ç # Si " é ¶ _ 0 l x ¸ H Q 8( × ¼ Ê ê

Ó í ß ê ø Í(Rutherford-back scattering) ~ ½ ÓZ O Ü ¼ Ð ì r$ 3 % i Ü

¼ 9, Si0 l x ¸ H l ó ø Í_ : r ¸ 7 £ x ½ + É Ã º2 ¤, Õ ªo ¦ D ¥ ½ + Ë

Û ¼_ N

O Û ¼_ q Ö ¦ s ± ú ` ¦ Ã º2 ¤ 7 £ x H 1 l x` ¦

? /% 3 . : r ½ ¨\ 6 x ) a r « Ñ[ þ t _ ] j ¸ ¸| x 9 Si

¶ _ $ í ì r ¸$ í q H ³ ð I\ l Õ ü t ô Ç ü < ° ú .

j ¸ ) a í ß o z ´o B H ~ Ã Ì} ` ¦ ' a © \ P l Ð\ ¦ 6 x

# @ /l · ú _ | 9 è ì r 0 Al \ " f : r ¸\ ¦ ² ú o # \ P

o # Si ¸ & ñ ` ¦ + þ A$ í % i Ü ¼ 9, µ 1 Ï F g : £ ¤$ í É r í Ð À