Numerical Analysis of Dissociation in Gas Hydrate Experimental ProductionSystem using Depressurization

서 론

저온, 고압조건에서 천연가스와 물 분자의 물리적 결합 으로 형성되는 가스하이드레이트(Gas Hydrate; GH)는 전 세계적으로 영구동토층(permafrost) 및 심해 퇴적층(deep ocean sediments) 에 부존되어 있으며, 부존양은 10조 톤 이 상으로 추정되고 있어 미래의 에너지원으로서 각광받고 있

다(Collett, 2002). 이러한 가스하이드레이트가 에너지원 으로써 가치를 갖기 위해서는 안정성 및 경제성이 확보된 생산기술개발 연구가 필요하다(Huh and Lee, 2017).

국내의 경우 동해 울릉분지에서 시추작업을 수행하였으 며(Park, 2008; Lee et al., 2011), 시추공에 대한 물리검층 및 코어분석 자료들을 활용하여 가스하이드레이트 함유 퇴 적층의 물성들과 3차원 공간 물성 분포를 추정한 바 있다 (Seo et al., 2010; Shin et al., 2012; Lee et al., 2013). 또한 가스하이드레이트 해리로 인한 생산성 평가를 위해 전산수 치 모델을 활용한 분석을 수행하였으며(Moridis et al., 2009), 현장시험생산 후보지(UBGH2-6)를 모사한 전산수 치 모델을 구축하여 주요 생산 조건별 감압 생산 거동에 대

가스하이드레이트 생산모사 실험시스템 내 감압법 적용에 따른 해리거동 전산분석 연구

길성민¹⁾· 신효진¹⁾· 이성민²⁾· 임종세¹⁾* · 이재형²⁾

Numerical Analysis of Dissociation in Gas Hydrate Experimental Production System using Depressurization

Seong-Min Gil, Hyo-Jin Shin, Sung-Min Lee, Jong-Se Lim

_*

(Received 24 May 2017; Final version Received 26 June 2017; Accepted 22 June 2017)

Abstract : In order to develop the gas hydrate(GH) in the Ulleung Basin, East Sea of Korea, the Korea Institute of Geoscience and Mineral Resources created a GH Experimental Production System using depressurization that reflects the sedimentary environment of field production test region to determine the production efficiency and field application.

In this study, numerical analysis has been conducted and verified by comparing experimental and simulation results. The results of the numerical simulation showed similar total and dissolved gas production as compared to the experimental result. Also, sensitivity analysis is conducted using the verified simulation model. As a result, absolute permeability and thermal conductivity affect the gas production rate. In the future, simulation model can be used to predict the gas production from the experimental result under the various conditions.

Key words : Gas hydrate, Experimental production system, Depressurization, Numerical analysis

요 약 : 동해 울릉분지에 부존되어 있는 가스하이드레이트 개발을 위하여 현장 적용성 확장과 생산기법의 효율성을 파악하고자 한국지질자원연구원에서는 감압법을 이용하여 현장시험생산 후보지의 퇴적환경을 모사한 중규모 가스 하이드레이트 생산모사 실험 연구를 수행하였다. 이 연구에서는 전산수치 해석을 통해 실험 결과에 대한 검증을 하고 자 실험시스템을 모사한 전산수치 모델을 구축하여 실험 결과와의 비교·분석을 수행하였으며, 이를 통해 총 가스 및 용존 가스의 생산경향이 실험 결과와 유사한 양상을 보이는 것을 확인하였다. 또한 구축된 전산수치 모델을 활용하여 퇴적물성에 따른 민감도 분석을 수행하였으며, 절대유체투과도와 열전도도가 증가함에 따라 가스 생산속도에 영향 을 미치는 것을 파악할 수 있었다. 향후 구축된 전산수치 모델을 활용하여 다양한 조건의 생산모사 실험시스템에 대한 생산거동을 예측할 수 있을 것으로 사료된다.

주요어 : 가스하이드레이트, 생산모사 실험시스템, 감압법, 전산수치 해석

1) 한국해양대학교 에너지자원공학과

2) 한국지질자원연구원 석유해저연구본부

*Corresponding Author( 임종세) E-mail; [email protected]

Address; Dept. of Energy & Resources Engineering, Korea

Maritime and Ocean University, Busan, Korea

연구논문

한 민감도 분석을 수행하였다(Shin et al., 2015). 이러한 연 구결과들을 바탕으로 한국지질자원연구원(Korea Institute of Geoscience and Mineral Resources; KIGAM) 에서는 현장 적용성 확장과 생산기법의 효율성을 파악하고자 UBGH2-6 지역의 퇴적환경을 모사한 중규모 가스하이드레이트 생산 모사 실험 연구를 수행하였다(KIGAM, 2014). 현장시험생 산 계획 수립을 위해 중규모 가스하이드레이트 생산모사 실험 결과를 바탕으로 현장규모의 전산수치 해석을 수행하 고자 우선적으로 전산수치 해석을 통한 실험 결과 검증이 요구된다. 따라서 이 연구에서는 실험시스템을 모사한 전 산수치 모델을 구축하여 실험 결과와의 비교･분석과 감압 법 적용에 따른 실험시스템 내 가스하이드레이트 해리 경 향을 파악하고자 하며, 구축된 전산수치 모델을 활용하여 퇴적물성에 따른 민감도 분석을 수행하고자 한다.

가스하이드레이트 생산모사 실험시스템

감압법(depressurization)은 가스하이드레이트 생산기 법들 중 적용 원리가 간단하며, 경제적인 생산기법으로 알 려져 있다(Boswell and Collett, 2011). UBGH2-6 지역에 감압법을 적용할 경우 효과적인 가스 생산이 가능할 것으 로 판단되어 감압법 적용에 따른 생산효과를 분석하고자 KIGAM(2014) 에서 가스하이드레이트 생산모사 실험을 수행하였다. 가스하이드레이트 생산모사 실험은 퇴적시료 충진, 가스하이드레이트 생성, 감압 적용 순으로 진행하였 으며, 가스하이드레이트의 해리로 발생되는 가스 생산량 을 측정하였다. 점토-사질층 교호(alternate layers) 상태인 UBGH2-6 지역의 퇴적층을 모사하기 위해 퇴적시료 충진 과정을 통해 Fig. 1과 같이 하부 점토층(25 cm), 중간 사질 층(60 cm), 상부 점토층(30 cm)으로 실험시스템을 구성하 였다. 또한 중간 사질층은 UBGH2-6 지역의 퇴적층과 유사 한 입도분포를 가지는 연마제들을 혼합하여 입도분포를 모 사하였으며, 감압법을 이용한 가스하이드레이트 생산 시 가스하이드레이트 함유 퇴적층의 입도분포에 따라 상이한 해리거동을 보이므로 이를 반영하고자 하였다(Haligva et al., 2010). 퇴적시료 충진이 완료되면 퇴적층 상부에 가스 하이드레이트 형성을 방지하기 위해 가스(20 cm), 오일(10 cm), NaCl 3% 수용액(10 cm)을 채워놓았다. 이후 가스하 이드레이트 생성을 위해 메탄가스가 용존된 NaCl 3% 수용 액을 동일한 염도로 포화된 실험시스템에 주입하여 20.1 MPa 까지 가압을 수행하였다. 이 과정에서 이온배제현상 (ion exclusion phenomena) 이 발생하게 되어 퇴적층 내 염 도가 상승하게 되며, 이러한 사질층의 염도변화로부터 실 험시스템 내 가스하이드레이트포화율이 약 25.5%로 산출 되었다. 가스하이드레이트가 생성된 후 고압셀의 온도와

압력은 각각 15.2°C, 20.1 MPa로 안정된 상태에서 감압을 진행하였으며, 감압이 적용되는 동안 고압셀로부터 배출 되는 가스와 물은 가스-물 분리기(separator)를 이용하여 분리된 상태로 측정하였다(KIGAM, 2014). 그 결과 감압 초기에는 NaCl 수용액에 용해되어있던 메탄가스가 압력 감소에 의해 생산되었으며, 약 22시간부터는 가스하이드 레이트에서 해리된 가스가 생산되어 총 가스 생산량이 급 격히 증가하여 1차 감압기간 동안 총 2,108 L의 가스가 생 산되었다(Fig. 2).

실험시스템 전산수치 모델 구축

이 연구에서는 미국 LBNL(Lawrence Berkeley National Laboratory) 에서 개발한 TOUGH+HYDRATE(T+H) 전 산수치 해석 프로그램을 사용하여 실험시스템을 모사한 전 Fig. 1. Schematic diagram of GH experimental production system (KIGAM, 2014).

Fig. 2. Experimental result of produced gas volume (KIGAM,

2014).

산수치 모델을 구축하였다. T+H는 다공성 매질 및 균열체 내 다상･다성분 유체 유동의 모사가 가능한 TOUGH 전산 수치 해석 코드를 활용하여 가스하이드레이트 함유 퇴적층 내 메탄가스의 생산거동을 모사 할 수 있도록 수정 및 보완 한 모듈이다(Moridis et al., 2008).

전산수치 모델은 생산모사 실험시스템의 모양과 유동흐 름을 반영하고자 원통형(cylindrical) 모델로 Fig. 3과 같이 모사하였다. 또한 실험시스템의 퇴적층과 동일한 두께인 115 cm 로 설정하였으며, 실험시스템 내 퇴적층 상부에 존 재하는 자유가스 및 염수층을 제외한 상부 점토층(30 cm), 중간 사질층(60 cm), 하부 점토층(25 cm)으로 구성하였다.

상･하부 점토층은 크기가 r=2.5 cm, z=6 cm인 격자로 구성 하였고 가스하이드레이트가 부존되어 있는 사질층의 경우 유동분포 변화 양상을 효율적으로 나타내기 위해 점토층보 다 사질층의 격자크기를 작게 설정하여 r=2.5 cm, z=2.5 cm 인 격자로 구축하였다. 전산수치 모델의 격자개수는 상부 점토층 120개, 중간 사질층 480개, 하부 점토층 100개로 총 700 개의 격자로 구성하였다. 초기조건은 감압을 적용하기 전 실험시스템의 조건을 반영하여 온도는 15.2°C로 하였 으며, 압력은 정수압(hydrostatic pressure)을 따르므로 20.1 MPa 을 기준으로 각 격자에 압력들을 입력하였다. 각 격자에 대한 물성들은 생산모사 실험에서 측정한 자료들을 활용하여 공극률 및 가스하이드레이트포화율을 설정하였으 며, 상･하부 점토층의 절대유체투과도(absolute permeability), 상대유체투과도(relative permeability), 밀도(density), 비열 (specific heat), 열전도도(thermal conductivity)는 Moridis

Table 1. Input parameter of TOUGH+HYDRATE simulator

Parameter

Input value Overburden

(mud)

Middle (sand)

Underburden (mud)

Porosity (%) 53.60 46.10 53.20

NaCl concentration

(%) 3.00 2.31 3.00

GH saturation (%) 0.0 25.5 0.0 Absolute

permeability (md) 0.21 12,500 0.21 Rock grain density

(kg/m

) 2630 3900 2630

Thermal conductivity of dry rocks (W/mK)

1.00 20.67 1.00

Thermal conductivity of fully saturated rocks (W/mK)

1.00 20.93 1.00

Rock grain specific

heat (J/kg°C) 800 758 800

Initial pressure

(MPa) 20.10

Initial temperature

(°C) 15.20

Fig. 3. Schematic diagram of numerical simulation model considering the GH experimental production system.

등(2014)이 구축한 동해 울릉분지 전산수치 모델의 물성들 을 반영하였다. 실험시스템 내 중간 사질층의 경우 절대유 체투과도는 측정된 실험값을 사용하였으며, 밀도, 비열, 열 전도도는 퇴적시료의 대표 물성 값들을 바탕으로 설정하였 다(Table 1).

전산수치 해석 및 실험 결과 비교 분석

생산모사 실험과 동일하게 초기 압력(20.1 MPa)에서 대 기압까지 0.42 MPa/hr의 감압속도를 적용하여 전산수치 해석을 수행하였으며, 물과 가스의 상태유체투과도 곡선 의 끝점은 실험을 통해 측정된 값을 참조하여 상대유체투 과도 곡선을 설정하고자 하였다. 이를 위해 물의 상대유체 투과도 곡선은 Van Genuchten–Mualem 모델을 사용하였 으며(Mualem, 1976; Van Genuchten, 1980), 가스의 상대 유체투과도 곡선은 Modified Stone 모델(Stone, 1970)을 사용하여 Fig. 4와 같은 상대유체투과도 조건에서 전산수 치 해석을 수행하여 감압기간 동안 생산된 총 가스양을 실 험 결과와 비교 분석하였다.

그 결과 총 가스와 용존가스의 생산경향이 실험 결과와 유사한 양상을 보이는 것을 확인하였으며, 해리가스의 생 산으로 인해 약 20시간부터 가스 생산량이 급격히 증가하 여 1차 감압기간 동안 총 2,259 L의 가스가 생산되는 것으 로 나타났다(Fig. 5(a)). 이는 실험에서 측정한 총 가스 생산 량과 비교하였을 때 7.18%의 오차로 유사한 값을 보이며, 대기압까지 감압을 수행할 경우 11,232 L의 가스가 생산이 되었다(Fig. 5(b)).

실험시스템 내 감압법 적용에 따른 가스하이드레이트 해 리거동을 파악하고자 압력, 온도, 가스하이트레이트포화 율, 가스포화율의 시간변화에 따른 공간분포를 파악하였

다. 압력분포를 나타낸 Fig. 6과 같이 감압법이 적용됨에 따 라 압력변화가 반경방향으로 빠르게 전파하여 실험시스템 에서 전체적으로 동일하게 압력이 감소하였으며, 고압셀 내 온도분포를 통해 사질층의 압력감소로 인하여 발생하는 가스하이드레이트 해리로 14시간부터 온도가 점차 감소하 는 것을 확인할 수 있었다(Fig. 7). 이는 가스하이드레이트 해리 시 작용하는 흡열반응으로 해리가 완료되는 32시간 까지 온도감소가 발생하는 것으로 사료되며, 32시간 이후 온도유지를 위한 순환시스템의 영향으로 실험시스템 내 온 도가 다시 회복되는 것을 볼 수 있었다. Fig. 8과 같이 가스 하이드레이트포화율 분포를 통하여 14시간 이후 중간 사 질층과 상·하부 점토층의 경계에서부터 가스하이드레이트 포화율이 감소한 것을 파악할 수 있었다. 이는 중간 사질층 과 상･하부 점토층의 경계에서 초기 가스하이드레이트포 화율이 다른 지점들과 비교하여 낮으며, 그 결과 유체의 유 동이 상대적으로 원활하게 작용하여 해리가 먼저 발생한 것으로 사료된다. 가스하이드레이트 해리의 영향으로 가 스포화율은 사질층과 점토층의 경계에서부터 증가하는 것 을 확인할 수 있었으며, 해리된 가스는 중력분리 현상으로 사질층 내 상부로 이동하는 것을 파악할 수 있었다(Fig. 9).

이 결과에 의하면 14시간부터 가스하이드레이트의 해리가

Fig. 4. Relative permeability of gas and water for history matching.

(a) 1

phase

(b) Total period

Fig. 5. Cumulative gas production of experiment and

simulation results.

1hr 10hr 14hr 18hr 24hr

28hr 32hr 40hr 60hr 120hr

Fig. 6. Spatial distributions of pressure during the depressurization.

1hr 10hr 14hr 18hr 24hr

28hr 32hr 40hr 60hr 120hr

Fig. 7. Spatial distributions of temperature during the depressurization.

1hr 10hr 14hr 18hr 24hr

28hr 32hr 40hr 60hr 120hr

Fig. 8. Spatial distributions of gas hydrate saturation during the depressurization.

1hr 10hr 14hr 18hr 24hr

28hr 32hr 40hr 60hr 120hr

Fig. 9. Spatial distributions of gas saturation during the depressurization.

진행되어 실험시스템 내 가스가 발생하였으나, Fig. 5와 같 이 약 20시간부터 생산정에서 해리가스가 생산되어 가스 하이드레이트 해리양상과 해리 가스 생산량 결과 간의 차 이가 발생하는 것을 파악할 수 있었다. 이는 생산정까지 해 리가스의 유동이 발생하기 위해 Fig. 9와 같이 실험시스템 내 4% 이상의 가스포화율이 필요하여 해리양상과 해리 가 스 생산량 결과 간의 차이가 발생한 것으로 사료된다.

퇴적층 물성에 따른 민감도 분석

동해 가스하이드레이트 현장시험생산 후보지의 퇴적층 물성에 대한 불확실성을 고려한 생산경향 파악을 위해 구 축된 전산수치 모델을 활용하여 민감도 분석을 수행하였으 며, 그 중 절대유체투과도와 열전도도 변화에 따른 생산경 향을 파악하였다.

퇴적층 내 절대유체투과도는 해리로 발생되는 가스의 유 동에 직접적인 영향을 미치는 요소로 이에 따른 생산량 변 화를 파악하는 것이 필요하다. 이를 위해 UBGH2-6 지역의 퇴적층 물성을 고려하여 구축된 전산수치 모델에서 가스하

이드레이트 함유 사질층의 절대유체투과도를 180 mD에 서 12,500 mD까지 변화함에 따른 생산경향을 파악하였다.

그 결과 절대유체투과도가 증가함에 따라 감압효율에 차이 가 발생하여 Fig. 10과 같이 가스 생산속도는 증가하는 경 향을 보였지만 전산수치 모델 내 가스하이드레이트의 부존 량의 변화가 없어 총 가스 생산량 변화는 미미한 것을 파악 할 수 있었다. 또한 절대유체투과도가 10,000 mD 이상의 조건에서는 가스 생산속도에 큰 변화가 발생하지 않았으 며, 이는 감압에 의한 영향이 일정 절대유체투과도 이상에 서는 가스하이드레이트 해리에 동일하게 작용한 것으로 사 료된다.

가스하이드레이트 해리 시 흡열반응으로 퇴적층 내 온도 변화가 발생하여 가스하이드레이트가 재형성되거나 얼음

Fig. 10. Simulation result of dissociated gas production depending on absolute permeability.

Fig. 11. Simulation result of dissociated gas production depending on thermal conductivity.

(a) Vicinity of well

(b) Middle site of sand layer

(c) Vicinity of outside boundary

Fig. 12. Temperature changes depending on thermal conductivity

at different points.

이 생성되어 가스 생산을 방해하는 현상이 발생할 수 있다.

따라서 퇴적층 물성들 중 온도에 영향을 주는 열전도도 변 화에 따른 민감도 분석을 수행하고자 구축된 전산수치 모 델의 사질층 열전도도(20.93 W/mK)에서부터 UBGH2-6 지역의 열전도도인 1 W/mK까지 변화함에 따른 생산경향 을 파악하였다. 그 결과 Fig. 11과 같이 열전도도 변화에 따 라 총 가스 생산량에는 큰 영향을 미치지 않았으나 가스 생 산속도에 영향을 미치는 것을 확인할 수 있었다. 또한 실험 시스템의 사질층 중간위치(z=55 cm)에서 생산정 부근(r=5 cm), 중간 지점(r=25 cm), 바깥경계 부근(r=50 cm)으로 나 누어 각 지점에서 열전도도 변화에 따른 퇴적층 내 온도를 파악하였다. 그 결과 Fig. 12와 같이 열전도도가 낮아짐에 따라 온도 감소가 크게 발생하였으며, 1 W/mK 조건에서는 생산정 부근과 사질층 중간위치에서 온도감소가 –1°C까지 떨어지는 것을 파악할 수 있었다.

결 론

이 연구에서는 현장 적용성 확장을 위해 KIGAM에서 수 행한 중규모 가스하이드레이트 생산모사 실험을 바탕으로 전산수치 모델을 구축하여 실험 결과와 전산수치 해석결과 를 비교･분석하고 실험시스템 내 감압법 적용에 따른 가스 하이드레이트 해리거동을 파악하였으며, 퇴적물성 변화에 따른 민감도 분석을 수행하였다.

전산수치 해석결과 1차 감압기간 동안 용존가스 및 해리 가스의 생산거동은 실험 결과와 유사하게 나타나는 것을 확인하였으며, 실험 결과와 비교하여 총 가스 생산량은 7.18% 의 오차를 보였다. 또한 실험시스템 내 유동분포를 통해 가스하이드레이트는 상대적으로 유체의 유동이 원활 한 점토층과 사질층 경계부에서부터 해리가 발생하였으며, 해리가스는 중력분리 현상에 의해 실험시스템 상부로 유동 하는 것을 확인할 수 있었다.

구축된 전산수치 모델을 활용하여 퇴적층 물성변화에 따 른 민감도 분석을 수행하였으며, 유체의 유동과 관련이 있 는 절대유체투과도가 증가함에 따라 감압효율에 영향을 주 어 가스의 생산속도가 증가하는 경향을 보였다. 또한 열전 도도가 변화함에 따라 가스 생산속도에 영향을 미치는 것 을 파악할 수 있었으며, 1 W/mK 조건에서는 생산정 부근 과 사질층 중간위치에서 가스하이드레이트 해리에 따른 흡 열반응의 영향으로 –1°C까지 온도감소가 발생하는 것을 파악할 수 있었다.

이 연구에서 구축한 전산수치 모델을 활용하여 다양한 조건의 가스하이드레이트 생산모사 실험에 대한 생산경향 예측 및 가스하이드레이트 해리거동을 파악할 수 있을 것 이며, 향후 현장시험생산을 위해 현장규모의 전산수치 모

델을 구축하여 생산기법의 효율성 및 생산거동 예측에 활 용할 수 있을 것이다.

사 사

이 연구는 한국지질자원연구원 “가스하이드레이트 개발 생산연구”의 위탁연구의 지원을 받아 수행되었으며, 이에 감사드립니다.

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신 효 진

2011년 한국해양대학교 에너지자원공학과 2013년 한국해양대학교 에너지자원공학공학사

전공 공학석사

현재 한국해양대학교 에너지자원공학전공 박사수료 (E-mail; [email protected])

임 종 세

현재 한국해양대학교 에너지자원공학과 교수 (本 學會誌 第52券 第5号 參照)

길 성 민

2016년 2월 한국해양대학교 에너지자원 공학과 공학사

현재 한국해양대학교 에너지자원공학전공 석사과정 (E-mail; [email protected])

이 성 민

현재 한국지질자원연구원 석유해저연구본부 (本 學會誌 第53券 第1号 參照)

이 재 형

1992년 서울대학교 자원공학과 공학사 1994년 서울대학교 자원공학과 공학석사 2000년 서울대학교 자원공학과 공학박사

현재 한국지질자원연구원 석유해저연구본부 책임연구원 (E-mail; [email protected])