CopyrightⒸ2016 KSAE / 142-06 pISSN 1225-6382 / eISSN 2234-0149 DOI http://dx.doi.org/10.7467/KSAE.2016.24.3.302 Transactions of KSAE, Vol. 24, No. 3, pp.302-309 (2016)
Urea-SCR 시스템의 NH
3흡･탈착 특성 및 모델기반 제어 연구
함 윤 영
*1)․박 수 열
2)우석대학교 기계자동차공학과
1)․한화테크윈 파워시스템 연구소
2)A Study of NH
3Adsorption/Desorption Characteristics and Model Based Control in the Urea-SCR System
Yunyoung Ham
*1)․Suyeol Park
2)1)Department of Mechanical & Automotive Engineering, Woosuk University, Jeonbuk 55338, Korea
2)Power System Research Lab., Hanwha Techwin R&D Center, 6 Pangyo-ro, 319-gil, Bundang-gu, Seongnam-si, Gyeonggi 13488, Korea
(Received 23 September 2015 / Revised 24 November 2015 / Accepted 2 February 2016)
Abstract : Urea-SCR system is currently regarded as promising NOx reduction technology for diesel engines. SCR system has to achieve maximal NOx conversion in combination with minimal NH3 slip. In this study, model based open loop control for urea injection was developed and assessed in the European Transient Cycle (ETC) for heavy duty diesel engine. On the basis of the transient modeling, the kinetic parameters of the NH3 adsorption and desorption are calibrated with the experimental results performed over the zeolite based catalyst. NH3 storage or surface coverage of SCR catalyst can not be measured directly and has to be calculated, which is taken into account as a control parameter in this model. In order to reduce NH3 slip while maintaining NOx reduction, NH3 storage control algorithm was applied to correct the basic urea quantity. If the actual NH3 surface coverage is higher than the maximal NH3 surface coverage, the urea injection quantity is significantly reduced in the ETC cycle. By applying this logic, the resulting NH3 slip peak can be avoided effectively. With optimizing the kinetic parameters based on standard SCR reaction, it suggests that a simplified, less accurate model can be effective to evaluate the capability of model based control in the ETC cycle.
Key words : ETC(European Transient Cycle, 유럽 과도상태 시험모드), NOx(질소산화물), Urea(요소), NH3 slip (암모니아 슬립), SCR(Selective Catalyst Reduction, 선택적 촉매환원), NH3 surface coverage(암모니아 표면점유율)
1. 서 론
1)디젤기관은 불꽃점화기관에 비해 압축비와 연료 효율이 높아 중･대형 상용차는 물론 SUV와 디젤승 용차용으로까지 그 사용범위가 넓어지고 있다. 디 젤기관에서 문제가 되는 유해 배출물질은 질소산화 물(NOx)과 입자상물질(PM)이며 이들을 동시 저감 시키는 방향으로 배출가스 규제가 강화되고 있다.
질소산화물과 trade-off 관계에 있는 입자상물질은
*Corresponding author, E-mail: [email protected]
DPF(Diesel Particulate Filter)의 기술 발달로 약 90 %
의 저감 수준까지 도달해 있다. 반면 질소산화물은
LNT(Lean NOx Traps), LNC(Lean NOx Catalysts),
SCR(Selective Catalytic Reduction)과 같은 저감기술
이 제시되고 있고 현재 중･대형차 위주로 기술이 적
용되고 있지만, NOx 배출규제치가 강화됨에 따라
향후 디젤승용차에도 필연적으로 적용될 것으로 예
상되고 있다. 이 중 환원제를 요소(Urea)로 사용하는
Urea-SCR 시스템은 연비저감 없이 높은 NOx 저감
효율을 기대할 수 있어 가장 유력한 기술로 주목받
Urea-SCR 시스템의 NH3 흡･탈착 특성 및 모델기반 제어 연구
Fig. 1 Schematic of experimental apparatus 고 있으며, 선진각국에서 활발한 기술개발이 이루 어지고 있다.
1-3)Urea-SCR 시스템은 기관이 정적조건에서 작동될 때 매우 효과적인 방법이지만 부하의 급격한 변화 가 있을 경우에는 최대의 NOx 정화효율과 최소의 NH
3slip 달성을 동시에 만족시키기는 매우 어렵다.
이를 위해서는 모델기반의 제어로직이 요구되며 촉 매 내에 저장되는 NH
3양에 대한 정보가 필요하다.
그러나 이는 측정이 불가능하며 계산부하가 적은 단순 모델링 기법으로 구할 수 있다.
4-10)본 연구에서는 zeolite 계열의 촉매를 사용한 Urea-SCR 시스템에서 NH
3흡·탈착과 SCR 반응에 대한 간단한 모델링을 통해 촉매 내 NH
3의 촉매표 면점유율(surface coverage)을 계산하고 이를 제어인 자로 활용한 모델기반 urea 분사 제어알고리즘을 개 발하였다. 먼저 정적조건에서의 엔진실험 결과를 토대로 모델 파라미터들을 최적화하고 촉매 내 NH
3표면점유율 특성에 대해 살펴보았다. 또한 ETC 모 드에서 전 운전영역이 NSR(Normalized Stoichiometric Ratio, NH
3/NOx 몰비) 1.0 조건인 실험결과를 참고 로 하여 촉매 입구 NOx 농도 및 온도 등의 실험데이 터를 모델링에 적용한 시뮬레이션 결과를 실험결과
와 비교하였다. 그리고 NH
3표면점유율을 제어인자 로 사용한 모델기반 제어로직을 적용하여 ETC 모 드에서 NOx 및 NH
3slip 저감 효과를 살펴보았다.
2. 실험 장치 및 방법
실험 장치는 Fig. 1과 같이 실험엔진, Urea-SCR 시 스템, 배기가스분석기 등으로 구성되어 있다.
엔진동력계는 460 kW AC 동력계로 정상상태 및
과도상태(ESC, ETC)의 시험이 모두 가능하다. 실험
엔진은 4행정, 직렬 6기통, 배기량 11149 cc, 압축비
17.2의 직접분사식 대형 디젤기관이다. 최대출력은
2000 rpm에서 290 PS이며 최대토크는 1200 rpm에서
약 1100 N･m이다. 공기를 과급할 수 있는 터보차저
와 과급된 공기를 냉각시키는 인터쿨러가 장착되어
있다. NOx 센서를 사용하여 SCR 촉매 및 SCO
(Selective Catalytic Oxidation) 촉매의 전단과 후단
NOx를 측정하였고 NH
3는 3초 이내의 빠른 응답시
간을 갖는 호리바 MEXA-1170NX를 이용하여 실시
간으로 측정하였다. SCR 전단에는 공기보조방식의
urea 공급 시스템을 장착하였다. 인젝터에서 나온
urea는 압축공기로 불어져 배기파이프에 장착된 노
즐로 나오게 된다. 사용한 urea는 AdBlue이며 1Hz의
Yunyoung Ham․Suyeol Park
주파수로 인젝터 듀티(duty)를 제어하였다. urea 분 사압력은 3 bar, 환원제의 무화와 노즐 막힘 방지를 위한 압축공기의 압력은 2.5 bar로 설정하였다.
3. 모델링
Urea-SCR시스템에서 NOx 정화와 관련한 주요 반응 과정은 다음과 같다.
→
(1)
→
(2)
→
(3) 식 (1)이 표준형 SCR 반응식(standard SCR reac- tion)으로 본 연구에서는 Urea-SCR 시스템 내 NOx 관련 반응을 대표한다고 가정하였다. 촉매 내 NH
3의 흡·탈착과 함께 SCR 반응에 대한 모델링을 수행 하였다. 식 (1)의 SCR 반응을 고려한 촉매 내에서의 NH
3질량보존은 다음과 같다.
(4)
여기서,
는 NH
3의 촉매표면점유율(surface coverage), R
a, R
d, R
NO는 각각 NH
3의 흡착률(adsorp- tion rate)과 탈착률(desorption rate), NO의 SCR 반응 율(NO reaction rate)을 의미한다.
NH
3의 흡착률은 다음과 같은 Arrhenius 형태로 표 현할 수 있다.
exp
(5)
여기서,
는 반응상수, R은 일반기체상수, T는 촉매표면온도,
는 기체상 NH
3의 몰농도를 의 미한다.
NH
3의 탈착률 또한 다음과 같이 Arrhenius 형태로 표현할 수 있다.
exp
(6)
여기서,
는 반응상수,
는
가 0일 때의 탈 착에 필요한 활성화에너지를,
는 종속상수를 의 미한다.
NO의 SCR 반응률은 다음과 같다.
exp
exp
(7) 여기서,
는 임계표면점유율(critical surface coverage),
는 NO의 몰농도를 의미한다.
기체상에서의 NH
3질량보존은 다음과 같다.
(8) 여기서,
는 유동속도,
는 촉매의 흡착용량 (adsorption capacity)을 나타낸다.
기체상에서의 NO의 질량보존은 다음과 같다.
(9)
4. 모델 파라미터 최적화 및 정적조건에서의 NH
3표면점유율 특성
정적조건에서의 엔진실험을 통해 NH
3흡･탈착 및 NO 반응에 대한 모델 파라미터들을 최적화하였 다. Table 1은 주요 파라미터들을 나타낸 것이다.
모델 파라미터를 적용하여 구한 시뮬레이션 결과 를 NOx 센서로 측정한 실험 결과와 비교하였다.
Fig. 2 ~ 4는 1600 rpm, 촉매 입구온도 260 °C 조건에 서 20 ~ 600초 기간 동안 urea를 분사하였을 때이다.
urea 분사량은 각각 NSR 0.6, 0.8, 1.0 이다. 비교적 모 델 결과는 실험 결과에 잘 추종하는 것을 보이며, 전 반적으로 urea 분사량이 증가할수록 NOx 저감이 크 고 촉매 내 NH
3의 저장량이 많아져 urea 공급 중단 후에도 저감 효과가 조금 더 지속되는 것을 알 수 있 다. 특히 NSR 1.0 조건에서는 400 ~ 600초 구간에서 NOx 센서의 측정값이 증가하는데 이는 NH
3slip이
Table 1 Kinetic parameters
Parameter Value, Unit
0.82 m
3/mol･s
1×10
71/s
2×10
6m
3/mol･s
15.8 kcal/mol
25.8 kcal/mol
A Study of NH3 Adsorption/Desorption Characteristics and Model Based Control in the Urea-SCR System
Fig. 2 Comparison of experiment NOx and simulation NO results for NSR 0.6 condition
Fig. 3 Comparison of experiment NOx and simulation NO results for NSR 0.8 condition
Fig. 4 Comparison of experiment NOx and simulation NO results for NSR 1.0 condition
발생하기 때문이며 NOx 센서의 cross-sensitivity 특 성에 기인한 것이다. Fig. 5 ~ 7은 식 (4)로부터 구한 NH
3의 촉매표면점유율 (
)을 매 100초 마다 촉매 길이방향(0=촉매입구, 100=촉매출구)에 따라 나타 낸 것이다. 시간이 경과할수록 촉매 입구에서 출구 방향으로 촉매표면점유율이 점차 증가하다가 NH
3의 공급이 중단되는 600초 이후에는 다시 감소
Fig. 5 NH
3surface coverage(theta) along axial length of catalyst for NSR 0.6 condition
Fig. 6 NH
3surface coverage(theta) along axial length of catalyst for NSR 0.8 condition
Fig. 7 NH
3surface coverage(theta) along axial length of catalyst for NSR 1.0 condition
하는 것을 볼 수 있다. 촉매 내부 표면이 균일한 상
태에 있지 않고 출구방향으로 갈수록 점유율이 감
소하는 것을 알 수 있는데 이는 반응에 참여하는
NH
3로 인해서 촉매 후단 쪽으로 흡착되는 양이 줄
함윤영․박수열
Fig. 9 Test results of NOx reduction efficiency with basic urea injection (NSR 1.0) in the ETC mode 어들기 때문인 것으로 생각된다. 또한 NSR 0.6에서
0.8, 1.0으로 urea 분사량이 많을수록 촉매표면점유 율이 촉매 내부 전체적으로 증가하며 최대값은 각 각 0.34, 0.38, 0.42인 것을 알 수 있다.
5. ETC모드에서의 모델기반 제어 Fig. 8은 엔진실험을 통해 엔진 토크, NOx 농도, 배기유량, 최적 NSR 등의 결과들을 look up table로 구성하여 정적조건의 기본 urea 분사량을 구하고 촉 매 내 NH
3흡･탈착 특성 및 촉매표면점유율을 고려
Fig. 8 Open loop control logic for urea injection
한 모델을 통해 NH
3slip을 제어하는 open loop urea 분사제어알고리즘의 개념도를 나타낸다.
모델기반 제어로직의 효과를 ETC 모드 상에서 검증하고자 하였다. 먼저 Fig. 9는 ETC 모드의 전체 운전영역에서 단순히 NSR 1.0 조건으로 urea를 공 급하여 실험한 결과이다. 이는 모델기반 제어로직 의 효과를 파악하기 위한 비교자료로서 사용된다.
NOx_F와 NOx_R은 각각 SCR 촉매 전, 후단의 NOx 농도를 의미한다. NOx 저감 효율은 86.3 %로 높지 만 NH
3slip은 평균 46 ppm으로 Fig. 11에서 보듯이 거의 전 구간에서 다량 발생되는 것을 확인할 수 있 었다.
Fig. 10 ~ 11은 정적조건의 모델 파라미터들을
ETC 모드에 적용하여 촉매후단의 NO 및 NH
3slip을
식 (4) ~ (9)로 계산하여 구하고 실험결과와 비교한
것이다. NO 정화효율은 79 %로 실험결과보다 약
7.3 % 낮게 계산되었다. 초반 약 400초까지는 NOx
결과에 오차가 많이 발생하지만 나머지 전체 구간
은 비교적 실험결과에 잘 추종하는 것을 볼 수 있는
데 이는 촉매 초기 조건에 대한 정확한 정보가 없어
초기 예측결과에는 차이가 있으나, 시간이 지남에
Urea-SCR 시스템의 NH3 흡･탈착 특성 및 모델기반 제어 연구
Fig. 10 Simulation and test results of NO and NOx for a post SCR position in the ETC mode
Fig. 11 Simulation and test results of NH
3for a post SCR position in the ETC mode
따라 초기 조건에 대한 영향성이 줄어들기 때문이다.
NH
3slip의 경우 평균 25 ppm으로 실험결과 46 ppm 보다 낮게 계산되었다.
NH
3slip의 추세는 정확히 따라 가지는 않지만 각 피크 발생 지점과 피크 값을 어느 정도 예측할 수 있 어 다음에 설명되는 모델기반제어를 적용하여 그 효과를 비교, 검증하는데는 충분한 자료로 활용할 수 있을 것으로 판단된다. 본 연구에서는 모델링의 단순화를 위해 NO 반응만을 고려하였지만 향후 계 산오차를 줄이고 시뮬레이션의 정확성을 높이기 위 해서는 NO
2의 반응까지 포함한 모델링이 필요할 것 으로 사료된다.
정적조건의 Map 기반 제어전략은 가･감속이 있 는 동적조건에서 SCR 촉매의 NH
3흡, 탈착 특성을 고려하여 NH
3slip을 최소화할 수 있도록 urea 분사 량을 보상하는 동적보상(dynamic compensation) 기 능이 필요하다. urea 분사는 NH
3slip이 발생하지 않 으면서 최대의 NOx 정화효율을 얻어내야 하기 때
문에 촉매에 저장되는 NH
3표면점유율의 정보를 제 어 인자로 활용하는 것이 효과적이다. 본 연구에서 는 촉매에 저장될 수 있는 최대 NH
3표면점유율과 실시간 NH
3표면점유율을 구하였고 두 값을 비교하 여 urea 분사량을 보정하였다. 최대 NH
3표면점유율 은 Fig. 5 ~ 7의 경우을 참조하면 계산된 표면점유율 데이터 중 최대값으로 정의하였다. 정적 운전조건 에서의 시뮬레이션 결과를 토대로 촉매 온도 및 NSR에 따라 촉매가 저장할 수 있는 최대 NH
3표면 점유율을 계산하여 구하였고 이를 알고리즘에 적용 하였다. 또한 실시간 촉매 내에 저장되는 NH
3표면 점유율은 식 (4)를 이용하여 계산하였다. Fig. 12는 ETC 사이클 동안의 실시간 NH
3표면점유율과 최대 NH
3표면점유율을 함께 나타낸 것이다. 이렇게 구 해진 실시간 NH
3표면점유율이 최대 NH
3표면점유 율보다 크게 되면 NH
3slip이 발생하는 것을 의미하 므로 urea 분사량을 대폭 줄여야 한다.
동적보상로직의 효과를 시뮬레이션을 통해 확인
Yunyoung Ham․Suyeol Park
Fig. 12 Comparison of NH
3surface coverage(theta) with maximum theta in the ETC mode
Fig. 13 Effect of NOx reduction with model based control in the ETC mode
Fig. 14 Effect of NH
3slip reduction with model based control in the ETC mode
하고자 하였다. ETC 사이클 동안 촉매 입구의 NOx 와 온도는 실험데이터를 사용하였고 촉매 후단의 NO와 NH
3는 식 (8)과 식 (9)를 사용하여 구하였다.
기본적으로 NSR 1.0 조건으로 urea를 공급하는데 실시간 NH
3표면점유율이 최대 NH
3표면점유율보 다 큰 구간에서는 기본 urea 분사량의 30 % 만 공급 하도록 하였다. Fig. 13 ~ 14는 동적보상이 있는 경우 (model based)와 없는 경우를 비교하여 나타낸 것이 다. 동적보상이 있는 경우 후단 NO는 거의 차이가 발생하지 않으나 NH
3slip은 평균 25 ppm에서 6 ppm
으로 상당히 저감되는 것을 확인할 수 있다. 이와 같 이 NH
3표면점유율을 고려한 동적보상로직을 사용 함으로써 NOx 저감율을 동등 수준으로 유지하면서 효과적으로 NH
3slip을 방지할 수 있을 것으로 판단 된다.
본 연구에서 수행한 식 (1)의 표준형 SCR 반응식
을 토대로 정적조건에서 모델 파라미터를 최적화하
는 방법은 비교적 단순하고 덜 정교하지만 ETC모
드와 같은 동적 조건에서 모델기반제어로직의 효과
를 파악하는데 유용함을 알 수 있었다.
A Study of NH3 Adsorption/Desorption Characteristics and Model Based Control in the Urea-SCR System
