¤B s ì Å× D; c  \ ¥ (111) U ê s] ‚ §® Žz º V R ËX ê sc Ü R PZT œ ÄT c l8 ý Q : g Œ ºÑ ÷  ¹ ÅM X ì Ä — ¤V R Ë

‘

¤B s
ì Å× D; c   \ ¥ (111) U ê s] ‚ §® Žz º V R ËX ê sc Ü R PZT œ ÄT c l8 ý Q : g Œ ºÑ ÷  ¹ ÅM X ì Ä — ¤V R Ë

‚

Є ‘ ža : @ · … è ¡` 9   · « »„ ç ¡% ã <

„

 · ¡ ¤ @ /† < Ɠ § Ó ü t o † < Æõ , s  o† < ƃ  ½ ¨™ è, „  Å Ò 561-756

(2011¸   9 Z 4 26{ 9  ~ à Î6 £ §, 2011¸   10 Z 4 4{ 9  à º& ñ ‘ : r ~ à Î6 £ §, 2011¸   10 Z 4 5{ 9  > F  S X ‰& ñ )

_ "

t-7 ‹ q (sol-gel) ~ ½ ÓZ O Ü ¼– Ð Pt(111)/Ti/SiO

2

/Si(100) (Pt/Si) l ó ø Í 0 A\  (111) ~ ½ ӆ ¾ ÓÜ ¼– Ð Pb(Zr

0.52

Ti

0.48

)O

3

(PZT) Ê ê} Œ •`  ¦ ] j Œ • % i  . ~ à Ì} Œ • 7 £ x ‚ à Ìr  y Œ • 8 £ x[ þ t`  ¦ ì ø Í4 Ÿ ¤ \ P % ƒo  ~ ½ ÓZ O Ü ¼– Ð C † ¾ Ó$ í

` 

¦ › ¸] X  % i Ü ¼ 9, X-‚    r] X  ì  r$ 3 Ü ¼– РÒ'  0.3 ∼ 2.3 µm_  ¿ ºa \ " f PZT Ê ê} Œ •“ É r (111) ~ ½ ӆ ¾ ÓÜ ¼– Ð $ í



© œ ÷ &% 3  . s ü < ° ú  s  Ê ê} Œ • 7 £ x ‚ à Ìr  7 £ x ‚ Ã Ì  ) a ô  Ç 8 £ x`  ¦ ì ø Í4 Ÿ ¤ \ P % ƒo  ~ ½ ÓZ O Ü ¼– Ð Ê ê} Œ •_  C † ¾ Ó$ í \    É r „  l 

&

h

 : £ ¤$ í    o\  ¦ þ j™ è o ô  Ç Ê ê, ¿ ºa     o\    É r PZT Ê ê} Œ •_  „  l & h  : £ ¤$ í `  ¦ › ¸  % i  . PZT Ê ê} Œ •

“ É

r ¿ ºa  7 £ x \     y © œÄ »„   x 9  Ä »„   : £ ¤$ í s  † ¾ Ó © œ÷ &% 3 Ü ¼ 9, 1.7 µm ¿ ºa \ " f PZT Ê ê} Œ •_  ï ß –À Óì  rF G x 9

 Ä »„   © œÃ º ° ú כ“ É r 29.2 µC/cm

²

, 1279 – Ð þ j@ /° ú כ`  ¦
 ? /% 3  . Õ ª Q
 Ê ê} Œ •_  ¿ ºa  2.3 µm { 9  M : 25.4 µC/cm

²

, 1065 – Ð y Œ ™™ è % i  . s  ‰ & ³ © œ“ É r ¿ ºa     o\    É r PZT Ê ê} Œ •_  ½ ¨% i  (domain) ½ ¨› ¸   



o, > €  _  non-switching 8 £ x _  ” > r F ü < z Œ —· ú ˜ ß ¼l  (grain size)    o\  l “  ô  Ç  כ s  .

Ù þ

˜d ” # Q: PZT, y © œÄ »„  ^ ‰ Ê ê} Œ •, Ä »„  : £ ¤$ í , _ " t-7 ‹ q ~ ½ ÓZ O 

Thickness Dependent Ferroelectric and Dielectric Properties of (111)-oriented Pb(Zr 0.52 Ti 0.48 )O 3 Thick Films

Sam Yeon Cho · Sun A Yang · Sang Don Bu ^∗

Department of Physics, Research Institute of Physics and Chemistry (RINPAC), Chonbuk National University, Jeonju 561-756 (Received 26 September 2011 : revised 4 October 2011 : accepted 5 October 2011)

Pb(Zr,Ti)O

3

(PZT) thick films have attracted considerable attention because they are widely used in micro-electromechanical systems (MEMS), micro-power harvesting systems and high fre- quency ultrasonic transducers for higher imaging resolution. Their popularity is based on their high ferroelectric and piezoelectric properties. However, these properties are closely related to the film’s thickness. Therefore, we investigated the thickness dependent ferroelectric and dielectric properties of PZT films. The PZT thick films were fabricated on (111) Pt/Ti/SiO

2

/Si (Pt/Si) substrats by using a sol-gel method with a multi-coating process. Their orientation was controlled by using a layer(s) by layer(s) annealing process. The X-ray diffraction (XRD) analysis showed that all the films were highly oriented along the (111) direction. Increases in the remnant polarization and the dielectric constant with increasing film thickness were observed in the thickness range from 0.3 µm to 1.7 µm. However, thicker films greater than (2.3 µm) showed abrupt decreases in the remnant polarization and the dielectric constant. Thickness dependent of the ferroelectric and the dielectric properties can be explained in terms of the domain structure, non-switching interface layer, and grain size.

PACS numbers: 77.55.fg, 81.10.Dn, 81.10.Fq, 85.50.-n

Keywords: PZT film, Sol-gel method, Ferroelectrics, Dielectric properties

∗

E-mail: [email protected]

-1003-

I. " e  ] Ø

Pb(Zr

_0.52

Ti

_0.48

)O

₃

(PZT) Ê ê} Œ •“ É r Ä ºÃ ºô  Ç y © œÄ »„   : £ ¤$ í x 9

 · ú š„  $ í (piezoelectricity), „  l  F  g † < Æ (electro-optics) Õ ª o

“ ¦ œ í„  $ í (pyroelectricity) : £ ¤$ í `  ¦ t “ ¦ e ” l  M :ë  H \  Ó 

oÆ Ó\ s '  (actuator), F  g  › ¸l , œ í„  G ' p" f 1 p x õ  ° ú  “ É r  

€

ª œô  Ç l 0 p x$ í ™ è – Ð+ ‹ 6 £ x6   x s  0 p x  . : £ ¤ y , þ j   H \  Å Ò 3

l

q ~ à Γ ¦ e ”   H micro-electro mechanical systems (MEMS)

™

è ü < “ ¦K  © œ• ¸ % ò  © œ`  ¦ % 3 l  0 Aô  Ç “ ¦Å Ò à º œ í6 £ §     

¨ 8

Š l  (high frequency ultrasonic transducers)\  & h 6   x l  0

AK " f  H  s ß ¼– Ð ß ¼l _  PZT Ê ê} Œ •s  כ ¹½ ¨÷ &“ ¦ e ” l  M

:ë  H \  ¿ ºa     o\    É r Ó ü t o & h  : £ ¤$ í    o\  ¦ › ¸    H

 כ

s  € 9 à º& h s   [1–3].

PZT Ê ê} Œ •`  ¦ ] j Œ • l  0 AK   6   x ) a _ " t-7 ‹ q (sol-gel) ~ ½ Ó Z O

“ É r @ /€  & h  / B N& ñ \  & h 6   x l  Ä »o  “ ¦  © œ@ /& h Ü ¼– Ð ± ú 

“ É

r \ P % ƒo  “ : r • ¸ü < $ í ì  r q Ö  ¦ › ¸] X s  6   x s ô  Ç  © œ& h `  ¦ t m 

“

¦ e ” l  M :ë  H \ , $ § 4 ô  Ç q 6   x õ  ç ß –é ß –ô  Ç / B N& ñ s  כ ¹½ ¨÷ &  H í

ß –\ O ^ ‰ 6 £ x6   x ì  r  \  V , o  s 6   x ÷ &  H 7 £ x ‚ Ã Ì ~ ½ ÓZ O s  . l 

”

> r ƒ  ½ ¨\ " f _ " t-7 ‹ q ~ ½ ÓZ O `  ¦ s 6   x # Œ ] j Œ •  ) a PZT Ê ê} Œ •“ É r

¿

ºa \  ¦ 7 £ x r &  ] j Œ •½ + É  â Ä º, þ j7 á x \ P % ƒo \  ¦ : Ÿ x ô  Ç   & ñ



o é ß –> \ " f l ó ø Í ¢ ¸  H ! Q( 8 £ x (buffer layer) _  % ò † ¾ Ó§ 4 s  y

Œ

™™ è # Œ ¿ ºa  7 £ x ½ + Éà º2 Ÿ ¤ Á º Œ •0 A C † ¾ Ó$ í s  7 £ x    H

 כ

Ü ¼– Ð ˜ Г ¦ ÷ &“ ¦ e ”   [2]. s  Qô  Ç ¿ ºa     o\    É r C 

†

¾ Ó$ í _     o  H PZT Ê ê} Œ •_  Ä »„   x 9  · ú š„   : £ ¤$ í \     o

\

 ¦ Å Ò>   ) a   [5,6]. _ " t-7 ‹ q Z O `  ¦ s 6   x ô  Ç PZT Ê ê} Œ •“ É r l ó ø Í õ  PZT Ó ü t| 9 _  \ P Ø Ÿ ‚ ½ Ó > à º s ü < 6 £ x§ 4 ¢ - a  o B j& m 7 £ § (stress relaxation mechanism) 1 p x _  " é ¶ “  \  _ ô  Ç Z  }“ É r “ ¦ Ä

»6 £ x§ 4  (intrinsic stress) M :ë  H \  1 µm s  © œ_  ¿ ºa \ " f



 H u x 9 ô  Ç ½ ¨› ¸\  ¦ t   H Ê ê} Œ • ] j Œ •“ É r # Q 9î  r  כ Ü ¼– Ð · ú ˜



94 R e ”   [7,8].

‘

: r ƒ  ½ ¨\ " f  H 0 A\ " f ƒ  / å L ô  Ç PZT Ê ê} Œ •_  : £ ¤$ í    o

\

 % ò † ¾ Ó`  ¦ ×  ¦ à º e ”   H Ê ê} Œ • r « Ñ_  C † ¾ Ó$ í x 9  ç  H\ P `  ¦ þ j™ è



o €  " f ¿ ºa     o\    É r Ê ê} Œ • r « Ñ_  : £ ¤$ í    o\  ¦ ¶ ú ˜ (

R ˜ Ðl  0 A # Œ, 0.3 ∼ 2.3 µm ¿ ºa \ " f u x 9  “ ¦, (111)

~

½ ӆ ¾ ÓÜ ¼– Ð $ í  © œ  ) a PZT Ê ê} Œ •[ þ t`  ¦ y Œ • 8 £ x[ þ t`  ¦ \ P % ƒo  ~ ½ ÓZ O  Ü

¼– Ð Ä »„   x 9  · ú š„   : £ ¤$ í s  Ä ºÃ ºô  Ç  © œ â >  (morphotropic phase boundary) % ò % i  [4]_  › ¸$ í q \  ¦ ° ú   H Zr : Ti = 0.52 : 0.48 _  q Ö  ¦ – Ð $ í / B N& h Ü ¼– Ð ] j Œ •ô  Ç Ê ê ¿ ºa     o

\

   É r „  l & h  : £ ¤$ í `  ¦ › ¸  % i  .

II. ÷ m Ç ] M ö

z 

´+ « >\   6   x ) a PZT „  ½ ¨^ ‰ 6   xÓ  o“ É r 2- B j: Ÿ ¤ r \ ò ø Í`  ¦ [CH

3

OCH

2

CH

2

OH (99.9 %, Aldrich)] 6   x B \   [ jà Ô

Fig. 1. (Color online) Schematic diagram of layer(s)-by- layer(s) annealing process.

í

ß –± ú š [Pb(CH

3

COO)

₂

·3H

2

O (99.999 %, Aldrich)], t  Ø

ԝ ï³ o u n- á Ԗ Ð; Ÿ ¤  s × ¼ [Zr(O(CH

²

)

2

CH

3

)

4

(70 wt%

in propanol, Aldrich)], w  ³ o u (IV) s ™ èá Ԗ Ð; Ÿ ¤  s × ¼ [Ti((CH

3

)

2

CHO)

4

(99.999 %, Aldrich)]\  ¦ " é ¶ « і Ð  6   x

# Œ ½ + Ë$ í % i  . y Œ •y Œ •_  " é ¶ « э  H 3 r ç ß – 1 l x î ß –_  ¨ 8 Š À Ó (re- flux) õ & ñ `  ¦  • 2 ; Ê ê\ , 7 £ x À Ó (distillation) õ & ñ `  ¦ : Ÿ x K 

± ú

š (Pb), t Ø Ô ï³ o u (Zr) Õ ªo “ ¦ w ò ø Í (Ti) _ " t (sol) 6   xÓ  o

`

 ¦ ] j Œ • “ ¦, Õ ª õ & ñ \ " f · ú ˜ ï`  ¦ _  “ § ¨ 8 Š ì ø Í6 £ x \  _ K  Ò q t

$ í

÷ &  H  Òí ß –Ó ü t[ þ t`  ¦ ] j  % i  . 0 Aü < ° ú  “ É r õ & ñ `  ¦ ì ø Í4 Ÿ ¤

# Œ z  ´' Ÿ ô  Ç + '\   © œ“ : r \ " f Pb, Zr, Ti 6   xÓ  o`  ¦ Pb : Zr : Ti = 1.1 : 0.52 : 0.48 _  ]  t q  (molar ratio)– Ð [ O # Q" f PZT _ " t 6   xÓ  o`  ¦ ½ + Ë$ í % i  . Ê ê} Œ • ] j Œ • r  à ºì ø Í÷ &  H “ ¦

“

: r \ P % ƒo  (annealing) õ & ñ \ " f
 
  H Pb _  6 fµ 1 Ï$ í (volatile) M :ë  H \  ’ < Hz  ´÷ &  H € ª œ`  ¦ “ ¦ 9 # Œ 10 % œ íõ   ) a

€

ª œ_  Pb\  ¦ V , % 3  . þ j7 á x& h Ü ¼– Ð ½ + Ë$ í  ) a PZT „  ½ ¨^ ‰ 6   xÓ  o

“

É r 2- B j: Ÿ ¤ r \ ò ø Í`  ¦ õ   [ jà Ôí ß –_  ' ‘ \  ¦ : Ÿ x K  ]  t0 l x • ¸ü <

pH 0 l x • ¸\  ¦ › ¸] X  % i  .

_

"

t-7 ‹ q ~ ½ ÓZ O Ü ¼– Ð ] j Œ •  ) a (111) ~ ½ ӆ ¾ ÓÜ ¼– Ð $ í  © œ  ) a PZT Ê

ê} Œ •“ É r  6 £ § õ  ° ú  “ É r õ & ñ Ü ¼– Ð ] j Œ •÷ &% 3  . Ä º‚   ï  r q   ) a PZT „  ½ ¨^ ‰ 6   xÓ  o`  ¦ Pt(111)/Ti/SiO

2

/Si(100) (Pt/Si) l  ó

ø Í\   s ß ¼– Ð x & Ï @`  ¦ s 6   x # Œ • ¸Ÿ íô  Ç Ê ê 3000 rpm \ 

"

f 60œ íç ß –  r„   ïh A (spin-coating) % i  .  ïh A ) a € 9 2 £ § (film)“ É r 200

^◦

C _  \ P ó ø Í (hot plate) 0 A\ " f 2ì  r ç ß – | › ¸

“ ¦ 400

^◦

C _  \ P ó ø Í 0 A\ " f 5ì  r ç ß – \ P ì  r K  (pyrolysis) õ

& ñ `  ¦  • 2 ; . s ü < ° ú  “ É r õ & ñ `  ¦ 3  r ì ø Í4 Ÿ ¤ ô  Ç + '\  í ß –

™

è (O

²

) ü < PbO ì  r ´ ú ˜ ì  r 0 Al _  „  l  \ P – Ð (tube fur- nace) \ " f 700

^◦

C – Ð 30 ì  r ç ß – \ P % ƒo  † < ÊÜ ¼– Ð+ ‹ PZT Ê ê }

Œ

•`  ¦   & ñ  o r (   . s  Qô  Ç õ & ñ `  ¦ : Ÿ x K  €  • 0.3 µm ¿ º a

\  ¦ ° ú   H (111) ~ ½ ӆ ¾ ÓÜ ¼– Ð $ í  © œ  ) a PZT ~ à Ì} Œ •`  ¦ ] j Œ • % i 

Fig. 2. (Color online) Cross sectional view FE-SEM im- ages of PZT thick films with different thicknesses : (a) 0.3 µm, (b) 1.0 µm, (c) 1.7 µm, and (d) 2.3 µm.



. C † ¾ Ó$ í `  ¦ Ä »t  €  " f ~ à Ì} Œ •_  ¿ ºa \  ¦ 7 £ x r v l  0 A

# Œ y Œ • 8 £ x[ þ t`  ¦ ì ø Í4 Ÿ ¤ \ P % ƒo  (layer(s)-by-layer(s) anneal- ing)   H ~ ½ ÓZ O `  ¦ s 6   x % i  . y Œ • 8 £ x[ þ t`  ¦ ì ø Í4 Ÿ ¤ \ P % ƒo  



 H ~ ½ ÓZ O “ É r · ú ¡" f [ O " î  ) a 0.3 µm ¿ ºa \  ¦ ° ú   H PZT ~ à Ì} Œ •_  ]

j Œ • õ & ñ `  ¦ ì ø Í4 Ÿ ¤ # Œ " é ¶   H ¿ ºa – Ð 7 £ x r v   H ~ ½ ÓZ O  s

 . 7 £ ¤, 3  r  ïh A õ & ñ `  ¦  } 9  M :   ° ú  “ É r \ P % ƒo  › ¸

|

\ " f ~ à Ì} Œ •`  ¦   & ñ  or v   H / B N& ñ `  ¦ ì ø Í4 Ÿ ¤ # Œ þ j7 á x& h Ü ¼

–

Ð 0.3 µm\ " f 2.3 µm_  ¿ ºa \  ¦ ° ú   H (111) ~ ½ ӆ ¾ ÓÜ ¼– Ð $ í



© œ  ) a PZT Ê ê} Œ •`  ¦ ] j Œ • % i  . Fig. 1“ É r PZT Ê ê} Œ •_  ] j



Œ

• õ & ñ `  ¦ > h| Ä Ì• ¸– Ð
 ? /% 3  .

„

 > ~ ½ ÓØ  ¦ Å Ò „    ‰ & ³p  â (FE-SEM; HITACH, S- 4800)`  ¦ s 6   x # Œ PZT Ê ê} Œ •_  é ß –€  `  ¦ › ' a ¹ 1 Ï % i  . 0.3 ∼ 2.3 µm ¿ ºa \ " f PZT Ê ê} Œ •“ É r ç  H| 9  “ ¦ u x 9  >  ] j Œ •÷ &

%

3  . ¢ ¸ô  Ç, 3 r  ïh A õ & ñ `  ¦ : Ÿ x K " f + þ A$ í ÷ &  H ~ à Ì} Œ •_  ¿ º a

  H €  • 0.3 µm– Ð ì ø Í4 Ÿ ¤ 7 £ x ‚ à Ì`  ¦ : Ÿ x K " f 2.3 µm ¿ ºa  t  { 9

& ñ ô  Ç q Ö  ¦ – Ð 7 £ x  % i   (Fig. 2). s ü < ° ú  “ É r  r„   ïh A 7

£

x ‚ Ã Ì ~ ½ ÓZ O `  ¦ s 6   x K " f $ í / B N& h Ü ¼– Ð PZT Ê ê} Œ •_  ¿ ºa \  ¦ ]

j# Q½ + É Ã º e ” % 3  . Ê ê} Œ •_  ½ ¨› ¸\  ¦ S X ‰ “   l  0 A # Œ X-‚  



r] X  © œu  (XRD; RIGAKU, D/MAX 2500)\  ¦ s 6   x % i 



. „  l & h  : £ ¤$ í `  ¦ ì  r$ 3  l  0 AK   6   x ) a  © œÂ Ò „  F G“ É r, f ”

À Ó Û ¼( '  (DC sputter)\  ¦ s 6   x # Œ 0.125 mm

²

_  €  & h 

`

 ¦ ° ú   H " é ¶ + þ AI _  Ñ þ ˜F K (Pt) „  F G`  ¦ ] j Œ • % i  . ] j Œ •  ) a PZT Ê ê} Œ •_  ì  rF G ° ú כ“ É r aixACT  _  TF analyzer 2000`  ¦



6   x % i  . 60 Hz_  Å Ò à º › ¸| \ " f P − E s § 4 / B G‚   (polarization-electric field hysteresis loop)`  ¦ 8 £ ¤& ñ % i Ü ¼ 9, 100 Hz \ " f 1 MHz_  Å Ò à º # 3 0 A\ " f Ä »„   © œÃ º x 9  Ä

»„  ’ < Hz  ´_     o\  ¦ e ” x ~  Û ¼ ì  r$ 3 l  (Hewlett-Packard, 4194A) – Ð 8 £ ¤& ñ % i  .

III. ÷ m Ç] M ö+ s ÇÊ Ý õ m Í w Š²  o

Figure 3“ É r  € ª œô  Ç ¿ ºa \  ¦ ”   PZTÊ ê} Œ •_  XRD\  ¦ 8

£ ¤& ñ ô  Ç  כ s  . XRD 8 £ ¤& ñ Ü ¼– РÒ'  — ¸Ž  H ¿ ºa _  PZT

Fig. 3. (Color online) X-ray diffraction patterns of PZT thick films with different thicknesses : scan range of 2θ angle was (a) from 20

^◦

to 60

^◦

and (b) magnified angle from 21

^◦

to 32

^◦

as marked violet rectangular in (a).

Ê

ê} Œ •s  (111) ~ ½ ӆ ¾ ÓÜ ¼– Ð ¸ ú ˜ $ í  © œ÷ &% 3  . Fig. 3(a)\  ¶ ú š { 9

 ) a  y Œ •+ þ A % ò % i `  ¦ S X ‰ @ / # Œ
  · p Fig. 3(b)– РÒ'  (111) x ß ¼[ jl ü < q “ § €    © œ@ /& h Ü ¼– Ð B Ä º  Œ •“ É r € ª œs  t

ë ß – (100)õ  (110) ~ ½ ӆ ¾ Ó_  x ß ¼• ¸
 z Œ ¤ . þ jœ í \ P % ƒo  (3  r  ïh A õ & ñ Ê ê)\  _ K  + þ A$ í ÷ &  H 0.3 µm ¿ ºa _  PZT

~ Ã

Ì} Œ •\ " f
 
  H (111) ~ ½ ӆ ¾ Ó_  Ä º‚   C † ¾ Ó$ í “ É r l ó ø ÍÜ ¼

–

Ð  6   x ) a Pt(111) 8 £ x _  C † ¾ Ó$ í x 9  | › ¸ü < \ P ì  r K  õ & ñ \ 

"

f Ò q t$ í ÷ &  H ×  æ ç ß – o½ + ËÓ ü t“   Pt

5−7

Pb ¢ ¸  H Pt

3

Pb  Ptü <

PZT  s \ " f ! Q( 8 £ x Ü ¼– Ð  Œ •6   x # ŒPZT(111)_  Ä º‚   C 

†

¾ Ó`  ¦ Ä »• ¸ % i l  M :ë  H s   [9–11]. > 5 Å q K " f 3 r 7 £ x ‚ à ̽ + É M

:   1 l x{ 9  › ¸| \ " f ì ø Í4 Ÿ ¤ \ P % ƒo \  ¦ : Ÿ x K  $ í  © œ  ) a 2.3 µm ¿ ºa _  PZT Ê ê} Œ •• ¸ XRD ì  r$ 3    õ  (111) ~ ½ ӆ ¾ ÓÜ ¼– Ð

¸ ú

˜ $ í  © œ÷ &% 3  . s  Qô  Ç ‰ & ³ © œ“ É r s „   \ P % ƒo  õ & ñ \ " f + þ A

$ í

 ) a PZT(111) ` …– ÐÚ ÔÛ ¼ s à Ô (perovskite)  © œs , \ P % ƒ

Fig. 4. (Color online) P − E hysteresis loops of PZT thick films with various thicknesses : 0.3 µm, 1.0 µm, and 2.3 µm.

Table 1. Relative intensities for (100), (110) and (111) peaks of PZT thick films with various thickness.

Relative intensity of peaks (%) Film thickness

(100) peak (110) peak (111) peak

0.3 µm 0.2 0.2 99.6

1.0 µm 0.1 0.2 99.6

1.7 µm 0.1 0.3 99.6

2.3 µm 0.2 0.4 99.3

o

 Ê ê 7 £ x ‚ Ã Ì  ) a ~ à Ì} Œ •[ þ t _    & ñ  o õ & ñ \ " f,  Ö ¸$ í  o \  -t  (activation energy)\  ¦ y Œ ™™ èr v   H } € f ›8 £ x (seed layer) Ü ¼

–

Ð  Œ •6   x % i l  M :ë  H s   [12–14]. PZT(111)_  XRD x  ß

¼ [ jl   H 0.3 µm \ " f 1.7 µm_  ¿ ºa \ " f ~ à Ì} Œ •_  ¿ ºa  7

£

x \     7 £ x    H  ⠆ ¾ Ó`  ¦ ˜ Ð% i Ü ¼
, 2.3 µm ¿ ºa \ 

"

f  H 1.7 µm ¿ ºa _  Ê ê} Œ •˜ Ð  š ¸y  9 y Œ ™™ è   H ‰ & ³ © œ`  ¦

 ? /% 3  . ¢ ¸ô  Ç, PZT(111)_  x ß ¼[ jl  q Ö  ¦ (X

111

) • ¸ 0.3 µm \ " f 1.7 µm ¿ ºa \ " f  H 99.6 % & ñ • ¸– Ð Ä »t ÷ &

t

ë ß –, 2.3 µm ¿ ºa \ " f  H 99.3 % – Ð y Œ ™™ è % i   (Table 1). s M :, x ß ¼[ jl  q Ö  ¦“ É r d ”  (1)`  ¦ s 6   x # Œ > í ß – % i 



 [15]:

X

111

(%) = I

111

/(I

100

+ I

101

+ I

111

) × 100 . (1) Figure 4  H ¿ ºa    o\    É r PZT Ê ê} Œ •_  P −E s § 4 / B G

‚

 `  ¦  © œ“ : r \ " f 60 Hz_  Å Ò à º\ " f 8 £ ¤& ñ ô  Ç  כ s  . P −E s

§ 4 / B G‚  “ É r „  + þ A& h “   y © œÄ »„  ^ ‰ : £ ¤$ í `  ¦
 ? /% 3  . €  • 300 kV/cm _  „  l  © œ`  ¦ “   % i `  ¦ M :, ï ß –À Óì  rF G (P

r

)

° ú

כ“ É r, 0.3 µm \ " f 1.7 µm_  ¿ ºa \ " f, 23.1 µC/cm

²

\ " f 29.2 µC/cm

²

– Ð 7 £ x  % i Ü ¼
, 2.3 µm ¿ ºa \ " f  H 25.4 µC/cm

²

– Ð  r  y Œ ™™ è % i  . † ½ ӄ  l  © œ (E

c

)“ É r 0.3 µm ¿ º

Fig. 5. (Color online) ε

_r

− E curve of PZT thick films with different thicknesses : 0.3 µm, 1.0 µm, 1.7 µm, and 2.3 µm.

a

\ " f  H 51 kV/cm, 1.0 µm ¿ ºa \ " f  H 39 kV/cm – Ð y Œ ™

™

èô  Ç + ', 2.3 µm ¿ ºa  t   H 41 kV/cm – Ð Ä »t ÷ &% 3  . † ½ Ó

„

 l  © œ“ É r ü @Â Ò „  l  © œ\  _ K  ì  rF G ~ ½ ӆ ¾ Ós  „  ¨ 8 Š ÷ &  H „   l

 © œ`  ¦ _ p   9, „  l  © œ ~ ½ ӆ ¾ Ó » ¡ ¤ õ  ì  rF G ~ ½ ӆ ¾ Ós  { 9 u  



 H 180

^◦

½ ¨% i  # 4  (domain wall)_  1 l x  Œ •\  _ K    & ñ  ) a  .

{ 9

ì ø Í& h Ü ¼– Ð † ½ ӄ  l  © œ“ É r ~ à Ì} Œ •_  ¿ ºa  7 £ x  €   y Œ ™™ è 



 H  ⠆ ¾ Ó`  ¦ ˜ Ðs   H X < s  Qô  Ç ‰ & ³ © œ_  Å Òכ ¹ " é ¶ “  “ É r ~ à Ì} Œ •õ 

 ҄  F G  s _  > €  \ " f µ 1 ÏÒ q t   H ì  rF G “ ¦& ñ (pinning)

‰

&

³ © œs  ¿ ºa  7 £ x \     y Œ ™™ è l  M :ë  H s   [17,19]. z  ´ +

«

>   õ \ " f † ½ ӄ  l  © œ ° ú כ“ É r 0.3 µm \ " f 1.0 µm ¿ ºa \ 

"

f 51 kV/cm \ " f 40 kV/cm – Ð €  •ç ß – y Œ ™™ è % i “ ¦ 2.3 µm

¿

ºa  t   H { 9 & ñ ô  Ç ° ú כs  Ä »t ÷ &% 3   H X < (Table 2), s  Q ô

 Ç   õ – РÒ'  ~ à Ì} Œ •_  ¿ ºa  1.0 µm s  © œÜ ¼– Ð 7 £ x ½ + É

 â

Ä º € 9 2 £ § õ   ҄  F G  s _  > €  \  _ ô  Ç ´ òõ   H ß ¼t 

· ú

§“ É r  כ Ü ¼– Ð ó ø Íé ß –½ + É Ã º e ”  .

Figure 5  H 100 kHz Å Ò à º\ " f PZT Ê ê} Œ •_  ¿ ºa    



o\    É r ε

r

− E    o\  ¦
  · p  כ s  .  © œ@ /& h “   Ä »„  



© œÃ º (relative dielectric constant) ° ú כ ε

^r

“ É r d ”  (2)– РÒ' 

>

í ß –÷ &% 3  :

ε

r

= C · t

ε

0

· A (2)

#

Œl " f, C  H ~ à Ì} Œ •_  & J r ‡  Û ¼ (capacitance), t  H ~ à Ì} Œ • _

 ¿ ºa , ε

^o

  H ”  / B N \ " f_  Ä »„  Ö  ¦ Õ ªo “ ¦ A  H „  F G _  €  

&

h s  . Ä »„   © œÃ º ° ú כ“ É r “  ô  Ç „  l  © œ\     † ½ ӄ  l  © œ Â

Ò   H \ " f þ j@ /° ú כ`  ¦
 ? /% 3 Ü ¼ 9, · ú ¡\ " f 8 £ ¤& ñ ô  Ç P − E s

§ 4 / B G‚  _    õ ü < 1 l x{ 9  >  0.3 µm\ " f 1.7 µm ¿ ºa 

\

" f  H Ä »„  Ö  ¦ s  7 £ x  “ ¦ 2.3 µm ¿ ºa \ " f  H y Œ ™™ è % i 



. ¢ ¸ô  Ç, 0.3 µm ¿ ºa _  ~ à Ì} Œ •\ " f  H sweep ~ ½ ӆ ¾ Ó\    

Table 2. Remnant polarization, coercive field and dielectric constant of PZT thick films with various thicknesses.

Electrical properties

Film thickness Dielectric constant and

P

r

(µC/cm

²

) E

c

(kV/cm) dissipation factor (at 10 kHz)

ε

r

Tanδ

0.3 µm 23.1 51 1006 0.085

1.0 µm 27.7 39 1187 0.054

1.7 µm 29.2 41 1279 0.038

2.3 µm 25.4 41 1065 0.035

Fig. 6. (Color online) Frequency dependence of the di- electric constant (ε

_r

) and dissipation factor (tanδ) for PZT thick films with different thicknesses : 0.3 µm, 1.0 µm, 1.7 µm, and 2.3 µm.

Ä

»„   © œÃ º þ j@ /° ú כs  q @ /g A& h s  9 s  µ 1 ÏÒ q t % i  . s 



Qô  Ç ‰ & ³ © œ“ É r  © œÂ Ò „  F G õ  Â Ò „  F G Ó ü t| 9  s  ¢ ¸  H 7 £ x ‚ à Ì

›

¸| _  s \  _ K 
 
  H  כ Ü ¼– Ð · ú ˜ 94 R e ”   [15].

z 

´+ « >  õ – РÒ'  q @ /g A& h “   Ä »„   © œÃ º / B G‚  “ É r 0.3 µm ¿ º a

\ " fë ß – › ' a ¹ 1 Ï÷ &% 3 “ ¦,
 Qt  ¿ ºa \ " f  H @ /g A& h “   ° ú כ

`

 ¦
 ? /% 3  . s  Qô  Ç   õ   H ~ à Ì} Œ •_  ¿ ºa   © œ@ /& h Ü ¼

–

Ð · û ª“ É r 0.3 µm ~ à Ì} Œ •\ " f  H „  F G \  _ ô  Ç ´ òõ   © œ@ /& h  Ü

¼– Ð ß ¼> 
 
t ë ß – ¿ ºa  1.0 µm s  © œ“   Ê ê} Œ •Ü ¼– Ð

° ú

˜Ã º2 Ÿ ¤ „  F G \  _ ô  Ç ´ òõ   © œ@ /& h Ü ¼– Ð & h # Qt l  M :ë  H s

 .

Figure 6“ É r 100 Hz ∼ 1 MHz Å Ò à º\ " f ¿ ºa \    É r PZT Ê ê} Œ •_  Ä »„   © œÃ º (ε

r

) ü < Ä »„  ’ < Hz  ´ (tanδ) ° ú כ`  ¦
 

 · p  כ s  . ± ú “ É r Å Ò à º (10 kHz)\ " f 8 £ ¤& ñ  ) a Ä »„   © œ Ã

º ° ú כ“ É r 0.3 ∼ 1.7 µm ¿ ºa \ " f Ê ê} Œ •_  ¿ ºa  7 £ x † < Ê

\

   1006 \ " f 1279– Ð 7 £ x    2.3 µm ¿ ºa \ " f



 H 1065 – Ð y Œ ™™ è % i  . Õ ª Q
 Ä »„  ’ < Hz  ´ ° ú כ“ É r Ê ê} Œ •_  ¿ º a

 7 £ x \     0.085 \ " f 0.035– Ð ‚  + þ A& h Ü ¼– Ð y Œ ™™ è 

% i  .

„

 l & h  : £ ¤$ í 8 £ ¤& ñ Ü ¼– РÒ'  / B N: Ÿ x& h Ü ¼– Ð ~ à Ì} Œ •_  ¿ ºa 

0.3 µm \ " f 1.7 µm– Ð 7 £ x † < Ê\     PZT ~ à Ì} Œ •_  „  l 

&

h

 : £ ¤$ í s  7 £ x  % i Ü ¼
 1.7 ∼ 2.3 µm ¿ ºa \ " f  H „  l 

&

h

 : £ ¤$ í s  y Œ ™™ è % i  . s  Qô  Ç z  ´+ « >   õ – РÒ'  Ê ê} Œ •_ 

¿

ºa  7 £ x \    É r „  l & h  : £ ¤$ í s  7 £ x    H ½ ¨ç ß –õ  y Œ ™™ è

  H ½ ¨ç ß –Ü ¼– Ð
¾ º# Q" f  [ j >  › ¸  % i  . ¿ ºa  7 £ x

\     ~ à Ì} Œ •_  „  l & h  : £ ¤$ í s  7 £ x    H " é ¶ “  “ É r ~ à Ì} Œ • _

 ¿ ºa  7 £ x ü < † < Êa  l ó ø Í 9 þ tÏ þ ›i ç (substrate clamping)\  l

“  ô  Ç l > & h  6 £ x§ 4 õ  PZT ~ à Ì} Œ •õ  „  F G  s _  > €  \ 

"

f µ 1 ÏÒ q t   H · û ª“ É r Ä »„  8 £ x _  % ò † ¾ Ós  y Œ ™™ è l  M :ë  H s  .

>

€  \  _ ô  Ç „  l & h  : £ ¤$ í $    H · ú ¡\ " f ¶ ú ˜( R‘ : r P − E s

§ 4 / B G‚  _  † ½ ӄ  l  © œ ° ú כ_     oü < ε

r

− E / B G‚      o\ 

"

f ˜ Ðs   H Ä »„   © œÃ º þ j@ /° ú כ_  q @ /g A$ í Ü ¼– Ð S X ‰ “   ½ + É Ã º e ”

 . s  Qô  Ç כ ¹™ è s ü @\ • ¸ z Œ —· ú ˜ ß ¼l  (grain size)    o

\

 ¦ Ò q ty Œ • ½ + É Ã º e ”   H X < { 9 ì ø Í& h Ü ¼– Ð z Œ —· ú ˜ ß ¼l   H ~ à Ì} Œ •_ 

¿

ºa  7 £ x \     7 £ x    H  כ Ü ¼– Ð ˜ Г ¦÷ &“ ¦ e ”   [1,3, 17,21]. Arlt 1 p x [23] \  _ ô  Ç ¿ ºa     o\    É r „  l & h  : £ ¤

$ í

8 £ ¤& ñ Ü ¼– РÒ'  BaTiO

³

[ j b ” _  Ä »„  Ö  ¦“ É r z Œ —· ú ˜ß ¼l 

 0.8 µm\ " f 1 µm  s \ " f þ j@ /° ú כ`  ¦ ˜ Ðs  9, z Œ —· ú ˜ ß

¼l  0.7 µm s  \ " f  H ß ¼>  y Œ ™™ è   H  ⠆ ¾ Ós  e ”  

“

¦ % i  . s  : r& h  > í ß –\   Ø Ô€   90

^◦

½ ¨% i  # 4  (domain wall) _  x 9 • ¸  H z Œ —· ú ˜ ß ¼l _  ] jY  L  H \  ì ø Íq Y V Ù ¼– Ð z Œ —

· ú

˜ ß ¼l  7 £ x  €   90

^◦

½ ¨% i  # 4 _  y Œ ™™ è– Ð “  K  Ä »„  Ö  ¦ s

 7 £ x ô  Ç “ ¦ [ O " î “ ¦ e ”   [19]. PbTiO

³

~ à Ì} Œ •`  ¦ s  6

 

x ô  Ç Ren 1 p x [20] _  z  ´+ « >\ " f  H ~ à Ì} Œ •_  ¿ ºa   © œ@ /& h Ü ¼

–

Ð ¿ º î  r  â Ä º (€  • 300 nm)\   H ¨ î ç  H z Œ —· ú ˜ ß ¼l   © œ

@

/& h Ü ¼– Ð ß ¼“ ¦ # Œ Q ½ ¨% i  # 4  (multi-domain)`  ¦ ° ú   H z Œ —

· ú

˜s  ŠҖ Ð ” > r F    H  כ `  ¦ S X ‰ “   % i  . Õ ª Q
 · û ª“ É r ~ Ã Ì }

Œ

• (€  • 80 nm)\ " f  H ¨ î ç  H z Œ —· ú ˜ ß ¼l   © œ@ /& h Ü ¼– Ð  Œ •

“

¦ é ß –{ 9  ½ ¨% i  # 4  (single-domain)_  z Œ —· ú ˜s  ŠҖ Ð ” > r F  



 H  כ `  ¦ S X ‰ “   % i  . Õ ª[ þ t“ É r # Œ Q 7 á x À Ó_  ½ ¨% i  # 4 “ É r î ß –& ñ

 )

a  © œI “   é ß –{ 9  ½ ¨% i  # 4 \  q K  ü @Â Ò Û ¼à ÔY UÛ ¼ (external stress) \  _ ô  Ç ½ ¨% i  # 4 _  ½ ¨› ¸    o ´ ú §“ É r  כ `  ¦ S X ‰ “   

%

i   [20]. s ü < ° ú  “ É r   õ – РÒ'  # Œ Q ½ ¨% i  # 4 s  ŠҖ Ð ” > r F

   H ¿ º î  r Ê ê} Œ •\ " f ½ ¨% i  # 4 s   Ø Ô>  s 1 l x  9,  



" f ¿ º î  r Ê ê} Œ •s   © œ@ /& h Ü ¼– Ð Z  }“ É r Ä »„  Ö  ¦`  ¦
  · p



“ ¦ [ O " î “ ¦ e ”  . s ü < ° ú  s  · ú ¡‚   ƒ  ½ ¨  õ [ þ t“ É r / B N

:

Ÿ x& h Ü ¼– Ð ~ à Ì} Œ •_  ¿ ºa  7 £ x † < Ê\     „  l & h  : £ ¤$ í s  7

£

x † < Ê`  ¦ \ V © œ % i “ ¦ s  Qô  Ç ‰ & ³ © œ_  " é ¶ “  s  l ó ø Í 9 þ tÏ þ › i ç

\  l “  ô  Ç l > & h  6 £ x§ 4 õ  ~ à Ì} Œ •_  ~ ½ ӆ ¾ Ó$ í Õ ªo “ ¦ z Œ —· ú ˜ ß

¼l     o\  l “   “ ¦ e ”   [17,18]. € 9 2 £ § _  ¿ ºa  7 £ x \ 



  „  l & h  : £ ¤$ í s  y Œ ™™ è   H ½ ¨ç ß –_  : £ ¤$ í    o  H s ü <

Ä

» ô  Ç ‰ & ³ © œ`  ¦ ˜ Г ¦ô  Ç ‚  ' Ÿ  ƒ  ½ ¨\ " f Õ ª " é ¶ “  `  ¦ ¹ 1 Ô`  ¦ à º e ”

  [21,22]. Jang 1 p x [21]“ É r BaTiO

3

~ à Ì} Œ •`  ¦ 0.2 µm \ " f 2.0 µm _  ¿ ºa – Ð ] j Œ •ô  Ç Ê ê „  l & h  : £ ¤$ í `  ¦ › ' a ¹ 1 Ïô  Ç   õ  0.2 µm \ " f 1.0 µm_  ¿ ºa \ " f  H ¿ ºa  7 £ x \     „   l

& h  : £ ¤$ í • ¸ † < Êa  7 £ x  % i Ü ¼
 2.0 µm ¿ ºa \ " f  H   r

 y Œ ™™ èô  Ç “ ¦ µ 1 ϳ ð % i   [21]. Õ ª[ þ t“ É r z Œ —· ú ˜ ß ¼l     o

\

   É r     © œÃ º (lattice parameter)ü <     © œÃ º_     o

| ¾

Ó (∆a/a)• ¸ › ¸  % i   H X < z Œ —· ú ˜ ß ¼l  & f ”  (~ à Ì} Œ •_  ¿ º a

 7 £ x )\    " f     © œÃ ºü < ∆a/a“ É r y Œ ™™ è % i “ ¦ s 



Qô  Ç ½ ¨› ¸& h     o\  _ K  „  l & h  : £ ¤$ í s  y Œ ™™ èô  Ç “ ¦ [ O 

"

î “ ¦ e ”  . Õ ª Q
 Yan 1 p x [19]“ É r “  ] X ô  Ç ½ ¨% i  # 4 [ þ t   s

\   H  o \  › ' a > ÷ &  H ' ‘ § 4 s  ×  æ כ ¹ >   Œ •6   x  9, e ” 

>

 ß ¼l  s  © œ_  z Œ —· ú ˜\ " f  H ½ ¨% i  # 4 [ þ t  s _   o  7 £ x

† < Ê\     ' ‘ § 4 s  y Œ ™™ è l  M :ë  H \  Ä »„  Ö  ¦ s  y Œ ™™ èô  Ç



“ ¦ % i   [19].   " f, ‘ : r ƒ  ½ ¨\   6   x ) a PZT Ê ê} Œ •

\


 
  H ~ à Ì} Œ •_  ¿ ºa     o\    É r „  l & h  : £ ¤$ í    o



 H ¿ ºa     o\    É r ½ ¨% i  (domain) ½ ¨› ¸    o, > €  _  non-switching 8 £ x _  ” > r F  Õ ªo “ ¦ z Œ —· ú ˜ ß ¼l  (grain size)



  o\  l “  ô  Ç  כ s  .

IV. + s Ç Â ] Ø

Pt/Si l ó ø Í 0 A\  0.3 µm\ " f 2.3 µm_  ¿ ºa \  ¦ ° ú   H (111) ~ ½ ӆ ¾ ÓÜ ¼– Ð $ í  © œ  ) a PZT Ê ê} Œ •`  ¦ _ " t-7 ‹ q ~ ½ ÓZ O Ü ¼– Ð ] j



Œ

• % i  . — ¸Ž  H ~ à Ì} Œ •[ þ t“ É r y Œ • 8 £ x[ þ t s  ì ø Í4 Ÿ ¤ \ P % ƒo  ~ ½ ÓZ O Ü ¼

–

Ð u x 9  “ ¦ ç  H| 9  >  $ í  © œ÷ &# Q& ’ Ü ¼ 9, XRD ì  r$ 3    õ 

—

¸Ž  H ¿ ºa _  ~ à Ì} Œ •\ " f (111) ~ ½ ӆ ¾ ÓÜ ¼– Ð $ í  © œ÷ &% 3  . s  Q ô

 Ç õ & ñ Ü ¼– РÒ'  C † ¾ Ó$ í \    É r ~ à Ì} Œ •_  „  l & h  : £ ¤$ í   



o\  ¦ þ j™ è o €  " f ¿ ºa     o\    É r ~ à Ì} Œ •_  : £ ¤$ í    o

\

 ¦ S X ‰ “   % i  . ] j Œ •  ) a Ê ê} Œ •“ É r ¿ ºa  7 £ x ü < † < Êa  y © œÄ »

„

  x 9  Ä »„   : £ ¤$ í s  7 £ x  % i Ü ¼ 9, 1.7 µm ¿ ºa \ " f ï ß – À

Óì  rF G x 9  Ä »„   © œÃ º ° ú כ“ É r 29.2 µC/cm

²

, 1279 – Ð þ j@ /° ú כ

`

 ¦
 ? /% 3  . Õ ª Q
 2.3 µm ¿ ºa \ " f  H 25.4 µC/cm

²

, 1065 – Ð y Œ ™™ è % i “ ¦ s  Qô  Ç ‰ & ³ © œ“ É r ~ à Ì} Œ •_  ¿ ºa    o\   

 É

r ½ ¨% i  (domain) ½ ¨› ¸    oü < > €  _  non-switching 8 £ x _

 ” > r F , Õ ªo “ ¦ z Œ —· ú ˜ ß ¼l  (grain size)    o\  _ ô  Ç ´ òõ  s

 .

Y

c p w Š à U Ø ”  ô

[1] D. J. Kim, J. H. Park, D. Shen, J. W. Lee, A. I.

Kingon, Y. S. Yoon and S. H. Kim, Ceram. Int. 34, 1909 (2008).

[2] J. S. Park, S. H. Kim, H. D. Park, J. Ha and S. G.

Kang, Jpn. J. Appl. Phys. 42, 7497 (2003).

[3] P. Lin, W. Ren, X. Wu, P. Shi, X. Chen and X. Yao, Ceram. Int. 34, 991 (2008).

[4] W. Cao and L. E. Cross, Phys. Rev. B 47, 4825 (1993).

[5] T. Kobayashi, M. Ichiki, J. Tsaur and R. Maeda, Thin Solid Films 489, 74 (2005).

[6] D. V. Taylor and D. Damjanovic, Appl. Phys. Lett.

76, 1615 (2000).

[7] S. H. Hu, X. J. Meng, G. S. Wang, J. L. Sun and D.

X. Li, J. Cryst. Growth 264, 307 (2004).

[8] M. H. Zhao, R. Fu, D. Lu and T. Y. Zhang, Acta Mater. 50, 4241 (2002).

[9] S. Y. Chen and I. W. Chen, J. Am. Ceram. Soc. 81, 97 (1998).

[10] Z. Huang, Q. Zhang and R. W. Whatmore, J. Appl.

Phys. 85, 7355 (1999).

[11] Y. J. Song, Y. Zhu and S. B. Desu, Appl. Phys. Lett.

72, 2686 (1998).

[12] X. J. Meng, J. G. Cheng, B. Li, S. L. Guo, H. J. Ye and J. H. Chu, J. Cryst. Growth 208, 541 (2000).

[13] G. D. Hu, I. H. Wilson, J. B. Xu, W. Y. Cheung, S. P. Wong and H. K. Wong, Appl. Phys. Lett. 74, 1221 (1999).

[14] H. Suzuki, S. Kaneko, K. Murakami and T. Hayashi, Jpn. J. Appl. Phys. 36, 5803 (1997).

[15] C. R. Cho, W. J. Lee, B. G. Yu and B. W. Kim, J.

Appl. Phys. 86, 2700 (1999).

[16] W. Gong, J. F. Li, X. Chu, Z. Gui and L. Li, J.

Appl. Phys. 96, 590 (2004).

[17] J. P´ erez de la Cruz, E. Joanni, P. M. Vilarinho and A. L. Kholkin, J. Appl. Phys. 108, 114106 (2010).

[18] L. Lian and R. Sottos, J. Appl. Phys. 87, 3941 (2000).

[19] F. Yan, P. Bao, H. L. W. Chan, C. L. Choy and Y.

Wang, Thin Solid Films 406, 282 (2002).

[20] S. B. Ren. C. J. Lu, H. M. Shen and Y. N. Wang,

Phys. Rev. B 55, 3485 (1997).

[21] J. W. Jang and S. J. Chung, J. Appl. Phys. 81, 6322 (1997).

[22] K. R. Udayakumar, P. J. Schuele, J. Chen, S. B.

Krupanidhi and L. E. Cross, J. Appl. Phys. 77, 3981

(1995).

[23] G. Arlt, D. Hennings and G. de With, J. Appl. Phys.

58, 1619 (1985).