Supergene Alteration of Basaltic Ash in Udo Tuff Cone, Jeju Island

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제주도 우도 현무암질 화산재의 표성 변질작용

Supergene Alteration of Basaltic Ash in Udo Tuff Cone, Jeju Island

정 기 영(Gi Young Jeong)*

안동대학교 지구환경과학과

(Department of Earth and Environmental Sciences, Andong National University, Andong 760-749, Korea)

요약 :제주도 우도 응회구의 현무암질 화산재는 대부분 미약하게 변질되었으나, 지표부근에서는 연황 색으로 변질되었다. 육상 환경에서 화산재의 표성 변질 및 고화과정을 조사하기 위하여 표성 변질 우 도 화산재에 대하여 X선회절, 주사 및 투과전자현미경, 전자현미분석을 실시하였다. 분석결과, 화산재 입자는 현무암질 유리 기질과 사장석, 감람석, 휘석 결정으로 구성되어 있었다. 입자 가장자리로부터 유리가 선택적으로 변질되어 교질상 변질테가 형성되었으며, 큰 입자 중심에는 변질되지 않은 유리가 잔존한다. 변질테와 유리 경계에는 매우 얇은 용탈 유리층이 존재하며, 변질테는 Fe와 Ti이 풍부한 극 미립 비정질 규산염과 스멕타이트로 구성되어 있다. 변질 유리에서 방출된 용존물은 공극에 벌집모양 스멕타이트 집합체로 다량 침전되었으며, 화산재의 고화작용에 기여하였다.

주요어 :제주도, 우도, 화산재, 현무암질 유리, 변질작용, 스멕타이트

ABSTRACT : Basaltic ash of Udo tuff cone, Jeju Island, was almost fresh across strata, but signifi- cantly altered toward surface by supergene process. The supergene alteration of the Udo tuff was examined by using X-ray diffraction, scanning and transmission electron microscopy, and electron microprobe analysis for elucidating the alteration process of basaltic ash in terrestrial environments.

Fresh ash particles were composed of glass matrix, plagioclase, olivine, and pyroxene. The glass matrix was selectively replaced inward by colloform alteration rinds of Fe-Ti-rich amorphous silicate nanogranules and smectite, often leaving glass core at the center of larger ash particles. Some of the dissolved species released from the altered ash particle precipitated as fine honycomb aggregates of smectite on the pore walls, contributing to the cementation and lithification of volcanic ash.

Key words : Jeju, Udo, tuff, basaltic glass, smectite, alteration

서 론

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현무암질 화산유리는 수성화산과정에서 마그마 가 지하수 또는 해수와 반응하여 급랭 및 파쇄되어 형성된다(Fisher and Schmincke, 1984). 과냉각 액 체 상태인 화산유리는 열역학적으로 매우 불안정하

*저자: [email protected]

여, 주변의 수용액과 반응하여 쉽게 분해되고 이차 광물이 형성된다. 현무암질 화산재의 변질작용은 지질학적으로 비교적 저온 환경에서 진행되는데, 속성변질작용으로 벤토나이트가 생성되며(Grim and Güven, 1978), 지표수, 지하수, 해수와 반응하여 이 들의 화학조성에 영향을 미치거나(Staudigel and Hart, 1983; Stefansson and Gislason, 2001; 정기영, 2009a), 지하수에 의한 유리화 고형 방사성 폐기물

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정 기 영

의 부식 반응의 장기 예측을 위한 자연 유사물로 주목 받고 있다(Lutze et al., 1985).

제주도 동쪽 3 km 해상에 위치한 우도(그림 1)는 응회구, 분석구, 현무암류로 구성된 작은 화산섬으 로서, 절대연령은 알려져 있지 않지만 비교적 최근 지질시대에 분출한 것으로 생각되고 있다(Sohn and Park, 2007). 응회구의 화산재는 대부분 인근 일출 봉과 마찬가지로 변질도가 낮고 미약하게 고화되어 있으나, 상부 수 m 정도의 구간은 연황색으로 변질 되어 비교적 단단하게 고화되어 있다. 이와 같은 변질현상은 우도면 조일리의 검멀레 해수욕장(N33°

29' 50.27'', E126° 58' 01.04'')에 노출된 약 20 m 정도 높이의 절벽 상단부에서 잘 관찰된다(그림 2a).

변질현상은 경사진 층리를 절단하며 지표면을 따라 연장되어 있어서, 지표수와 응회암을 구성하는 화 산쇄설물의 반응 결과로 판단된다.

정기영과 손영관(2009)은 제주도 하모리 해안의 조간대에 가까운 화산재 퇴적층의 광물학적 연구에 서, 현무암질 화산유리의 변질작용으로 스멕타이트 가 공극에 침전되었고, 그 결과 비교적 짧은 퇴적 시기에도 불구하고 하모리층이 빠르게 고화되었음 을 규명한 바 있다. 한편 일출봉 부근 조간대 신양 리층의 고화작용에서는 층상복수산화광물(layered double hydroxide)들이 퇴적층의 고화작용에 주요 역할을 하였음이 밝혀졌다(정기영, 2009b). 또한 제 주도에서 비교적 오래된 응회암인 당산봉과 용머리 응회암에서는 다량의 불석이 형성되었음이 보고되 었다(정기영 외, 2010). 이처럼 제주도의 현무암질 화산재는 퇴적환경과 연령에 따라 변질상이 매우 다양하다. 우도에서는 해수면 20 m 위에 화산재 변 질대가 위치하여 해수의 영향이 전혀 없는 상태의 변질현상을 잘 보여준다는 점에서, 화산재의 육상 변질작용 연구에 매우 적합한 곳이다. 우도 화산재 의 변질작용을 규명하기 위하여 주사전자현미경, 투과전자현미경, X선 회절분석, 전자현미화학분석 등의 광물 및 미세조직 분석을 실시하였고, 그 결 과를 제주도 타지역 화산재 변질작용과 비교 토의 하였다.

시료 및 실험방법

본 연구에서 분석된 시료들은 2007년도 IAVCEI 국제 야외 워크숍(Sohn and Park, 2007) 기간 중에 우도 조일리 검멀레 해수욕장에서 채취하였다. 변 질된 연황색 화산재 퇴적층은 대부분 절벽 최상부

Fig. 1. Geologic map of Jeju Island (Jeong et al., 2010) and location of Udo Island.

에 위치하여, 직접 채취는 위험하였고 낙하된 암괴 로부터 시료를 채취하였다. 해수욕장의 모래사장에 는 연황색 변질 화산재인 거대한 응회암 암괴들이 파식 절벽 최상부로부터 낙하하여 흩어져 있다(그 림 2a). 이들 시료는 오래된 당산봉 응회암이나 용 머리 응회암보다 강도는 약하지만 해머로 시편을 채취하여야 할 만큼 고화되어 있다. 반면에 절벽 아 래 쪽에 노출된 대부분의 암회색 응회암은 고화가 미약하여, 파도의 침식에 쉽게 미세한 입자들로 해 체되므로 암괴가 드물다(그림 2b). 시료 중에서 연 황색 시료 1점(Udo-A)과 암회색 시료 1점(Udo-C1) 을 선정하여 정밀한 광물학적 분석을 실시하였다.

시편은 마노유발에서 분말화한 후, 안동대학교의 Rigaku D/MAX 2000 기종으로 전암분말 X선회절 분석(XRD)을 실시하여 구성광물종을 감정하였다.

분석 조건은 CuKαX선, 가속전압 40 kV, 전류 30 mA, 슬릿 1°-0.15 mm-1°, 주사속도 1°/min이었다.

점토광물의 감정을 위하여 2 µm 이하 입자들을 퇴 적법으로 분리하여 에틸렌글리콜(60℃, 24 h) 및 열처리(300℃, 30 min)를 실시하였다. 주사전자현 미경(SEM) 관찰과 전자현미분석(EPMA)을 위하여, 시편에 에폭시 수지를 주입하여 경화 처리한 후, 통상적 방법에 의거하여 연마 박편을 제작하였다.

변질 조직의 SEM 관찰을 위하여 안동대학교의 Oxford 에너지분산 X선분석(EDS) 장비가 부착된 JEOL JSM 6300 및 JSM 6700F 기종을 각각 후방산란전 자(BSE) 상과 이차전자(SE) 상 관찰에 이용하였다.

EPMA 분석을 위하여 안동대학교의 Shimadzu 1600 기종으로 직경 10 µm 전자빔을 이용하여 Si, Al, Fe, Mg, Ti, Na, Ca, K의 함량을 정량하였다. 극미 립 변질물의 투과전자현미경 관찰을 위하여, 안동 대학교의 Fischione Model 1010 장비로 이온밀링하 여 초박편을 제작한 다음, EDS가 장착된 안동대학

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Fig. 2. Occurrence of the altered Udo tuff, Jeju Island. (a) Sea cliff showing steeply dipping strata of basaltic ash around Udo tuff cone. The uppermost part of the cliff was altered showing yellow-brown color. Geommulle beach. (b) Almost fresh dark gray basaltic ash at the bottom of the cliff. (c) Tuff block fallen off from the upper cliff showing a sequence of gradual alteration from almost fresh dark gray tuff to yellow altered tuff.

교의 JEOL 2010 200 kV TEM 및 한국기초과학지 원연구원 전주센터의 JEOL JEM 2200FS TEM으로 초미세조직과 격자상 관찰을 실시하였다.

결 과 X선회절분석

암회색 시편의 분말 X선회절분석 결과 사장석, 휘 석, 감람석 등이 확인되었다(그림 3). 변질된 연황 색 시편에서는 16 Å 부근에서의 저면 회절선과 4.47 Å 부근에서의 이팔면체구조형(dioctahedral) 층상규산염 광물의 회절띠가 관찰되었다. 에틸렌 글리콜 처리 결과, 16 Å 회절선이 18 Å 부근으로 이동하였고, 300℃ 열처리 결과, 10 Å 부근으로 이동되는 것으로 보아, 점토광물은 스멕타이트로 판정되었다.

Fig. 3. X-ray diffraction patterns of the altered

Udo tuff (sample Udo-A). Sm: smectite, O: oli-

vine, Pl: plagioclase, Px: pyroxene, Mt: magnetite.

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정 기 영

Fig. 4. SEM-BSE images of almost fresh tuff (sample Udo-C1). BSE images of thin section. (a) Poorly- sorted ash particles. Fine particles were concentrated around large sandy particle. (b) Fresh glass of the ash particles including plagioclase and pyroxene crystals. Image magnified from the box in a. Black = epoxy.

Fig. 5. SEM-BSE images of altered tuff (sample Udo-A). BSE images of thin section. (a) Ash particles

with glass core and alteration rinds. (b) Colloform smectite aggregates lining and bridging the ash

particles. (c) Glass alteration around bubbles showing colloform compositional bands. (d) Leached glass

at the alteration front. Black = epoxy. Images in b,c, and d were magnified from the boxes in a.

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Fig. 6. SEM-SE images of altered tuff (sample Udo-A). Original sample. (a), (b), (c), and (d) Occurrence of pore-lining smectite honeycomb and (Fe,Ti)-rich amorphous silicate nanogranules. (e) and (f) Porous leached glass at the alteration front along the bubble walls.

주사전자현미경 미세조직

박편의 BSE상 관찰에 의하면 변질되지 않은 암 회색 시편 Udo-1C는 분급이 불량하여 1 mm 정도 의 모래 크기 입자에서부터 1 µm 정도의 극미립 점토 크기 입자까지 다양한 크기의 유리질 입자 파 편들로 구성되어 있다(그림 4a). 화산재의 분급이

불량함은 입자들이 분화구 측면 가까운 곳에 직접 퇴적되었고, 하모리층(정기영과 손영관, 2009)처럼 재동 퇴적층이 아니기 때문이다. 큰 입자 경계부에 는 특히 극미립의 화산재 입자들이 농집되어 있다.

대체로 감람석은 비교적 큰 반정으로 함유되어 있 으나, 사장석은 너비 10 µm 이하인 긴 주상결정으 로 산출되며, 휘석도 크기 10 µm 이하의 이퀀트

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정 기 영

Fig. 7. TEM images of altered tuff (ion-milled section of sample Udo-A). (a) Porous leached glass. (b) Smectite and amorphous domains in the alteration rind replacing glass. Numbers indicate analysis posi- tions shown in Table 1. (c) Mixture of randomly-oriented smectite and (Fe,Ti)-rich amorphous nanogranules.

Number indicates analysis position shown in Table 1. (d) Lattice fringe images of smectite.

(equant)형 결정으로 유리 기질 내에 산포되어 있 다. 보다 극미립의 결정성장초기의 휘석 해정 (skeletal grains)도 수지상 결정으로 관찰된다. 대부 분의 유리입자 경계면에서 어떤 변질 작용의 징후 도 관찰되지 않았다(그림 4b). 그러나 고립된 영역 내에서 유리의 선택적 용해작용과 비정질로 추정되 는 이차침전물의 충전작용이 일부 관찰되었다.

황갈색 변질 시편의 박편 BSE상 관찰에 의하면 입간 공극의 대부분이 여전히 비어 있기는 하나, 유리질 화산재 입자의 표면이 극미립 이방성 입자 층으로 피복되어 있다(그림 5a). 수 µm 정도의 극 미립 유리질 입자는 모두 용해되어 사라지고, 수십 µm 이상의 큰 입자의 중심부에만 변질되지 않은 유리가 코어 형태로 잔존한다. 유리 입자의 변질은

가장자리로부터 유리가 선택적으로 변질되어 변질 테를 형성한다(그림 5a). 공극에는 스멕타이트가 변 질 화산재 입자의 표면을 피복하며 침전되었으며, 서로 가까운 입자들을 연결하는 다리 역할을 하기 도 한다(그림 5b). 입자 내에서는 비정질 및 스멕타 이트의 극미립 혼합체가 가장자리로부터 교질상의 띠 조직을 보이며 입자를 교대하였다(그림 5b). 이 과정에서 사장석, 휘석, 감람석은 전혀 변질되지 않 았고 유리가 선택적으로 변질 및 교대되었다. 한편 유리질 화산재 입자 내의 기공에서도 변질이 진행 되었는데, 기공벽으로부터 교질상의 평행 또는 부 채꼴의 띠들로 구성된 변질테를 보이며 교대되었다 (그림 5c). 특히 각각의 띠들은 BSE 상에서 밝기가 달라 조성의 차이를 반영하는데, EDS 분석에 의하

변질 황색 시편의 SE상 관찰에 의하면, 공극벽을 피복하는 잘 발달된 벌집 모양의 스멕타이트 점토 광물의 집합체를 관찰할 수 있다(그림 6a-c). 그리 고 피복 스멕타이트층 하부의 변질 유리층에서 수 십 nm 정도의 Fe와 Ti가 부화된 극미립 규산염 입 자들의 집합체들이 관찰된다(그림 6d). 유리와 변 질테 사이 변질전선에서 크기 수십 nm의 작은 공 극들이 풍부한 다공성 용탈유리층이 관찰된다(그림 6e-f).

투과전자현미경 미세조직 및 화학

황색 변질 시료에서 유리 입자를 교대한 변질테 를 이온밀링 초박편으로 제작하여 TEM으로 관찰 하였다. 유리와 교질상 변질대의 경계부에서 다공 성의 용탈유리층이 관찰되었고(그림 7a), 교질상 변 질대는 스멕타이트와 비정형 비정질 입자들의 혼합 체임을 알 수 있었다. 비정질과 스멕타이트는 별도

의 구역으로 구분되어 집합체를 형성하기도 하지만 (그림 7b), 혼합체를 형성하기도 한다(그림 7c). TEM 관찰에서도 사장석은 전혀 변질되지 않은 채, 유리 만이 선택적으로 스멕타이트와 비정질로 변질되었 다(그림 7c). 스멕타이트는 11∼12 Å의 격자간격 을 보이는 10∼20개 정도의 단위층들로 구성되어 있으며, 무질서하게 배열되어 있다(그림 7d). TEM- EDS 분석에 의하면(표 1), 비정질은 스멕타이트와 비교하여 Fe, Ti, Ca의 함량이 상대적으로 높다.

전자현미화학분석

황색 변질시편의 유리, 비정질/스멕타이트 변질 테, 공극 스멕타이트에 대하여 전자현미화학분석을 실시하였다(표 2). 분석결과, 유리는 화학조성상 알 칼리가 비교적 풍부한 현무암질에 속한다. 비정질 과 스멕타이트의 혼합체인 유리 변질테에는 유리조 성과 비교하여 MgO, K2O, Na2O, CaO가 변질과정 에서 심하게 손실되었으나, TiO2, Fe₂O₃, Al₂O₃는 상당히 부화되었다. SiO2는 비교적 변화가 작지만 약간 손실되었다. 한편 공극 스멕타이트는 철이 풍 부하다.

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정 기 영

Table 2. Electron microprobe analysis of fresh glass, altered glass (mixture of smectite and amorphous silicates), and pore-lining smectite (sample Udo-A).

No. 220 221 222 217 219 215 216 218

Phase Glass Glass Glass amorphous

& smectite

amorphous

K

2

O 1.68 2.02 1.81 0.66 0.31 0.70 0.87 0.61

Na

₂

O 3.61 4.16 3.55 0.93 0.85 0.81 0.57 0.85

CaO 9.48 8.05 9.11 1.61 3.22 1.60 1.23 1.39

BaO 0.02 0.05 0.00 0.11 0.13 0.09 0.14 0.02

Total 94.66 97.64 95.50 85.83 86.52 88.77 85.92 84.53 Cation numbers on the basis of 44 anion charges

Si 6.36 6.55 6.47 6.24 6.15 6.56 6.66 6.39

Al 2.61 2.44 2.51 3.70 2.01 3.98 3.28 4.79

Fe

³⁺

1.15 1.20 1.14 1.80 2.74 1.37 1.89 0.88

Mg 1.06 0.92 1.00 0.25 0.32 0.33 0.37 0.26

Ti 0.27 0.31 0.29 0.28 0.78 0.05 0.08 0.04

Mn

²⁺

0.02 0.02 0.02 0.00 0.00 0.00 0.01 0.00

K 0.30 0.34 0.32 0.12 0.06 0.12 0.16 0.11

Na 0.97 1.07 0.94 0.26 0.25 0.22 0.16 0.24

Ca 1.40 1.15 1.33 0.25 0.52 0.24 0.19 0.21

Ba 0.00 0.00 0.00 0.01 0.01 0.00 0.01 0.00

토 의

제주도에서 화산재 변질현상에 대한 그 동안의 연구에 의하면, 오래된 응회구/응회환에서는 주로 불석 광물이 주요 공극 충전 물질로 다량 생성되었 으며, 지하 서귀포층 시추 코어들에서는 스멕타이 트 또는 불석, 혹은 양자가 공극을 충전하는 것으 로 관찰되었다(정기영 외, 2010). 반면, 제주도 해 안에 주로 위치한 젊은 연대의 응회환/응회구 화산 재 및 재동 퇴적물은 해양 또는 육상 환경에 따라 다양한 변질물로 교결되었다(정기영, 2009b; 정기 영과 손영관, 2009). 육상에서의 변질과정은 정기영 과 손영관(2009)의 하모리층 연구에서 현무암질 화 산유리의 변질작용과 이차광물의 생성과 관련된 해 석이 제시되어 있다. 그러나 하모리층은 고도가 조 간대에 매우 근접할 정도로 낮아, 완벽한 육상환경 으로 간주하기에는 미흡하였다. 우도 응회구의 화

산재의 변질 작용은 고도가 상당히 높은 곳에서 일 어났고, 또한 변질대가 지표 부근에서 층리의 경사 와 상관없이 지면과 나란하다는 점에서 분명한 표 성 변질 작용이라고 할 수 있다.

우도의 변질 현무암질 화산유리의 주사 및 투과 전자현미경 미세조직 및 화학 분석을 종합하면 유 리는 매우 얇은 다공성 용탈유리층을 거쳐 비정질 과 스멕타이트의 혼합체로 변질되었다(그림 5∼7).

본 연구에서 용탈유리층이 1 µm 이내로 매우 얇아 서 정량적 화학분석을 시행하지는 못하지만, 미세 다공성 조직은 하모리층에서 보고된 유리변질과정 (정기영과 손영관, 2009)에서 관찰된 다공성 용탈 유리 조직과 일치한다. 하모리층에서 보고된 바에 의하면, 유리의 그물구조 형성자(network former)인 Si와 Al를 제외한 그물구조 변화자(network modi- fier) 및 전하균형 이온인 Fe, Mg, Ca, Na, K, Ti 등 이 수소이온과의 이온 교환과정을 거쳐 선택적으로

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용탈되며, Si가 풍부한 용탈유리층이 그 자리에 생 성된다. 용탈유리층은 1 µm 이하의 얇은 층으로만 존재하며, 곧바로 분해된다.

변질 유리의 용탈유리층 외각부에는 비정질과 스멕타이트의 혼합 침전물대가 변질테를 형성한다.

용탈 유리층으로부터 먼저 용탈된 이온들과 용탈유 리층 자체의 분해산물이 반응하여 비정질과 스멕타 이트의 교질상 혼합체를 형성한다. 비정질 물질에는 특히 Fe와 Ti이 풍부하다. Fe는 스멕타이트에도 풍 부하지만, Ti는 스멕타이트에서의 함량이 작아서, 스 멕타이트의 구조에 들어가기 어려운 것으로 보인다.

유리의 변질과정에서 원물질이 모두 화산재 입 자 내에 비정질과 스멕타이트로 침전되지 않고, 부 분적으로 방출되어 공극의 입자 표면에 교질상 스 멕타이트로 침전된다. 이 스멕타이트는 화산재 입 자들을 연결하는 다리 역할을 해서 화산재층을 교 결 및 고화시킨다(그림 5a-b). 우도 화산재층의 공 극 스멕타이트는 하모리층 보다 많고 교결정도가 보다 높은데, 이는 아직 측정되지는 않았지만, 우도 응회암의 연대가 홀로세 중기인 하모리층 퇴적시기 보다 오래되었기 때문인 것으로 추정된다.

우도 화산재의 미시적 변질양상은 하모리층에서 보고된 것(정기영과 손영관, 2009)과 거의 동일하다.

즉 제주도 지역 현무암질 화산재의 지표 부근에서 의 일반적 변질작용은 변질 입자 내에서의 비정질 스멕타이트의 생성, 그리고 공극에서의 스멕타이트 의 침전 및 고화작용인 것으로 보인다. 이는 서귀 포층이나 오래된 제주도 응회암에서 불석광물의 흔 한 산출(정기영 외, 2010)과 대조된다. 불석광물이 침전되기 위해서는 공극수 내 Na, K, Ca 등의 농도 가 충분히 높아야 하는데, 이를 위해서는 퇴적층의 공극수가 어느 정도 폐쇄된 조건에 놓여 있어야 한 다. 빗물의 자유로운 침투가 가능한 지표부근의 개 방 환경에서는 불석광물이 침전되기 어렵지만, 급 격히 분출한 후 깊이 매몰되어 공극수의 유동이 매 우 느린 세립질 화산재 퇴적층에서는 폐쇄계가 형 성되어 불석광물의 침전이 가능했던 것으로 보인 다. 물론 지표 부근에서도 오랜 시간이 경과되면 교 결작용이 매우 심하게 진행되어 불석광물의 생성 가능성이 충분하지만, 아직 이런 현상이 표성 변질 과정에서 발견되지는 않았다.

결 론

우도 응회구의 응회암은 대부분 현무암질 화산

재 입자들로 구성되어 있으며, 유리기질에 사장석, 휘석, 감람석 등의 광물 결정들이 산포되어 있다.

화산재 입자의 유리가 토양 용액과 선택적으로 반 응하여 입자 가장자리로부터 교질상 변질테를 형성 하며 교대되었다. 교질상 변질테는 Fe와 Ti이 풍부 한 수십 nm 크기의 비정질 규산염 입자들과 수십 nm 두께의 스멕타이트 집합체의 혼합체이다. 유리 와 변질테 사이의 변질 전선에는 1 µm 이하의 매 우 얇은 다공성 용탈유리층이 형성되었다. 유리 변 질과정에서 일부 용존물은 공극으로 방출되어 화산 재 입자 표면을 피복하는 교질상 스멕타이트로 침 전되어 화산재의 고화에 기여하였다.

사 사

본 논문은 한국과학재단의 지원(R01-2005-000-10181- 0, 제주도와 울릉도의 용암과 화산쇄설암의 퇴적학, 광물 학, 지구연대학)을 받아 수행되었다. 심사과정에서 많은 수정사항을 지적하여 주신, 최헌수 박사님과 김건영 박 사님께 감사드립니다.

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접수일(2010년 6월 11일), 수정일(1차 : 2010년 6월 23일), 게재확정일(2010년 6월 23일)