고밀도 플라즈마 식각에 의한 CoTb과 CoZrNb 박막의 식각 특성
신 별·박익현·정지원† 인하대학교화학공학과
402-751 인천시남구용현동 253 (2005년 3월 16일접수, 2005년 6월 14일채택)
Etch Characteristics of CoTb and CoZrNb Thin Films by High Density Plasma Etching
Byul Shin, Ik Hyun Park and Chee Won Chung†
Department of Chemical Engineering, Inha University, 253, Yonghyun-dong, Nam-gu, Incheon 402-751, Korea (Received 16 March 2005; accepted 14 June 2005)
요 약
포토리지스트마스크로패턴된 CoTb 및 CoZrNb 자성박막에대한유도결합플라즈마반응성이온식각이 Cl2/Ar
와 C2F6/Ar 가스를이용하여진행되었고식각속도와식각프로파일측면에서조사되었다. Cl2와 C2F6가스의농도가 증가함에따라서자성박막들의식각속도는감소하였고식각경사는낮아졌다. 자성박막들의식각가스로서 Cl2/Ar
이빠른식각속도와가파른식각경사를얻는데있어서 C2F6/Ar 보다더효과적이었다. Coil rf power의증가는플라 즈마내의 Ar 이온과라디칼의밀도를증가시키고 dc bias voltage의증가는기판으로스퍼터되는 Ar 이온의에너지를 증가시키기때문에 coil rf power와 dc bias voltage가증가할수록식각속도와식각경사는증가하였지만패턴의측면 에서재증착이일어났다. 자성박막들의적층으로형성된 magnetic tunnel junction stack에고밀도플라즈마반응성이 온식각을적용하여, 높은식각경사와재증착이없는깨끗한식각프로파일을얻었다.
Abstract − Inductively coupled plasma reactive ion etching of CoTb and CoZrNb magnetic materials with the pho- toresist mask was performed using Cl2/Ar and C2F6/Ar gas mixtures and characterized in terms of etch rate and etch pro- file. As the concentrations of Cl2 and C2F6 gases increased, the etch rates of magnetic films decreased and the etch slopes became slanted. The Cl2/Ar gas was more effective in obtaining fast etch rate and steep sidewall slope than the C2F6/Ar gas. As the coil rf power and dc bias increased, fast etch rate and steep etch slope were obtained but the rede- position on the sidewall was observed. This is due to the increase of ion and radical densities in plasma with increasing the coil rf power and the increase of incident ion energy to the substrate with increasing the dc bias voltage. By applying high density reactive ion etching to magnetic tunnel junction stack containing various magnetic films and metal oxide, steep etch slope and clean etch profile without redeposition were obtained.
Key words: CoTb, CoZrNb, Reactive Ion Etching, Magnetic Tunnel Junction, Inductively Coupled Plasma
1. 서 론
정보화산업의발달은 DRAM, flash memory 등을포함한기존
의반도체메모리소자를대체할수있는차세대메모리소자에대 한 개발을요구하고 있다. 특히 magnetoresistive random access
memory(MRAM)는 SRAM에대등한고속화와 DRAM 보다높은
기록밀도가가능하고낮은동작전압과소비전력때문에대표적인
차세대비휘발성메모리로주목받고있다[1-3]. MRAM은여러가
지자성박막과금속산화막으로구성된 magnetic tunnel junction (MTJ)과 transistor로구성된다. DRAM에서 capacitor와유사한기 능을하는 MTJ stack은 tunneling magnetoresistance(TMR) 현상을
나타내는자기저항박막을이용하여 MRAM 소자에집적된다.
MRAM 소자의고집적화를위하여선행되어야할핵심공정은
MTJ stack의식각이다. MTJ stack은자성물질, 금속그리고알루 미늄산화막과같은배리어(barrier) 층으로구성되어있다. 특히자 성물질의식각을위해서일반적으로 ion milling 또는 reactive ion
etching(RIE) 방법이사용되어져왔다. 하지만이러한식각방법은
매우느린식각속도를보이며식각된 MTJ stack의측면에식각잔
유물과식각손상을유발한다. 특히재증착에의한 MTJ stack 측면
의식각잔유물은 MRAM 소자의특성을저하시키는원인중의하
나인것으로많은연구에서보고되고있다[4, 5]. 이러한식각공정
의단점을극복하고 MRAM 소자의특성을유지하기위해서최근
에는전자싸이클로트론공명(electron cyclotron resonance, ECR),
유도결합플라즈마(inductively coupled plasma, ICP)와같은고밀
†To whom correspondence should be addressed.
E-mail: [email protected]
도플라즈마를이용한반응성이온식각공정에대한연구가활발 히진행되고있다[6-8]. 그러나이러한식각공정도 MTJ stack의측 면에재증착이발생하고낮은식각경사의프로파일은여전히해결 해야할문제점으로남아있다[1, 9-10].
본연구에서는자성박막의측면에형성되는재증착을줄이고우 수한식각프로파일을얻기위해서유도결합플라즈마반응성이온 식각(inductively coupled plasma reactive ion etching, ICPRIE) 방법 을사용하였다. Cl2/Ar와 C2F6/Ar 식각가스들을선택하여반응성
식각가스의농도에따른 CoTb과 CoZrNb 자성박막의식각특성
을조사하였다. 또한 coil rf power와 dc bias와같은식각공정의조 건을변화시키면서자성박막들을건식식각하고그에따른식각 속도와식각프로파일을관찰하였다.
2. 실 험
본연구에서는고진공에서고밀도플라즈마를이용하는유도결 합플라즈마(ICP) 건식식각장비를사용하여 CoTb과 CoZrNb 자 성박막과 MTJ stack을식각하였다. ICP 시스템(내경: 높이= 380 mm:
300 mm)은 크게 load lock chamber, process chamber와 substrate susceptor로구성되어있다. 상세한장치의그림은논문[11]에기술 되어있다.
실험에서사용된 CoTb과 CoZrNb 자성박막들은 dc 마그네트론 스퍼터링방법을이용하여 SiO2/Si(6 inch) 기판위에각각두께 2000Å
으로증착되었고, 이때 CoTb 박막은산화방지를위한 capping layer로서 100 Å의 Ta를증착해주었다. MTJ stack은 SiO2/Si(6 inch)
기판위에 Ta(600)/CoZrNb(75)/CoTb(25)/Al2O3(20)/CoFe(33)/IrMn (100)/Ru(800)/Ta(250)/SiO2/Si (Å in unit) 구조로증착되었다. CoTb
과 CoZrNb 자성박막들은일반적으로사용되는 CoFe과 NiFe 박막 을각각대신하여 MTJ stack의자유층(free layer)으로사용되었다.
증착된자성박막과 MTJ stack은포토레지스트(photoresist, PR)를
7700 Å의두께로도포한후 photolithography 공정에의해서패터 닝되었다.
본실험에서는 Cl2/Ar과 C2F6/Ar의식각가스, coil rf power와 dc bias를공정변수로선택하여 CoTb과 CoZrNb 자성박막들의측면
에형성되는재증착물질을줄이고식각 profile을개선하고자하였
다. 뿐만아니라개선된식각조건을이용하여 CoTb, CoZrNb 자성 박막들이자유층으로포함된 MTJ stack을식각하고식각 profile을 확인하였다. 자성 박막의 식각 속도는 Dektak surface profiler (Dektak 6M, Veeco Inc., U.S.A)를이용하였고식각전후박막의두 께를측정함으로써계산되었다. 식각프로파일은식각후에 PR mask
를 제거한 후에 field emission scanning electron microscopy (FESEM, HITACHI490)를사용하여관찰되었고, 식각후생성된재 증착물질의성분을분석하기위하여 Auger electron spectroscopy (AES)를사용하였다.
3. 결과 및 고찰
본연구에서는유도결합플라즈마를이용한반응성이온식각이 진행되었고 CoTb과 CoZrNb 자성박막의식각가스로써, Cl2/Ar의 염소계가스와 C2F6/Ar의불소계가스를선택하여사용하였다. Fig. 1
에는 coil rf power 700 W, dc bias voltage 300 V 그리고공정압
력 5 mTorr의조건에서 Cl2와 C2F6가스의농도변화에따른자성 박막들의식각속도를나타내었다. 식각가스로서 Cl2가스가선택
되었을경우에 Cl2가스의농도가증가함에따라서 CoTb의식각속
도는 1000 Å/min에서 300 Å/min으로그리고 CoZrNb의식각속도 는 800 Å/min에서 400 Å/min으로급격히감소하였다. 그리고 C2F6
의경우에가스농도가증가함에따라서 CoTb과 CoZrNb의식각
속도는각각 1000 Å/min, 800 Å/min에서대략 100~200 Å/min으 로크게감소하였다. Table 1에서 Co, Zr, Nb 그리고 Tb의녹는점 은각각 1,445oC, 2,477oC, 1,855oC 그리고 1,356oC로 CoTb 박막
의구성성분이 CoZrNb 박막의구성성분에비해서녹는점이낮은
것을확인할수있다. 반응성식각가스를사용하지않고 Ar 가스 만을사용할경우에는 Ar 이온의스퍼터링효과만을이용하는식각 메커니즘으로써 CoTb 고체박막의결합을끊는것이 CoZrNb 박막
보다용이한것으로짐작할수있다. 따라서식각속도는 CoTb이
CoZrNb보다빠른것을확인할수있었다. Ar 가스에 Cl2와 C2F6와 같은반응성식각가스를혼합하면플라즈마내의반응성식각가 스의라디칼들이 CoTb 및 CoZrNb과같은자성박막의표면에흡 착하게된다. 그러나흡착된반응성식각가스의라디칼들은자성 박막들과화학반응을거의일으키지못하고주로가속화된 Ar 이 온의물리적인충격에의해서스퍼터되면서식각이진행되는메커
Fig. 1. Etch rates of CoTb and CoZrNb thin films as a function of (a) Cl2 concentration and (b) C2F6 concentration.(Coil-rf power:
700 W, dc-bias voltage: 300 V, gas pressure: 5 mTorr).
니즘을갖는다. 그러므로 Fig. 1로부터반응성식각가스인 Cl2와
C2F6의농도가증가함에따라서 CoTb과 CoZrNb 박막의식각속도 가감소하는이유는 Cl2와 C2F6식각가스의증가가 Ar 이온의물 리적인스퍼터링현상을감소시키고첨가된반응성식각가스의라 디칼들이자성박막의표면에흡착하였을경우에 Ar 이온의물리적 인충격이완화되는현상이발생하여식각속도가감소된것이라 추측된다. 특히 C2F6가스의경우에는 CFX라디칼이자성박막의 표면에식각의진행을방해하는불화탄소층을형성하기때문에 Cl2
식각가스를첨가하였을경우와비교하여자성박막의식각속도가
현저하게감소하는것을확인할수있었다. 또한이것은 Table 1에
서염소계화합물(CoCl2, ZrCl4, NbCl3, NbCl4, NbCl5, TbCl3)은불 소계화합물(CoF2, CoF3, ZrF4, NbF3, NbF4, NbF5)들보다낮은끓 는점을나타내는것을확인할수있고이것은염소계화합물의휘 발성이크다는것을의미하므로 C2F6/Ar보다 Cl2/Ar 식각가스에서 높은식각속도를보인것이다. 그리고이것은 C2F6/Ar 식각가스 를사용하였을때마스크에대한자성박막들의선택도가낮아진것
을의미하는것이므로 CoTb과 CoZrNb 자성박막의식각가스로써
C2F6/Ar 가스보다 Cl2/Ar 가스가적합하다고판단된다.
Fig. 2는 CoZrNb 박막을 Cl2/Ar과 C2F6/Ar 가스를사용하여식
각한경우에대한 FESEM 사진을보여주고있다. 순수한 Ar 가스
를이용하여식각하였을경우에는 Cl2와 C2F6와같은반응성식각 가스를첨가해주었을경우보다패턴의측면에재증착물질이많이
남아있는것을확인할수있다. Ar 이온의스퍼터링효과에의해
서박막으로부터탈착된 Co, Zr, Nb과 Tb 성분들은높은끓는점때 문에휘발하지못하고패턴의측면에재증착된다. 그러나 Cl2와 C2F6
와같은반응성식각가스를첨가해주었을경우에는박막성분들이
Cl 또는 F의라디칼과반응하여각각염소계, 불소계화합물을형
성하게되고이화합물들은박막의구성원소인 Co, Zr, Nb과 Tb 성 분의끓는점보다낮은것을 Table 1로부터확인할수있다. 즉, 박 막성분의휘발성보다이러한성분들이반응성식각가스의라디칼 과반응함으로써생성된화합물의휘발성이높기때문에 Cl2와 C2F6
와같은반응성식각가스를첨가할경우에패턴측면의재증착물 질이감소되는것으로판단된다. 또한 Cl2의농도가증가함에따라 서자성박막의식각경사는낮아지고재증착의발생이감소하는 현상을볼수있었다. 높은 Cl2농도일수록식각물질이 Cl 라디칼 과반응하여휘발되는화학반응은물리적인 Ar 이온의스퍼터링에 의한식각물질의생성반응보다우세하기때문에재층착물질은
효과적으로제거되는반면에식각속도는느려진다. 결과적으로 PR
마스크에대한자성박막의식각선택도는감소하므로식각경사는 더나빠지는것이다. 20％ Cl2/Ar과 20％ C2F6/Ar 가스가사용된
FESEM 사진을비교해보면, CoZrNb 자성박막은 C2F6/Ar 가스조 건에서재증착이발생하고깨끗하지않은식각프로파일을보이는 반면에 Cl2/Ar 가스를사용한결과는비교적깨끗하고선명한식각 프로파일을보인다. 이것은식각속도의결과를통해서예측할수 있었듯이 Cl2/Ar와비교하여 C2F6/Ar 식각가스조건에서 PR 마스 크에대한자성박막들의낮은선택도의영향과 Cl과 F 화합물의 물성차이로해석된다. 즉, 높은 Cl2와 C2F6의농도에서자성박막 들의식각은표면에수직된방향으로느리게진행되는반면에 PR
마스크의식각은수직과수평의모든방향으로빠르게진행된다. 따 라서 PR 마스크가자성박막을보호하지못하는영역이빠르게넓 어지는동안에 Ar 이온은자성박막을계속해서수직으로식각하지 만그속도가매우느리기때문에자성박막의식각경사는더욱낮
아지게된것이다. 이러한식각경향은 CoTb 박막의식각에서도관
찰되었다.
Fig. 3은식각가스로 Cl2/Ar을사용할경우, 20％의 Cl2농도에
서 CoTb과 CoZrNb 박막의패턴옆면에생성된식각잔유물에대
한 AES 분석의결과이다. PR의제거과정에서생성된것으로예상
되는 C와 O 성분을제외하고, AES 분석결과검출된식각잔유물
의 peak은모두식각전박막의성분과일치하였다. 또한두자성
박막에서모두 Cl의 peak (184 eV, 2395 eV)은검출되지않은것으
Table 1. Melting and boiling points of potential etch products of magnetic materials
Melting points and boiling points of potential etch products Product Melting point (oC) Boiling point
(oC) Product Melting point (oC) Boiling point (oC)
Co 1,495 2,927 Nb 2,477 4,744
CoCl2 740 1,049 NbCl3 - -
CoF3 927 - NbCl4 - -
CoF2 1,127 1,739 NbCl5 204.7 254
Zr 1,855 4,409 NbF3 - -
ZrCl4 437 331 NbF4 dec>350 -
ZrF4 932 912 NbF5 80 229
Tb 1,356 3,230
TbCl3 588
Fig. 2. FESEM photographs of CoZrNb films etched by (a) Ar only, (b) 20％ Cl2/Ar, (c) 40％ Cl2/Ar, (d) 60％ Cl2/Ar, and (d) 20％ C2F6/Ar.
로보았을때식각가스에의한 Cl 잔유물은박막에남아있지않
다는것을확인할수있었다. 즉, Ar 이온의물리적인충돌에의해
서 CoTb과 CoZrNb 박막이스퍼터링되면, 스퍼터된물질들이화 학적으로 Cl 라디칼과반응하여제거된다. 이때 Cl2의농도가낮을 수록, 스퍼터된물질에비해서 Cl과반응하여휘발되는식각물질 의양이적기때문에물리적으로스퍼터된식각생성물이재증착으 로남게되는것이다.
Coil rf power와 dc bias voltage의변화에따른 CoTb과 CoZrNb
박막의식각속도와식각프로파일을조사하였다. Fig. 4는 20％ Cl2, 300 V의 dc bias voltage 그리고 5 mTorr의공정압력에서 coil rf
power의영향에따른식각속도와프로파일의변화를보여주고있
다. Coil rf power가 500 W에서 900 W로증가할때 CoZrNb 박막 의식각속도와식각경사는증가하였고패턴측면에재증착물질 도생성되었다. Coil rf power가증가함에따라서플라즈마의밀도 가높아지게되고이것은플라즈마내의 Ar 이온과반응성식각가 스의라디칼의밀도가증가한것과같다. 따라서물리적인충격현 상과화학적인반응이활발해지면서자성박막의식각속도는증가
한것이다. 그리고반응성가스의라디칼밀도의증가는자성박막 과의화학반응을증가시켰지만자성박막의낮은반응성때문에 높은밀도의 Ar 이온과의충돌에의해서스퍼터된대부분의자성 박막성분들이효과적으로반응되어휘발하지못하고재증착을형 성하게되었고이재증착물질들이높은밀도의 Cl 라디칼에의해 서수평방향으로진행되는 PR의식각을보호해주었기때문에식 각경사는높아지게된것이다.
Fig. 5는 20％ Cl2, 700 W coil rf power 그리고 5 mTorr의공정 압력에서 dc bias voltage의영향에따른식각속도와프로파일의변 화를보여주고있다. DC bias가 200 V에서 400 V로증가할때자 성박막들의식각속도와식각경사는증가하였고패턴측면에재 증착물질도생성되었다. ICP RIE의장점중의한가지는기판에
인가되는 dc bias voltage를독립적으로조절함에따라서기판에충
돌하는 Ar 이온의에너지를독립적으로조절할수있다는점이다. Fig. 3. AES analysis of (a) CoTb and (b) CoZrNb films etched by
Cl2/Ar.
Fig. 4. (a) Etch rates of CoTb and CoZrNb films and (b) FESEM photographs of CoZrNb films etched by varying coil-rf power.
DC bias voltage가증가함에따라서 Cl 라디칼의영향은일정한반 면에 Ar 이온에의한스퍼터링효과가커지기때문에자성박막의 식각속도와식각경사는증가하고패턴측면에재증착물질도많 이생성되는것이다.
PR 마스크를이용하여패턴된 MTJ stack의 ICPRIE에의한식각 결과를 ion milling의식각결과와비교해보았다. Fig. 6(a)는 ion milling에의해서 MTJ stack을식각하고 Fig. 6(b)에서는 20％ Cl2, coil rf power 700 W, dc bias voltage 300 V 그리고 공정압력
5 mTorr의조건에서유도결합플라즈마를이용한반응성이온식
각을하여얻은 FESEM의관찰결과이다. Ion milling에의해서 MTJ stack을식각하였을경우, MTJ stack의식각경사는약 45o를넘지 않으며패턴옆면에서재증착이일어난것이관찰되었다. 반면에
Cl2를첨가하고유도결합플라즈마를이용한반응성이온식각을 하였을경우, 식각경사는약 60o를보이고패턴옆면의재증착물 질도사라진것을확인할수있었다.
4. 결 론
고밀도유도결합플라즈마를이용한 CoTb와 CoZrNb 자성박막 의반응성이온식각이진행되었다. 식각가스로 Cl2/Ar와 C2F6/Ar
가스가선택되어 Cl2와 C2F6의농도의변화에따른자성박막들의 식각속도와식각프로파일이조사되었다. C2F6/Ar 가스보다빠른 식각속도와우수한식각프로파일을보이는 Cl2/Ar 가스가 CoTb
와 CoZrNb 자성박막의식각가스로적합한것이확인되었다. 그
러나 Cl2가스의농도가증가할수록식각속도가감소하고식각경 사가낮아지는것을관찰할수있었고이것은 Ar 이온의스퍼터링 현상이감소하였기때문인것으로해석되었다. 20％의 Cl2농도에
서식각한후에관찰된 CoTb과 CoZrNb 박막측면의식각잔유물
의성분을 AES 분석을통해서확인한결과, 염소성분은확인되지
않았으며자성박막자체의성분들이재증착되는것이증명되었다. Coil rf power와 dc bias voltage의변화에따른 CoTb과 CoZrNb
박막의식각속도와식각프로파일이조사되었다. Coil rf power와
dc bias voltage가증가할수록식각속도와식각경사는증가하였지
만패턴의측면에서재증착이일어났다. 이것은 coil rf power의증 가는플라즈마내의 Ar 이온과라디칼의밀도를증가시키고 dc bias
voltage의증가는기판으로스퍼터되는 Ar 이온의에너지를증가시
켰기때문인것으로해석되었다.
마지막으로, 단위자성박막들의식각조건을이용하여 MTJ stack
을식각하고이것을 ion milling에의한 MTJ stack의식각결과와 비교하였다. ICPRIE 식각의경우에식각경사가개선되고식각잔 유물이발생되지않았다.
감 사
이논문은 2003년도인하대학교의지원에의하여연구되었음에
김사드립니다. (INHA-30194-01) 참고문헌
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